Chemia jądrowa : zarys problematyki przemian jądrowych

WOJCIECH SZYMAŃSKI

Zarys problematyki przemian jądrowych Wydanie drugie poprawione i rozszerzone

Wydawnictwo Naukowe PWN Warszawa 1996

PRZEDMOWA DO II WYDANIA

Niniejsza pozycja jest p o p r a w i o n ą i nieco rozszerzoną wersją „Chemii j ą d r o w e j " , P W N 1991. Wszystkie elementy istotne dla przedstawienia przedmiotu, w aspekcie przede wszystkim ogólnych prawidłowości, zostały zachowane; mówi o nich pozostawiony w nie zmienionej postaci wstęp. W p r o w a d z o n e zmiany i ulepszenia idą w kierunku uwypuklenia faktu, że centralnym zagadnieniem najogólniej pojętej nukleoniki są s a m o r z u t n e i wywołane przemiany j ą d r a atomowego; pod­ kreślono to w podtytule. A u t o r żywi nadzieję, iż konsekwentnie realizowany zamiar przedstawienia chemii jądrowej w możliwie najbardziej ogólnej postaci spowoduje zainteresowanie książką j a k o źródłem informacji szerszym niż podręcznikowe.

SPIS TREŚCI

Wstęp Główne zagadnienia radiochemii

11 12

1. Jądro atomowe 1.1. Model atomu 1.2. Cząstki elementarne 1.2.1. Masy cząstek 1.2.2. Efekty relatywistyczne 1.2.3. Oddziaływania cząstek elementarnych 1.2.4. Antycząstki 1.2.5. Statystyka 1.2.6. Kwarki 1.3. Klasyfikacja jąder 1.4. Energia wiązania 1.5. Rozkład masy i ładunku w jądrze 1.6. Ruch obrotowy a jądro 1.6.1. Mechaniczna energia obrotowa 1.6.2. Moment pędu 1.6.3. Momenty jądrowe 1.6.4. Magnetyczny moment jądra 1.6.5. Precesja 1.6.6. Metody wyznaczania momentu jądrowego 1.7. Parzystość 1.8. Siły jądrowe 1.9. Modele jądrowe 1.9.1. Studnia potencjału jądrowego 1.9.2. Model kroplowy 1.9.3. Model powłokowy 1.9.4. Model gazu Fermiego 1.9.5. Model kolektywny

27 27 32 36 36 39 40 42 46 47 48 50 52 53 53 54 58 58 60 61 62 68 69 71 77 87 89

2. Prawo rozpadu promieniotwórczego 2.1. Szeregi promieniotwórcze 2.2. Prawo rozpadu promieniotwórczego 2.2.1. Przykłady stosowania prawa rozpadu 2.3. Mieszanina niezależnie rozpadających się nuklidów

91 91 95 98 99

2.4. N a g r o m a d z a n i e się p r o d u k t ó w radioaktywnych 2.4.1. Wydajność p r o d u k t u reakcji jądrowej 2.5. R o z p a d rozgałęziony 2.6. Jednostki promieniotwórczości 2.7. Oznaczanie okresów p ó ł r o z p a d u 2.8. Aktywność właściwa

101 107 108 110 113 115

3. Samorzutne przemiany j ą d r o w e 3.1. Przemiana a 3.1.1. Energie i czasy r o z p a d u a 3.1.2. Efekt tunelowy 3.2. Przemiana /? 3.2.1. Efekt energetyczny fi 3.2.2. Postulat Diraca istnienia elektronu dodatniego 3.2.3. Hipoteza neutrino 3.2.4. Wychwyt elektronu 3.2.5. R ó w n a n i e Fermiego — teoria r o z p a d u fi 3.3. Przemiana y 3.3.1. Konwersja wewnętrzna 3.3.2. Tworzenie p a r 3.3.3. Klasyfikacja promieniowania elektromagnetycznego i warunki przemian y (teoria r o z p a d u y) 3.3.4. Izomeria j ą d r o w a 3.4. S a m o r z u t n e rozszczepienie (SF)

116 119 123 127 130 131 134 135 138 139 145 146 148

4. Oddziaływanie promieniowania z materią. Reakcje j ą d r o w e 4.1. Podstawowe rodzaje reakcji jądrowych 4.2. Bilans energetyczny reakcji jądrowych 4.3. Przekrój czynny 4.4. Bariera k u l o m b o w s k a 4.5. Teoria Bohra jądra złożonego 4.6. Ważniejsze reakcje dwuciałowe 4.6.1. Reakcje a - p r o t o n 4.6.2. Reakcje a - n e u t r o n 4.6.3. Reakcje p o w o d o w a n e przez p r o t o n y 4.6.4. Reakcje p o w o d o w a n e przez deuterony i oddziaływania bezpośre­ dnie 4.6.5. Reakcje p o w o d o w a n e przez neutrony 4.6.6. Reakcje fotojądrowe 4.6.7. Reakcje p o w o d o w a n e przez elektrony 4.7. Reakcja rozszczepienia 4.7.1. Energia reakcji rozszczepienia 4.7.2. Przekrój czynny w reakcji rozszczepienia 4.7.3. Teoria procesu rozszczepienia

161 163 165 168 172 176 182 183 184 186

149 154 158

189 194 199 201 203 206 208 212

4.8. Reakcje termojądrowe 4.8.1. K o n t r o l o w a n e reakcje termojądrowe 4.8.2. Reakcje zimnej syntezy (zimna fuzja) 4.8.3. Reakcje termojądrowe w gwiazdach 5. Oddziaływanie promieniowania z materią. Procesy absorpcji promieniowania nie prowadzące d o przemian jądrowych 5.1. Pochłanianie promieniowania jonizującego i neutronów 5.1.1. Procesy absorpcji cząstek a, p r o t o n ó w i innych cięższych cząstek naładowanych 5.1.2. Absorpcja promieniowania fi 5.1.3. Absorpcja promieniowania elektromagnetycznego 5.1.4. Absorpcja n e u t r o n ó w 5.1.5. Radionuklidy j a k o źródła mocy 5.2. Detektory promieniowania jonizującego i neutronów 5.2.1. Współczynnik detekcji 5.2.2. Liczniki proporcjonalne i G e i g e r a - M u l l e r a 5.2.3. Liczniki scyntylacyjne 5.2.4. Liczniki półprzewodnikowe 5.2.5. Liczniki neutronów 5.2.6. Urządzenia przeliczające 5.2.7. Statystyka p o m i a r ó w 5.3. Chemia radiacyjna 5.3.1. Ź r ó d ł a promieniowania w chemii radiacyjnej 5.3.2. Absorpcja energii promieniowania w układzie 5.3.3. Mikroniejednorodny rozkład energii zaabsorbowanej w układzie 5.3.4. Procesy radiacyjne 5.3.5. Radioliza wody 5.3.6. Radioliza związków organicznych 5.3.7. Dozymetria promieniowania 6. Akceleratory cząstek i reaktory j ą d r o w e 6.1. Akceleratory cząstek i źródła n e u t r o n ó w 6.1.1. Klasyfikacja akceleratorów 6.1.2. Ź r ó d ł a cząstek n a ł a d o w a n y c h 6.1.3. G e n e r a t o r C o c k r o f t a - W a l t o n a 6.1.4. Akcelerator van de Graaffa 6.1.5. Akceleratory liniowe wysokiej częstości 6.1.6. Akceleratory cykliczne 6.1.7. Ź r ó d ł a n e u t r o n ó w 6.2. R e a k t o r y jądrowe 6.2.1. Reakcja łańcuchowa 6.2.2. Współczynnik rozszczepienia 6.2.3. Współczynnik powielania

216 218 221 222

232 232 233 243 250 257 259 260 261 262 275 277 281 281 282 284 285 287 289 291 295 306 309 314 314 314 315 317 318 319 321 326 328 329 331 331

6.2.4. Niektóre dane o reaktorach termicznych 6.2.5. Powielanie substancji rozszczepialnych i reaktory na neutrony prędkie 6.2.6. Paliwo jądrowe 6.2.7. Problem energetyczny a reaktory jądrowe Literatura Prace zbiorowe:

334 337 341 350 352 352

WSTĘP

Niniejsza książka jest kontynuacją serii skryptów wydanych w Uniwersytecie M . K o p e r n i k a w latach 1969-86 i stanowi ich nową wersję. Podręczniki te, przeznaczone dla studentów chemii na uniwersyteckich studiach stacjonarnych, nosiły różne tytuły, od „Elementów chemii j ą d r o w e j " przez „Wstęp d o fizykochemii j ą d r o w e j " aż d o aktualnego tytułu „ C h e m i a j ą d r o w a " . Ta zmienność tytułów odbija pewną, dość zasadniczą, prawdę dotyczącą trudności ścisłego zdefiniowania przed­ miotu, potocznie określanego j a k o chemia j ą d r o w a . Sprawa ta wymaga nieco szerszego komentarza. E p o k o w e odkrycia w dziedzinie przemian jądra a t o m o w e g o , datujące się od około stu lat, zaowocowały w ostatnim półwieczu licznymi rozwiązaniami praktycz­ nymi, od tak znanych, jak b r o ń n u k l e a r n a i energetyka j ą d r o w a oraz medyczne zastosowania promieniowania jonizującego i radiowskaźników, d o mniej znanych szerszemu ogółowi, j a k izotopowe źródła mocy czy radiacyjna modyfikacja poli­ merów. R a n g a tych odkryć i skala rozwiązań technologicznych narzuciły od pewnego czasu konieczność wprowadzenia elementów nauki o przemianach j ą d r o ­ wych d o p r o g r a m ó w nauczania na kierunkach ścisłych. Dla kierunku chemicznego sugerowano wybranie czysto chemicznych aspektów n a u k i o przemianach jądrowych (nukleoniki), co sprowadzałoby się d o nauczania technologicznej strony niektórych rozwiązań praktycznych. W pewnej mierze zostało to zrealizowane, czego ilustracją jest pokutujący w niektórych p r o g r a m a c h chemii uniwersyteckiej termin „radiochemia". Nie m o ż n a było j e d n a k oprzeć p r o g r a m u przedmiotu na opisowym, w przewa­ żającej mierze, materiale dotyczącym radiochemii bez p o d a n i a przynajmniej nie­ których ogólnych praw, j a k choćby p r a w a rozpadu promieniotwórczego, nie mającego nic wspólnego z tradycyjną chemią. D o c h o d z i m y tu d o istoty trudności definicyjnych, k t ó r a sprowadza się d o sensu terminu „chemia", j a k o kierunku nauczania. M o ż n a t r a k t o w a ć chemię j a k o zbiór receptur analitycznych i preparatywnych (taką była w połowie ubiegłego stulecia), nie m a m y j e d n a k wtedy d o czynienia z nauką ścisłą w p o d s t a w o w y m sensie, lecz z technologią. M o ż n a t r a k t o w a ć chemię bardziej „ n a u k o w o " , j a k to się robi obecnie, wprowadzając d o niej cały zespół praw ogólnych: bądź w postaci odrębnego przedmiotu (np. chemii fizycznej), bądź bezpośrednio stosując te p r a w a d o pewnej klasy połączeń chemicznych (np. fizykochemia organiczna). Terminy „fizyka", „fizyczny" nie pojawiają się tu p r z y p a d k o w o ; p o prostu nie istnieje żadne dostatecznie ogólne i ścisłe p r a w o rządzące przemianami chemicznymi, które nie byłoby prawem fizycznym. M o ż n a wreszcie podejść d o chemii w sposób jeszcze bardziej podstawowy, próbując opisać

teoretycznie d a n y związek czy klasę związków i dążąc d o przewidywania ich zachowań; ta chemia k w a n t o w a jest w istocie działem fizyki teoretycznej, choć z uwagi na konieczność grubych przybliżeń w miarę komplikacji strukturalnych, dezawuowanym przez część fizyków. Wszystko t o , co powiedziano wyżej o chemii, odnosi się również d o chemii jądrowej. Nie m o ż n a rozpatrywać chemicznych aspektów przemian jądrowych bez podstawowych wiadomości o strukturze j ą d r a a t o m o w e g o oraz o samorzutnych przemianach, j a k i m o n o podlega. Nie m o ż n a p o d a w a ć schematów reakcji jądrowych, które mają niejednokrotnie ciekawe konsekwencje „chemiczne", bez omówienia podstawowych modeli tych reakcji. Z a t e m w chemii jądrowej trzeba uwzględnić dość dużo treści wziętych z fizyki jądrowej, szczególnie tych dostatecznie u g r u n t o w a n y c h i nie wymagających użycia zbyt specjalistycznego a p a r a t u teoretycznego. Być może a d e k w a t n y m terminem określającym zakres omawianego przez nas przedmiotu byłby termin „fizykochemia j ą d r o w a " , nie przyjął się on j e d n a k w literaturze. Pozostanie przy nieprecyzyjnym terminie „chemia j ą d r o w a " jest uleganiem tradycji, trzeba więc konsekwentnie naszkicować tradycyjny zakres przedmiotu. Przede wszystkim trzeba zaznaczyć, że terminu tego używa się w dwóch znaczeniach: 1) szerszym — j a k o podstawy i główne elementy nauki o przemianach jądrowych widziane okiem chemika; 2) węższym — j a k o kierunek b a d a ń reakcji jądrowych w ich aspekcie chemicznym (np. produkcja nowych pierwiastków w reakcjach jądrowych i określanie ich właściwości chemicznych). Tak więc n a chemię jądrową będą się składały p o d s t a w o w e wiadomości 0 jądrze, samorzutnych przemianach jądrowych i efektach związanych z od­ działywaniem promieniowania n a materię (w tym ostatnim, b a r d z o obszernym dziale mieszczą się z a r ó w n o reakcje jądrowe, j a k i przemiany w sferze wartościowości atomów). Następnie w jej zakres będzie wchodziła chemia j ą d r o w a w sensie węższym, radiochemia i chemia radiacyjna. Przedmiotem b a d a ń chemii radiacyjnej są zmiany chemiczne w układach poddanych napromieniowaniu, będące efektem przeniesienia energii poprzez pier­ wotne procesy wzbudzenia i jonizacji. W celu ustalenia zakresu tej bardzo obszernej 1 nadal rozwijającej się dziedziny istotne jest zastrzeżenie, że stosowane tu promie­ niowania nie powodują reakcji jądrowych.

Główne zagadnienia radiochemii Określenie radiochemii j a k o działu nauki o promieniotwórczości nie jest łatwe. O d samych początków kształtowania się tej dziedziny, a początków radiochemii trzeba szukać już w okresie odkrycia promieniotwórczości, rysowały się dwa podejścia: pierwsze — pod kątem przedmiotu zainteresowania radiochemii, drugie — w aspekcie metod w niej stosowanych. Dlatego s p o t y k a m y się z jednej strony z określeniem radiochemii j a k o chemii substancji promieniotwórczych i procesów wywołanych przez przemiany promieniotwórcze, z drugiej strony zaś j a k o grupy m e t o d b a d a w -

czych oraz rozwiązań technicznych i technologicznych służących określaniu zjawisk chemicznych towarzyszących p r z e m i a n o m jądrowym. Radiochemia jest dziedziną niezwykle obszerną i bardzo zróżnicowaną; dość powiedzieć, że w jej zakres wchodzą z a r ó w n o problemy przeróbki paliwa jądrowego, j a k i badania skrajnie rozcieńczonych roztworów czy chemicznych efektów reakcji jądrowych. Jej treści są zwykle przedstawiane w obszernych opracowaniach monograficznych, nie mających c h a r a k t e r u podręcznikowego z uwagi na trudność zastosowania jednolitej koncepcji wykładu dla tak różnorodnego materiału. Niektóre pozycje literaturowe mające w tytule termin „ r a d i o c h e m i a " , jak n p . „Principles of Radiochemistry" M c K a y a , są w istocie podręcznikami chemii jądrowej. W naszym podręczniku zrezygnowano z przedstawienia radiochemii w postaci odrębnego rozdziału. Nie jest to konieczne d o wyłożenia istotnych treści chemii jądrowej w sensie szerszym, przedstawionym powyżej. Tytułem rekompensaty naszkicujemy obecnie najogólniej przyjęty zakres tematyczny radiochemii. W tekście wykorzystamy natomiast pewne elementy radiochemii w rozdziałach traktujących 0 samorzutnych przemianach jądrowych, reakcjach jądrowych oraz w rozdziale 6. Poniżej zostaną omówione, w 8 p u n k t a c h , główne zagadnienia radiochemii. 1. Wymieńmy na początek dział radiochemii zajmujący się otrzymywaniem 1 badaniem naturalnych i sztucznych pierwiastków promieniotwórczych i ich związków, określany często j a k o chemia pierwiastków promieniotwórczych. Wchodzą tu w grę zarówno pierwiastki promieniotwórcze występujące w naturalnych szeregach promieniotwórczych: polon, r a d o n , rad, aktyn, tor, p r o t a k t y n , uran oraz astat i frans, jak również pierwiastki o t r z y m a n e sztucznie w reakcjach jądrowych przez bombardowanie neutronami molibdenu: T c — technet, i neodymu: i P m — promet (oba te pierwiastki występują także w p r o d u k t a c h rozszczepienia u r a n u ) oraz pierwiastki transuranowe: n e p t u n ( N p ) , pluton ( P u ) , ameryk ( A m ) , kiur ( C m ) , berkel ( B k ) , kaliforn ( C f ) , einstein ( E s ) , ferm ( o F m ) , mendelew ( M d ) , nobel G02N0), lorens ( L r ) . Dla pierwiastków o Z > 1 0 4 p r o p o n o w a n e są nazwy: U n n i l ą u a d i u m ( U n q ) , Unnilpentium ( U n p ) , Unnilhexium ( U n h ) , Unnilseptium ( U n s ) . Uzyskanie nie istniejących w przyrodzie pierwiastków ciężkich z u r a n u i pierwiastków t r a n s u r a n o w y c h w reakcjach z n e u t r o n a m i , deuteronami i cząstkami a było m.in. wielkim osiągnięciem techniki przyspieszania cząstek. Pierwiastki o liczbach a t o m o w y c h 102-105 o t r z y m a n o przez zastosowanie wiązek ciężkich j o n ó w ( ^ B , C ) . Wymienione wyżej pierwiastki dzieli się zwykle na aktynowce (od a k t y n u d o nobelu) i transaktynowce poczynając od 4 U n q . Ze względu na identyczność chemiczną w y o d r ę b n i a się grupę uranowców (U, N p , P u , Am), pozostałe zalicza się d o kiurowców. 6

4 3

9 3

9 6

9 7

98

1 0 1

9 4

9 9

9 5

10

1 0 3

1 0 4

1 0 5

1 0 6

1 0 7

1 2

t 0

Z a d a n i e m radiochemii jest wydzielenie określonych pierwiastków promienio­ twórczych: z naturalnej mieszaniny substancji radioaktywnych, z tarcz, w których powstały w reakcjach jądrowych, bądź z p r o d u k t ó w rozszczepienia, i otrzymanie ich w maksymalnie czystej postaci. Dalszym zadaniem jest określenie konfiguracji elektronowej i wartościowości oraz wielkości fizycznych i chemicznych charak­ teryzujących pierwiastek (np. m a s a a t o m o w a , gęstość, o p o r n o ś ć elektryczna, temperatura topnienia, rozpuszczalność itp.). N a s t ę p n y m zagadnieniem jest otrzy-

mywanie związków chemicznych tych pierwiastków n a różnych stopniach utlenienia, wyznaczanie potencjałów redoks oraz badanie reakcji pierwiastków i ich związków. Oddzielnym zadaniem jest badanie struktury krystalicznej czystych pierwiastków metalicznych. Pierwiastki promieniotwórcze, p o d o b n i e j a k i trwałe, występują w postaci mniej lub bardziej licznych izotopów. W wielu p r z y p a d k a c h jest t o istotne dla celów radiochemicznych, n p . wtedy gdy określony izotop może być tworzony w znaczącej ilości. W zasadzie radiochemia nie zajmuje się b a d a n i e m jądrowych właściwości izotopów, takich j a k przekrój czynny n a absorpcję określonego promieniowania, niemniej przedstawiony w tym punkcie dział radiochemii p o k r y w a się w zasadzie z zakresem chemii jądrowej w sensie węższym, w szczególności w odniesieniu d o pierwiastków t r a n s u r a n o w y c h . 2. Obszerny dział radiochemii zajmuje się procesami współkrystalizacji i adsorpcji oraz tworzenia radiokoloidów. Rozwój tego działu związany jest z faktem b a r d z o częstego występowania substancji promieniotwórczych w ilościach śladowych, n p . w roztworach, j a k o mikroskładników w rozcieńczeniach granicznych. W celu przeprowadzenia operacji analitycznych z tak małymi ilościami stosuje się tzw. nośniki, czyli substancje możliwie identyczne chemicznie, n p . nośniki izotopowe, jeżeli występuje trwały izotop badanej radiosubstancji, lub nieizotopowe, gdy możliwe są procesy współkrystalizacji. Szeroko stosowane wydzielanie radiosubstancji metodą współstrącania opiera się n a procesach współkrystalizacji i adsorpcji. Radiochemia korzysta tu z obszernego d o r o b k u odpowiednich działów chemii fizycznej, wprowadzając swoje własne rozwiązania p o d y k t o w a n e specyfiką substancji radioaktywnych i ich bardzo różnymi okresami półtrwania. Istotnymi zagadnieniami są przy tym: podział m i k r o s k ł a d n i k a między fazy stałą i ciekłą, czynniki wpływające na ten podział (względna rozpuszczalność, temperatura, składy faz), procesy na granicy kryształ-roztwór, występowanie adsorpcji pierwotnej, gdy j o n y izotopowe lub izomorficzne wchodzą w skład sieci krystalicznej fazy stałej, lub adsorpcji wtórnej powierzchniowej oraz wewnętrznej nieizomorficznej. Z zagadnieniami tymi jest związany c h a r a k t e r roztworów: rzeczywistych oraz koloidalnych. Badania tych ostatnich doprowadziły d o wyodrębnienia się, j u ż od początków radiochemii, działu radiokoloidów. Należy wymienić również ważne ze względów poznawczych i p r a k ­ tycznych (szczególnie w aspekcie energetyki jądrowej) układy, w których fazą ciekłą są stopione sole. J a k o ilustrację doniosłości metod, które są wykorzystywane w tym dziale radiochemii, m o ż n a przypomnieć, że rad został p o raz pierwszy oznaczony w procesie izomorficznej krystalizacji z b a r e m . Proces frakcjonowanej krystalizacji doprowadził d o wykrycia promieniotwórczego b a r u w uranie p o d d a n y m działaniu n e u t r o n ó w , a tym samym d o odkrycia reakcji rozszczepienia. 3. B a r d z o ważnym zadaniem radiochemii jest badanie i stosowanie w praktyce (np. d o rozdzielania izotopów) wymiany izotopowej. Wymianą izotopową nazywa się reakcję chemiczną polegającą na wymianie a t o m ó w d a n e g o pierwiastka pomiędzy dwiema (lub więcej) postaciami chemicznymi, w których ten pierwiastek występuje. Przebieg wymiany jest nieobserwowalny, o ile

jeden z reagentów nie zostanie w jakiś sposób oznaczony. Najwygodniejszym sposobem znakowania jest przeprowadzenie zmiany składu izotopowego reagenta przez dodanie jego radioaktywnego izotopu. Można także stosować trwałe izotopy wodoru, węgla, azotu czy tlenu; detekcja przy stosowaniu wskaźników promienio­ twórczych jest dużo prostsza. Jeżeli w układzie fizycznie jednorodnym (jednofazowym) mamy dwa związki chemiczne A X i BX, między którymi następuje wymiana atomów pierwiastka X i łączna liczba atomów pierwiastka X w układzie wynosi n + n ( n — liczba atomów jednego izotopu, n — liczba atomów drugiego izotopu), a liczba atomów pierwiastka X w związku A X wynosi n + n\ (n atomów pierwszego izotopu, n\ — drugiego), to warunkiem identyczności składu izotopowego jest: x

x

x

x

A

a

Wymianę izotopową w trwałym układzie jednorodnym określa się przez podanie definicji samego układu jednorodnego i prostej reakcji wymiany izotopowej oraz przez wprowadzenie równania wykładniczego, opisującego kinetykę wymiany izotopowej. Trwały jednorodny układ w przypadku wymiany izotopowej jest to układ, w którym wymiana zachodzi między reagentami jednostajnie rozproszonymi w tej samej fazie. Wszystkie warunki panujące w takim układzie pozostają w czasie trwania reakcji nie zmienione, poza samym rozdziałem wymienianych (np. radioak­ tywnych) atomów. Prosta reakcja wymiany izotopowej zachodzi wtedy, gdy równoważne chemicznie atomy jednej cząsteczki wymieniają się z atomami izo­ topowymi drugiej cząsteczki, przy czym wymieniające się atomy drugiej cząsteczki są sobie także chemicznie równoważne. Prosta reakcja wymiany jednorodnej między cząsteczkami A X i BX, w której wymieniane są wspólne atomy X , może być zapisana: AX + BX*

AX* + BX

przy czym X* oznacza znakujący (np. radioaktywny) atom X. Zakładamy, że stała szybkość reakcji wymiany atomów X między A X i BX wynosi R w mol• d m • s ~ — w określonych warunkach. [ A X ] = a mol • dm~ — stężenie atomów X w postaci A X , aktywnych i nieaktywnych; [ B X ] = b mol • d m — stężenie atomów X w po­ staci BX, aktywnych i nieaktywnych; [AX*] = x mol • dm ~ — stężenie radioaktyw­ nych atomów X w postaci A X w czasie t; [BX*] = ymol-dm~ — stężenie radioaktywnych atomów X w postaci BX w czasie t. Jeżeli prosta reakcja wymiany izotopowej zachodzi w trwałym układzie jednorodnym, to szybkość pojawiania się znakujących (np. radioaktywnych) atomów w reagencie początkowo nie znakowanym podlega prostemu prawu wykładniczemu: - 3

3

- 3

3

3

dx

y

dr

b

„

x a

„

1

Uwzględniając warunek 'x = x , gdy t = oo, otrzymuje się: a i

Stosowanie się procesu wymiany d o p r a w a wykładniczego zachodzi niezależnie od mechanizmu procesu, liczby wymienialnych a t o m ó w w każdej cząsteczce i stężenia radioaktywnych a t o m ó w . O d r ę b n y m zagadnieniem jest niejednorodna w y m i a n a izotopowa, która ze względu na nakładające się procesy rekrystalizacji, adsorpcji, wymiany na granicy faz i dyfuzji, nie jest o p r a c o w a n a ilościowo i kinetycznie w tym stopniu co w y m i a n a jednorodna. Proces wymiany izotopowej jest wykorzystywany d o wzbogacania składu izotopowego i rozdzielania izomerów jądrowych. Odgrywa on również dużą rolę w p r z y p a d k u rozdziału p r o d u k t ó w samorzutnych przemian jądrowych między różne związki chemiczne. 4. Problem rozdzielania i wzbogacania izotopów — z pogranicza fizyki i inżynierii jądrowej — znajduje się również w pewnej mierze w granicach zainteresowań radiochemii. Rozdzielanie izotopów jest możliwe dzięki nieznacznemu wpływowi, jaki mają masy izotopowe n a r ó w n o w a g ę chemiczną i wydajność reakcji chemicznych,czyli dzięki tzw. efektom izotopowym. N a przykład nieznaczne wzbogacenie wapieni w C w s t o s u n k u d o innych substancji zawierających C tłumaczy się tym, że stała równowagi reakcji C 0 + H 0 - • H C 0 jest większa dla C 0 niż dla C0 . Czasami p o w o d e m naturalnego rozdzielania bywa różnica we właściwościach fizycznych, np. wzbogacanie wody w H przez o d p a r o w a n i e jest s p o w o d o w a n e nieco niższą prężnością pary dla H 0 . Efekty izotopowe m o ż n a zdefiniować j a k o różnice fizycznych i chemicznych właściwości izotopów lub ich związków, wynikające z nierówności m a s , m o m e n t ó w jądrowych lub innych właściwości jądrowych. Właściwości fizykochemiczne u k ł a d ó w złożonych z a t o m ó w i cząsteczek, a więc wartości potencjałów termodynamicznych tych u k ł a d ó w , zależą od sumy stanów (funkcji rozdziału) Z 1 3

1 3

2

2

2

1 2

3

2

2

2

2

2

gdzie g jest wagą statystyczną (degeneracją) stanu o energii E i określa liczbę możliwych realizacji tego stanu. Jeżeli energia u k ł a d u składa się addytywnie z energii Ej translacji (kinetycznej), rotacji, oscylacji, energii elektronowych i w k ł a d u pochodzącego od m o m e n t ó w jądrowych (s ), to suma stanów wyraża się iloczynem: t

(

s

Z = z.Ir

' Z ,rot

'OSC

Sumy stanów poszczególnych postaci energii Ej określa wzór Uf* w którym E jest energią stanu i dla danej postaci energii (rotacyjna, oscylacyjna itp.). Funkcje rozdziału energii elektronowej i spinu nie wpływają na chemiczny efekt izotopowy, pozostają więc sumy stanów z , z , z , dla których we wzorach na energię Ej występują masy a t o m ó w lub cząsteczek; n p . klasyczna energia £kin = T > suma stanów z = (2nmkT) V; dla energii rotacji £ = (h /Sn I) • J(J+ 1), gdzie J jest liczbą kwantową rotacji, a masa występuje w momencie bezwładności /, suma stanów wynosi (w przybliżeniu wysokotem­ peraturowym) z = (8;r /rcT)//j ; dla energii oscylacji £ = (v+l/2)hv, gdzie v jest liczbą kwantową oscylacji (u = 0 , 1 , 2 . . . ) , a częstość drgań v zależy od masy, suma stanów wynosi (w przybliżeniu w y s o k o t e m p e r a t u r o w y m ) z ^kT/hv. T a k więc wszystkie właściwości fizykochemiczne określone przez sumę stanów Z zależą od masy a t o m ó w . Z m i a n a masy a t o m u w takiej samej chemicznie cząsteczce powoduje efekt izotopowy, przejawiający się w zmianie jakiejś właściwości fizykochemicznej układu tych cząsteczek. Chemiczne efekty izotopowe są wynikiem różnic w potencjałach chemicznych cząsteczek izotopowych. Zjawisko to m a szczególne znaczenie dla procesów wymiany izotopowej. Przykładem takiego efektu może być wymiana azotu między cząsteczkami NH i NH OH. Rozdzielanie izotopów polega więc na wykorzystaniu minimalnych różnic fizycznych i chemicznych pozwalających rozdzielić albo przynajmniej wzbogacić w żądany składnik izotopowy daną frakcję. Stopień rozdzielenia określa się j a k o współczynnik podziału (rozfrakcjonowania). Jeżeli iV, i N\ oznaczają liczby cząsteczek o b u składników izotopowych w jednostce objętości pierwszej frakcji (1), a N i N' — analogicznie w drugiej frakcji (2) i jeżeli N , > N , czyli N\ < N' , to współczynnik podziału a określamy następująco: Jti

tr

m i ; 2

rot

osc

3l2

tr

2

2

rot

2

2

rot

o s c

osc

1 5

1 4

3

2

4

2

2

2

NJN

2

Współczynnik wzbogacenia frakcji 1 w składnik N wynosi a — 1. D o najważniejszych metod rozdziału izotopów należą: destylacja frakcjonowana, dyfuzja gazowa, dyfuzja termiczna, m e t o d a odwirowywania, wymiana izotopowa oraz metody: chromatograficzna, elektromagnetyczna, elektrolityczna. Mniejsze znaczenie m a m e t o d a fotochemiczna. Większość m e t o d stosowanych d o rozdziału izotopów m a charakter statystyczny, tzn. wykorzystuje się w nich różnice między uśrednionymi właściwościami cząsteczek izotopowych. T a k i c h a r a k t e r mają przede wszystkim metody termodyfuzji, wymiany izotopowej, wypływu przez p o r o w a t ą ściankę, odwirowywania, destylacji frak­ cjonowanej. Wzrost temperatury często powoduje zwiększenie stopnia rozdzielania,' chociaż efekty izotopowe wyrażane przez stałe r ó w n o w a g izotopowych maleją zewzrostem temperatury. P o w o d e m zwiększenia stopnia rozdzielenia jest wzrost 2 — Chemia jądrowa

17

prędkości cząsteczek ze wzrostem temperatury, kompensujący zmniejszanie się stałych równowagi izotopowej. 5. Wydzielanie i badanie p r o d u k t ó w powstających w różnego rodzaju przemia­ nach jądrowych jest głównym zagadnieniem radiochemii, w którego zakres wchodzą np. o m ó w i o n e wyżej p u n k t y 1,2 i p o części 4. Trzeba tu także wyodrębnić dział o doniosłym znaczeniu praktycznym, tzw. chemię tarcz oraz niezależnie chemię produktów rozszczepienia. W reakcjach jądrowych b o m b a r d o w a n e strumieniem cząstek substancje nazy­ wamy tarczami (ang. target). W tarczach powstają p r o d u k t y reakcji jądrowych, najczęściej w postaci różnych nuklidów promieniotwórczych. W y b ó r i przygotowanie tarczy jest niezwykle ważne w pracach wykorzystujących reakcje jądrowe. Tarcze dzieli się na cienkie, w których strumień i energia pocisków praktycznie nie zmienia się po przejściu przez materiał (grubość rzędu 1 0 ~ k g m ~ lub kilku um), oraz odpowiednio grubsze. Dla wzmocnienia mechanicznego cienkich tarcz stosuje się podłoże, n p . glin. Cienkie tarcze osadza się na podłożu m e t o d a m i : pokrycia elektrolitycznego, próżniowego, techniką spektrometrii m a s (dla tarcz izotopowo czystych) i innymi. W grubszych tarczach trzeba brać p o d uwagę zmniejszenie strumienia cząstek bombardujących w trakcie przejścia. Zachodzi to głównie dla cząstek naładowanych, w p r z y p a d k u napromieniowania neutronowego można t r a k t o w a ć grubsze tarcze j a k o cienkie. Materiał tarcz może występować w stanie stałym, ciekłym i gazowym. W napromieniowaniach reaktorowych tarcze umieszczane są zwykle w pojemnikach o małym przekroju czynnym (a) n a wychwyt n e u t r o n ó w . Zwykle stosuje się polipropylen, Al, M g . Duże znaczenie m a stopień wypalenia tarczy poddanej napromieniowaniu. Jeżeli liczba a t o m ó w tarczy n a początku napromieniowania wynosi n , a p o czasie / wynosi n, to wypalenie określa zależność 2

2

0

n = n (l-
c a ( k

0r)

w której <j) jest strumieniem cząstek, a a obejmuje wszystkie procesy, w których ubyło a t o m ó w tarczy. Wypalenie może być pominięte, gdy ff $t « 1 . Wydzielania i oczyszczania p r o d u k t ó w jądrowych z tarcz m o ż n a d o k o n y w a ć uwzględniając d w a aspekty: a) może chodzić o otrzymanie p r o d u k t u wolnego od innych składników promieniotwórczych lub od p r o d u k t ó w nieaktywnych i o otrzy­ manie go w postaci odpowiedniego związku chemicznego; b) może chodzić o zidentyfikowanie nieznanej substancji promieniotwórczej (określenie liczby m a s o ­ wej, stałej r o z p a d u , charakterystyki promieniowania, właściwości chemicznych), a więc o zagadnienia poruszone w p . 1. Jest t o specyficzna o d m i a n a chemii tarcz, zwana czasem chemią jądrową w sensie węższym. Przykładem p r z y p a d k u a) może być tarcza m a g n e z o w a b o m b a r d o w a n a deuteronami z akceleratora. Zachodzą reakcje ca)k

calk

2 4

2 2

M g ( 7 9 % ) (d, a ) N a

{t

1/2

= 2,6 lat)

2 5

2 6

2 6

Mg(10%)(d,n) Al 2 4

Mg(ll%)(d,a) Na

5

(t

1/2

(t

l/2

= 7 • 1 0 lat) = 15 h)

W krótkim czasie p o napromieniowaniu główny udział w sumarycznej aktywności ma - oczywiście N a , natomiast nawet p o dłuższym czasie wychładzania, gdy aktywność N a zaniknie, konieczne jest rozdzielenie chemiczne w celu otrzymania czystego N a . Rozdzielanie chemiczne stosuje się właściwie zawsze z tego względu, że prawie zawsze w tarczy zachodzi kilka reakcji jądrowych, oraz dlatego, że zanieczyszczenia zawsze obecne w tarczy zwiększają radioaktywność p r o d u k t ó w . N a przykład niepożądane p r o d u k t y powstają w osłonach chłodzących tarcz podczas b o m b a r ­ dowania w akceleratorach itp. Czasem rozdzielanie jest b a r d z o utrudnione; n p . podczas b o m b a r d o w a n i a neutronami termicznymi reakcja (n, y) zachodzi prawie ze wszystkimi pierwiastkami tarcz, wskutek czego powstają izotopy tarczy i rozdział jest często niemożliwy albo wymaga specjalnej techniki. Różnica w m e t o d a c h analitycznych stosowanych w chemii tarcz w p o r ó w n a n i u z klasyczną analizą polega n a występowaniu czynnika czasu w postaci często b a r d z o małych okresów półtrwania otrzymywanych substancji promieniotwórczych. Trzeba wtedy stosować takie metody, aby wyeliminować czasochłonne czynności analityczne, np. długie odparowywanie, sączenie itp. Przy średnich energiach cząstek b o m b a r ­ dujących otrzymuje się grupy pierwiastków o sąsiednich liczbach atomowych. Może to w pewnych w y p a d k a c h skracać analizę, czasem jednak, jak w p r z y p a d k u R u , R h , Pd; Hf, T a , W; lantanowców i in. u t r u d n i a ją. G d y stosuje się cząstki bombardujące o wielkich energiach, p r o d u k t y są dość rozrzucone p o d względem liczb atomowych, wtedy przebieg analizy zbliża się d o normalnie stosowanego. Nie zawsze najistotniejsza jest duża wydajność p r o d u k t u — często korzystniejsza jest wydajność wielokrotnie mniejsza od maksymalnej, jeżeli m o ż n a ją osiągnąć odpowiednio szybko. Nie zawsze również wymagany jest wysoki stopień czystości chemicznej (np. w niektórych p r z y p a d k a c h stosowania metody wskaźników promie­ niotwórczych), natomiast zwykle wymagany jest wysoki stopień czystości radio­ chemicznej, tzn. brak zanieczyszczeń radioaktywnych. Ponieważ ilość substancji radioaktywnej otrzymywana w reakcjach jądrowych jest często b a r d z o mała, w celu jej wyodrębnienia stosuje się metodę d o d a w a n i a nośnika (punkt 2). Czasem dodaje się kilka nośników, aby wydzielić kilka substancji radioaktywnych. Oczywiście w ten sposób znacznie zmniejsza się aktywność właściwa otrzymanego radiopierwiastka. N o ś n i k może występować również w postaci nieizotopowej, j a k C u S stosowany wspólnie dla * H g , *Bi , * P b . G d y zależy n a m na dużej czystości radiochemicznej substancji, której aktywność jest tylko małą częścią ogólnej aktywności tarczy, stosuje się tzw. wymywanie. Polega o n o n a d o d a w a n i u nie tylko nośnika interesującej nas substancji radioaktywnej, lecz także nośnika zanieczyszczeń i usuwaniu go tak długo, aż frakcja stanie się nieaktywna. Nośnik powinien występować w tej samej postaci chemicznej co substancja aktywna, trzeba więc znać postać, w jakiej występuje ta ostatnia. M o ż n a w tym celu 2 4

2 4

2 2

2 +

2+

2+

przeprowadzić uprzednio odpowiednie operacje z tarczą, n p . tarcza cynkowa rozpuszczona w H N 0 gwarantuje, że miedź występuje w postaci C u . Jeżeli nie wiadomo, w jakiej postaci występuje substancja a k t y w n a , to dodaje się nośnik pod różnymi postaciami i wszystkie je przeprowadza w jedną. Istotne znaczenie m a ilość d o d a w a n e g o nośnika. Małe ilości nośnika są niewygodne ze względów analitycznych, ale konieczne wtedy, gdy chodzi o otrzymy­ wanie substancji radioaktywnej o dużej aktywności właściwej. W takich przypadkach wygodne jest czasem użycie nośnika nieizotopowego, który może być potem oddzielony. Wysiłki radiochemików idą od dawna w kierunku przygotowywania źródeł beznośnikowych. W chemii tarcz występują r ó ż n o r o d n e techniki analityczne; d o najważniejszych należą procesy strącania ( p u n k t 2), rozdzielanie chromatograficzne, ekstrakcja, odparowywanie, ługowanie, rozdzielanie elektrolityczne i inne. Niektóre z nich, j a k chromatografia j o n o w y m i e n n a czy ekstrakcja, ze względu na powszechność stoso­ wania bywają w monografiach radiochemicznych p o d a w a n e w oddzielnych roz­ działach. Większość tych metod m a zastosowanie również w oznaczaniu p r o d u k t ó w rozszczepienia. Szczególne znaczenie w tym ostatnim p r z y p a d k u m a wydzielanie lantanowców, stanowiących znaczną część p r o d u k t ó w rozszczepienia u r a n u . Stosuje się tu szeroko metodę opartą na k o m p l e k s o w a n i u i rozdzielaniu elektroforetycznym. 6. M e t o d y wytwarzania radioizotopów i związków znakowanych wyodrębnia się w oddzielny dział radiochemii. Rozróżnia się trzy zasadnicze źródła sztucznych izotopów: reakcje zachodzące w tarczach napromieniowanych n e u t r o n a m i w reak­ torze jądrowym, reakcje w tarczach napromieniowanych cząstkami przyspieszanymi w akceleratorach oraz produkty rozszczepienia. Wydzielaniem otrzymanych izotopów zajmuje się chemia tarcz (punkt 5). Produkcja związków z n a k o w a n y c h poszczegól­ nymi radioizotopami może być b a r d z o r ó ż n o r o d n a , w zależności od konkretnego zapotrzebowania badawczego bądź technicznego. Bardzo szerokie zastosowania mają związki organiczne z n a k o w a n e izotopem węgla C , powstającym w reaktorze w reakcji N ( n , p ) . Odpowiednie metody syntezy pozwalają n a umieszczenie znakującego a t o m u C w odpowiednim fragmencie cząsteczki. Następną obszerną grupą związków znakowanych są połączenia P powstałego w reakcji P(n,y) i S ( n , p ) oraz izotopu S , powstałego w reakcji S ( n , y ) i C l ( n , p ) . Wreszcie coraz większego znaczenia nabierają związki z n a k o w a n e trytem powstałym w reakcji L i ( n , a ) z uwagi na coraz precyzyjniejsze pomiary słabego promieniowania fi. Spośród cząstek naładowanych d o produkcji izotopów stosuje się głównie deuterony i p r o t o n y przyspieszane w akceleratorach cyklicznych (cyklotronach, synchrocyklotronach). Wydajności p r o d u k t u w p o r ó w n a n i u z wydajnościami uzys­ kiwanymi przy użyciu reaktorów jądrowych są d u ż o mniejsze, mniejsza jest również aktywność otrzymywanych radioizotopów. Wśród p r o d u k t ó w rozszczepienia powstaje szereg radioizotopów o dużym znaczeniu praktycznym. D o najważniejszych należą: spośród p r o d u k t ó w k r ó t k o życiowych I , radiowskaźnik szeroko stosowany w medycynie, z długożyciowych 2 +

3

1 4

1 4

1 4

3 2

3 2

3 5

6

1 3 1

3 1

3 4

3 5

9 0

1 3 7

— S r , materiał źródeł czystego promieniowania fi, i C s — źródło promienio­ wania y. M e t o d a wskaźników promieniotwórczych stosowana d o celów badawczych należy niewątpliwie d o m e t o d radiochemicznych. N a t o m i a s t zastosowania związków znakowanych w technice dotyczą tylu i tak różnych dziedzin (jak medycyna, chemia przemysłowa, rolnictwo, geologia itd.), że znacznie przekraczają ramy radiochemii. D o specjalistycznych metod radiochemicznych, opartych na stosowaniu wskaź­ ników promieniotwórczych, należy badanie dyfuzji w różnych fazach, w szczególności w ciałach stałych, m.in. w polimerach. Inną specjalistyczną metodą badania struktury ciał stałych jest analiza emanacyjna, polegająca na pomiarze aktywności n p . r a d o n u (emanacji: Rn, Rn, R n ) powstałego z r a d u ( R a , Ra, R a ) wprowa­ dzonego d o u k ł a d u drogą stapiania, współkrystalizacji czy wymieszania. Metodę stosowano również do reakcji rozszczepienia, badając gazowe produkty rozszczepienia (Kr, Xe). 7. Procesy zachodzące w u k ł a d a c h p o d d a n y c h napromieniowaniu nie ograni­ czają się d o reakcji jądrowych bądź efektów jonizacji i wzbudzenia a t o m ó w . W konsekwencji zajścia reakcji jądrowej w układzie występują przemiany chemiczne, których badaniem i wykorzystaniem zajmuje się dział radiochemii zwany chemią gorących atomów. Powstanie chemii gorących a t o m ó w opiera się na tzw. efekcie Szillarda-Chalmersa, wykrytym w 1934 r. przy b a d a n i a c h wychwytu radiacyjnego neutronów termicznych. Istota efektu polega na zerwaniu pierwotnych wiązań w cząsteczce poddanej reakcji ( n , y ) i n a wzajemnym oddziaływaniu powstałych przy tym „gorących" czy wzbudzonych a t o m ó w z cząsteczkami i wolnymi rodnikami. Prowadzi to do przemian chemicznych o praktycznym znaczeniu. W reakcji ( n , y ) otrzymuje się izotopy tarczy, co prowadzi do dużego rozcień­ czenia powstającego izotopu promieniotwórczego przez izotop trwały. Oddzielenie radioizotopu jest zwykle b a r d z o u t r u d n i o n e z uwagi n a jego niewielką zawartość i najczęściej krótki okres półtrwania dla większości radioizotopów powstałych w reakcji (n, y). Jedyną dobrą metodą rozdzielenia takich izotopów jest wykorzystanie efektu Szillarda-Chalmersa, tzn. wykorzystanie odrzutu jądra przy emisji k w a n t ó w y w wy­ niku reakcji wiązania neutronu z j ą d r e m . Przemiany chemiczne występujące przy tym m o ż n a przedstawić schematem: 2 2 2

2 2 0

2 1 9

2 2 6

2 2 4

2 2 3

RX + n -» RX* -> R + X* (gorący a t o m ) + y, + y

2

U z y s k a n a przez a t o m X* energia o d r z u t u przewyższa zwykle kilkakrotnie energię wiązania tego a t o m u w cząsteczce, dlatego też cząsteczka ulega rozpadowi, a promieniotwórczy p r o d u k t X ulega separacji w postaci obojętnych a t o m ó w lub jonów. Jeżeli nie zachodzi wyraźna wymiana izotopowa między R X i X*. m o ż n a oddzielić formę X* i w ten sposób zwiększyć zawartość wytwarzanego radioizotopu. Na przykład w reakcji C H I + n -* C H j + I m o ż n a wydzielić I bądź i28j- p wyługowanie wodą. 1 2 7

2

r z e z

5

1 2 8

2

1 2 8

Oczywiście d o szerszego zastosowania tej m e t o d y musi być spełniony p o d ­ stawowy w a r u n e k , by postać chemiczna, w której trwale pozostaje wytworzony izotop promieniotwórczy, była łatwa d o wyodrębnienia z substancji wyjściowej. Prócz tego spełnione muszą być inne warunki: brak zmian radiacyjnych w substancji wyjściowej p o d wpływem promieniowania y i n e u t r o n ó w , b r a k wiązań j o n o w y c h w cząsteczkach substancji tarczowej, brak wymiany izotopowej, j a k już w s p o m n i a n o , itp. Najczęściej stosuje się połączenia organiczne odpowiednich pierwiastków ze względu na małe p r a w d o p o d o b i e ń s t w o powstawania radioizotopów węgla i w o d o r u (mały przekrój czynny, długi okres półtrwania). Powstające a t o m y promieniotwórcze są często wiązane w prostych formach chemicznych; w celu ich wydzielenia m o ż n a zastosować szybkie i wydajne metody ekstrakcji, adsorpcji na nieizotopowych nośnikach itp. W bardziej skomplikowanych p r z y p a d k a c h stosuje się n p . techniki chromatograficzne. Efektywność metody Szillarda-Chalmersa mierzy się wydajnością radioizotopu i wartością współczynnika wzbogacenia. Wydajność W jest to udział a t o m ó w radioizotopu praktycznie wydzielonych z napromienionej substancji:

W= N'JN* gdzie JV* — liczba r a d i o a t o m ó w wydzielonych, N' — całkowita liczba r a d i o a t o m ó w w napromienionej substancji. Współczynnik wzbogacenia F j e s t to stosunek aktywności właściwej p r e p a r a t u radioizotopu o t r z y m a n e g o w wyniku wzbogacenia d o aktywności właściwej wy­ jściowego związku bezpośrednio p o zakończeniu napromieniowania.

=

\NJI\N)

N

N

* N N' W

gdzie N — liczba trwałych a t o m ó w w preparacie oddzielonym, N — liczba trwałych a t o m ó w w wyjściowym związku bezpośrednio p o zakończeniu napromieniowania. Liczby r a d i o a t o m ó w są proporcjonalne d o aktywności wzbogaconego p r e p a r a t u i napromienianego związku: W

N*

A

aktywność wzbogaconego p r e p a r a t u

N"

A

aktywność napromienionego związku

v

Liczby trwałych a t o m ó w są proporcjonalne d o masy lub zawartości (w dowolnych jednostkach) pierwiastka we w z b o g a c o n y m preparacie i n a p r o m i e n i a n y m związku: N

w

N

=

m*_ m

=

A A w

m m

w

W celu określenia F wystarczy więc zmierzyć obie aktywności, A oznaczyć analitycznie m i m , .

w

i A, oraz

Energię odrzutu £ powstałego a t o m u promieniotwórczego określa się, wyrażając masę M w jednostkach u i energię w M e V lub eV, zależnością: o d

F

£od =

2

537F

=

--[MeV] L

2

[eV]

J

1862 • M M W p r z y p a d k u równoczesnej emisji dwóch k w a n t ó w 7, o energiach E kącie (9 między ich kierunkami, energia odrzutu wynosi:

yl

£ o d = -=-m» ^ ^ T 2 2mc 2

+^ T + 2 2mc

y

T 2

2mc

i£

o

r

a

z

y 2

cosfl

G d y 0 = 0, m a m y d o czynienia z maksymalną energią odrzutu: F

max _

^

0 d

(£yl

~

+ £ y 2 )

2mc

2

2

gdy 6 = 71, wówczas energia odrzutu jest minimalna: rrnin 2

2mc

W związku z tym przedział wszystkich możliwych wartości energii o d r z u t u (dla dowolnego kąta 6) wynosi: AF pmax_irmin_

F ^^yl^yl 2

2mc

Pojęcie retencji, czyli zatrzymania, m o ż n a zdefiniować j a k o względną liczbę atomów promieniotwórczych, których nie m o ż n a oddzielić od danego związku określoną metodą rozdzielania. Retencja jest więc dla danego związku i metody oraz warunków napromieniowania wielkością stałą (retencja rzeczywista). Możemy określić retencję j a k o stosunek liczby a t o m ó w promieniotwórczych, zawartych w związku wyjściowym, d o ogólnej liczby a t o m ó w promieniotwórczych p o zakoń­ czeniu napromieniowania. Retencję m o ż n a sprowadzić d o zera tylko przy użyciu metod pozwalających na całkowite i trwałe rozdzielenie cząsteczek zawierających różne izotopy. Pozostanie r a d i o a t o m ó w w związku wyjściowym p o napromieniowaniu jest wynikiem wielu mechanizmów. Jeżeli n * i , n , n , . . . są liczbami r a d i o a t o m ó w , które znalazły się w związku wyjściowym w wyniku mechanizmów 1 , 2 , 3 iV* — całkowitą liczbą r a d i o a t o m ó w w n a p r o m i e n i o n y m preparacie, to retencja całkowita jest sumą retencji: 2

n\ R = —T N

3

n" n\ - 4 - + - 4 - = R' + R" + R'" + ... N N 2

+

Retencja może być u w a r u n k o w a n a następującymi przyczynami: Retencja I rodzaju — p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że r a d i o a t o m powstały w wyniku reakcji, n p . ( n , y ) , nie opuści cząsteczki substancji wyjściowej — może być s p o w o d o w a n a zbyt małą energią o d r z u t u z uwagi na: małą energię emitowanych

kwantów y lub emisję k w a n t ó w 7 w przeciwnych kierunkach, niekorzystny stosunek masy odrzucanego a t o m u do masy cząsteczki, zmniejszenie wewnętrznej energii odrzutu przez wewnętrzne niesprężyste zderzenia w cząsteczce (wynik działania radialnej składowej wektora prędkości a t o m u odrzucanego). Retencja II rodzaju — p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia uwolnionego r a d i o a t o m u , w wyniku reakcji gorących a t o m ó w , w cząsteczkę związku wyjściowego — spowo­ dowana przez reakcje zachodzące na skutek straty energii gorącego a t o m u w zde­ rzeniach sprężystych z nieaktywnymi a t o m a m i o zbliżonej masie. Z kolei następuje oddziaływanie odrzucanych a t o m ó w z powstałymi n a skutek tych zderzeń wolnymi rodnikami. Retencja III rodzaju — p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia swobodnego r a d i o a t o m u do substancji wyjściowej w wyniku reakcji zachodzących pod wpływem promienio­ wania — s p o w o d o w a n a radioliza związku wyjściowego p o d wpływem promieniowa­ nia y, w szczególności występowaniem zjawiska syntezy radiacyjnej. Retencja IV rodzaju. Przyczyny tej retencji mogą być dwojakie: a) reakcje atomów promieniotwórczych p o ich termalizacji oraz b) termiczne procesy wymiany izotopowej pomiędzy tworzącymi się formami i związkiem wyjściowym. Cechą wspólną obu tych procesów jest ich zależność od temperatury. Pozwala to na odróżnienie retencji IV rodzaju od innych typów retencji. W chemii gorących a t o m ó w dużą rolę odgrywają także inne, poza reakcją (n,y), procesy j ą d r o w e , j a k reakcja fotojądrowa ( y , n ) i reakcja n e u t r o n - p r o t o n (n, p). Istotne znaczenie mają także procesy konwersji w wyniku reakcji (n, y) oraz rozdzielanie izomerów jądrowych na zasadzie występowania przemian chemicznych w wyniku przejść izomerycznych. Więcej informacji na te tematy p o d a n o w tekście, przy omawianiu odpowiednich reakcji jądrowych i w p . 3.3.4 dotyczącym izomerii jądrowej. 8. O m ó w i o n e wyżej działy radiochemii nie wyczerpują jeszcze jej tematyki. D o wyodrębnionych dziedzin należy otrzymywanie i przeróbka paliwa jądrowego, dział niezwykle ważny z oczywistych względów. Nieco informacji na ten temat p o d a n o przy omawianiu reakcji rozszczepienia i reaktorów jądrowych. I n n y m wyodrębnianym zwykle działem jest elektrochemia u k ł a d ó w radioaktyw­ nych, związana bądź z procesami autoradiolizy, bądź ze wspomnianymi u k ł a d a m i radiokoloidalnymi. W tym sensie istnieje ścisły związek zjawisk radioelektrochemiczych z zakresem tematycznym p u n k t u 2 naszego zestawienia. *

*

*

Po powyższym, s k r ó t o w y m z konieczności omówieniu problematyki radio­ chemicznej wróćmy d o chemii jądrowej w sensie szerszym. Zakresu jej nie wyczerpują omówione wyżej działy nauki o promieniotwórczości. W skład ogólnie pojętej chemii jądrowej wchodzą (lub sąsiadują z nią) takie dziedziny, j a k georadiochemia, badająca m.in. skład izotopowy skorupy ziemskiej, co miało duże znaczemie dla koncepcji struktury j ą d r a , radiogeologia, pokrywająca się częściowo z radiochronologią, w której zakres wchodzi również d a t o w a n i e radiowęglowe, tak ważne

w archeologii, nukleogeneza, związana ściśle z reakcjami termojądrowymi, zajmująca sie powstawaniem pierwiastków w kosmosie. Z chemią jądrową, poprzez chemię radiacyjną, związana jest biologia radiacyjna i problem uszkodzeń radiacyjnych. Z reakcjami jądrowymi ściśle łączy się problematyka przyspieszania cząstek bombardujących i generowania neutronów. Wreszcie ze wszystkimi wymienionymi dziedzinami i zagadnieniami wiąże się coraz doskonalsza technika wykrywania i pomiaru promieniowania jądrowego. T a k określone pole zainteresowań chemii jądrowej, j a k o przedmiotu nauczania, może być przedstawione w ograniczonej objętości podręcznika akademickiego jedynie skrótowo. Konieczność rezygnacji z części materiału narzuca kryteria wyboru zgodne z istotną treścią chemii jądrowej, takiej j a k pokrótce przedstawiono wyżej. Z w r ó c o n o więc uwagę raczej n a ogólne prawidłowości, pomijając zagadnienia szczegółowe, w tym np. radiochemię.

1. JĄDRO ATOMOWE

Zjawiska promieniotwórczości pozostają w najściślejszym związku z budową jądra atomowego. Poznanie ich istoty, będące zasadniczą treścią nauki o promieniowaniu jądrowym, wymagałoby d o k ł a d n e g o p o z n a n i a b u d o w y jądra, tzn. pełnej wiedzy o wszystkich oddziaływaniach w tym coraz bardziej komplikującym się, w miarę postępów nauki, układzie. Nie jest to jeszcze w pełni możliwe. Intensywne badania w dziedzinie fizyki j ą d r a a t o m o w e g o i liczne p r ó b y tworzenia jego teorii nie dały jeszcze ostatecznych rezultatów. D l a naszych celów ograniczymy się do p o d a n i a elementarnych wiadomości o jądrze a t o m o w y m , dostatecznie już w chwili obecnej sprawdzonych, a poprzedzimy je przypomnieniem podstawowych pojęć z dziedziny budowy materii, n a przykładzie m o d e l u a t o m u .

1.1. Model atomu Jądrowy model a t o m u został o p r a c o w a n y (1911) n a podstawie b a d a ń Rutherforda nad rozpraszaniem cząstek a n a foliach metalowych. Poprzedni model a t o m u (odkrywcy elektronu — T h o m s o n a , 1897) zakładał istnienie kuli naładowanej dodatnio o ekwiparcjalnej gęstości ł a d u n k u , w której również ładunki ujemne są rozmieszczone w całej objętości kuli, w ilości równej ładunkowi d o d a t n i e m u . Średnica kuli miała być rzędu 1 0 " m i reprezentowała wymiary a t o m u . Przy bombardowaniu a t o m ó w cząstkami a odchylenia tychże byłyby p o w o d o w a n e przez siły odpychania i przyciągania między d o d a t n i m i i ujemnymi ł a d u n k a m i a t o m u a cząstkami a. Zgodnie z modelem T h o m s o n a m o ż n a było wykazać, że odchylenie wywołane przez pojedynczy a t o m p o w i n n o być b a r d z o małe — najbardziej p r a w d o p o d o b n y kąt odchylenia cząstek a winien wynosić około 1°. Liczba cząstek rozpraszanych p o d dużymi kątami ( ^ 10°) wynosiłaby JV,o° = iV - 1 0 ~ ( N — całkowita liczba cząstek a). Doświadczenia Geigera wykazały, że liczba cząstek rozpraszanych p o d dużymi kątami jest znacznie większa niż przewidywana przy przyjęciu modelu T h o m s o n a . Z n a c z n a liczba cząstek a zmienia swój kierunek o 180°. Rutherford przypuszczał, że tak duże kąty rozpraszania są możliwe tylko przy przyjęciu istnienia w pobliżu centrum a t o m u pola elektrycznego o dużym natężeniu. Takie pole może powstać wtedy, gdy ładunek d o d a t n i a t o m u nie jest rozłożony w całej jego objętości, lecz s k o n c e n t r o w a n y w b a r d z o małym jądrze, a ładunek ujemny rozmieszczony n a powierzchni kuli o promieniu porównywalnym z promie­ niem a t o m u . Wtedy cząstka a mogłaby zbliżyć się d o jądra na tyle, że siły odpychania stałyby się dostatecznie duże, by s p o w o d o w a ć duże odchylenia. 1 0

4 3

0

0

Przyjmując dla uproszczenia p u n k t o w e ładunki j ą d r a i cząstek a i rozpatrując przypadek jądra ciężkiego (aby m o ż n a było założyć, że podczas rozpraszania j ą d r o pozostaje w spoczynku) oraz uwzględniając w a r u n e k zachowania energii i m o m e n t u pędu, dochodzi się d o klasycznego równania Rutherforda na rozpraszanie cząstek a: 2 2

N nd(Ze ) 0

(1.1-1)

W badaniach rozpraszania cząstek, zwanego dzisiaj rozpraszaniem rutherfordowskim, strumień cząstek a o początkowej liczbie N był kierowany na cienką folię metalową 0 grubości di gęstości (liczba a t o m ó w n a j e d n o s t k ę objętości) n. Cząstki rozproszone pod kątem ę (kąt między kierunkami cząstek <x padających i rozproszonych) były liczone na ekranie p o k r y t y m siarczkiem cynku (ZnS), umieszczonym w odległości r od folii rozpraszającej. Przez Ze oznaczono ładunek jądra tarczy (folii), przez m masę i przez v prędkość początkową cząstki a. N(ę) podaje liczbę cząstek rozproszonych pod kątem ę na jednostkę powierzchni e k r a n u Z n S . P o d a n a równaniem (1.1-1) zależność liczby rozproszonych cząstek a od kąta odchylenia, grubości materiału rozpraszającego, k w a d r a t u ł a d u n k u j ą d r a i odwrot­ ności k w a d r a t u początkowej energii cząstek a została dokładnie s p r a w d z o n a doświadczalnie. Stwierdzono (Geiger, M a r s d e n , 1911-1913), że zależność liczby rozproszonych cząstek a od kąta rozproszenia została poprawnie przewidziana przez teorię, jak również stwierdzono prostą proporcjonalność między grubością folii a liczbą cząstek rozproszonych pod d a n y m kątem. Stwierdzono również o d w r o t n ą proporcjonalność między czwartą potęgą prędkości cząstek a a rozproszeniem oraz, nieco później (Chadwick,1920), określono zadowalająco ładunki jąder dla miedzi (29,3 ± 0,5), srebra (46,3 ± 0,7) i platyny (77,4 ± 1). Wyniki doświadczalne okazały się więc zgodne z równaniem R u t h e r f o r d a 1 stanowią najważniejsze doświadczalne potwierdzenie j ą d r o w e g o modelu a t o m u . W przypadku substancji lekkich i dużej energii cząstek a równanie (1.1-1) musiałoby być zastąpione wyrażeniem bardziej s k o m p l i k o w a n y m . Jak wspomniano, stosując rutherfordowski wzór na rozpraszanie przy założeniu braku odrzutu jądra, można oznaczać ładunek j ą d r a , gdyż kąt rozpraszania zależy od kwadratu ł a d u n k u j ą d r a . Wyniki tego rodzaju b a d a ń doprowadziły d o identyfikacji liczby atomowej pierwiastka Z z ładunkiem jądra, co zostało potem potwierdzone w pracach Moseleya nad widmami promieniowania X pierwiastków (energia charakterystycznego promieniowania rentgenowskiego £ = 13,6(Z — 2 ) [ e V ] . N a podstawie hipotezy Rutherforda o jądrowej budowie a t o m u m o ż n a było założyć model a t o m u składający się z jądra i krążących w o k ó ł niego elektronów. Elektrony nie mogłyby znajdować się w stanie spoczynku, gdyż układ nie byłby trwały. Jeżeli j e d n a k siła d o ś r o d k o w a jest siłą kulombowskiego przyciągania: 0

2

R

Zee

2

mv

(1.1-2)

to pojawia się inny problem. Zgodnie z elektrodynamiką klasyczną elektrony przyspieszane w polu k u l o m b o w s k i m musiałyby emitować promieniowanie elektro­ magnetyczne i to promieniowanie o stale wzrastającej częstości drgań, w miarę jak układ traciłby energię i elektron poruszałby się p o spirali coraz bliżej jądra. Takich widm ciągłych doświadczalnie nie stwierdzono, natomiast niepodważalnym faktem była trwałość a t o m u , powstały więc zasadnicze trudności w stworzeniu teoretycznego modelu a t o m u na gruncie fizyki klasycznej. Doraźne wyjście z trudności znalazł w 1913 r. Bohr, stosując d o rozwiązania problemu a t o m u hipotezę k w a n t ó w i wprowadzając słynne postulaty. Główne postulaty teorii Bohra brzmią następująco: 1. Elektron w atomie może przebywać w różnych możliwych stanach, tzw. stacjonarnych, w których nie zachodzi emisja promieniowania nawet wtedy, gdy cząstki n a ł a d o w a n e poruszają się ruchem przyspieszonym. 2. Każdej emisji lub absorpcji promieniowania o d p o w i a d a przejście elektronu miedzy dwoma stanami stacjonarnymi. Emisja lub absorpcja jest określona przez różnicę energii AE między tymi stanami, przy czym częstość promieniowania v jest określona zależnością AE = E —E = hv, gdzie h jest tzw. stałą Plancka (równą 6,62618 • 1 0 " J • s), a E i E są to energie elektronu w dwóch stanach stacjonarnych. W zależności od tego, czy £ , > E , czy też E > E , , zachodzi emisja bądź absorpcja promieniowania. 3. A t o m e m w stanie stacjonarnym rządzą proste p r a w a mechaniki, lecz nie obowiązują one przy przejściu z jednego stanu d o drugiego. 4. Możliwe stany stacjonarne u k ł a d u : e l e k t r o n - d o d a t n i e j ą d r o są określone za pomocą zależności 3 4

l

t

2

2

2

2

h J = mvr = n—— 2n

(1.1 -3)

w której wartość m o m e n t u pędu elektronu / stanowi całkowitą wielokrotność h/2n, n jest liczbą całkowitą, zwaną główną liczbą kwantową, m — masą elektronu, v — prędkością liniową elektronu, r — promieniem orbity. Można łatwo obliczyć p r o m i e ń każdej orbity elektronowej w atomie — okreś­ lonej główną liczbą kwantową n — jeśli weźmie się p o d uwagę trzeci i czwarty postulat teorii Bohra. Według czwartego postulatu m o m e n t pędu elektronu jest określony r ó w n a n i e m (1.1-3), a trzeci postulat zakłada, że ruch elektronu p o dozwolonej orbicie odbywa się zgodnie z p r a w a m i mechaniki klasycznej, czyli że siła odśrodkowa elektronu jest z r ó w n o w a ż o n a elektrostatyczną siłą przyciągania elek­ tronu przez j ą d r o zgodnie z równaniem (1.1-2). Z równań (1.1-2) i (1.1-3) łatwo m o ż n a otrzymać wyrażenie na promień orbity: 2

2

nh 4TC

oraz na prędkość elektronu:

2

2

mZe

v

'

Ł a t w o również m o ż n a obliczyć całkowitą energię elektronu n a orbicie Bohra. Energia całkowita E„ elektronu znajdującego się w n-tym stanie stacjonarnym równa się sumie energii kinetycznej E i potencjalnej E . Energia potencjalna elektronu dana jest przez prostą zależność elektrostatyczną: k i n

p

2

Ze E=

(1.1-6)

p

r 2

1 = —mv

2

Energia kinetyczna E

km

Ze

=

czyli E„ = E + E p

Wm

=

1 -—(Ze /r), 2

a p o podstawieniu wyrażenia na promień orbity r, energia całkowita wynosi: "

2

(1.1-7)

2

nh

Jeżeli powiążemy drugi postulat Bohra, według którego częstość emitowanego lub a b s o r b o w a n e g o promieniowania jest określona przez różnicę energii stanów stacjonarnych E

v =

\

E

"

(1.1-8)

z równaniem (1.1-7), to otrzymamy wyrażenia opisujące linie różnych serii widm atomowych. N a przykład dla stanów o liczbach k w a n t o w y c h i n częstość linii emitowanej przy przejściu ze stanu n d o n, (n < n ) wynosi: 2

2

t

2

A

2% me v = — 3 — Z h 3

2

,/ 1 — \nj

2

1 \ \ n\) 2

1.1-9)

v a liczba falowa jest określona przez v = — (gdzie c — prędkość światła): c 2

A

2n me

( 1

ch*

\ n\

2

n\

A

2% me Jeżeli oznaczymy przez R czynnik — , to dla w o d o r u , dla którego Z = 1, i dla cn ni = 2, m a m y : 1 R [ - - - r ) (1.M0) 4 n\ czyli to samo równanie, które stosowano n a podstawie d a n y c h empirycznych d o opisu linii tzw. serii Balmera w widmie w o d o r u . W p o d o b n y s p o s ó b możemy otrzymać r ó w n a n i a na linie innych serii (n, = 1 , 2 , 3 , 4 . . . ) . Teoria Bohra, uogólniona przez Sommerfelda poprzez założenie orbit eliptycz­ nych, z jądrem w jednym z ognisk elipsy, oraz wprowadzenie d o d a t k o w y c h liczb kwantowych, a także reguł szczególnej teorii względności, mogła być stosowana jednak w tej postaci jedynie dla w o d o r u i innych u k ł a d ó w jednoelektronowych H e , +

2 +

3 +

L i , B e . Już poczynając od a t o m u helu, poprzez inne a t o m y wieloelektronowe, nie udaje się za pomocą modelu Bohra wyjaśnić widm tych a t o m ó w . Problem ten (a także wiele innych) rozwiązała n o w a bardzo ogólna teoria Schródingera. W a r u n e k k w a n t o w y Bohra m o ż n a wyprowadzić bezpośrednio z zało­ żeń mechaniki falowej Schródingera i de Broglie'a. De Broglie założył (1924), że każdej cząstce materialnej m o ż n a przypisać pewne właściwości falowe. Zależność między pędem jakiejś cząstki a jej długością „fali de Broglie'a" wyraża się równaniem X = h/p = h/mv

(1.1-11)

w którym m i v oznaczają masę i prędkość cząstki. Analogiczny związek jest zawarty w dualizmie wyrażenia na pęd fotonu p = hv/c = h/k, w k t ó r y m pęd, j a k o właściwość cząstki materialnej, jest związany z długością fali. Podejście de Broglie'a zapowiadały już klasyczne prace n a d efektem fotoelektrycznym (1905) i zjawiskiem C o m p t o n a (1923). D o w o d y eksperymentalne na potwierdzenie falowych właściwości materii uzyskano później, stwierdziwszy dyfrakcję elektronów, a także n e u t r o n ó w , n a kryształach. Schródinger, stosując założenia de Broglie'a, stworzył nową mechanikę, w której stany k w a n t o w e a t o m u są opisane funkcją i//, będącą rozwiązaniem pewnego równania różniczkowego, zwanego obecnie równaniem falowym lub równaniem Schródingera. R ó w n a n i e Schródingera dla stanów stacjonarnych m o ż n a napisać w postaci równania własnego Hi// = E^, w k t ó r y m H oznacza hamiltonian (operator energii całkowitej) układu, a E dozwolone wartości energii; w p r z y p a d k u jednej cząstki równanie to m o ż n a napisać w postaci r ó w n a n i a różniczkowego: 2

+

^

2

d ii

2

5 i>

-8y^

2

dś +

8n m +

E

V

1?r -¥~i ~ ^ ^ * » * =

°

<1.1-12)

w którym funkcja falowa i]/ jest funkcją współrzędnych x,y,z, E — energią całkowitą cząstki, V — energią potencjalną cząstki (funkcja współrzędnych), m — masą cząstki. Żeby opisać stan cząstki, trzeba wprowadzić odpowiednie wyrażenie na energię potencjalną i znaleźć rozwiązanie r ó w n a n i a dla funkcji falowej ij/. Wielkość | \j/ \ jest interpretowana j a k o gęstość p r a w d o p o d o b i e ń s t w a znalezienia cząstki w elemencie objętości Az, tzn. i// Az jest prawdopodobieństwem, że znajdziemy cząstkę w objętości AT. Sens fizyczny mają tylko te funkcje falowe, które spełniają następujące warunki: są jednoznaczne, ciągłe, skończone i całkowalne wraz z kwadratem. Takie rozwiązania istnieją tylko dla niektórych wartości E (energie dozwolone). R ó w n a n i e uogólnia się łatwo dla większej liczby cząstek — wtedy funkcja ij/ zależy od współrzędnych wszystkich cząstek. Dla większej jednak liczby cząstek nie można znaleźć ścisłych rozwiązań r ó w n a n i a — w takim p r z y p a d k u stosuje się rozwiązania przybliżone. Dla a t o m u o j e d n y m elektronie zachodzi związek (1.1-6) V= —Ze /r, gdzie r = (x + y + z ) . Zadowalające rozwiązania znajduje się, gdy E = — (2TC m e Z ) / ( n h ) , przy czym n jest liczbą całkowitą. Wartości E„ są więc zgodne z wartością energii całkowitej dla stanów stacjonarnych w teorii Bohra (1.1-7). 2

2

2

2

2

n

2

4

2 112

2

2

2

W zastosowaniach r ó w n a n i a Schródingera stany jednej cząstki charakteryzuje się przy użyciu trzech liczb kwantowych: 1. Główna liczba kwantowa z teorii Bohra, n, o całkowitych wartościach dodatnich 1,2, 3 , 4 , . . . 2. Poboczna liczba kwantowa / o wartościach całkowitych od 0 d o n — l. 3. Magnetyczna liczba kwantowa m o wartościach całkowitych od — / d o + / włącznie z zerem. Liczba rozwiązań równania Schródingera dla określonej wartości n wynosi: "^(2l+l)

2

= n

(1.1-13)

1= 0

G ł ó w n a liczba k w a n t o w a n w modelu B o h r a jednoznacznie określa energię jednego elektronu. O d p o w i a d a o n a odległości elektronu od j ą d r a zgodnie ze wzorem (1.1-4). Poboczna (albo orbitalna) liczba k w a n t o w a / określa wartość orbitalnego m o m e n t u pędu elektronu w jednostkach h/ln w ten sposób, że jest związana z dopuszczalnymi wartościami k w a d r a t u m o m e n t u pędu wyrażeniem 1(1+1) (h/2n) . Stany o wartościach / = 0 , 1 , 2 , 3 , . . . oznacza się o d p o w i e d n i o s y m b o l a m i s,p,d,f,g,h,... zwyczajowo wziętymi ze spektroskopii atomowej. Magnetyczna liczba kwantowa m określa rzut m o m e n t u pędu na wybrany kierunek. W nieobecności pola stany k w a n t o w e różniące się tylko liczbą m mają taką samą energię, a w obecności pola magnetycznego poziomy rozszczepiają się (efekt Z e e m a n a ) . (Linie widmowe rozszczepiają się także w polu elektrycznym — jest t o zjawisko Starka.) Dla pełnej charakterystyki stanu elektronu w p r o w a d z a się czwartą, spinową liczbę kwantową, s, oznaczającą spin elektronowy, tzn. własny m o m e n t pędu elektronu. Wartości k w a d r a t u spinowego m o m e n t u pędu i jego rzutu n a wybrany kierunek m o ż n a otrzymać ze wzoru stosowanego dla orbitalnego m o m e n t u pędu. Rzut m o m e n t u spinowego wynosi + \(h/2n) lub —y(/j/27t). Stąd widać, że istnieje 2n rozwiązań r ó w n a n i a falowego, czyli możliwych stanów kwantowych dla każdej głównej liczby kwantowej n. Dla kolejnych liczb kwantowych 1 , 2 , 3 , 4 , . . . liczby stanów k w a n t o w y c h wynoszą 2 , 8 , 1 8 , 3 2 , co p o k r y w a się z liczbą pierwiastków w okresach u k ł a d u Mendelejewa. Staje się to oczywiste, gdy uwzględni się zasadę Pauliego, k t ó r a mówi, że w atomie nie może być dwóch elektronów o j e d n a k o w y c h wszystkich czterech liczbach kwantowych. Inaczej mówiąc, żaden jednoznacznie określony poziom (n,l,m,s) nie może być zajęty przez więcej niż jeden elektron. 2

2

1.2. Cząstki elementarne W poprzednim punkcie występowały dwa rodzaje elementów b u d o w y materii: elektron i j ą d r o . Z tych dwóch elementów elektrony należą d o tzw. cząstek elementarnych, j ą d r o natomiast m a strukturę bardziej złożoną. J a k widzieliśmy, a t o m jest u k ł a d e m złożonym. T a k i m układem, złożonym z innych niż elektrony

cząstek elementarnych, p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w , jest także j ą d r o , w epoce odkryć Rutherforda u w a ż a n e za niepodzielne. Cząstki elementarne występują nie tylko w u k ł a d a c h , których są elementem składowym. M o g ą n p . występować j a k o pociski bombardujące w reakcjach jąd­ rowych, np. często stosowane p r o t o n y , spełniając tę samą rolę co wiązki lekkich jąder, n p . deuteru, helu, azotu, węgla czy tlenu. Poza tym występują w dużych ilościach w pierwotnym i w t ó r n y m p r o m i e n i o w a n i u kosmicznym. Wnikając w tajniki struktury materii, n a u k a przekraczała kolejne progi, od pierwszego związanego z demokrytejską koncepcją a t o m u , przez drugi p o k o n a n y przez Rutherforda w postaci j ą d r o w e g o modelu a t o m u , d o trzeciego, którego przekroczenie wykazało wewnętrzną strukturę jądra i wskazało na cząstki elementarne jako niepodzielne składniki b u d o w y materii. Poziom wiedzy o budowie materii rozciągający się za tym trzecim progiem wystarcza w zasadzie d o zrozumienia większości zjawisk jądrowych. D l a t e g o problem wewnętrznej struktury cząstek elementarnych, stanowiący czwarty p r ó g a t a k o w a n y aktualnie przez fizyków, zostanie tylko zasygnalizowany p o d koniec p . 1.2. Opisem o d k r y w a n y c h i otrzymywaniem nowych elementarnych składników materii zajmuje się fizyka cząstek elementarnych. Jej kariera jest jedną z najbardziej błyskotliwych w historii nauki. Odkrycie najbardziej podstawowych składników materii: elektronu w 1896, p r o t o n u w 1919, n e u t r o n u i pozytonu w 1932, trwało ponad 30 lat. W następnych 60 latach liczba znanych cząstek elementarnych doszła do około 200. Było t o możliwe dzięki postępowi w budowie akceleratorów; nowe cząstki wytwarzane są w reakcjach jądrowych, w których wiązki bombardujące muszą mieć bardzo wysoką energię. Staje się to oczywiste, gdy z d a m y sobie sprawę, że aby wyprodukować masę odpowiadającą jednostce masy atomowej u (np. nukleonowi), trzeba przetworzyć energię o k o ł o jednego gigaelektronowolta (ściśle 1,49 • 1 0 " J). Stąd nazwa dziedziny zajmującej się wytwarzaniem nowych cząstek elementarnych — fizyka j ą d r o w a wysokich energii. Cząstki elementarne oznacza się zwykle literami alfabetu greckiego i łacińskiego, np. v — neutrino, y — k w a n t g a m m a , e " , e — elektrony, n ,n~ — miony, T C , T C " , n ° — piony, K , K " , K ° — k a o n y , p , n — nukleony, A,S,I,A,Q — hiperony. Wielka r ó ż n o r o d n o ś ć cząstek elementarnych implikuje różne sposoby ich klasyfikacji. Najważniejszymi, w tym aspekcie, właściwościami cząstek są: masa, czas życia (lub trwałość), słabe lub silne oddziaływanie, spin i statystyka. Poza tym opisujemy cząstki w zależności od ł a d u n k u , symetrii, parzystości, dziwności. Podziały te często nakładają się n a siebie. N a przykład n e u t r o n y i protony, będące różnymi postaciami n u k l e o n u jądrowego, różnią się między sobą zasadniczo trwałością poza układem j ą d r o w y m ; s w o b o d n e p r o t o n y są trwałe, neutrony — nietrwałe. Cząstki H i TC o zbliżonych m a s a c h różnią się przynależnością d o d w u zasadniczo odmiennych grup p o d względem oddziaływania, m i o n y są leptonami, piony należą d o h a d r o n ó w . Przykłady m o ż n a by mnożyć. Trzeba więc s k r ó t o w o scharakteryzować podstawowe rodzaje klasyfikacji. Przeglądowe zestawienie ważniejszych cząstek elementarnych przedstawiono w tabeli 1.1. 1 0

+

+

+

+

3 — Chemia jądrowa

33

Tabela 1.1. Cząstki elementarne Rodzaj cząstek

Leptony

Cząstka

Symbol

Ładunek elektryczny

kwant promie­ niowania elektro­ magnetycznego

?

0

< 0,002 m (lub m = 0)

v , v^

0 0

e",/T

—e

0,910953-HT kg 0,0005486 u (0,511006 MeV)

neutrino antyneutrino elektron

e

pozyton miony H a d r

Mezony lekkie (L)

piony

»+

71° n +

n~ K

0

n -y

+e

ciężkie (K)

kaony

+

K" K?(K ° ) K?(K ) s

o

L

Masa spoczynkowa

1 7

<10~ m

(?) ( l u b m = 0 )

e

o

e

0

207m ; 0,1135 u

0 +e —e

Średni czas życia

Spin

Statystyka

trwały

1

B-E

trwałe

1/2 1/2

F-D

trwały (>210

30

+e —e

+e —e 0 0

Rozpad

1/2 2 1

lat) 1/2 1/2

6

e + v + v„ e~ + v„ + v

2,22-10" s

265m ;0,145u

2y

ok. 1 0 " s

J273m ;0,150u

+ v„ \l~ + v„

J2,5510* s

e

F-D

+

e

F-D

e

e

1 6

0

+

e

fi

8

8

J966m ;0,530u

} 1,22-KT s

e

1 0

J965m ;0,529u e

różnorodny

l,0-10- s 6,1-KTS

0

B-E

0 0 0

B-E

H

P

proton

Bariony

+

+e

e

antyproton neutron

P"

—e

n

0

+

p

e" + v

2181 m \ . 2182m )

f p + T c " (65%) l n + n° (35%) n 4- p"

-f-

e

3

1,013 1 0 s

27

antyneutron d

cząstki lambda

n

0

A°

0

c

r

cząstki sigma

Z

U 9 7 6 u

0 +

p" + e

+

+ v

(t

e

l/2

= 720 s)

+

+e

10

c

n

cząstki ksi

1°

0

I~

—e

2342 m ; 1,285 u 2583 w ; 1,417 u 2589 w ; 1,420 u

s° 3°

—e +e 0 0

Q~

—e

1672,5MeV; 1,795 u

M

1/2

1/2

e

A° + %~ (różnorodny)

1,3- 1 0 " s 0,35-10' s

1/2 1/2

e

J 2 5 6 6 m ; 1,408 u c

j 1,5- I 0 ~ s

1/2

... !£}•..-.

3/2

F-D

+

l 0

A + n

F-D

10

_ 1 4

e

1/2

p + 7t°(^50%)p + y 0,81-10" s n + n (w 50%) n + n + y itp. <10 s A° + y n + n~ (n + e~ + vitp.) l , 6 1 H T s

+

J>2327m ; 1,277 u hiperony

F-D

10

2,51-10- s ( 3 - 1 0 " s)

+

0

1/2

+

i n n £

e

A°

F-D 1/2

1839m 1,674954-10" kg 1,0086652 u e

1/2

18

27

nukleony

a

trwały (>2-10 lat)

1836 m 1,67265-10" kg 1,0072765 u

l o

+

A + n° (p+n~ / 1 + 7T° 0

10

i różn.)

1 0

1/2 1/2

F-D

i;

y

omega

A + K~ Ładunek elementarny (elektronu) = 1,602189 10 B-E — Bosego-Einsteina. F - D — Fermiego-Diraca.

, 9

C.

F-D

1.2.1. Masy cząstek Masy cząstek elementarnych zawierają się w szerokim przedziale: od neutrin, których masę spoczynkową przyjmujemy za zerową, d o hiperonów, których masy mieszczą się między nukleonem a deuteronem ( H ) . Wszystkie cząstki dzielimy na lżejsze — leptony: neutrina, elektrony i miony; oraz ciężkie — bariony: nukleony i hiperony. W tej klasyfikacji p o stronie cząstek lekkich znajduje się jeszcze kwant promieniowania elektromagnetycznego — foton, a między leptonami i barionami mieszczą się mezony: lekkie — piony (n) i ciężkie — k a o n y (K). Masy cząstek podaje się często w j e d n o s t k a c h energii; w szczególności dla nowo odkrywanych cząstek, do których utworzenia p o t r z e b n e są wielkie energie, masy określa się w gigaelektronowoltach (GeV). Liczba barionowa charakteryzuje cząstki w ten sposób, że dla wszystkich barionów m a wartość + 1 , dla antybarionów — 1, a dla wszystkich cząstek lżejszych od nukleonu — wartość 0. Liczba b a r i o n o w a u k ł a d u złożonego jest r ó w n a sumie liczb barionowych jego składników. Generalnie obowiązuje zasada zachowania liczby barionowej dla oddziaływań między b a r i o n a m i . Z a s a d a ta nie jest jednak zachowana w procesach anihilacji b a r i o n ó w z ich antycząstkami. Przewidywania występowania procesów z niezachowaniem liczby barionowej prowadzą d o intensywnych b a d a ń nad możliwością rozpadu p r o t o n u , analogicznie d o r o z p a d u swobodnego n e u t r o n u . 2

1.2.2. Efekty relatywistyczne Cząstki elementarne poruszają się na ogół z wielkimi prędkościami lub bywają przyspieszane d o b a r d z o wysokich energii. Osiągane prędkości są często bliskie prędkości światła, trzeba więc uwzględniać poprawki relatywistyczne n a masę i energię. Masa relatywistyczna cząstki d a n a jest znaną zależnością: m

m

m

0

(1.2.2-1)

0

2U/2 2

2

(l-(v/c) y' (\-fi ) w której m to masa spoczynkowa cząstki, v — jej prędkość, c — prędkość światła (2,997925- 1 0 m - s ) , fi = v/c. Dla przykładu p o d a m y stosunek masy relatywis­ tycznej d o spoczynkowej, czyli stopień wzrostu masy, dla kilku energii elektronu i p r o t o n u . Oczywiście dla wszystkich takich p r z y p a d k ó w wzrostu masy relatywis­ tycznej ważne jest p r a w o równoważności masy i energii w postaci AE = c • Am. 2

0

8

- 1

2

Cząstka 3 0

e~

0,910953- 10~

P

1,672649- 1 0 "

2 7

Energia

Stosunek m/m

100 keV 1 MeV 200 MeV (1,7-10 m - s " ') 1 GeV (2,85-10 m - s " ')

1,195 3,000 1,210

8

8

3,150

0

2

3

4

5

6

7

8

logarytm energii

9

10

11

kinetycznej

Rys. 1.1. Stosunek masy relatywistycznej m do spoczynkowej m dla elektronu e, protonu p, deuteronu d i cząstki a jako funkcja energii kinetycznej cząstki (w eV) (z: G. R. Choppin. J. Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy) 0

N a rysunku 1.1 p o k a z a n o stosunek v/c i masy relatywistycznej d o spoczynkowej w funkcji energii kinetycznej cząstki \mv . D l a niezbyt wielkich prędkości energie elektronów, ze względu na małą masę, nie przekraczają 4 MeV, są więc mniejsze niż energie cząstek a z reguły większe od 4 M e V . Wyrażenia na energię kinetyczną i całkowitą cząstki uzyskamy ze wzoru (1.2.2-1) na masę relatywistyczną. Zapiszmy siłę, j a k o zmianę pędu w czasie 2

d{mv) F = —-— = dt

dv

dm + v—— dt

m-r-

dt

W tym p r z y p a d k u różniczkujemy, traktując masę j a k o zmienną. Energię kinetyczną £ obliczamy j a k o pracę cząstki n a drodze dx: k i n

d£

k i n

= Fdx = m^-dx dt

+ v^-dx dt

2

= mvdv + v dm

(1.2.2-2)

Po zróżniczkowaniu wzoru na masę cząstki m (1.2.2-1) otrzymujemy ,

m

vdv

0

mvdv

a podstawiając d o r ó w n a n i a (1.2.2-2) m a m y : d£

2

k i n

2

2

2

= ( c - t ; ) d m + i; dm = c d m

(1.2.2-4)

Zmiana energii kinetycznej jest p r o p o r c j o n a l n a d o zmiany masy. Z równań (1.2.2-3) i (1.2.2-4) otrzymujemy m v dv 0

D

£

W " = —

2T37F

'-^)

(1.2.2-5)

i p o scałkowaniu:

£kin

= w e i 0

~ 1|

2 \ 1/2

"7

v ~?

=

2

we —m c

2

(1.2.2-6)

0

C a ł k o w i t a energia jest r ó w n a sumie energii kinetycznej i spoczynkowej E = E + m c (człon m c nazwaliśmy tu energią spoczynkową). W t e d y otrzymu­ jemy znany wzór na energię: 2

k i n

2

0

0

2

2

E = mc -m c 0

2

2

+ mc

= mc

0

(1.2.2-7)

Energia kinetyczna r ó w n a się zmianie energii na skutek wzrostu masy cząstki: £

= (w-m )c

k i n

2

(1.2.2-8)

0

2

Tradycyjne wyrażenie n a energię kinetyczną -jmv relatywistycznej z rozwinięcia w szereg 2

m

0

m =

,

=

4

1 v = m + — - -m 0

2

2

otrzymuje się w mechanice

+

0

T

3 v ^ ^ m r

2

+ ---

0

2

(1.2.2-9)

2

z czego po pomnożeniu przez c m a m y : mc = m c + \m v +... J a k widać, tradycyjna energia kinetyczna jest tylko w przybliżeniu r ó w n a różnicy mc — m c , mianowicie z dokładnością d o zaniedbanych przez n a s dalszych wyrazów szeregu. Koncepcja masy relatywistycznej i spoczynkowej została w p r o w a d z o n a na bazie doświadczalnych b a d a ń K a u f m a n a z 1901 r o k u , z k t ó r y c h wynikało, że masa elektronu zwiększa się, gdy jego prędkość zbliża się d o prędkości światła. Wyrażenie (1.2.2-1) zostało sformułowane przez Lorentza w b a d a n i a c h n a d zależnością między odległością, prędkością światła i czasem. Związek (1.2.2-1) ogólnie obowiązuje dla każdego poruszającego się obiektu w skali m a k r o czy mikro, niezależnie od tego, czy ma o n c h a r a k t e r cząstki czy „paczki falowej". P o d s t a w o w y związek masy i energii E = mc został sformułowany przez Einsteina właśnie n a bazie podanej wyżej zależności (1.2.2-8). Dla zjawisk będących przedmiotem nukleoniki ważne są jeszcze następujące relacje relatywistyczne: Dylatacja (wydłużenie) czasu 0

0

2

2

0

2

J^\T7T ' A

(

L

1

2

-

1

0

)

gdzie A T jest czasem „ w y d ł u ż o n y m " , At — czasem „ w ł a s n y m " . Ar jest czasem mierzonym przez obserwatora w spoczynku, zegarem w spoczynku (np. n a Ziemi). At — czas mierzony przez obserwatora w poruszającym się układzie, własnym

zegarem (np. w „rakiecie Einsteina"). Wszystkie procesy fizyczne w układzie poruszającym się są spowolnione o czynnik (1 — / ? ) ~ . Wychodząc ze wzoru na masę relatywistyczną, piszemy relatywistyczny pęd i energię w postaci: 2

2

1 / 2

xl2

p = m {l-p r v

(1.2.2-11)

0

E = m (l-/?T

1 / 2

0

c

2

(1.2.2-12)

Z relacji tych wynikają następujące związki: 2

2

p/E = v/c £ 2 ( 1 _0 ) 2

2

= m c

v = pc /E

4

E

2

- E

2

~ = c

(1.2.2-13) A

mlc

Podstawiając prędkość v z r ó w n . (1.2.2-13), otrzymujemy ważny wzór 2

E

2

A

= mc 0

2

2

+ pc

(1.2.2-14)

1.2.3. Oddziaływania cząstek elementarnych Wprowadzimy w tym miejscu elementarną klasyfikację sił działających w naturze. Rozróżniamy cztery rodzaje sił. Pierwsza i najsłabsza siła to siła grawitacji działająca między największymi obiektami w skali kosmicznej i w naszym codziennym makroświecie. Drugą siłą jest siła elektromagnetyczna, 1 0 razy silniejsza niż siła grawitacji, wiążąca obiekty mikroświata: elektrony w a t o m a c h , atomy w cząsteczkach, jony w kryształach. Cząstką elementarną oddziałującą wyłącznie elektromagnetycznie jest foton. Trzecią siłą jest siła silnego oddziaływania, zwana również siłą jądrową. Siły jądrowe, o których będziemy jeszcze mówić, są największymi siłami natury, około 100 razy większymi niż siły elektromagnetyczne, czyli 1 0 razy większymi niż siła grawitacji, oddziałującymi j e d n a k tylko w b a r d z o krótkim zasięgu 1 0 " m. N a tym tle wydaje się godne uwagi, że najsłabsze siły grawitacji działają na olbrzymich kosmicznych odległościach. Najmniej wiemy o czwartej sile, zwanej siłą słabego oddziaływania. Stwierdzono jej obecność w s a m o r z u t n y m rozpadzie fi jąder a t o m o w y c h . Siła ta działa n a skrajnie małych odległościach i jest ok. 1 0 razy mniejsza niż siła silnego oddziaływania. Siła ta jest czynnikiem powodującym r o z p a d większości znanych cząstek elementarnych. Zachowanie się niektórych cząstek elementarnych m o ż n a zrozumieć, gdy wiadomo, jakiego rodzaju oddziaływanie, słabe czy silne, występuje między cząstką elementarną a inną cząstką lub j ą d r e m . Cząstki, które wywierają silne oddziaływanie, nazywamy hadronami, dzielą się one n a bariony i mezony. Siły słabego oddziaływania przejawiają się w oddziaływaniach najlżejszych cząstek leptonów, tzn. elektronów, mionów i neutrin. 3 6

3 8

1 4

1 3

Cząstki oddziałujące silnie reagują w b a r d z o krótkim czasie. Przykładowo dla cząstki przelatującej z prędkością 1 0 m s (np. p r o t o n 50 M e V i elektron 0,03 MeV) przez j ą d r o o średnicy 1 0 ~ m czas oddziaływania wynosi 1 0 ~ s. Jest to czas wystarczający dla silnego oddziaływania, dlatego m o ż e m y się spodziewać oddziaływania p r o t o n u , a nie elektronu. Dlatego też leptony nie reagują na ogół z jądrem, lecz oddziałują na sferę elektronową a t o m u , który ma znacznie większą średnicę, 1 0 ~ m ; stąd dłuższy czas przelotu umożliwia oddziaływanie. W związku więc z różnymi oddziaływaniami występują w świecie cząstek elementarnych duże różnice czasów życia. O b o k cząstek trwałych, takich j a k elektron, p r o t o n , foton i neutrino, obserwujemy cząstki o czasach życia rzędu 10 s (ostatnio 1 0 " s). Wśród nietrwałych cząstek wyróżnia się cząstki charakteryzujące się liczbą kwantową S, zwaną dziwnością, k t ó r a jest różna od zera dla niektórych cząstek silnie oddziałujących, a równa zeru dla „ z w y k ł y c h " cząstek, j a k p r o t o n y , neu­ trony, mezony n. Cząstki o S ^ 0 n a z w a n o dziwnymi. Należą d o nich niektóre mezony (np. mezony K), hiperony (np. A,I,S). Niektóre cząstki dziwne roz­ padają się szybko w wyniku silnych oddziaływań, s t o s u n k o w o długi czas życia innych cząstek dziwnych jest s p o w o d o w a n y faktem, że w ich rozpadzie biorą udział siły słabego oddziaływania. N a z w a tych cząstek pochodzi z obserwacji ich dziwnego zachowania podczas powstawania i r o z p a d u ; powstają w zderzeniach „zwykłych" cząstek z dużym p r a w d o p o d o b i e ń s t w e m , natomiast z b a r d z o m a ł y m rozpadają się n a zwykłe cząstki. Pojawiają się w takiej liczbie, żeby całkowita dziwność była r ó w n a zeru. 8

-

1

1 5

2 3

1 0

1 0

1 2

1.2.4. Antycząstki Relatywistyczna teoria k w a n t o w a przewiduje dla cząstek o spinie p o ł ó w k o w y m występowanie tzw. antycząstek. O d d a w n a już p o t w i e r d z o n o eksperymentalnie ich istnienie. Antycząstki mają tę samą masę co odpowiadające im cząstki elementarne, a różnią się ładunkiem, kierunkiem m o m e n t u spinowego i ma­ gnetycznego, znakiem dziwności, liczby barionowej i leptonowej oraz znakiem parzystości. I tak pozyton jest antycząstką elektronu, a n t y p r o t o n — p r o t o n u , a n t y n e u t r o n — neutronu, mezon n i 7t~, mezon K ° i K°. Cząstki, których ładunek, dziwność oraz b a r i o n o w a i leptonowa liczba k w a n t o w a równają się zeru, są identyczne ze swoimi antycząstkami. Przykładem może być foton. Z a u w a ż m y , że koncepcja antycząstek jest późniejsza niż ich wykrycie, gdyż pierwsza antycząstką, p o z y t o n e , została o d k r y t a przez A n d e r s o n a j u ż w 1932-1933 r. Doświadczalne potwierdzenie istnienia innych antycząstek, j a k antynukleony, wymagało rozbudowanej techniki akceleratorowej. D o p i e r o w 1955 r. w wyniku b o m b a r d o w a n i a tarczy miedziowej p r o t o n a m i (Bevatron 6 GeV) o t r z y m a n o wśród p r o d u k t ó w reakcji (liczne m e z o n y n~) cząstki p ~ , czyli antyprotony. +

+

Ważniejsze cząstki i antycząstki Cząstka

Moment magnetyczny

Ładunek

+ (równoległy do spinu) — (antyrównolegly do spinu) — (antyrównolegly do spinu) + (równoległy do spinu) + (równoległy do spinu) — (antyrównolegly do spinu)

+

Proton Antyproton Neutron Antyneutron Elektron Pozyton

-

0 0 -

+

W związku z istnieniem antycząstek pozostaje właściwość cząstek elementarnych zwana symetrią cząstka-antycząstka. Zgodnie z zasadą symetrii wszystkie cząstki powinny mieć swoje antycząstki z wszystkimi tymi samymi właściwościami (np. masa, spin, czas życia) z wyjątkiem ł a d u n k u elektrycznego. Stąd symetria ta zwana jest niezmiennie/ością względem sprzężenia ładunkowego. Przeciwny znak ł a d u n k u nie jest jednak w a r u n k i e m wystarczającym, cząstki Z i Z~ nie są wzajemnie antycząstkami. Co ważniejsze, symetria cząstka-antycząstka nie jest spełniana w od­ działywaniach słabych. Istnieje również reguła, że fermiony mogą być tworzone lub anihilowane tylko w powiązaniu z antycząstką tej samej klasy. Przykładem może tu być rozpad /? dający pary: e~ + v oraz e + v, tzn. p o z y t o n będący antycząstką elektronu tworzy się z neutrinem, podczas gdy a n t y n e u t r i n o powstaje w parze z elektronem. Reguła ta nie odnosi się d o b o z o n ó w , k t ó r e nie wymagają tworzenia antycząstek, np. mezony K mogą r o z p a d a ć się n a d w a a l b o trzy lżejsze mezony, żaden z nich nie musi być antycząstką. Istotną treść powyższej reguły zawiera prawo zachowania liczby leptonowej. Rozpatrzmy najlepiej p o z n a n e leptony: elektron e~ i jego antycząstką elektron dodatni (pozyton) e , neutrino tzw. elektronowe, tj. pojawiające się w rozpadach j9,v , i jego antycząstką v , mion \i~ i jego antycząstką / J oraz neutrino mionowe V,, i jego antycząstką Przypisujemy liczbę leptonową + 1 wszystkim leptonom i — 1 wszystkim antyleptonom. Leptony powstają zawsze p a r a m i . P r a w o zachowania liczby lepto­ nowej mówi, że całkowita liczba leptonową musi być zachowana oddzielnie dla elektronów i dla m i o n ó w . Przykłady przejść elektronowych i mionowych: +

+

+

+

e

el

elektronowe: n -> p + e ~ + v 0 = 0+1 -1 rozpad mionowy: bilans 1.1. n bilans 1.1. el.

-

-

+

p -> n + e + v 0 = 0 - 1 + 1

el

d

v

/j -»e + ^+v , + 1 = 0 + 1 0 0 = + 1 0 - 1 e

+

+

fx -> e + v„ + v -1 = 0 - 1 0 0 = - 1 0 + 1

el

Sumowanie łączne liczb leptonowych również się bilansuje, ale sumowanie oddzielne pozwala n a określenie p r o d u k t ó w przejścia, j a k na przykładzie mionu i elektronu, z których powstają d w a neutrina: / i + e ~ - > v + v. Żeby je rozróżnić, +

nie wystarczy suma oddzielne daje:

liczb leptonowych

liczby leptonowe /.i liczby leptonowe e

wynosząca

0, n a t o m i a s t

sumowanie

—1 0 = —1 0 0 + 1 = 0+1 ->• v„ + v el

Cząstki i antycząstki nie mogą istnieć obok siebie. W p r z y p a d k u ich wzajemnego spotkania następuje anihilacja, w wyniku której pojawia się promieniowanie anihilacyjne. W przypadku pozytonu i elektronu powstaje przejściowy twór zwany pozytonium. Swobodne p o z y t o n i u m powstaje podczas zderzeń p o z y t o n ó w z a t o m a m i gazu, przez wychwyt elektronu z atomu. Rejestrację p o z y t o n i u m p r z e p r o w a d z o n o w układzie koincydencyjnym ze źródłem N a (emiter p o z y t o n ó w i k w a n t ó w y) i freonem j a k o ośrodkiem gazowym. Mierzono czas między sygnałem od y z N a a y-sygnałem anihilacyjnym, odpowiadający czasowi życia p o z y t o n ó w (l,4 1 0 ~ s ) . Zgodnie z regułą d o d a w a n i a m o m e n t ó w pędu (elektron i pozyton są fermionami) p o z y t o n i u m może występować bądź w stanie singletowym, bądź trypletowym. Stan singletowy (parapozytonium) charakteryzuje się spinem antyrównoległym, zerowym m o m e n t e m pędu i średnim czasem życia 10 —1,25 • 1 0 ~ s, stan trypletowy (ortopozytonium) — spinem równoległym, m o m e n t e m pędu = hj2n i czasem życia 7 • 10~ —1,4 • 1 0 ~ s (dane z różnych źródeł). Stan singletowy rozpada się z emisją dwóch fotonów, stan trypletowy — z emisją trzech fotonów. W promieniowaniu anihilacyjnym nukleonów występują mezony, n p . w przypad­ ku anihilacji p + p ~ otrzymuje się mezony n w liczbie rosnącej z energią p r o t o n ó w 2 2

2 2

7

a

1 0

5

— od7i +7t~ +

7

do7r +7r +7r"+7r~+7r°. +

+

Odkrycie antycząstek s p o w o d o w a ł o , że z a s t a n a w i a n o się nad możliwością występowania we wszechświecie antymaterii. A n t y m a t e r i a składałaby się z antyp r o t o n ó w i a n t y n e u t r o n ó w zgrupowanych w antyjądrach otoczonych pozytonami. Materia taka byłaby nie d o odróżnienia od „ n a s z e j " materii, zwanej koino-materią. Świat z b u d o w a n y z materii i antymaterii byłby spełnieniem zasady symetrii. M o ż n a sobie wyobrazić galaktyki z antymaterii i koino-materii. W p r z y p a d k u kolizji takich dwu galaktyk powstałaby przerażająca ilość energii. N a t u r a nie jest j e d n a k całkowicie symetryczna. Przykładem są a t o m y Co w silnym polu magnetycznym. Orientacja w e k t o r ó w spinów jądrowych jest r ó w n o ­ legła. W y d a w a ł o b y się, że powstające w rozpadzie /?" elektrony będą emitowane równomiernie we wszystkich kierunkach. Tymczasem cząstki fi~ są zawsze emitowane w kierunku przeciwnym d o spinu j ą d r a . Innym przykładem jest fakt, że antyneutrina mają swój wektor spinowy skierowany zawsze wzdłuż kierunku ruchu. 6 0

1.2.5. Statystyka Jednym z najważniejszych sposobów klasyfikacji cząstek elementarnych jest oparcie się na pojęciu statystyki. Ten sposób opisu cząstek jest n a tyle istotny w chemii jądrowej, że poświęcimy m u odrębne krótkie omówienie.

Dla

układu

n cząstek e l e m e n t a r n y c h r ó w n a n i e Schródingera (1.1-12) = E \lt {q q , ...,q ) ma rozwiązanie ^/ {q ,q , ...,q ) = • "12(^2)••• "in(^n)> gdzie q . . . q oznaczają współrzędne uogólnione i gdzie Ut(q) wyznacza się z r ó w n a n i a Schródingera dla pojedynczej cząstki

Hiłi {q qi, k

•••,q )

u

k

n

k

u

2

n

1

k

l

2

n

n

Hu,{q)

=

s,u,(q)

Załóżmy, że m a m y dwie identyczne cząstki opisane funkcjami u i u , których wszystkie argumenty numerujemy odpowiednio 1 i 2. Funkcje te są funkcjami współrzędnych, zmiennej spinowej i czasu: u = u(q , q ,..., s , t ) . Istnieją tylko dwie możliwości przyporządkowania funkcji cząstkom: M (1) U (2) albo w (2) M (1)- Zgodnie z zasadami r a c h u n k u p r a w d o p o d o b i e ń s t w a funkcje dla całego układu, wyrażające jednoczesne zajście u ( l ) i u (2) albo M (2) i u ( l ) , będą d a n e iloczynami tych funkcji: k

1

2

z

a

A

B

a

B

b

A

b

B

"1 = " A ( 1 ) " B ( 2 )

U = U ( 2 ) U (1) U

a

(1.2.5-1)

b

Obie funkcje w i u opisują ten s a m fizyczny stan u k ł a d u , a różnią się jedynie permutacją identycznych cząstek. Stąd \u \ = \u \ , czyli u, = ±u , b o praw­ dopodobieństwo nie zależy od wymiany identycznych cząstek. Ze względu n a liniowość o p e r a t o r ó w kwantowomechanicznych fizyczny stan układu będzie opisany również przez liniowe kombinacje funkcji u i u , mianowicie przez ich sumę albo różnicę. Funkcje opisujące u k ł a d mają postać: funkcja symetryczna względem przestawień współrzędnych r

n

2

2

1

n

n

t

n

u = Ut + Uu = u ( l ) u ( 2 ) + u ( 2 ) u ( l ) s

A

B

A

(1.2.5-2)

B

funkcja antysymetryczna względem przestawień współrzędnych w = Ui-u a

K (1)U (2)-H (2)U (1)

=

n

a

b

a

(1.2.5-3)

b

W p r z y p a d k u funkcji symetrycznej w y m i a n a d w u identycznych cząstek między funkcjami u i u nie zmienia z n a k u funkcji, natomiast w przypadku funkcji antysymetrycznej w y m i a n a t a k a powoduje k a ż d o r a z o w o zmianę znaku funkcji ogólnej. Z a u w a ż m y , że wymiana taka nie powoduje zmiany stanu k w a n t o w o m e c h a nicznego, dla którego znaczenie fizyczne m a jedynie k w a d r a t m o d u ł u funkcji u' u, czyli gęstość p r a w d o p o d o b i e ń s t w a znalezienia cząstki w przestrzeni. Z m i a n ę znaku funkcji w przy permutacji m o ż n a łatwo wykazać: A

B

a

M (2)U (1)-"A(1)M (2) = -(M (1)M (2)-M (2)«B(1)) = a

b

b

a

b

a

-w

a

Funkcja falowa układu n cząstek elementarnych o n u m e r a c h 1 , 2 , 3 , ...n, opisanych funkcjami własnymi u , u , . . . , u „ , jest kombinacją liniową wszystkich iloczynów (u (0« (i)...) o t r z y m a n y c h przez permutację identycznych cząstek między funkcjami, bez zmiany ich liczby w danej funkcji. Jeśli ta liniowa kombinacja ma charakter funkcji symetrycznej, to przy permutacjach znak iloczynu się nie zmienia, jeśli ma c h a r a k t e r funkcji antysymetrycznej — znak iloczynu zmienia się za każdą permutacją (p — o p e r a t o r permutacji, inaczej przestawienia współrzędnych cząstek): A

A

B

B

«, = Z # p

(1-2.5-4)

«. = Z ± #

(1-2.5-5)

p

Z n a k plus stosuje się dla permutacji otrzymanej przez parzystą liczbę transpozycji współrzędnych, znak minus — dla permutacji otrzymanej przez nieparzystą liczbę transpozycji. Jest to równoznaczne z tym, że £ ± #

= Det||M,fa,)||

(1.2.5-6)

p

Det ||MJ(#J)II jest wyznacznikiem złożonym z elementów a, = u (qi). W p r z y p a d k u występowania funkcji antysymetrycznej u , jest niemożliwe, by dwie cząstki miały identyczne funkcje własne, n p . u ( 3 ) i u ( 4 ) , gdyż przy permutacji cząstek wyzerowały­ by się wszystkie pary iloczynów p o d znakiem sumy. Liczba iloczynów jest liczbą możliwości u p o r z ą d k o w a n i a r przedmiotów spośród n przedmiotów przy rozróżnianiu kolejności w y b o r u . Liczbę tę podaje wzór t

a

c

kombinatoryczny P{n,r)

c

n

= r\\

)= . Przy n = r, gdy n p . liczba funkcji V / (n-r)l równa jest liczbie cząstek, liczba możliwości s p r o w a d z a się d o n\. Jest to liczba możliwości ułożenia w rzędzie n różnych p r z e d m i o t ó w . Weźmy p r z y k ł a d o w o trzy cząstki i trzy funkcje: " a = E±

/

P"A(1)"B(2)W (3)

n\ = 3! = 6

c

Będzie więc sześć wyrazów sumy: 123 213 312 132 231 321. Zgodnie z obliczeniem wyznacznika: "A(1)"A(2) «A (3)

« (1) u (2) M (3) B

B

B

« c ( l ) " c ( 2 ) «c (3) otrzymamy: "a = M ( 1 ) U ( 2 ) « ( 3 ) + U ( 2 ) U ( 3 ) W ( 1 ) + U ( 3 ) U ( 1 ) U ( 2 ) - u ( l ) « ( 3 ) M ( 2 ) - « ( 2 ) M (1) M ( 3 ) - u ( 3 ) M (2) u {\) a

b

A

B

c

c

a

a

b

c

b

c

a

A

b

b

c

c

Ł a t w o sprawdzić, że przy założeniu A = B lub A = C lub B = C m a m y u = 0. W każdym p r z y p a d k u dwu cząstek o tej samej funkcji występują zawsze iloczyny o tej samej wartości bezwzględnej, ale r ó ż n y m z n a k u , p o d w a dla wszystkich permutacji. Oczywiście liczba cząstek (wymiar wyznacznika) nie gra roli. Reasumując, ogólna funkcja u k ł a d u (1.2.5-5) jest tożsamościowo r ó w n a zeru, jeśli choć dwie z funkcji wchodzących d o wyznacznika są j e d n a k o w e . Aby więc nie znikała funkcja falowa, nie m o ż e m y przypisać funkcji własnej u więcej cząstek niż jedną ze zbioru cząstek spełniających warunek antysymetryczności. Takie cząstki n a z y w a m y fermionami. Cząstki spełniające w a r u n e k symetryczności (opisywane funkcją u (1.2.5-4)) zwane są bozonami; d o nich nie stosuje się powyższe a

s

ograniczenie. Funkcji falowej u, m o ż n a przypisać dowolnie wiele b o z o n ó w . Spin bozonów jest liczbą całkowitą, stąd spin u k ł a d u b o z o n ó w jest również liczbą całkowitą. Spin fermionów jest liczbą połówkową. Opisana sytuacja jest ilustracją zakazu Pauliego. Z a k a z Pauliego zostaje założony już w momencie napisania funkcji antysymetrycznej. Skądinąd zakaz Pauliego został na gruncie fizyki teoretycznej uzasadniony przez Schwingera. Przykładem fermionów mogą być elektrony lub protony. Funkcje własne u{q ,s ,t) należą d o jednego maksymalnie elektronu. Jeżeli napiszemy rozdzielnie funkcję u(q ,s ,t) = \j/(q ,t)-f(s ), t o tym samym orbitalem \j/(q ,t) są opisane najwyżej dwa elektrony różniące się funkcją spinu f (s ) i f~(s ). Oczywiście, mimo tego samego elektrony te mają różne funkcje własne u: ift(q ,t)-f (s ) k

z

k

z

k

z

k

+

z

z

+

k

i

z

^(qkJ)-f~(Sz)-

Różna postać rozkładu statystycznego dla b o z o n ó w i fermionów w p o r ó w n a n i u z klasycznym rozkładem statystycznym M a x w e l l a - B o l t z m a n n a polega n a tym, że w podejściu klasycznym traktuje się identyczne cząstki j a k o rozróżnialne, natomiast w rzeczywistości (opis k w a n t o w y ) są one nierozróżnialne. Z kolei różnica w postaci rozkładu statystycznego między b o z o n a m i a fermionami polega na tym, że pierwsze są opisane funkcją symetryczną, drugie — antysymetryczną. Wyprowadzenie p r a w a r o z k ł a d u opiera się na obliczeniu liczby mikrostanów (lub stanów kwantowomechanicznych), przez którą może być zrealizowany najbar­ dziej p r a w d o p o d o b n y m a k r o s t a n u k ł a d u n cząstek. T a liczba mikrostanów, od­ powiadająca w p r z y p a d k u klasycznym liczbie możliwości opisu cząstek przez współrzędne i związane z nimi składowe pędu, a w p r z y p a d k u kwantowym — liczbie możliwych, różnych liczbowo, rozmieszczeń cząstek między opisujące je funkcje falowe, określona jest odpowiednimi wzorami kombinatorycznymi. W przypadku klasycznym liczba mikrostanów G układu n cząstek rozróżnialnych n! jest określona wzorem G = ^

^ , w k t ó r y m n oznacza liczbę cząstek w stanie i. t

Daje to rozkład n = — — A

(1.2.5-7)

t

gdzie £j — energia w stanie i, A — s u m a stanów. W p r z y p a d k u b o z o n ó w nie m a ograniczeń co d o liczby nierozróżnialnych cząstek, jakie m o ż n a p r z y p o r z ą d k o w a ć danej funkcji własnej. Jeżeli na dozwolonym poziomie energetycznym e, m a m y grupę n cząstek i d o dyspozycji g t

t

funkcji

własnych u , to liczba rozmieszczeń n cząstek między g funkcji o d p o w i a d a znanej s

t

t

z kombinatoryki liczbie możliwych rozmieszczeń identycznych przedmiotów w róż­ nych k o m ó r k a c h . Liczba ta jest dla danej grupy n, cząstek r ó w n a

g

' } ) , a dla n\(g-\)\ całego układu n cząstek jest liczbą stanów kwantowych (funkcji u dla całego układu): s

n\(g-l)\

t

Daje to rozkład Bosego-Einsteina 9i Ae i -l

(1.2.5-9)

s lkT

W p r z y p a d k u fermionów m a m y w a r u n e k g > n . Powoduje to, że liczba różnych stanów kwantowych dla grupy n cząstek (czyli różnych możliwych rozmieszczeń n cząstek między g funkcji) o d p o w i a d a liczbie możliwości uporząd­ kowania r przedmiotów spośród n przedmiotów, przy nierozróżnianiu kolejności wyboru (cząstki nierozróżnialne), określonej wzorem kombinatorycznym t

t

t

{

r!(n — r)\

{

Dla u k ł a d u n fermionów daje to liczbę stanów kwantowych G = n

—

r

-

(1.2.5-10)

co z kolei prowadzi do rozkładu F e r m i e g o - D i r a c a w postaci: B

' = ^ T T

( L 2

5

- -

1 1 }

* ** N a wstępie (p. 1.2) w s p o m n i a n o o kryterium klasyfikacyjnym cząstek, j a k i m jest parzystość. Właściwość cząstek tak n a z w a n a jest o m ó w i o n a nieco szerzej w p.1.7. Parzystość d o d a t n i a , czyli równa, występuje, gdy funkcja falowa cząstki nie zmienia znaku przy zmianie współrzędnych z x , y , z n a — x , — y, — z. G d y funkcja falowa zmienia znak, parzystość jest nierówna, czyli ujemna.

1.2.6. Kwarki Pewne obserwacje zachowania się nukleonów wskazywały, że mogłyby one składać się z mniejszych, bardziej podstawowych, elementów. Nie jest to sprzeczne z ogólnym poglądem, że cząstki elementarne są możliwymi stanami materii, w zależności od oddziaływań, k t ó r e je kształtują. Szerzej m o ż n a powiedzieć, że wszystkie obiekty fizyczne są stanami oddziałujących sił. Cząstki stanowiłyby stany energii dodatniej, antycząstki — ujemnej. W latach 60. Gell-Mann, N e ' e m a n , Nishijima i Zweig wprowadzili koncepcję podstawowych składników materii, a ściślej elementów b u d o w y h a d r o n ó w — kwarków. Postuluje się istnienie trzech k w a r k ó w oznaczanych symbolami: u (ładunek 2/3 e, dziwność 0), d (ładunek — 1/3, dziwność 0), s (ładunek — 1/3, dziwność — 1). Dla wszystkich trzech k w a r k ó w spin wynosi 1/2, liczba b a r i o n o w a 1/3, m a s a = 0,5 G e V (1/2 u) (podaje się również masę 0,35 G e V dla k w a r k ó w u i d oraz 0,5 G e V dla s). Każdemu kwarkowi odpowiada antykwark o przeciwnym ł a d u n k u i znaku wszystkich trzech liczb kwantowych. Według tej koncepcji bariony tworzą się z trzech k w a r k ó w — p r o t o n jest kombinacją uud, neutron udd, inne kombinacje t r z y k w a r k o w e tworzyłyby inne

bariony. Udział k w a r k u s p o w o d o w a ł b y powstanie cząstki dziwnej. Połączenia podwójne k w a r k - a n t y k w a r k tworzą mezony. W miarę rozwoju teorii postuluje się dwa d o d a t k o w e kwarki: c (powabny) o masie = 1,5 G e V i b (piękny) o masie o k o ł o 5 GeV (4,7 GeV?) oraz kwark t o masie 170-200 GeV (176-199 GeV?). By sprawdzić postulaty teorii, trzeba było wytworzyć i „zobaczyć" te cząstki, co wymaga akceleratorów o ogromnych energiach, jak o tym świadczy masa ostatnich potwierdzonych kwarków. Nie udało się j e d n a k dotąd stwierdzić doświadczalnie występowania ułamkowych ładunków elektrycznych. Teoria k w a r k ó w rokuje nadzieję na stworzenie uniwersalnego modelu budowy materii, zwanego modelem s t a n d a r d o w y m . Zgodnie z tym modelem występowałyby tylko dwa rodzaje cząstek elementarnych: kwarki i leptony, między którymi działają cztery siły (wymienione w p. 1.2.3) poprzez swoje cząstki wymienne. Z n a m y dotąd tylko dwie z tych ostatnich, fotony odpowiedzialne za oddziaływania elektromag­ netyczne i gluony — za oddziaływania silne. Postulowane są cząstki wymienne oddziaływań słabych i grawitony — cząstki wymienne oddziaływania grawitacyjnego. Teoria cząstek elementarnych jest obecnie intensywnie rozwijana. W każdej chwili może się okazać, że jej dotychczasowe reguły, jak reguła zachowania liczby leptonowej, przestają, w jakimś zakresie, obowiązywać.

1.3. Klasyfikacja jąder Jądra atomowe składają się z protonów i neutronów. Protony są obdarzone ładunkiem elektrycznym d o d a t n i m , równym ł a d u n k o w i elektronu 1.602189- 10 C i masą 1,0072765 jednostek masy atomowej (symbol u ). Neutron jest cząstką obojętną o masie 1,0086650 u. P r o t o n i neutron określa się wspólną nazwą nukleonu. Wprowadzimy kilka p o d s t a w o w y c h pojęć i terminów służących do opisu jąder. Liczba atomowa Z oznacza liczbę p r o t o n ó w w jądrze. Liczba neutronowa N oznacza liczbę neutronów w jądrze. Liczba masowa A = N + Z oznacza liczbę nukleonów w jądrze. Różnica N — Z = I n a z y w a n a jest liczbą izotopową. ,l>

W celu określenia rodzaju j ą d r a opatrujemy symbol chemiczny X indeksami l

l b

A i Z , £X, np. f H e , lC Izotopy — jądra

s

23

O,

9

-lU.

o tej samej 3l

masowych A, np. }H fH jH,

3 2

P

liczbie atomowej 3

P

5

Z,

lecz różnych

lic/bach

|P.

Izobary — j ą d r a o tej samej liczbie masowej, lecz różnych liczbach atomowych, 3

np. H | H e , llGe

^Se, ' ^ T e

130 4

13

Xe

s

°Ba.

Wśród izobarów występują tzw. jądra zwierciadlane, dla których Z , = , \ , przy Z, — Z

21

2

= 1, np. 3U j B e , ^Be 5B. ' ' B ' ' C , Al 5

6

3

2

i J_Si — przechodzą one w siebie

w przejściach nukleonowych p <-» n. Odznaczają się jednakową strukturą i podobień­ stwem widm stanów wzbudzonych. Niekiedy j ą d r o trwale ma z obu stron jądra zwierciadlane, j a k ' | B Z-l

1 2

C

1 2

N,

1 4

1 4

C

i Z + l , np. f^Se «°Br »°Kr,

12

5

N

JSn

1 4

0 . Jeżeli j ą d r o ma dwa trwale izobary

1 2

2 5

Sb

1 2 2

Te,

1 2 8

I,

1 3 8

L a . to r o / p a d a się

+

zwykle z emisją /?" i fi . Są to tzw. jądra osłonięte. Istnieje wyjątek dla u k ł a d u f^Ti, 2°V, l+Cr, w którym wszystkie j ą d r a są trwałe. Izotony — jądra o tej samej liczbie neutronowej N, lecz różnych liczbach masowych, n p . USi, ? J P , ? | S . Izomery — j ą d r a o tej samej liczbie atomowej i masowej, ale różniące się stanami energetycznymi oraz czasem życia, n p . S b z okresami półtrwania h/2 = 1.6 minuty, 20 minut, 60,3 dni. Oznacza się je literą m o b o k liczby masowej izomerów wzbudzonych, np. S b ( l , 6 min) i S b ( 2 0 min). Znaczy t o , że dla S b istnieją trzy izomery: d w a w stanach metatrwałych m i m , trzeci w stanie podstawowym, ale nietrwałym ze względu n a r o z p a d fi, przechodzący w przemianie fi~ z półokresem 60,3 dni d o swego izobaru Te. Należy rozróżniać stany wzbudzone jądra i izomery. Stany wzbudzone przechodzą do stanu p o d s t a w o w e g o w czasie rzędu 1 0 ~ - 1 0 s ( < 1 0 ~ s), natomiast stany metatrwałe (izomeryczne) — w czasach mierzalnych, rzędu 1 0 " s aż d o lat. Stany wzbudzone są pojęciem szerszym, każdy stan metatrwały jest wzbudzony, lecz nie odwrotnie. Ostatnio, gdy mierzy się czasy życia rzędu 1 0 " s, różnica ter­ minologiczna między poziomami wzbudzonymi a stanami metatrwałymi zanika. Każde j ą d r o w stanie izomerycznym traktuje się j a k indywidualny nuklid. Nuklidy są to poszczególnego rodzaju j ą d r a scharakteryzowane przez liczby Z i A, a jak widać, także przez stany izomeryczne. M o ż n a również zdefiniować pojęcie nuklidu j a k o rodzaj a t o m u określony przez b u d o w ę jego jądra, w szczególności przez liczbę p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w w jądrze. W a r t o wspomnieć w tym miejscu o innych jeszcze rodzajach jąder, które choć nie mają praktycznego znaczenia w chemii jądrowej, są b a r d z o interesujące z poznawcze­ go p u n k t u widzenia. Są to tzw. hiperjądra, odkryte przez polskich fizyków Danysza i Pniewskiego w 1953 r. W skład hiperjąder wchodzą, poza nukleonami, hiperony A. Znane są hiperjądra pojedyncze, n p . H e (2 p r o t o n y , 2 neutrony, 1 hiperon A°) i podwójne, n p . H e , A A B . Hiperjądra są nietrwałe, rozpadają się ze średnim czasem życia zbliżonym d o czasu hiperonu A° (rzędu 1 0 " s). Od czasu odkrycia zaobserwowano techniką emulsji j ą d r o w y c h wiele r o z p a d ó w hiperjąder. 1 2 4

1 2 4 m ,

1 2 4 m 2

1 2 4

x

2

1 2 4

1 6

- 1 3

1 2

1 0

1 2

A

1 0

A A

1 0

1.4. Energia wiązania Znając masy n e u t r o n u i p r o t o n u , czyli nukleonów tworzących j ą d r o , m o ż n a łatwo obliczyć energię wiązania nukleonów w jądrze, jeżeli dostatecznie d o k ł a d n i e znana jest rzeczywista masa jądra (w praktyce m a s a a t o m u ) . Masy a t o m o w e określano d o niedawna w odniesieniu d o masy a t o m u izotopu tlenu O , którego masę przyjmowano za równą 16. Były to masy określane w tzw. fizycznych jednostkach masy atomowej. Jednostki te różniły się nieco od chemicznych jednostek masy atomowej, gdzie za 16 przyjmowano masę a t o m u tlenu w mieszaninie zawierającej izotopy tlenu O , 0 , O . Jest to mieszanina n a t u r a l n a , ilość dwóch ostatnich izotopów jest bardzo niewielka. Obecnie obowiązującą jednostką masy atomowej jest 1/12 część masy a t o m u izotopu węgla C ( l u ) . l ć

i e

1 7

l s

1 2

Pomiary m a s a t o m o w y c h wykonuje się najczęściej w tzw. spektrografach i spektrometrach m a s . P o m i a r p r z e p r o w a d z a się na zasadzie odchylania wiązek jonów w polu elektrycznym i magnetycznym i określenia stosunku ł a d u n k u d o masy jonu. Jony o różnych wartościach s t o s u n k u e/m są w różny sposób odchylane i tworzą na detektorze urządzenia p o m i a r o w e g o tzw. w i d m o mas. Detektorami mogą być klisze fotograficzne (spektrografy) lub układy mierzące prądy jonowe (spektrometry). M a s y a t o m o w e m o ż n a oznaczać z b a r d z o dużą dokładnością, d o milionowych części. D o k ł a d n e oznaczanie m a s a t o m o w y c h jest niezwykle ważne, m.in. właśnie ze względu n a obliczanie energii wiązania. Energia wiązania jest to różnica między sumą m a s nukleonów tworzących d a n e jądro a zmierzoną bezpośrednio masą j ą d r a (ta ostatnia jest zawsze mniejsza). Różnicę tę wyraża się w j e d n o s t k a c h energii, opierając się na zależności (1.2.2-7). Jednostka masy atomowej u jest r ó w n a 1,660566 • 1 0 " kg, a więc jest r ó w n o w a ż n a (zgodnie z E = mc ): 2 7

2

1,660566-10"

27

8

kg ( 2 , 9 9 7 9 2 5 - 1 0 m - s

_ 1

2

1 0

) = 1,4924419 • 1 0 " J .

W nukleonice używa sie zwykle innych jednostek energii. Są to elektronowolt (eV) i megaelektronowolt (MeV) ( 1 0 eV). 1 eV = 1,602189 • 1 0 " J. Elektronowolt określa wartość energii, j a k ą n a b y w a elektron, przebywając w polu elektrycznym różnicę potencjału jednego wolta (IV). Po przeliczeniu znajdujemy, że jednostka masy atomowej odpowiada 931,5 M e V (ściśle 931,5016 MeV). Energia wiązania na 1 nukleon: 6

1 9

( Z - « . ^ - Z ) . « , - ^ A 6

Obliczymy przykładowo energię wiązania dla jądra L i . Składa się o n o z trzech atomów w o d o r u i trzech n e u t r o n ó w . S u m a m a s składników wynosi 3 -1,00783 + 3 • 1,00867 = 6,04947 u. Rzeczywista masa nuklidu wynosi 6,01513 u. Stąd energia wiązania w jednostkach masy wyniesie 6,04947 — 6,01513 = 0,03435 u, a w jednostkach energii 0,03435-931,5 = 31,997 MeV. Energia wiązania na jeden nukleon (istotna wielkość p o r ó w n a w c z a ) wyniesie 31,997 MeV/6 = 5,332 M e V . Przeciętna energia wiązania na jeden nukleon dla wszystkich pierwiastków układu okresowego, poza najlżejszymi, wynosi 6-9 M e V . M o ż n a to zilustrować, wykreślając wartość energii wiązania w M e V j a k o funkcję liczby masowej dla trwałych nuklidów (rys. 1.2). Energia wiązania dla najlżejszych trwałych jąder wynosi w MeV/nukleon: H ( 1 , U ) , H e (2,57), H e (7,07), Li(5,60), B e ( 6 , 4 6 ) , B ( 6 , 4 7 ) , " 6 ( 6 , 9 3 ) , C ( 7 , 6 8 ) . M a k s i m u m energii wiązania wynosi 8,79 M e V / n u k l e o n dla F e , najtrwalszego jądra, następnie energia wiązania s p a d a d o 7,58 M e V / n u k l e o n dla ostatniego „trwałego" j ą d r a U. W a r t o już teraz zwrócić uwagę na s t o s u n k o w o dużą trwałość j ą d r a H e . Trwałość ta jest p o w o d e m uprzywilejowanej emisji jądra H e przez jądra pierwias­ tków ciężkich — proces znany powszechnie j a k o emisja cząstki a. Jądra promieniotwórcze charakteryzują się na ogół niższymi energiami wiązania niż jądra trwałe. 2

3

4

7

9

10

12

5 6

2 3 8

4

4

4 — Chemia jądrowa

49

O

50

100

150

200

250

liczbo masowa A

Rys. 1.2. Zależność energii wiązania nukleonów od liczby masowej

Obliczona przez nas energia wiązania w j e d n o s t k a c h u, wzięta ze znakiem przeciwnym, zwana jest defektem masy. Jest to więc różnica między zmierzoną a obliczoną masą a t o m o w ą zgodnie ze wzorem AM

A

= M — Z M — NM A

H

(1.4-2)

N

Jak stąd widać, wszystkie trwałe j ą d r a charakteryzują się ujemną wartością A M , co tłumaczy użycie terminu „defekt". Często stosuje się określenie: nadmiar albo eksces masy, definiowany j a k o różnica między zmierzoną masą a liczbą masową a t o m u : A

ó = M -A k

(1.4-3)

K

Eksces masy jest p o d a w a n y w tablicach nuklidów najczęściej w mikrojednostkach masy, n u , lub w keV. Stosunek ekscesu masy d o liczby masowej nazywa sie współczynnikiem upakowania. Często oznacza się wartość energii wiązania d o d a t k o w e g o nukleonu, np. energię przyłączenia n e u t r o n u d o jądra rozszczepialnego P u obliczamy, odejmując od sumy m a s P u i n e u t r o n u (239,1265+1,00867 = 240,13517) masę n o w o utworzonego j ą d r a , k t ó r a dla P u wynosi 240,1286. Wynik 0,00657 u p o m n o ż o n y przez 931,5 M e V daje energię 6,1 MeV. 2 3 9

2 3 9

2 4 0

1.5. Rozkład masy i ładunku w jądrze Podstawową informacją w opisie jądra, a w szczególności przy próbie określenia jego struktury, jest sprawa rozmieszczenia składających się n a nie nukleonów. Trzeba w tym celu wyjść od rozmiarów jąder.

Pomiary rozmiarów jąder wykonuje się metodą rozpraszania dyfrakcyjnego promieniowania o długości fali mniejszej od rozmiarów jąder. Ponieważ rozkład neutronów i p r o t o n ó w w jądrze jest różny, więc metody p o m i a r u muszą uwzględniać rozproszenie j ą d r o w e na nukleonach i oddziaływania elektromagnetyczne z p r o t o ­ nami. Stosując wiązki prędkich n u k l e o n ó w (1-5 GeV), o t r z y m a n o dane dotyczące rozkładu masy. Wyniki p o m i a r ó w wskazują, że zachodzi proporcjonalność między objętością jąder a liczbą tworzących je n u k l e o n ó w : V„ oc A

(1.5-1)

Promień jądra m o ż n a wyrazić przybliżonym wzorem empirycznym: 113

R = rA

(1.5-2)

0

Jest to średni promień dla większości jąder poza najmniejszymi, zależny od liczby masowej i wielkości r , zwanej niekiedy promieniem pojedynczego nukleonu. W istocie jest to wielkość efektywna dla danej metody p o m i a r u , r ó w n a 1,2 • 10 m, gdy określamy p r o m i e ń kuli wypełnionej j e d n o r o d n ą materią jądrową, lub 1 , 4 - 1 0 " m , gdy uwzględniamy efekty powierzchniowe j ą d r a (rozmycie powierz­ chni). M a m y więc: 0

1 5

15

i ? = 1,2- 1 0 " R = 14 •10(

1 5

1 5

1 / 3

-/ł •A

113

1

[ m ] = 1,2 A '* [fm] [ m ] = 1,4 A [fm]

(1.5-3) (1.5-4)

113

1 5

Użyliśmy tu jednostki odległości jądrowych, tzw. fermi, równej 1 0 " m . W układzie SI jednostka ta nazywa się femtometrem (1 fm = 1 0 " m). W y b ó r tak małej jednostki bierze się stąd, że promień j ą d r a stanowi tylko od 1/10000 d o 1/100000 części promienia a t o m u , dla którego używaliśmy jednostek: angstrem (1 A = 1 0 " m) i nanometr (1 n m = 1 0 " m ) . Posługując się promieniem j ą d r a , łatwo policzyć gęstość nukleonów p j a k o stosunek liczby masowej d o objętości j ą d r a : 1 5

1 0

9

n

A

=

113 3

= UroA )

=

^

_ l r

°"

3

( L 5

"

5 )

Gęstość n u k l e o n ó w nie zależy od rozmiarów jądra z uwagi na zależność (1.5-1). Przy r = 1,2 fm otrzymujemy gęstość 1,38 • 1 0 n u k l e o n ó w na m , przy r = 1,4 fm — 0,87' 1 0 n u k l m . Gęstość masy otrzymujemy mnożąc gęstość nukleonów przez ich masę. D l a r = 1,2 fm, gęstość wynosi 2 , 2 9 - 1 0 kgm" . Rozkład gęstości ł a d u n k u (protonów) w jądrze otrzymuje się z p o m i a r ó w rozpraszania wysokoenergetycznych (200-500 MeV) elektronów. Odchylenie wiązki elektronów p o w i n n o być tym większe, im bardziej centralnie skupione są p r o t o n y w jądrze. Innym źródłem informacji o rozkładzie ł a d u n k u są widma tzw. a t o m ó w mionowych (p. 4.1.7). Rozkłady gęstości p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w pokrywają się dla lekkich i średnich jąder, dla ciężkich rozkład n e u t r o n ó w rozciąga się nieco dalej. M a k s y m a l n a gęstość nukleonów dla wszystkich jąder o A > 12 jest stała i wynosi 0,17 n u k l - f m " . Rozkład ł a d u n k u i masy w dużych i małych j ą d r a c h p o k a z a n o n a rys. 1.3 a i b. 4 4

3

0

0

4 4

- 3

17

3

0

3

10

5 0 średnica jądra

1

2

3

4

5

5 (fermi)

6

7

promień j q d r a ,

8

10

9 15

10" m

Rys. 1.3. a) Rozkład ładunku w małych i dużych jądrach, b) Zmierzona doświadczalnie gęstość ładunku i nukleonów w jądrach C a i B i jako funkcja promienia jądra (z: G. R. Choppin, J. Rydberg, „Nucłear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy) 4 0

2 0 9

W dużych jądrach występuje centralny rdzeń o stałej gęstości ł a d u n k u oraz rozmyty obszar zewnętrzny. Jak p o k a z a n o na rys. 1.2, energia wiązania jest prawie stała dla trwałych jąder. Ten fakt oraz zależności (1.5-1) i (1.5-2) sugerują j e d n o r o d n y rozkład ł a d u n k u i masy w jądrze. Potwierdzeniem tego może być zgodność promieni jąder obliczonych z równania (1.5-4) z wartościami na rys. 1.3 b . 1 5

r

Ca

r

= i,4-10" -40 1 S

Bi

1 / 3

= 1,4- 1 0 " - 2 0 9

1 / 3

= 4,79 fm = 8,31 fm

N a podstawie takich danych o j e d n o r o d n y m rozkładzie ł a d u n k u i masy w objętości jądra rozwinął się model kroplowy j ą d r a . Z a n i m przejdziemy do zasadniczego pytania, jakiego rodzaju siły wiążą j ą d r o a t o m o w e i powodują jego trwałość, poświęcimy nieco uwagi zachowaniu się nukleonów w jądrze, a mianowicie ich m o m e n t o m p ę d u i wynikającym stąd momentom jądrowym.

1.6. Ruch obrotowy a jądro W otaczającej nas codziennej rzeczywistości m a m y n a ogół częściej d o czynienia z ruchem prostoliniowym niż o b r o t o w y m . N a t o m i a s t jest faktem, zapewne znaczą-

cym, że zarówno obiekty kosmiczne (układy słoneczne, galaktyki), j a k i elektrony w atomie czy nukleony w jądrze są związane głównie z ruchem o b r o t o w y m . Równowaga, j a k a zachodzi przy obrocie między siłą odśrodkową a przyciągającą siłą grawitacyjną lub elektrostatyczną, jest czynnikiem konstruktywnym, budującym zarówno atomy, j a k i układy planetarne. Przypuszczalnie p o d o b n ą rolę spełnia rotacja w jądrze, choć musi tu występować j a k a ś inna, niż elektrostatyczna, przeciwwaga sił rozpraszających. W przeciwieństwie bowiem d o a t o m u , d o sił tych, obok siły bezwładności, należy elektrostatyczne odpychanie.

1.6.1. Mechaniczna energia obrotowa Jeżeli masa m porusza się p o orbicie o promieniu r ze stałą prędkością kątową a ) [ r a d s ] , prędkość styczna (tangencjalna) przy tym promieniu wynosi v = wr. Z wyrażenia na energię kinetyczną r u c h u prostoliniowego £ = \ mv otrzymujemy energię kinetyczną rotacji: _ 1

r

2

k i n

£

r o t

= ym
(1.6.1-1) Ł

Prędkość kątową m o ż n a wyrazić j a k o częstość o b r o t ó w v = co/2n [ s ~ ] , m a m y więc r

2

E

tot

= y Jmt ci , gdzie 7

rot

= £ m rf

(1.6.1 -2)

t

/ jest o b r o t o w y m m o m e n t e m bezwładności u k ł a d u / cząstek o masach m , z których każda znajduje się w odległości r od osi o b r o t u . W nukleonice rozważamy przede wszystkim d w a rodzaje rotacji: wewnętrzną rotację (albo spin) ciała d o k o ł a własnej osi (np. o b r ó t Ziemi w czasie 24 godzin) i orbitalną rotację jakiegoś obiektu d o k o ł a p u n k t u centralnego (np. Ziemi dokoła Słońca co 365 dni). R ó w n a n i e (1.6.1-2) jest ważne dla o b u przypadków, natomiast równanie (1.6.1-1) tylko dla ruchu orbitalnego cząstki o rozmiarach małych w porównaniu z promieniem orbity, w k t ó r y m to p r z y p a d k u / , = mr . Dla jednorodnego ciała o symetrii sferycznej, obracającego się wokół środka ciężkości (np. obrót Ziemi), o promieniu zewnętrznym r , trzeba użyć równania (1.6.1-2), przy czym I = y m r * . rot

;

;

2

ro

ex

mt

1.6.2. Moment pędu Moment pędu poruszającej się cząstki o pędzie p = mv jest zdefiniowany j a k o iloczyn wektorowy M = rxp, gdzie r jest wektorem położenia cząstki w stosunku do wybranego p u n k t u odniesienia, czyli odległością od tego p u n k t u d o punktu, w którym znajduje się cząstka. Dla o b r o t u p o orbicie orbitalny moment pędu M, wynosi p

M, = mv r

(1.6.2-1)

r

podczas gdy dla spinu spinowy moment pędu M wynosi s

M = a)/ s

rot

(1.6.2-2)

M o m e n t pędu jest wielkością wektorową, co oznacza, że m a zawsze pewną orientację w przestrzeni zależną od kierunku o b r o t u .

W przypadku takiego o b r o t u wektor spinowego m o m e n t u pędu może być skierowany wyłącznie d o góry. W odniesieniu d o cząstek elementarnych powyższe przedstawienie mechanicz­ nego m o m e n t u pędu w y m a g a d o d a t k o w e g o k o m e n t a r z a . Spin cząstki elementarnej m a wszystkie cechy mechanicznego m o m e n t u pędu, nie charakteryzuje j e d n a k ruchu obrotowego cząstki. G d y b y ś m y n p . potraktowali spin elektronu j a k o mechaniczny m o m e n t pędu rotującego elektronu, wówczas składowe spinu winny mieć wartości 0 , + 1^, + 2 / i , . . . , a nie +-§" fi, j a k jest w rzeczywistości. M o ż n a łatwo wykazać, że prędkość p u n k t u na powierzchni rotującego elektronu przekraczałaby, przy spinie \ fi, wiele razy p r ę d k o ś ć światła. Wstawiając we wzorze (1.6.2-2) za m o m e n t pędu wartość \h = 5,27• 1 0 " J s , oraz przyjmując, w związ­ kach co = v/r i / , = m r , wartości r elektronu w granicach od 1 d o 0,5 fm, otrzymujemy n a prędkość v wartości od dwustu d o trzystu kilkudziesięciu razy większe od prędkości światła. Przy zastosowaniu wzoru (1.6.2-2) d o fotonu jego własny m o m e n t pędu musiałby być równy zeru ze względu na zerową masę, w rzeczywistości zaś spin fotonu jest równy Ifi. Występowanie wśród cząstek elementarnych właściwości zwanej spinem stwier­ d z o n o doświadczalnie (np. badania subtelnej struktury widm, efekt Zeemana, metody rezonansowe). Właściwość tę m o ż n a opisać, przyporządkowując cząstce elementarnej wielkość fizyczną o cechach m o m e n t u pędu, będącą własnym momentem pędu cząstki, czyli spinem. Ścisła definicja spinu, o p a r t a n a relacjach komutacji definiujących m o m e n t pędu, przekracza zakres tej książki. Dla p o t r z e b chemii jądrowej wystarcza określenie właściwości spinu przedstawione w poniższym omówieniu m o m e n t ó w jądrowych. 3 5

2

ro

A

1.6.3. Momenty jądrowe Większość cząstek elementarnych m a spinowy m o m e n t p ę d u zwany również wewnętrznym m o m e n t e m pędu. Cząstki elementarne, będące fermionami, d o których należą w szczególności najbardziej interesujące nas trzy cząstki a t o m o w e , tzn.

elektron, p r o t o n i neutron, mają spin p o ł ó w k o w y + \h lub — \ft. Spinowy m o m e n t pędu, j a k o wektor, oznacza się przez i. Mechanika k w a n t o w a stwierdza, że spinowy m o m e n t pędu elektronów, proto­ nów i neutronów m a wartość

| | = A /^ry S

(1.6.3-1)

v

gdzie s jest tzw. spinową liczbą kwantową. Wielkość \s\ jest długością wektora s. Rzut wektora s n a dowolny kierunek (oś z), oznaczony j a k o s , przyjmuje wartości (s,s— 1,s — 2, s — 3 , . . . , — s) fi, czyli sfi, (s— \)fi itd., n p . ( 2 , 1,0, — 1, —2). Wartość s może być miarą liczby orientacji cząstki względem obranego kierunku, ta liczba możliwych orientacji wynosi 2s + l, np. s = 3, 2 s + l = 7; 3 , 2 , 1 , 0 , — 1 , — 2 , —3 stanowi 7 możliwości. Dla wyżej wymienionych pojedynczych cząstek (elektron, nukleon) spin s jest zawsze s = \,s = ±-jft. Wartość momentu spinowego \fi wynosi 0,52729 - 1 0 J • s. Dla fotonu (bozon) s = 1 . Dla niektórych mezonów (mezony n,K) s = 0, dla innych s = 1. P o d wpływem zewnętrznego pola magnetycznego nukleony wykonują ruch precesyjny wokół osi zgodnej z kierunkiem pola magnetycznego. Występowanie k w a n t o w a n i a przestrzennego p o k a z a n o graficznie na rys. 1.4. z

3 4

z

Rys. 1.4. Kwantowanie spinu s nukleonu w zewnętrznym polu magnetycznym H

K a ż d y n u k l e o n wykazuje, poza spinem, orbitalny moment pędu wywołany jego ruchem p o orbicie wewnątrz j ą d r a . Oznacza się go przez /. Orbitalny m o m e n t pędu jest wektorem, którego długość określa się wyrażeniem:

| / |

=

"2^

v

/

/

(

/

+

1

)

( L 6 3

"

2 )

w k t ó r y m / jest orbitalną liczbą kwantową albo liczbą kwantową orbitalnego m o m e n t u pędu. Jego możliwe składowe, tak j a k dla m o m e n t u spinowego, są całkowitą wielokrotnością h: Ih, (/— i) fi, [l — 2)łi, . . . , 0 , — l/ź, —2fi,..., —Ifi. Inaczej

mówiąc, składowa m o m e n t u pędu Ifi dla w y b r a n e g o kierunku w przestrzeni może przybierać tylko pewne wartości mti, gdzie m jest liczbą całkowitą zawartą w przedziale od + / do —/, włączając zero. Analogicznie j a k dla m o m e n t u spinowego istnieje 21 + 1 różnych wartości m. Jeżeli zastosujemy d o opisu j ą d r a równanie Schródingera (por. p . 1.9.3.1), t o w konsekwencji jego rozwiązań otrzymujemy określone stany energetyczne c h a r a k ­ teryzujące się główną liczbą kwantową n. O t ó ż orbitalna liczba k w a n t o w a / może przyjmować tylko niektóre wartości w odniesieniu d o liczby kwantowej n: dla elektronów dla n u k l e o n ó w

0 < /< n-1 0 < l$ n

(1.6.3-3)

Inaczej niż w modelu a t o m u , j a k widać, orbitalna liczba k w a n t o w a / może dla nukleonów przekraczać (i często przekracza) wartość n. Każdy nukleon wykazuje całkowity moment pędu j=l+s, równy sumie orbitalnego i spinowego m o m e n t u pędu. W zależności o d wzajemnego usytuowania wektorów / i s, d o wartości / dodaje się (lub odejmuje) Jest t o szczególny przypadek obowiązującej w mechanice kwantowej zasady d o d a w a n i a m o m e n t ó w pędu — mianowicie jeżeli j = l+s, t o : j = l + s, l + s-l,

l + s-2,

...,\l-s\

(1.6.3-4)

Jądro m a całkowity m o m e n t pędu, będący w y p a d k o w ą m o m e n t ó w p ę d u jego składowych elementów — nukleonów. Z każdym m o m e n t e m pędu związany jest m o m e n t magnetyczny oc l,/i cc s. J a k w i a d o m o z elektrodynamiki klasycznej, m o m e n t y magnetyczne oddziałują ze sobą. W związku z tym s p o s ó b d o d a w a n i a momentów pędu poszczególnych nukleonów jest zależny od charakteru oddziaływania lub typu sprzężenia poszczególnych nukleonów. s

1. Sprzężenie Russela-Saundersa (L-S) Oddziaływanie m o m e n t ó w spinowych i orbitalnych różnych n u k l e o n ó w jest silniejsze o d oddziaływania s p i n - o r b i t a tego samego nukleonu: całkowity m o m e n t orbitalny j ą d r a

L = £ '> i

całkowity m o m e n t spinowy jądra

S = Y, i

całkowity m o m e n t pędu j ą d r a

/ = L+ S

s

(1.6.3-5)

Stany j ą d r o w e o L = 0 , 1 , 2 , 3 , . . . oznacza się j a k w spektroskopii atomowej: s,p,d,f,... Multipletowość poziomu r ó w n a jest 21+ 1. Pełny stan j ą d r o w y określa się, podając symbol m o m e n t u orbitalnego i wartość całkowitego m o m e n t u p ę d u jądra w postaci p (L = 1, S = 1/2, / = 3/2); s ( L = 0, S = 1). Indeks 2 lub 3 oznacza liczbę możliwych wartości S: 2 S + 1 . 2

3

V2

t

2. Sprzężenie spin-orbita (j-j) W tym przypadku zachodzi silne oddziaływanie spinu i orbity dla poszczególnego nukleonu p o k a z a n e na rys. 1.5 j a k o d o d a w a n i e orbitalnego i spinowego m o m e n t u pędu.

Ry«. 1.5. Sprzężenie spin-orbita (l-s) orbitalnego momentu pędu i spinu daje wypadkowy moment pędu j

Całkowity m o m e n t p ę d u poszczególnego n u k l e o n u jt = lt + st

(1-6.3-6)

Całkowify m o m e n t p ę d u j ą d r a

Maksymalna wartość rzutu w e k t o r a / n a dowolną oś wynosi /. Długość wektora całkowitego m o m e n t u pędu j ą d r a wynosi # v / 7 ( / + 1 ) . Całkowity m o m e n t orbitalny L jest całkowitą wielokrotnością h. Całkowity m o m e n t spinowy S jest parzystą wielokrotnością \ gdy A jest parzyste. Całkowity m o m e n t spinowy S jest nieparzystą wielokrotnością -j łi, gdy A jest nieparzyste. Stąd / jest całkowitą wielokrotnością ti dla A parzystych, a połową nieparzystej wielokrotności fi dla A nieparzystych. I może przyjmować tylko pewne wartości, a więc / może przyjmować tylko pewne położenia względem danej osi, mianowicie 21+ 1 różnych położeń. Całkowity m o m e n t pędu j ą d r a bywa często nazywany spinem jądrowym, co jest niezupełnie ścisłe. z

1.6.4. Magnetyczny moment jądra Jak już powiedziano, spin cząstki elementarnej jest związany z m o m e n t e m mag­ netycznym. M o m e n t ten dla elektronu jest określony zależnością: H = 2/1% s 2 4

(1.6.4-1)

1

gdzie /i„ = eh/4nm c = 9,274 • 1 0 " J-T" (dżuli na tesle). Wielkość u jest jednostką zwaną magnetonem Bohra. Jednostką 1836,15 razy mniejszą jest magneton jądrowy: e

B

H =

= 5,051 • 1 0 "

N

2 7

J-T"

1

(1.6.4-2)

4nm c H

M o m e n t magnetyczny p r o t o n u wynosi 2,79275 + 0 , 0 0 0 3 m a g n e t o n ó w jądrowych. M o m e n t magnetyczny n e u t r o n u wynosi — 1,9135 + 0 , 0 0 0 3 m a g n e t o n ó w jądrowych. Znak minus wskazuje, że wektory m o m e n t u magnetycznego i spinowego są przeciwnie skierowane, odwrotnie niż to jest dla p r o t o n u . Problem obliczania m o m e n t u magnetycznego j ą d r a jest złożony. Jądro składa się na ogół z wielu nukleonów, które wnoszą d o m o m e n t u magnetycznego jądra swoje orbitalne m o m e n t y magnetyczne. Eksperymentalnie oznacza się go techniką wiązek a t o m o w y c h i jądrowego rezonansu magnetycznego. Ogólnie magnetyczny m o m e n t jąder, których m o m e n t pędu / ź= 0, można zapisać następująco: M

= yM

= g,i l

(1.6.4-3)

N

- 1

- 1

gdzie y — j ą d r o w y stosunek żyromagnetyczny o wymiarze T - s , g — czynnik jądrowy, zależny od rodzaju sprzężenia, fi — m a g n e t o n jądrowy. Długość wektora m o m e n t u magnetycznego wynosi \i — gp. Jl{I+l) fi. Dla jąder parzysto-parzystych (N i Z parzyste) 1 = 0. Jądra te nie mają m o m e n t u magnetycznego. Stwierdzono to doświadczalnie, mierząc spiny i momenty magnetyczne wielu jąder. Jądro może wykazywać także kwadrupolowy moment elektryczny, co można zobrazować elipsoidalnym rozmieszczeniem ł a d u n k ó w w jądrze. M o m e n t kwadrupo­ lowy ą = •§• Z(a — b ), gdzie a jest półosią o b r o t u elipsoidy, a b półosią prostopadłą d o a. M o m e n t q ma wymiar powierzchni, n p . dla d e u t e r o n u wynosi on 2,74 • 1 0 " c m . M o m e n t y kwadrupolowe, oznaczone dla wielu jąder o / > -j, miały wartości zarówno dodatnie, j a k i ujemne. Jądra o momencie pędu / = 0 i I = -\ nie mają momentów kwadrupolowych. M o m e n t y kwadrupolowe określa się, badając nadsubteIną budowę widm metodami spektroskopii optycznej, metodą spektroskopii mikrofa­ lowej, rezonansowej absorpcji jądrowej oraz techniką wiązek atomowych. N

Ny

2

2

2 7

2

1.6.5. Precesja Z a r ó w n o orbitalny, j a k i spinowy m o m e n t pędu, / i s, oraz odpowiadające im momenty magnetyczne (ji) są wielkościami wektorowymi. Zgodnie z mechaniką

kwantową wektory te nie mogą być ukierunkowane ściśle równolegle do zewnętrznego pola. Jednocześnie w wyniku działania zewnętrznego pola wektor m o m e n t u pędu dąży do takiej pozycji, w której płaszczyzna rotacji jest p r o s t o p a d ł a d o linii pola. Potencjalna energia magnetyczna wynosi: Emagi = B fl = BfiCOSO

(1.6.5-1)

gdzie B jest wektorem indukcji magnetycznej*. W tych w a r u n k a c h j a k to wynika z r ó w n a ń N e w t o n a dla ruchu o b r o t o w e g o (przyrost m o m e n t u p ę d u równy m o m e n t o w i siły), następuje ruch żyroskopowy (rys. 1.6). T a k więc w e k t o r m o m e n t u p ę d u wykonuje precesję w o k ó ł osi pola, jak żyroskop 7 = u/M (1.6.5-2) r o t

gdzie y jest stosunkiem żyromagnetycznym. R ó w n a n i e (1.6.5-2) jest ważne z a r ó w n o dla orbitalnego m o m e n t u pędu, j a k i dla spinu, lecz oczywiście wartość y jest różna dla elektronów i p r o t o n ó w . zewnętrzne pole fl

Ry». 1.6. Moment pędu orbitującej cząstki i rzut dozwolonej wartości momentu na osie pola zewnętrznego. Wektor / precesuje wokół osi pola, ruch ten wskazano linią przerywaną na elipsie

Prędkość k ą t o w a precesji wynosi co = nB/M y

(1.6.5-3)

TOt

Częstość precesji, przy a> = 2nv, wynosi v = nB/2nM y

= yB/2n

rot

(1.6.5-4)

Częstość v jest n a z y w a n a częstością precesji Larmora. * W odniesieniu do pola magnetycznego stosujemy dwa określenia: indukcji B oraz natężenia pola H. Do zjawisk opisanych w książce, w których występuje pole magnetyczne, stosuje się relacja B = ji H, w której przenikalność magnetyczna próżni fi = 4 t i 1 0 " kg - m • s • A . 7

0

0

- 2

- 1

1.6.6. Metody wyznaczania momentu jądrowego W badaniach spektralnych poszczególnych linii składowych multipletów a t o m o w y c h okazało się, że k a ż d a ze składowych jest rozszczepiona n a pewną liczbę linii leżących nadzwyczaj blisko siebie. To rozszczepienie, powstałe n a skutek sprzężenia m o m e n t u jądrowego z m o m e n t a m i elektronów orbitalnych, n a z w a n o strukturą nadsubtelną. Jeżeli sprzężenie R u s s e l a - S a u n d e r s a dla elektronów w atomie jest określone przez związek J = L + S, gdzie / jest tzw. wewnętrzną liczbą kwantową, to pole magnetyczne wytworzone przez elektrony oddziałuje z polem w y t w o r z o n y m przez spin jądrowy (całkowity m o m e n t pędu j ą d r a ) , dając wektor tzw. całkowitego a t o m o w e g o m o m e n t u pędu: F=J+l

(1.6.6-1)

W a r t o ś ć tego m o m e n t u M = fi^J F(F + \), a d o z w o l o n e rzuty n a oś zewnętrz­ nego, w stosunku d o a t o m u , pola wynoszą M = 0 , ...,Ffi. Prowadzi to d o pojawienia się wielkiej liczby możliwych p o z i o m ó w energetycznych. Spin j ą d r o w y może być zorientowany w odniesieniu d o w e k t o r a / w 21 + 1 kierunkach, gdy / < J i w 2J +1 kierunkach, gdy J ^ /. Różnice między stanami energetycznymi są zwykle b a r d z o małe, n p . różnica między stanami elektronowymi p i p a t o m u N a wynosi 0,0022 eV, czyli 0,6 nm. Takie różnice m o ż n a obserwować w w i d m a c h o dużej rozdzielczości (widma subtelne). Spin jądrowy N a wynosi I = - | # - Jeżeli d o d a m y tę w a r t o ś ć d o liczb kwantowych stanów elektronowych (np. •§ w stanie p ) , o t r z y m a m y rozszczepienie na szereg poziomów, n p . dla stanu p o t r z y m a m y liczby k w a n t o w e F = 0 , 1 , 2 , 3 . Te nowe poziomy m o ż n a obserwować tylko przy użyciu spektrometrów o skrajnie wysokiej zdolności rozdzielczej (widma nadsubtelne hfs). Analizując te w i d m a m o ż n a uzyskać wartości spinu j ą d r o w e g o i m o m e n t u magnetycznego, a także informacje o rozkładzie ł a d u n k u i promieniu j ą d r a . Oprócz metody widm nadsubtelnych istnieje wiele innych m e t o d określania m o m e n t ó w jądrowych i magnetycznych, j a k m e t o d a odchylania wiązek a t o m o w y c h w j e d n o r o d n y c h i niejednorodnych polach magnetycznych, spektroskopia w zakresie częstości radiowych, czyli m e t o d a j ą d r o w e g o rezonansu magnetycznego ( N M R ) , spektroskopia mikrofalowa, czyli m e t o d a elektronowego rezonansu paramagnetycz­ nego ( E P R ) . Wszystkie te metody są o p a r t e n a oddziaływaniu spinu j ą d r o w e g o ze strukturą elektronową a t o m u . Poza metodą b a d a n i a struktury nadsubtelnej, w której pole zewnętrzne jest nieobecne, pozostałe metody wykorzystują efekty p o w o d o w a n e przez zewnętrzne pole magnetyczne. W zależności od wielkości tego pola występują następujące efekty: przy słabym polu ( < 1 0 ~ T) nadsubtelne p o z i o m y F rozszczepiają się na 2F+1 p o z i o m ó w (efekt Zeemana); przy wzroście pola d o ok. 10 T poziomy /•"rozszczepiają się na swoje składowe J oraz / (1.6.6-1), dając ogółem (2J-I-1)-(2/ + 1 ) linii; przy b a r d z o silnym polu poziom wynikający ze sprzężenia elektronowego spin-orbita rozszczepia się, dając oddzielne poziomy s i /. F

F ( Z )

2

2

3 / 2

2 3

1 / 2

2 3

2

3 / 2

2

3 / 2

2

1.7. Parzystość Funkcję falową j ą d r a m o ż n a wyrazić w postaci sumy iloczynów funkcji współrzęd­ nych przestrzennych i funkcji zależnej jedynie od orientacji spinu. Stan jądra m a parzystość dodatnią, jeżeli przestrzenna część jego funkcji falowej nie zmienia się przy zastąpieniu współrzędnych x,y,z przez — x, — y, — z. Tego rodzaju transfor­ macja nazywa się inwersją w początku układu. G d y transformacja ta zmienia znak przestrzennej części funkcji falowej, wówczas stan wykazuje parzystość ujemną parzystość d o d a t n i a : parzystość ujemna:

i/>i(x,y,z) = \lii(x,y,z) = -ij/ (-x,

- y , -z) -y, -z)

1

(1.7-1)

Jest to związane z wartością sumy liczb kwantowych, określających wartości własne m o m e n t ó w p ę d u wszystkich cząstek u k ł a d u . U k ł a d cząstek będzie miał parzystość dodatnią, gdy suma wartości liczb kwantowych wszystkich cząstek będzie parzysta, a parzystość ujemną, gdy s u m a będzie nieparzysta. P o d a n e wyżej określenie parzystości odnosi się oczywiście także d o pojedynczej cząstki. M o ż n a zilustrować to pojęcie, wykreślając funkcje falowe dwóch możliwych ruchów cząstki zamkniętej w studni potencjału o promieniu a. Funkcję falową cząstki o energii E i masie m, poruszającej się wzdłuż osi x (w przestrzeni, gdzie nie występuje działanie sił zewnętrznych), opisuje wyrażenie: x^/2mE

\Et • exp

sin

(1.7-2)

w którym x jest odległością od początku u k ł a d u współrzędnych w chwili t. Wykres funkcji falowej w zależności od odległości n a rys. 1.7 ilustruje poglądowo pojęcie parzystości.

* o ~

odległość czqstki o promieniu a

X

V

od środka studni

potencjału

Rys. 1.7. Wykresy funkcji falowych dwóch możliwych ruchów cząstki zamkniętej w studni potencjału o promieniu a

Parzystość stanów jądrowych wynika z parzystości stanów poszczególnych nukleonów zgodnie ze wzorem A

parzystość = ( — 1 ) " '

(1-7-3)

w którym / to liczba k w a n t o w a orbitalnego m o m e n t u pędu /-tego nukleonu. Parzystość pojedynczego n u k l e o n u w stanie / r ó w n a jest (—1)'. ;

1.8. Siły jądrowe Wiązanie n u k l e o n ó w w jądrze zachodzi dzięki silnemu oddziaływaniu między h a d r o n a m i ( w s p o m n i a n e m u w p . 1.2.3). Wiele obserwacji pozwala stworzyć opis fenomenologiczny charakteru sił jądrowych, stanowiący podstawę ciągle rozwijanej teorii oddziaływań jądrowych, czyli w istocie teorii j ą d r a . Siły przyciągania między nukleonami w jądrze muszą być nadzwyczaj wielkie. Siły przyciągania w jądrze, ze względu na obecność w nim d o d a t n i o n a ł a d o w a n y c h p r o t o n ó w , muszą być większe niż siły odpychania elektrostatycznego. Rzeczywiście, w odległości 1 fermi są one 35 razy większe niż siły elektrostatyczne i około 1 0 razy większe niż siły grawitacyjne. Z a u w a ż m y , że elektromagnetyzm wiąże elektrony z jądrem z energią odpowiadającą kilku eV, siła j ą d r o w a zaś wiąże nukleony w jądrze z energiami milionów elektrono woltów. Z faktu, że siły jądrowe nie mają żadnego wpływu na energię wiązania molekuł chemicznych, wiemy, iż działają one na b a r d z o małych odległościach rzędu fermiego ( 1 ( T m). Dla odległości mniejszych niż jeden fermi natężenie sił jądrowych jeszcze wzrasta, dla b a r d z o małych odległości siły te zmieniają znak i stają się odpychające. Sytuacja jest więc p o d o b n a d o oddziaływań m i ę d z y a t o m o w y c h p o d nieobecność sił wartościowości. Między d w o m a a t o m a m i nie reagującymi z sobą, n p . a t o m a m i gazu szlachetnego, siły Van der Waalsa zmieniają się z przyciągających n a odpychające przy bardzo dużych zbliżeniach. Dla odległości większych od kilku fermi siły j ą d r o w e spadają gwałtownie d o zera. Oddziaływanie jąder z otoczeniem (np. cząstkami) w tej odległości jest całkowicie natury elektrycznej i magnetycznej. Siły j ą d r o w e wykazują jeszcze pewną charakterystyczną cechę, mianowicie mają właściwość wysycania się. G d y b y każdy z A nukleonów oddziaływał z wszy­ stkimi pozostałymi A—l, energia wiązania p o w i n n a być p r o p o r c j o n a l n a d o liczby możliwych oddziaływań między p a r a m i n u k l e o n ó w , a więc d o -jA(A — 1). Potwierdza się to d o jądra H e , lecz dalej energia wiązania jest raczej pro­ porcjonalna d o A. Wynika z tego możliwość przyciągania przez jeden nukleon tylko kilku n u k l e o n ó w — w stosunku d o następnych siły j ą d r o w e stają się odpychające. Podobnie dzieje się z siłami wartościowości: a t o m węgla wiąże cztery atomy w o d o r u , lecz odpycha piąty a t o m . Większość informacji o oddziaływaniach j ą d r o w y c h pochodzi z badania oddziaływań dwunukleonowych, rozpraszania p r o t o n ó w n a p r o t o n a c h , n e u t r o n ó w 3 8

1 5

4

na neutronach i p r o t o n a c h . Z b a d a ń tych wynika, że żaden rodzaj nukleonów nie jest uprzywilejowany w oddziaływaniu. T e n fakt oraz analiza jąder zwierciadlanych doprowadziły d o stwierdzenia pewnej specyficznej właściwości nukleonów, m i a n o ­ wicie tzw. izospinowej niezmienniczości sił jądrowych. W b a d a n i a c h jąder zwierciadlanych (p.1.3) stwierdzono występowanie symetrii ładunkowej sił jądrowych, czyli identyczność (z dokładnością d o oddziaływania kulombowskiego) sił działających między d w o m a p r o t o n a m i i d w o m a neutronami V,Jp-p)

= H.,(n-n)

(1.8-1)

(twierdzenie o ładunkowej symetrii sił jądrowych). Również oddziaływanie n e u t r o n u z p r o t o n e m jest równe oddziaływaniu między pozostałymi p a r a m i n u k l e o n ó w V,, (n-p) = H.,(n-n) = V,Jp-p) s

d-8-2)

(twierdzenie o niezależności sił j ą d r o w y c h od ł a d u n k u ) . W celu wyrażenia tej niezmienniczości definiuje się pewną dodatkową liczbę kwantową dla opisania stanu ł a d u n k o w e g o nukleonu. Liczba ta musi przyjmować dwie wartości; przez analogię d o trzeciej składowej spinu połówkowego n a z w a n o ją spinem izobarycznym albo izospinem, w nawiązaniu d o jąder zwierciadlanych będących izobarami. Izospin charakteryzujący d w a stany n u k l e o n u rozróżnia dwa j ą d r a zwierciadlane. Izospinowa liczba k w a n t o w a przyjmuje wartości: T = + y — dla p r o t o n u ; r = — 4 — dla n e u t r o n u

(1.8-3)

Liczby te są wartościami własnymi o p e r a t o r a f w r ó w n a n i u 3

h% = h

(1-8-4)

X

w którym % jest funkcją własną stanu p r o t o n o w e g o x l u b neutronowego %„. Wybór z n a k u x jest w zasadzie dowolny, gdy traktujemy p r o t o n i neutron j a k o dwa różne stany nukleonu. Jeżeli przyjmiemy izospinowa liczbę kwantową x = + -j dla neutronu i — 4" dla p r o t o n u , t o ł a d u n e k n u k l e o n u będzie określony przez ^ — t. Liczba k w a n t o w a izospinu dla j ą d r a z X r ó w n a jest połowie liczby izotopowej T=\{N-Z). Właściwość wysycania sił jądrowych, analogiczna d o takiej samej właściwości wiązania chemicznego, polegającego n a wymianie elektronów między a t o m a m i , nasunęła przypuszczenie, że także siły j ą d r o w e mogą mieć charakter wymienny. W elektrodynamice oddziaływanie ł a d u n k ó w elektrycznych wyjaśnia się wymianą między elektronami k w a n t u pola elektromagnetycznego, czyli fotonu (jego emisją przez jeden, a absorpcją przez drugi elektron). Ponieważ proces wymiany łamie, w tym momencie, p r a w a zachowania, n a z w a n o go procesem wirtualnym, a wymie­ niony foton — wirtualnym k w a n t e m pola. Oddziaływanie elektromagnetyczne między ł a d u n k a m i (elektronami) m a nieskończony zasięg. Zakładając proces wirtualny, zastępujemy je lokalnym oddziaływaniem elektronu z fotonem. Z zasięgiem P

oddziaływania wiąże się masa cząstki wirtualnej: jeżeli nieograniczonemu zasięgowi oddziaływań elektromagnetycznych o d p o w i a d a zerowa masa fotonu, to skończonemu (i krótkiemu) zasięgowi sił jądrowych o d p o w i a d a skończona (i dość duża) masa wirtualnej cząstki wymienianej między d w o m a n u k l e o n a m i . Badania oddziaływań dwunukleonowych, w szczególności p a r n e u t r o n - p r o t o n i p r o t o n - p r o t o n , potwierdziły obraz potencjału jądrowego silnie zależnego od odległości (p. rys. 1.8). 30 i i

i i i i i

ii

i i

i

i

i i i

20 10

0

0.4

0,8

wzajemna

1,2

1,6

20

2,4»10"

odległość nukleonów, cm

Rys. 1.8. Przebieg krzywej potencjału przy zbliżeniu dwóch nukleonów

Początek współczesnej teorii sił jądrowych dał w 1935 r. Y u k a w a . Wprowadził on nowy rodzaj wirtualnego k w a n t u pola n a z w a n y mezonem. Aby uzyskać obraz potencjału zbliżony d o rzeczywistości, Y u k a w a zastąpił znane wyrażenie na potencjał elektrostatyczny zależny od odległości r: V(r) = C(l/r), wzorem V( ) = C - ^ r

(1.8-5)

r

dobrze opisującym rzeczywisty stromy spadek potencjału V(r) w porównaniu z wykresem V(r) = C ( l / r ) . W czynniku C występuje m.in. stała charakteryzująca wielkość oddziaływania. Czynnik u w wyrażeniu (1.8-5) sugerował istnienie cząstki pola potencjału jądrowego o masie spoczynkowej różnej od zera, czyli właśnie mezonu. Czynnik \x jest równy m^c/h, gdzie c — prędkość światła, a m — masa mezonu n. Pole sił jądrowych jest więc polem m e z o n o w y m . Oszacowanie masy wirtualnej cząstki pola sił jądrowych otrzymuje się łatwo z zasady nieoznaczoności n

A

Ax

P- ~JL

AEAt przyjmując

(1.8-6) V

2n

nieoznaczoność pędu lub energii, Ap = m c n

2

lub AE = m c , n

' oraz

1 5

nieoznaczoność położenia rzędu zasięgu sił jądrowych Ax = 1,4-10 czoność czasu At = Ax/c):

I A in-*5 = 2 , 5 1 2 7 - 1 0 " kg = 275,8 m (1.8-7) 1,4-10 m-c Z nieokreśloności pędu Ap = m v wynika, że jest to najmniejsza możliwa masa (gdy i; = c); nieokreśloność energii musi być dostatecznie duża, by wytworzyć cząstkę 0 masie p o n a d d w u s t u m a s elektronowych. J a k widać, czynnik \i w potencjale Yukawy jest odwrotnością zasięgu sił jądrowych. Obliczona m a s a cząstki wirtualnej zgadza się dobrze z masą mezonu n. Mezony, j a k o cząstki pola oddziaływań silnych, zostały wykryte przeszło 10 lat p o ich zapostulowaniu przez Yukawę. Wprawdzie j u ż w 1937 r. Neddermayer i Anderson stwierdzili istnienie cząstek n, k t ó r e n a z w a n o m e z o n a m i , ale dopiero w r. 1947 tzw. eksperyment rzymski wykazał, że miony nie są m e z o n a m i Y u k a w y . W tym samym roku Powell wykrył w promieniowaniu kosmicznym mezony n (piony). Te właśnie cząstki, oddziałujące silnie, są przewidzianymi przez Y u k a w ę kwantami mezonowego pola sił jądrowych. Jak j u ż p o w i e d z i a n o , informacji o siłach j ą d r o w y c h dostarcza b a d a n i e układów d w u n u k l e o n o w y c h . M o d e l o w y m obiektem b a d a ń jest najprostsze trwałe jądro złożone z dwóch n u k l e o n ó w , deuteron. Jest to jedyny znany stan związany dwu n u k l e o n ó w (o energii wiązania 2,225 M e V , spinie 1, m a g n e t y c z n y m momencie d i p o l o w y m 0 , 8 5 7 3 9 ^ elektrycznym m o m e n c i e kwadrupolowym 2,82-10 c m ) . Analiza tego u k ł a d u jest najprostsza, t a k j a k w fizyce atomowej najprostsza jest analiza a t o m u w o d o r u składającego się z d w u ciał: p r o t o n u 1 elektronu. Opierając się tylko na wartości energii wiązania deuteronu, m o ż n a wyliczyć głębokość studni potencjału w oddziaływaniu n e u t r o n - p r o t o n ; wynosi ona ok. 29 M e V . Rozpatrywanie oddziaływań d w u n u k l e o n o w y c h , w tym układu deuteronu, doprowadziło d o rozróżnienia, również w p r z y p a d k u struktur jądrowych, dwu rodzajów sił: centralnych i niecentralnych. Rozróżnienie to stanie się jaśniejsze, gdy przez analogię p o r ó w n a m y siły ciężkości, elektrostatyczne i magnetyczne. Przyciąganie grawitacyjne między dwiema masami zmienia się odwrotnie proporcjonalnie d o k w a d r a t u ich odległości, czyli siła zmienia się j a k l / r , energia potencjalna zaś, r ó w n a pracy potrzebnej d o rozsunięcia m a s na nieskończoną odległość, t a k by zanikło oddziaływanie, zmienia się j a k l/r. Szybkość zmiany energii potencjalnej jest więc miarą siły. Ż a d e n kierunek nie jest wyróżniony w oddziaływaniu; stąd wynika, że siła działa wzdłuż prostej łączącej obie masy. Inaczej m o ż n a powiedzieć, że siła grawitacji jest siłą centralną zawsze przyciągającą. To s a m o odnosi się d o sił elektrostatycznych — również centralnych — z tym, że natężenia są większe i możliwe są d w a sposoby oddziaływania: przyciąganie i odpychanie. Zupełnie inaczej wygląda to w p r z y p a d k u sił magnetycznych. Siła oddzia­ ływania między magnesami zależy od względnego skierowania ich osi N—S (patrz rys. 1.9). M

« =

m (nieozna­

2 8

el

5

n

- 2 7

2

2

5 — Chemia jądrowa

65

N

S siła ciężkości „centralna"

siła magnetyczna .tensorowa"

Rys. 1.9. Dwa rodzaje sił: centralne i niecentralne

W p r z y p a d k u sił jądrowych m o ż n a rozróżnić występowanie sił centralnych i niecentralnych. Wyróżnionym kierunkiem, p e w n y m „ p u n k t e m odniesienia", jest oś spinu — choć trzeba tu zastrzec, że istnienie wybranego kierunku nie gwarantuje jeszcze niecentralnego charakteru siły oddziaływania. Jak wiemy z poprzednio p o d a n y c h informacji o m o m e n t a c h pędu, mechanika k w a n t o w a narzuca pewne warunki dowolnej cząstce o spinie p o ł ó w k o w y m — mianowicie spiny mogą być ustawione równolegle lub antyrównolegle, n p . nukleon:

Dla u k ł a d u d w u nukleonów spin w y p a d k o w y może wynosić jeden lub zero, jak to wynika z reguły d o d a w a n i a m o m e n t ó w pędu (1.6.3-4). D w a nukleony o spinach równoległych oddziałują siłą niecentralną, przy spinach antyrównoległych występuje tylko siła centralna. Weźmy teraz pod uwagę zakrzywione tory poruszających się cząstek w przypad­ ku takiego układu, j a k i m jest j ą d r o , w k t ó r y m to p r z y p a d k u występuje orbitalny m o m e n t pędu. Kierunek tego m o m e n t u pędu m o ż n a przedstawić za pomocą wektora skierowanego prostopadle d o płaszczyzny zakrzywienia toru. W celu przedstawienia różnego typu sił oddziałujących w jądrze przyjmuje się następujące p o d s t a w o w e warunki: 1) Jeżeli układ dwu nukleonów m a spin w y p a d k o w y r ó w n y 1, to wektor wypadkowy spinowego m o m e n t u pędu może przybierać tylko trzy kierunki względem wektora orbitalnego m o m e n t u pędu: równoległy, p r o s t o p a d ł y i antyrównoległy. 2) W e k t o r w y p a d k o w y spinowego m o m e n t u pędu może przybierać również tylko wybrane kierunki względem kierunku łączącego obie cząstki.

3) W zależności od tego, czy rozpatrujemy teraz: A) względną orientację d w u cząstek spinowych, tzn. orientację całkowitego spinowego m o m e n t u p ę d u względem k i e r u n k u łączącego cząstki, czy B) wzajemną orientację całkowitego spinowego m o m e n t u pędu względem orbitalnego m o m e n t u p ę d u — m o ż e m y rozróżnić dwa typy sił niecentralnych: A) siły tensorowe B) siły oddziaływania spin-orbita, tzw. sprzężenie spin orbita; patrz rys. 1.5 i 1.10. 4) Orbitalny m o m e n t p ę d u może przyjmować tylko całkowite wartości.

s=o

1 0

brak sit iecent rolnych

b')

c'l

O;'

d'l

siły

spin-orbita

siły tensorowe

Rys. 1.10. Różne rodzaje sił niecentralnych. Strzałkami na kółkach zaznaczono wektory momentów spinowych, linią przerywaną, w przypadku sił tensorowych, zaznaczono kierunek łączący oba nukleony, strzałkami pionowymi, w przypadku sił spin-orbita, zaznaczono orbitalny moment pędu. Poziome strzałki pod rysunkami oznaczają istnienie oddziaływania niecentralnego

N a rysunku 1.10 przypadek a) antyrównoległego u k ł a d u spinów tylko pozornie nie różni się od p r z y p a d k u d) i e). W p r z y p a d k u a) w trakcie precesji spiny są zawsze anty równoległe. W p r z y p a d k u d) i e) w trakcie precesji rzuty spinów n a wybrany kierunek są zawsze przeciwne, n a t o m i a s t rzuty spinów na kierunek prostopadły d o poprzedniego są zgodnie skierowane (patrz schemat n a s. 68). Reasumując to wszystko, co zostało powiedziane wyżej o siłach jądrowych, możemy przedstawić je w postaci wyrażenia n a potencjał jądrowy. Dla uprosz­ czenia zakładamy, że siły j ą d r o w e działają tylko między p a r a m i cząstek, tzn. że potencjał j ą d r o w y jest sumą członów, z których każdy podlega oddziaływaniu pary nukleonów.

Potencjał j ą d r o w y składa się z trzech części: siły centralnej (C), tensorowej (T) i siły s p i n - o r b i t a (LS): V=

K(r) + S -V {r) l2

r

+ (LŚ)-V (r)

(1.8-8)

LS

gdzie funkcje V(r), j a k również o p e r a t o r tensorowy S i człon (LS), zależą od odległości i względnej konfiguracji spinów i izospinów określających oddziaływanie dwóch nukleonów. Przedstawiony wyrażeniem (1.8-8) potencjał jest j e d n y m z wielu stosowanych w fizyce jądrowej. Jego zapis w tak skrótowej postaci m a sens wyłącznie ilustracyjny w odniesieniu d o p o d a n e g o opisu sił jądrowych. 1 2

1.9. Modele jądrowe Zasadniczym założeniem przy próbie opisu sił j ą d r o w y c h było założenie o od­ działywaniach dwuciałowych. Obecność w jądrze innych nukleonów, p o z a układem d w u n u k l e o n o w y m , implikuje wystąpienie p r o b l e m u wielu ciał. Z m u s z a to do stosowania różnych przybliżeń; jednym z nich jest przybliżenie materii jądrowej, tzn. ośrodka ciągłego złożonego z równej liczby p r o t o n ó w i neutronów, nie oddziałujących ze sobą silami elektromagnetycznymi. Z a k ł a d a się, że w p r z y p a d k u materii jądrowej podstawowe wielkości, jak gęstość nukleonów i średnia energia wiązania n a nukleon, są takie same, j a k we wnętrzu jąder rzeczywistych. Przy d o d a t k o w y m założeniu, że nukleony w materii jądrowej nie oddziałują ze sobą, tzn. przyjmując przybliżenie cząstek niezależnych, otrzymujemy tzw. przy­ bliżenie gazu Fermiego. Przejście od koncepcji materii jądrowej d o jąder o skończonych wymiarach wymaga, ze względu na duże trudności, stosowania modeli jądrowych, dających przybliżony o b r a z jądra. Każdy z p r o p o n o w a n y c h modeli j ą d r a jest mniej lub więcej użyteczny i m o ż n a go stosować w pewnym węższym lub szerszym zakresie zjawisk jądrowych. U p o d s t a w różnych koncepcji modelu j ą d r o w e g o leżą obserwacje dotyczące ogólnych właściwości jądra — obserwacje prowadzące często d o przeciwstawnych wniosków. Jest empirycznym faktem o m a w i a n a już przez nas wcześniej stałość energii wiązania dla różnych jąder oraz j e d n o r o d n y rozkład ł a d u n k u i masy w objętości jądra, co prowadzi d o wniosku, że w jądrze działają wielkie, krótkozasięgowe siły jądrowe.

Z drugiej strony stwierdzamy doświadczalnie występowanie pewnych uprzywi­ lejowanych liczb n u k l e o n ó w , które m o ż n a p o r ó w n a ć d o maksimów elektronowej energii jonizacyjnej, występujących dla pierwiastków He, Ne, Ar, Kr, tj. dla liczb elektronów 2 , 8, 18... Te szczególne liczby n u k l e o n ó w nazywamy liczbami magicz­ nymi i o m a w i a m y szerzej w dalszym ciągu rozdziału. Jest oczywiste, że występowanie liczb magicznych kłóci się z obrazem j e d n o r o d ­ nego rozkładu ł a d u n k u i masy w jądrze. Widoczne więc są trudności ujęcia tych zaobserwowanych podstawowych właściwości j ą d r a w jeden model. Modele j ą d r o w e m o ż n a podzielić na różne grupy, w zależności od tego, czy chcemy opisywać ogólne właściwości jąder, wzajemne oddziaływanie z cząstkami elementarnymi, widma p o z i o m ó w wzbudzonych jąder itp. Poniżej podajemy przy­ kładowo jeden z możliwych podziałów, d o k o n a n y p o d kątem siły oddziaływania nukleonów w jądrze. 1) Modele z silnym oddziaływaniem (lub z silnym sprzężeniem), zakładające zespół silnie związanych cząstek oddziałujących na siebie siłami jądrowymi o krótkim zasięgu: a) model kroplowy lub hydrodynamiczny, b) model jądra złożonego, c) model cząstki cc. 2) Modele ze słabym sprzężeniem, zwane modelami cząstek niezależnych, zakładające poruszanie się n u k l e o n ó w prawie niezależnie od siebie w uśrednionym polu jądra: a) m o d e l gazu Fermiego, b) model studni potencjału, c) model optyczny (tzw. zespolonej studni potencjału), d) model powłokowy (występują tu warianty — jednocząstkowy, wielocząstkowy, ze sprzężeniem j-J). 3) Modele uogólnione, zajmujące pośrednią pozycję: a) model kolektywny, b) model o b r o t o w y (rotacyjny) z silnym sprzężeniem, c) model sferoidalnego rdzenia. W rozważaniach nad modelami j ą d r o w y m i d o g o d n i e jest posługiwać się koncepcją studni potencjału. Koncepcja ta polega na uwzględnieniu w rozważaniach modelowych energii wiązania w jądrze.

1.9.1. Studnia potencjału jądrowego Zanalizujemy sytuację, gdy n e u t r o n o małej energii kinetycznej zbliża się d o jądra. Ilustruje to rys. 1.11 a,b. N e u t r o n , j a k o pozbawiony ł a d u n k u , nie oddziałuje z k u l o m b o w s k i m polem jądra i zbliża się d o j ą d r a dostatecznie blisko, by zaczęła działać duża siła j ą d r o w a F„, zawsze przyciągająca. W punkcie r n e u t r o n doświadcza silnego przyciągania jądrowego i zostaje z a a b s o r b o w a n y . N e u t r o n schwytany jest w p u ł a p k ę na pewnym poziomie energii E . F„ jest siłą jądrową rozciągającą się od powierzchni stałego j ą d r a przy r d o odległości r . £ jest jądrową energią wiązania w studni potencjału. n

B

s

n

B

Z a k ł a d a się, że powierzchnia j ą d r a rozciąga się od odległości r „ ponieważ ta odległość przedstawia promień j ą d r a , wzdłuż którego siła j ą d r o w a jest stała. Gdy neutron zostaje z a a b s o r b o w a n y , wyzwala się energia emitowana w postaci k w a n t u y.

b)

I

11 O bariera kulombowska odległość nukleonu od środka jądra głębokość studni (protony) głębokość studni (neutrony)

studnia neutronowa^ środek jqdra

Ry$. 1.11. a,b) Zbliżanie się neutronu do jądra (z: G. R. Choppin, J. Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy), c) Studnia potencjału jądrowego i bariera kulombowska [z: H.A.C.McKay, „Principles of Radiochemistry", Butterworths, London 1971; za zgodą wydawcy, Butterworths and Co. (Publishers) Ltd.]

Energię promieniowania y m o ż n a obliczyć ze znanych m a s reagentów i p r o d u k t u zgodnie z wzorem (1.4-2): E = y

-93l,5(M -M -M ) A+l

A

a

Wyzwolona energia jest energią wiązania n e u t r o n u w jądrze — £ . Całkowita energia j ą d r a obniżyła się więc, j a k p o k a z a n o n a rys 1.11 b . Przyjęto określać ten spadek energii j a k o studnię potencjału. M o ż n a założyć, że nukleony zajmują różne poziomy w takiej studni potencjału. Ścisły kształt (profil) studni jest niepewny, może być n p . paraboliczny, prostokątny itp. Profil studni zależy od postaci matematycznej, przyjętej dla oddziaływania między wnikającą cząstką a jądrem. Protony doznają działania tej samej wielkiej krótkozasięgowej siły jądrowej, gdy wchodzą w k o n t a k t z jądrem, lecz doświadczają one również długozasięgowego oddziaływania odpychającego sił kulombowskich między d o d a t n i m i p r o t o n a m i i d o d a t n i m ładunkiem jądra. T o odpychanie powoduje, że głębokość studni potencjału B

dla p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w jest różna. Poziomy p r o t o n ó w są, w skali bezwzględnej, wyższe niż poziomy n e u t r o n ó w . Ilustruje to rys. 1.11 c. Energia potencjalna jest stała w ś r o d k u studni potencjału i wzrasta przy ścianach studni. Głębokość studni przyjmuje się na około 40 MeV, jej szerokość j a k o równą średnicy jądra. Bariera k u l o m b o w s k a występuje tylko dla p r o t o n ó w ; po jej przekroczeniu, od chwili zetknięcia się z powierzchnią jądra, p r o t o n „ w p a d a " d o studni potencjału. Wysokość bariery dla p r o t o n u wynosi kZe /R (R = promień jądra). Dla ciężkich jąder (uran) wysokość wynosi około 10 MeV. Ogólnie dla j o n u 0 ł a d u n k u + ze i promieniu r, zbliżającego się d o jądra, wysokość bariery wynosi kZze /(R + r). Jeżeli j ą d r o m a tę samą liczbę p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w , a protony na najwyższym dostępnym poziomie energetycznym mają energię o kilka M e V większą niż neutrony na analogicznym poziomie, to p r o t o n y będą przechodzić w neutrony (w przemianie / J ) . Dlatego duże j ą d r a mają zawsze więcej n e u t r o n ó w niż p r o t o n ó w . Koncepcja potencjału jądrowego może być z powodzeniem zastosowana zarówno do cząstek wnikających d o j ą d r a lub opuszczających j ą d r o , jak to się dzieje w reakcjach jądrowych, j a k również w stosunku d o nukleonów wewnątrz j ą d r a . W pierwszym p r z y p a d k u teorię m o ż n a rozwinąć przez analogię d o efektu padania światła n a mętny kryształ, gdzie część światła jest rozpraszana, a część a b s o r b o w a n a . N a r z u c a to wyodrębnienie części rzeczywistej potencjału jądrowego 1 części urojonej, przy czym pierwsza o d p o w i a d a za rozpraszanie, druga za absorpcję. Otrzymany w wyniku o b r a z j ą d r a nazywany jest modelem optycznym i ma zastosowanie w teorii reakcji jądrowych (obok innych modeli). Rozważanie ruchu n u k l e o n ó w wewnątrz studni potencjału prowadzi d o po­ włokowego modelu jądra. Z a k ł a d a się tu, że nukleony poruszają się niezależnie wewnątrz studni, a ich ruch jest k w a n t o w a n y analogicznie do ruchu elektronów w atomie. Inaczej mówiąc, nukleony poruszają się w studni potencjału ruchem okrężnym, z oscylacją między energią kinetyczną a potencjalną. Przyjmując niektóre hipotezy co d o kształtu studni potencjału j ą d r o w e g o , m o ż e m y zastosować d o jądra równanie Schródingera. W skrócie m o ż n a powiedzieć, że rozwiązanie równania daje określone stany energetyczne j ą d r a . Te stany są zdefiniowane przez liczby kwantowe: główną liczbę kwantową n, która odnosi się d o całkowitej energii układu, i poboczną (orbitalną) liczbę kwantową /, która odnosi się d o ruchu obrotowego jądra. Najbardziej spopularyzowane i mające może największe znaczenie w aspekcie historycznym są modele: k r o p l o w y i powłokowy. O nich więc powiemy nieco szerzej. Oba te modele są użyteczne przy rozpatrywaniu szeregu zjawisk jądrowych, m.in. reakcji jądrowych, w których energia kinetyczna cząstki bombombardującej j ą d r o -tarczę jest stosunkowo mała ( < 10 MeV). W przypadku reakcji jądrowych w zakresie dużych energii ( > 100 MeV) o b a te modele nie sprawdzają się w opisie procesu. 2

2

+

1.9.2. Model kroplowy Model ten, sformułowany przez Nielsa B o h r a w k o ń c u lat trzydziestych, rozważa jądro j a k o gęsto u p a k o w a n y układ, w k t ó r y m odległości między nukleonami są

rzędu zasięgu sił jądrowych. Z a takim u k ł a d e m przemawiają: przybliżona stałość energii wiązania na jeden nukleon oraz j e d n a k o w a gęstość materii jądrowej w różnych jądrach, r cc A . Model ten zakłada, że cząstka (nukleon) wchodząca d o j ą d r a (np. w wyniku reakcji jądrowej) b a r d z o szybko oddaje energię innym n u k l e o n o m i przestaje się od nich różnić p o d względem energetycznym ( k r ó t k a d r o g a s w o b o d n a ) . Oddziaływanie zachodzi między padającą cząstką i jądrem j a k o całością. W y t w a r z a się jądro złożone, mające pewną energię wzbudzenia i pewien średni czas życia ze względu na rozpad. Ten średni czas życia jest długi ( 1 0 ~ - 1 0 s) w p o r ó w n a n i u z czasem, jaki zużyłby pocisk na przebycie drogi wzdłuż średnicy j ą d r a ( 1 0 s). Długi czas życia j ą d r a złożonego tłumaczy się tym, że trzeba wielu zderzeń, zanim energia nie nagromadzi się p r z y p a d k o w o na jednym z nukleonów. Jeżeli zachodzi n p . emisja p r o t o n u , to j ą d r o pozostaje w stanie w z b u d z o n y m d o chwili, gdy n a jednym z p r o t o n ó w n a g r o m a d z i się dostatecznie d u ż a energia — wystarczająca d o opusz­ czenia jądra. J a k widać więc, utworzenie i rozpad j ą d r a złożonego są od siebie niezależne. Istotna dla modelu kroplowego koncepcja j ą d r a złożonego okazała się bardzo p r z y d a t n a w interpretacji niektórych typów reakcji jądrowych; mówimy o tym obszerniej w p . 4.1.4. l/3

1 5

- 1 6

- 2 0

Podobieństwa między j ą d r e m a kroplą są następujące: 1) Cząsteczki wody w kropli i nukleony w jądrze oddziałują tylko ze swymi najbliższymi sąsiadami. 2) K r o p l a i j ą d r o wykazują napięcie powierzchniowe. 3) Termicznemu ruchowi cząsteczek w o d y o d p o w i a d a energia kinetyczna nukleonów. 4) W y p a r o w a n i e cząsteczek z kropli m o ż n a p o r ó w n a ć z wyemitowaniem nukleonów w reakcjach jądrowych. 5) Opisu rozszczepienia j ą d r a m o ż n a d o k o n a ć przez badanie trwałości drgającej kropli, inaczej mówiąc, m o ż n a wyjaśnić rozszczepienie j ą d e r j a k o ich nietrwałość względem odkształcenia od postaci kulistej. Powyższe, czysto jakościowe i powierzchowne, przedstawienie cech modelu kroplowego pozwala j e d n a k n a uzyskanie zależności dobrze określającej energię wiązania w jądrze, zwanej równaniem Weizsackera, czasem równaniem Bethego-Weizsiickera, lub wzorem półempirycznym na energię wiązania. 1.9.2.1. Wzór półempiryczny

Opierając się n a fenomenologicznym opisie m o d e l u kroplowego j ą d r a , m o ż n a sformułować półempiryczne równanie na energię wiązania w jądrze. W tym celu rozpatrzymy różne czynniki, które mogą wpływać na energię wiązania. W prze­ p r o w a d z o n y m r o z u m o w a n i u założono j ą d r o kuliste (nie zdeformowane). 1) G ł ó w n y m przyczynkiem d o energii wiązania będzie wyraz proporcjonalny d o liczby masowej A — tzw. „energia objętościowa" (objętość jest proporcjonalna d o A, wzór (1.5-1)).

Energię tę wyzwalającą się w wyniku przyciągania nukleonów siłami Fermiego, piszemy ze znakiem d o d a t n i m £

= +a A

v

(1.9.2-1)

v

2) Energia oddziaływania kulombowskiego p r o t o n ó w zmniejsza energię wiąza­ nia. Całkowita energia oddziaływania kulombowskiego jest proporcjonalna d o liczby oddziałujących n a siebie p a r p r o t o n ó w w jądrze, tj. d o - j Z ( Z — 1). Całkowita energia k u l o m b o w s k a wynosi | Z ( Z — l){e /R), gdzie R = r A jest promieniem jądra. Jej udział w energii wiązania wynosi: 2

113

0

2

E = c

2

a jeśli współczynnik a' • y • (e /r ) c

3 e -<.-.Z(Z-l)— zastąpimy przez a , to

0

c

E c = - a

c

^ f i -

(1.9.2-2)

Średnia odległość między p r o t o n a m i dla j e d n o r o d n e g o jądra jest proporcjonalna d o A , stąd czynnik A w równ. (1.9.2-2). 3) Energia wiązania zmniejsza się n a skutek tego, że cząstki na powierzchni oddziałują przeciętnie tylko z połową liczby cząstek, z jaką oddziałują wewnątrz jądra. Trzeba więc odjąć wyrażenie proporcjonalne d o powierzchni jądra, czyli tzw. „energię powierzchniową" 113

113

2 3

E = -a A ' s

(1.9.2-3)

s

4) Trzy wyżej r o z p a t r z o n e czynniki składające się na energię wiązania, £ = £ + £ + £ , wynikają z m o d e l u kroplowego j ą d r a . Model ten nie mówi j e d n a k o tym, że j ą d r a o N = Z są najsilniej związane, natomiast dla N # Z siły wiązania maleją niezależnie od tego, czy występuje n a d m i a r protonów,czy neutronów. Oczywiście przy nadmiarze p r o t o n ó w trwałość j ą d r a byłaby d o d a t k o w o zmniejszana przez rosnący czynnik kulombowski, ale nawet pomijając siły kulombowskie, odchylenie od w a r u n k u N = Z zmniejsza energię wiązania. , • . N-Z N~Z . Czynnik n a d m i a r u n e u t r o n ó w n a nukleon, ^ = — — — , w p r o w a d z a się d o B

v

c

s

energii objętościowej w postaci:

l -

a A[ v

a

2

' | ^ |

U M - a ,

(

I

"

Z

>

i

(1.9.2-4)

gdzie a = a a' jest, j a k i pozostałe współczynniki a, wyznaczany empirycznie. Wprowadzenie p o p r a w k i w drugiej potędze powoduje znikanie przy Z = A/2 zarówno czynnika n a d m i a r u , j a k i pochodnej p o Z , co o d p o w i a d a m a k s i m u m energii wiązania. T a k więc kolejnym w k ł a d e m d o energii wiązania jest tzw. efekt symetrii x

v

2

_ (N-Z) £ = —a t

x

2

(A-2Z) = —a

z

(1.9.2-5)

5) Musimy uwzględnić w energii wiązania efekt pairingu. Krótkozasięgowe oddziaływania między d w o m a nukleonami uprzywilejowują sprzęganie się spinów przeciwnie skierowanych. Sytuację tę nazywa się pairingiem. W jej następstwie zawsze dla parzystej liczby nukleonów ( p r o t o n ó w albo n e u t r o n ó w ) całkowity m o m e n t pędu wynosi zero, a parzystość jest d o d a t n i a . Z dwu izobarów o parzystym A, j ą d r a o parzystych Z i TY są najsilniej związane, a więc najtrwalsze, o nieparzystych Z i N najmniej trwałe, o nieparzystym A wykazują trwałość pośrednią. Wpływ pairingu m o ż n a uwzględnić, dodając wyraz E . Wszystkie jądra trwałe m o ż n a podzielić na cztery grupy: 164 jądra parzysto-parzyste ( Z i N parzyste); E = + S'/2A 55 jąder parzysto-nieparzystych ( Z parzyste, N nieparzyste); E = 0 50 jąder nieparzysto-parzystych (Z nieparzyste, N parzyste); E = 0 6 jąder nieparzysto-nieparzystych (Z i N nieparzyste), H , fLi, ' " B , f N , 2°V, ?§Ta; E = -b'/2A Ostatecznie otrzymujemy równanie na energię wiązania przez dodanie wszystkich wyżej omówionych czynników: d

s

5

s

2

J

Ł

s

£

B

Z

= a A-a y

c

(

*~

l

)

~ a

%

2

A

'

3

(

- o ,

A

+ E

(1.9.2-6)

S

Oczywiście energię wiązania m o ż n a zastąpić przez masę j ą d r a , gdyż M = ZM + (A — Z)M — E /c . Półempiryczny wzór na masę przybierze postać: 2

p

n

B

2

M = ZM

P

2

+ (A — Z)M„-(ajc )A

+ (ajc )

Z

(

J~

1

)

+

2

2 3

(ajc )A '

+

Wartości współczynników a m o ż n a wyznaczyć, dopasowując obliczenia teore­ tyczne d o oznaczonych doświadczalnie energii wiązania dla najlepiej znanych jąder. Wartości tych współczynników różnią się między sobą u różnych a u t o r ó w . Podajemy przykładowo: « = 14,1 lub 15,7 MeV, a = 0,585 lub 0,717 MeV, a = 13,1 lub 18,6 MeV, a = 18,1 lub 19,4 lub 28,1 MeV, b = <5'/2 = 132 lub 121 M e V dla jąder parzysto-parzystych i 6 = —132 lub —121 M e V dla jąder nieparzysto-nieparzystych. Najaktualniejsze dane co d o wartości współczynników empirycznych wynoszą: a = 15,5; a = 0,72; a = 16,8; a = 23 i a = 34 dla członu pairingu stosowanego w postaci a /A *. Ostatecznie p o podstawieniu wybranych współczynników o t r z y m a m y wyrażenie na energię wiązania: v

c

s

x

v

c

s

z

s

3/

d

E

213

B

= 14,1A - 13,1 A

1,3

- 0,585Z(Z - 1 ) A ~

2

1

1

- 18,1 (N - Z ) A ~ + SA ~

(1.9.2-8) Równanie (1.9.2-8) m o ż n a napisać dla stałego A (tzn. dla izobarów) w postaci: 2

£

B

i

= aZ + bZ + c + ÓA-

(1.9.2-9)

gdzie 1 / 3

a = - 0 , 5 8 5 , 4 - - 72,4A b = 0 , 5 8 5 / 1 " + 72,4 c = -4,0,4-13, U

_ 1

1 / 3

2 / 3

Równanie n a energię wiązania jest równaniem paraboli. Przy stałym A m o ż n a je wykreślić j a k o zależność £ od Z (rys. 1.12 i 1.13). Jest to d o g o d n e dla charakterystyki r o z p a d u /? — m o ż n a łatwo odczytać energie rozpadu fi, czyli różnice energii wiązania między sąsiednimi izobarami. M o ż n a znaleźć Z odpowiadające energii wiązania dla d a n e g o A (a więc najtrwalszy izobar), różniczkując równanie na

29

30

31

32

33

l i c z b a atomowa

34

35

26

27

28

29

30

31

liczba atomowa

Rys. 1.13. Wykres energii wiązania i trwałości jąder jako funkcji Z dla A = 73 i A = 64

32

energię wiązania względem Z i przyrównując p o c h o d n ą d o zera BE,B

(1.9.2-10)

= 2aZ + b = 0 A

b_ _

0,585/4

2/3

2^T ~ 2 ( 0 , 5 8 5 / l

+72,4/1 2/3

+72,47

W a r t o zaznaczyć, że dla Z otrzymujemy wartości niecałkowite, ponieważ traktowaliśmy Z j a k o zmienną ciągłą. M o ż n a teraz napisać r ó w n a n i e w formie: A

2

£

= a{Z-Z A

B

i

+

f

2

SA- +(c-b

(1.9.2-11)

'IM) l

w jakiej często spotyka s i e j e w literaturze*. Ostatniego członu nie m a potrzeby oznaczać, gdyż jest on wyłącznie funkcją A. Dlatego na osi rzędnych o d k ł a d a się zwykle £ —c + b /(4a) dla A nieparzystych i E — c + b /(4a) — 51A dla A parzystych. P a r a b o l e będą pojedyncze lub podwójne w zależności o d uwzględnienia termu 5/A. G ó r n a p a r a b o l a w p r z y p a d k u parzystych A odnosi się d o jąder nieparzysto-nieparzystych. D a n e co d o trwałości nuklidów o t r z y m a n e tą m e t o d ą są niezbyt ścisłe, np. Z dla A = \25 wynosi 52,7 i wyglądałoby, że l będzie trwały. Tymczasem trwały jest 2 T e . W takich w y p a d k a c h zmienia się empirycznie p a r a b o l ę o pewną część jednostki n a osi Z . Prowadzi to d o większej zgodności z otrzymanymi doświadczalnie energiami r o z p a d u . M a k s y m a l n y błąd Z jest r ó w n y jednostce. Obliczmy p r z y k ł a d o w o energię r o z p a d u / ? dla M n -> C r . 2

B

2

B

12 5

A

5 3

1 2

A

+

1 / 3

5 3

5 3

_ 1

a= - 0 , 5 8 5 • 5 3 - - 7 2 , 4 - 5 3 = -0,1557-1,366 = b = + 0 , 5 8 5 - 5 3 " + 72,4 = 0,1557 + 72,4 = 72,56 c = -4-53-13,1 -53 = -212-184,8 = -396,8

-1,522

1 / 3

2 / 3

2

Dla Mn: £ = - 1 , 5 2 2 • 2 5 + 7 2 , 5 6 • 2 5 - 3 9 6 , 8 = 465,95 Dla Cr: £ = - 1,522 • 2 4 + 7 2 , 5 6 • 2 4 - 3 9 6 , 8 = 467,97 5 = 0, ponieważ A jest nieparzyste. £ „ ( C r ) - £ ( M n ) = 4 6 7 , 9 7 - 4 6 5 , 9 5 = 2,02 M e V B

2

B

B

2 3 5

2 3 5

236

Obliczmy energię przyłączenia d o d a t k o w e g o n e u t r o n u do U( U + n -* U ) . Dla U energia wiązania wynosi: 14,1 - 2 3 5 - 13,1 - 2 3 5 - 0 , 5 8 5 • 92 • 91 • 2 3 5 - 1 8 , 1 • 5 1 • 2 3 5 = 1820,24; dla U £ wynosi: 14,1-236 - 13,1 • 2 3 6 -0,585-92-91-236" - 1 8 , 1 • 5 2 • 2 3 6 " = 1827,4. Dla U dodajemy człon óA~ = 132/236 = 0,55. Energia przyłączenia n e u t r o n u wynosi: 1827,95- 1 8 2 0 , 2 4 = 7,71 MeV. 2 3 5

2 / 3

2

- 1

- 1 / 3

2 3 6

2 / 3

B

1 / 3

2

1

2 3 6

1

* W tym celu dokonuje się czysto formalnego przekształcenia: 2

2

4a Z 2

2

b = - 2 a Z . ; 6 /4a =

= a Z ; £„ = aZ -2aZ Z A

Aa +

2

(c-b /4a)

K

2

2

+ aZ .-b /4a

i

+ c + SA-

2

l

= a ( Z - Z ) + 6A~ A

+

Obliczmy Z

A

odpowiadające m a k s i m u m trwałości izobaru A = 27 0,585-27 7

Z

27

A

2 / 3

+72,4-27

5,265 + 1954,8

2

2(5,265 + 72,4)

3

2(0,585 - 2 7 ' + 72,4) 27

'

2

= 12,62 s 13. .A1 jest trwały wobec <Mg(9,45 m) i lSi(4,9 s).

1.9.3. Model powłokowy Model powłokowy, analogiczny d o struktury powłokowej poziomów elektronowych w atomie, opiera się n a istnieniu tzw. liczb magicznych, to jest stwierdzonej empirycznie trwałości j ą d e r o p e w n y c h określonych liczbach n u k l e o n ó w : 2,8,20,28,50,82,126. K r y t e r i u m trwałości jąder może być względna częstość występowania tych jąder w przyrodzie. Liczba obserwacji poczynionych n a ten temat i n a g r o m a d z o n y c h danych dotyczących związku między częstością występowania a pewnymi po­ wtarzającymi się liczbami n u k l e o n ó w jest niezwykle wielka i ten właśnie fakt doprowadził d o wysunięcia hipotezy powłokowej struktury jądra oraz zbudowania modelu p o w ł o k o w e g o . A o t o tylko niektóre przykłady obserwacji odnoszących się do liczb magicznych: 1) Dla pierwiastków o parzystych Z nie występują w przyrodzie izotopy 0 częstości występowania większej niż 6 0 % . Dla trzech wyjątków: fJSr (N = 50) — 82,56%, l B a (JV = 82) — 71,66%, ^ C e {N = 82) — 88,49% liczba N jest magiczna. J ą d r a te muszą być oczywiście trwalsze niż inne, inaczej nie występowałyby z taką częstością. 2) Najlżejsze izotopy jąder o parzystym Z (dla Z > 32) stanowią grupę, w której izotopowa częstość występowania jest mniejsza od 2 % . Wyjątki zaś mają magiczną liczbę n e u t r o n ó w : | g Z r (JV = 50) — 51,46%, l Mo (N = 50) — 15,86%, ^ N d (N = 82) — 2 7 , 1 3 % , ^ S m [N = 8 2 ) - 3 , 1 6 % . ^ R u nie jest „magiczny", ale też występuje zaledwie w 5 % . 3) Istnieje 7 trwałych izotonów o N = 82. Nie m a drugiej grupy izotonicznej tak licznej. 4) Istnieje 6 trwałych izotonów o N = 50. Nie m a drugiej, oprócz N = 82, grupy tak licznej. 3 7 R b nie jest trwały, ale m a b a r d z o długi czas życia. Zazwyczaj liczba izotonów dla N parzystego wynosi od trzech d o czterech. 5) W a p ń ( Z = 20) m a 5 izotopów, dla których m a k s y m a l n a różnica liczb masowych wynosi 8. Ten rozrzut jest wyjątkowy w tej części układu okresowego 1 wskazuje na specjalną trwałość. C y n a ( Z = 50) m a więcej trwałych izotopów (10) niż jakikolwiek inny pierwiastek. 6) Kryterium trwałości może być także różnica AN — liczby n e u t r o n ó w najcięższego i najlżejszego izotopu. AN = 2 pojawia się p o raz pierwszy dla Z = 8. Wśród pierwiastków lekkich AN = 6 spotyka się w p r z y p a d k u Z = 28, AN = 8 w p r z y p a d k u Z = 20, przy czym najcięższy izotop t o C a m a N = 28. AN = 8 występuje w p r z y p a d k u K r i M o , przy czym najcięższy izotop I^Kr i najlżejszy 4 2 M 0 mają N = 50, oraz w p r z y p a d k u Ba i N d , gdzie najcięższy izotop s | B a i najlżejszy 13

5

2

2

2

1

Tabela 1.2. Izotopowa częstość występowania najbardziej rozpowszechnionych pierwiastków na kuli ziemskiej

Pierwiastek

Udział w składzie atomowym kuli ziemskiej %

Liczba protonów Z

40,91

26

Fe

25,92

8

O

13,00

14

Si

10,00

12

Mg

2,78

28

Ni

2,74 S

16

Liczba neutronów N w izotopach trwałych

Izotopowa częstość występowania %

28 30 31 32

5,82 91,66 2,19 0,33

8 9 10

95,00 0,76 4,22

14 15 16

92,21 4,70 3,09

12 13 14

78,70 10,13 11,17

30 32 33 34 36

67,88 26,23 1,19 3,66 1,08

16 17 18 20

95,00 0,76 4,22 0,014

Izotopowa częstość występowania %

Udział w składzie atomowym kuli ziemskiej %

Liczba protonów Z

1,25

20

20 22 23 24 26 28

Al

1,10

13

14

100

Na

0,49

11

12

100

0,22

24

26 28 29 30

Co

0,21

27

32

100

Mn

0,18

25

30

100

0,13

19

20 21 22

93,10 0,0118 6,88

0,11

22

24 25 26 27 28

7,43 7,28 73,94 5,51 5,34

Pierwiastek

Ca

Cr

K

Ti

Liczba neutronów /V w izotopach trwałych

96,97 0,64 0,145 2,06 0,0033 0,185

4,31 83,76 9,55 2,38

' t o N d mają N = 82. Istnieją wreszcie d w a pierwiastki o AN = 12. Są to Sn (Z = 50) i X e ( Z = 54), którego najcięższy izotop o masie A = 136 ma 82 neutrony. 7) K o ń c o w y m p r o d u k t e m trzech szeregów promieniotwórczych składających się z ciężkich pierwiastków jest ołów ( Z = 82). Izotop ołowiu występujący najczęściej ( P b ) ma 126 neutronów. Końcowy p r o d u k t szeregu neptunowego B i ma także 126 neutronów. 8) Bezwzględna częstość występowania pierwiastków w skorupie ziemskiej wykazuje m a k s i m a dla Z r , Sn, Ba, W , Pb. Dla każdego z nich m o ż n a znaleźć jedno lub więcej jąder o liczbie magicznej Z lub jV 8, 20, 2 8 , 50, 126. Prócz tych m a k s i m ó w na krzywej występowania pierwiastków w przyrodzie z a u w a ż o n o również m a k s i m a drugiego rodzaju dla Z lub N równych 14, 30, 4 0 , 74. 9) Elektryczny m o m e n t k w a d r u p o l o w y wykazuje szczególnie małe wartości lub jest zerowy dla jąder „magicznych". M o m e n t k w a d r u p o l o w y zanika przy symetrii sferycznej, nic więc dziwnego, że dla jąder o zamkniętych powłokach jego wartości są małe. M a k s y m a l n e wartości m o m e n t ó w kwadrupolowych odpowiadają j ą d r o m , których N lub Z różnią się od siebie prawie o tyle, ile wynosi różnica między dwiema kolejnym liczbami magicznymi. D o d a t k o w ą ilustracją spostrzeżeń, które doprowadziły do koncepcji modelu powłokowego, jest podane w tab. 1.2 zestawienie izotopowych częstości występowania ważniejszych pierwiastków na kuli ziemskiej. M o ż n a by się spodziewać, że jądra mające o jeden nukleon więcej niż zamknięta powłoka powinny mieć niedużą energię wiązania tego nukleonu. Powinno się więc obserwować samorzutną emisję nukleonu z jąder o / V + 1 i Z + 1 . Jednak w miarę obserwowania coraz większej liczby p r z y p a d k ó w tzw. opóźnionej emisji pojedynczych nukleonów nie można oczekiwać potwierdzenia specyficzności liczb magicznych na tym przykładzie. Wprawdzie jądra N i 0 (N = 9) emitują neutrony, ale emitują je także nuklidy z bliskiego sąsiedztwa, jak B e , B e , B , C oraz pięć izotopów magnezu od M g do M g . Rozrzut liczb neutronowych wynosi od 5 do 19. Neutron jest emitowany z jądra ~ K r (N = 51), ale także z jąder pięciu kolejnych izotopów kryptonu do A = 92. T o samo dotyczy X e (JV = 83) i czterech dalszych izotopów ksenonu d o X e ; wszystkie one emitują „ o p ó ź n i o n e " neutrony. Jądra F (Z = 9) i S c (Z = 21) wysyłają opóźnione protony, ale emisja taka występuje także w jądrach, dla których rozrzut liczby Z wynosi od 7 d o 20: N , N a , M g , P , S , C 1 , K , a nawet, w jakimś stopniu, C a (szczególnie trwałe j ą d r o podwójnie magiczne). O samorzutnej emisji nukleonów będzie mowa w rozdziale 3. Procesy te są rzadkie i esperymentalnie utrudnione, dlatego powoływano się na nieliczne z b a d a n e przypadki, jak 0. K r . " Xe. dla potwierdzenia liczb magicznych. Argument ten okazał się fałszywy a lic/ba faktów, niezbicie stwierdzających realność zjawisk stojących za liczbani magiezrmni do­ statecznie wielka, by uznać go także za niepotrzebny. Ponieważ te same liczby magiczne znaleziono dla protonów i neutronów, możemy założyć, że p r o t o n y i neutrony budują swoje substruktury niezależnie jedne od drugich, lecz w ten sam sposób. Istotny dla substruktury jest też fakt szczególnej 2 0 8

2 0 9

m a g

l f t

1 7

9

2 7

n m g

1 1

I 2

1 3

3 1

8

1 3 7

1 4 1

1 7

1 3

2 1

2 3

4 l

2 y

3 2

3 3

3 7

4 0

1 7

8

trwałości jąder z parzystymi liczbami p r o t o n ó w i neutronów. Mówiliśmy o tym w poprzednim punkcie j a k o o efekcie pairingu. M o ż e m y to zilustrować licznymi p r z y k ł a d a m i tendencji d o tworzenia u k ł a d ó w antyrównoległych spinów, np. izobary: SNe P t

2

?Na

t

T

It it

ir i t it 1T

It i t It

it

it it it it

nietrwale

It It

It It

It

It It It

trwałe 2 0

, lF - u N e + e" (n - > p + e~) 2

9

It It

It It

It It

nietrwałe 2

?Na

2

+ Ne + e (P- n + e )

+

0

+

Wydaje się więc, że j ą d r o składa się z niezależnych substruktur neutronów i p r o t o n ó w maksymalnie sparowanych dla każdej z nich. N u k l e o n y są grupowane w liczby magiczne. Wiemy z rozpadu promieniotwórczego, że całkowita energia rozpadu poszczególnego nuklidu m a określoną wartość. C o więcej, emisja y z po­ szczególnego j ą d r a wykazuje określone dyskretne wartości. Te fakty przypominają k w a n t o w a n ą emisję promieniowania elektromagnetycznego ( X , U V , widzialnego) z a t o m ó w . M o ż e m y przyjąć p o d o b n e wytłumaczenie dla j ą d r a — r o z p a d promienio­ twórczy j ą d r a (a, /? czy y) polega na przejściach między dyskretnymi, kwantowanymi, poziomami energetycznymi. 1.9.3.1. Model powłokowy jednocząstkowy

Model p o w ł o k o w y j ą d r a m o ż n a budować, opierając się n a założeniu różnego kształtu studni potencjału. W zależności o d tego założenia otrzymuje się różne wyniki w b a d a n i a c h teoretycznych ruchu jednej cząstki w polu potencjalnym w funkcji odległości. D o ś ć często zakłada się potencjał pola w kształcie tzw. głębi prostokątnej. W naszym omówieniu posłużymy się modelem studni parabolicznej. N a początek wprowadzimy tzw. reguły liczb kwantowych. Załóżmy, że nukleon porusza się swobodnie p o torze k o ł o w y m w studni potencjału jądrowego o symetrii sferycznej i że energia nukleonu zmienia się między potencjalną a kinetyczną, jak w przypadku oscylatora harmonicznego, tzn. ściany potencjału są paraboliczne. Dla tych w a r u n k ó w rozwiązanie r ó w n a n i a Schródingera daje zależność: £nu ,eonu = k

h J W ^ m r

1

( 2 ( n - 1 ) +/)

(1.9.3-1)

w której U jest potencjałem przy promieniu r = 0 , m jest masą nukleonu, n i / są główną i orbitalną liczbą kwantową. Pierwiastek kwadratowy, który m a wymiar s , bywa określany j a k o częstość oscylatora. Dla nukleonów w studni potencjału j ą d r o w e g o obowiązują następujące reguły: 1) G ł ó w n a liczba k w a n t o w a n określa całkowitą energię układu. W literaturze nieco starszej m o ż n a spotkać stwierdzenie, że liczby n stawiane przed oznaczeniem 0

- 1

stanu kwantowego s , p , d , n p . l s , 2 p , . . . nie są głównymi liczbami kwantowymi określającymi jednoznacznie energię, j a k w p r z y p a d k u a t o m u , lecz wskazują tylko porządek rozmieszczenia poziomów i nie mają żadnego innego znaczenia. Nie jest to słuszne, a wzięło się stąd, że związek między liczbą n i / tylko dla elektronów jest ograniczony z n a n y m w a r u n k i e m 0 ^ l ^ n—l, natomiast dla nukleonów nie ma aktualnie reguły określającej związek n i /. 2) Liczba / może mieć każdą dodatnią całkowitą wartość począwszy od 0, niezależnie od n. 3) Energia stanu / rośnie ze wzrostem n zgodnie z zależnością (1.9.3-1). 4) N u k l e o n y zajmują poziomy o najmniejszej całkowitej energii zgodnie z zależnością (1.9.3-1), niezależnie od tego, czy większe jest /, czy n. 5) Serie poziomów są niezależne dla p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w . D o p ó k i nie założy się sprzężenia jądrowego s p i n - o r b i t a , liczba n u k l e o n ó w na każdym poziomie wynosi 2 / + 1. 6) Trzeba brać p o d uwagę spinową liczbę kwantową, k t ó r a nie występuje w równaniu (1.9.3-1). Liczba nukleonów na d a n y m poziomie zwiększa się d o 2 ( 2 / + 1). 7) Obowiązuje zasada Pauliego, tzn. w układzie nie mogą występować dwie cząstki o tych samych wszystkich liczbach kwantowych. Zgodnie z tymi regułami nukleony różnią się znacznie co d o energii i ruchu orbitalnego. Reguły te j e d n a k nie wykluczają istnienia d w u nukleonów o tej samej energii (tzw. stany zdegenerowane) p o d warunkiem, że liczby k w a n t o w e się różnią. 1.9.3.2. Model jądra bez sprzężenia spin-orbita

Jeżeli policzymy sekwencję poziomów energii przy założeniu, że n jest stałe, otrzymamy poziomy energetyczne znalezione na podstawie wyłącznie dozwolonych wartości dla orbitalnej liczby kwantowej / i spinowej liczby kwantowej s.

1

Stan

0 1 2 3 4

s V d f 9

l

Możliwe wartości kwantowe 0 —1,0,+ 1 -2,-1,0,+1,+ 2 - 3 , - 2 , - 1 , 0 , + l , + 2, + 3 - 4 , - 3 , - 2 , - 1 , 0 , + 1 , + 2, + 3, + 4 -/,...,

0

Liczba stanów Zbiorcza z uwzględnie­ liczba niem spinu nukleonów 1x2 3x2 5x2 7x2 9x2

= = = = =

2 6 10 14 18

2 8 18 32 50

,...,+/

Otrzymujemy sekwencję analogiczną d o stanów elektronowych w atomie niezgodną ze stwierdzonymi liczbami magicznymi. Stosując wyżej p o d a n e reguły i rozwiązując równanie Schródingera dla os­ cylatora harmonicznego, o t r z y m a m y nową serię liczb nukleonów 2 , 8 , 2 0 , 4 0 , 70 itd.

Poziomy energii zgodnie z równaniem (1.9.3-1):

Poziomy U ld,2s \g,2d,3s

l/f,2/,3/> li,2g,3d,4s

Liczba nukleonów 2 6 10 + 2 = 12 14 + 6 = 20 18 + 10 + 2 = 30 22+14 + 6 = 42 26+18 + 10 + 2 = 56

Nukleony razem 2 8 20 40 70 112 168

Powyższy schemat dopuszcza wielką liczbę degeneracji. N a przykład dla n = 1 i / = 3 (stan 1/) znajdujemy z równania (1.9.3-1), że 2(H — 1) + / = 3, którą to wartość otrzymujemy także dla n = 2 i / = 1 (stan 2p). Ponieważ s t a n / m o ż e mieć 14, a stan p 6 nukleonów, więc zdegenerowane poziomy o b u stanów mogą zawierać 20 nukleonów. J e d n a k otrzymane w ten sposób liczby nukleonów nie odpowiadają jeszcze doświadczalnym liczbom magicznym. Dalsze udoskonalenie modelu jest możliwe, jeżeli założymy, że studnia potencjału jądrowego m a ściany proste (studnia p r o s t o k ą t n a ) , tzn. że energia potencjalna V(r) wynosi — U przy r < r„, natomiast jest nieskończona przy r ^ r„, przy czym r„ — promień jądra. Jeżeli wprowadzić to założenie d o r ó w n a n i a Schródingera, uzyskuje się rozszczepienie poziomów zdegenerowanych, tak że najniższą energię otrzymuje się dla stanu o najniższej liczbie kwantowej n. W naszym przykładzie stanów l / i 2p, orbitale 1 / są energetycznie niższe niż 2p. T o udoskonalenie nie prowadzi jednak jeszcze d o p o p r a w n y c h liczb magicznych. 0

1.9.3.3. Schemat poziomów jądrowych ze sprzężeniem jądrowym spin-orbita W atomach wieloelektronowych sprzężenie Russela-Saundersa występuje w przypad­ ku a t o m ó w lekkich. N a t o m i a s t w najcięższych a t o m a c h o wielu elektronach, jak i w jądrach o dużej liczbie Z , sprzężenie j-j [spin-orbita; patrz wzór (1.6.3-7)] lepiej opisuje układ. J u ż w 1949 r. Haxel, Jensen, Suess i G o e p p e r t - M a y e r zasugerowali, że nukleony zawsze podlegają silnemu sprzężeniu s p i n - o r b i t a , zgodnie z zależnością j = l + s, i że całkowity spin jądra / jest sumą spinów nukleonów (chodzi oczywiście o całkowite m o m e n t y pędu) / = 27/. W ten sposób wszystkie poziomy w liczbie / są rozszczepiane, każdy n a dwa poziomy o wartościach kwantowych 1+1/2 i /—1/2. Z a k ł a d a się, że występują znaczne różnice w energii nukleonów, w zależności od tego, czy spinowy m o m e n t pędu jest równoległy, czy antyrównoległy d o orbitalnego m o m e n t u pędu. W p r o w a d z a się więc rozszczepienie powłok, k t ó r e m o ż n a przypisać sprzężeniu spin-orbita, tak że stan w y p a d k o w e g o m o m e n t u p ę d u j = / - f l / 2 leży energetycznie znacznie niżej od p o z i o m u j = 1—1/2. Inaczej mówiąc, nukleon, poruszając się p o orbicie o dużym momencie pędu, daje pierwszeństwo orientacji wewnętrznej spinu raczej w kierunku sumowania d w ó c h m o m e n t ó w pędu niż ich

różnicy. Dla s t a n ó w / , g , h rozszczepienie jest tak duże, że zwykle wyznacza koniec powłoki zamkniętej (odpowiadającej liczbie magicznej). M a m y więc sytuację, w której z p o w o d u rozszczepiania energii nowe poziomy grupują się razem,tak że zgadzają się ściśle z doświadczalnymi liczbami magicznymi. Stany k w a n t o w e m o ż n a oznaczać analogicznie, jak w p r z y p a d k u rozważań nad budową a t o m u , n p . stan k w a n t o w y 3d m a n = 3, 1 = 2 (indeks 5/2 oznacza całkowity m o m e n t pędu j = l + s = 2 + 1/2 = 5/2). Liczba n e u t r o n ó w i p r o t o n ó w (niezależnie) jest ograniczona d o 2 / + 1 , zgodnie z zasadą Pauliego. Weźmy inny przykład: oznaczenie l i i i mówi, że główna liczba k w a n t o w a jest równa 1, term i wskazuje, że orbitalna liczba k w a n t o w a 1=6, liczba k w a n t o w a m o m e n t u pędu = 11/2 (j = /—1/2), liczba n u k l e o n ó w wynosi 2/ + 1 = 12. Liczby magiczne od­ powiadają seriom poziomów o p o d o b n e j energii, tak j a k w a t o m a c h powłoki K,L, M,... przedstawiają orbitale o p o d o b n e j energii. Powłoka N-elektronowa zawiera 4s, 3d, 4p serie orbitali, podczas gdy czwarta p o w ł o k a j ą d r o w a zawiera l / , 2p , 2p i I39/2 serie orbitali. Należy pamiętać, że serie orbitali występują oddzielnie dla p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w . Często stosuje się łatwy d o zapamiętania, choć niezbyt ścisły przepis na zamykanie powłok jądrowych, polegający n a tym, że powłoki graniczne kończą się przed każdym przyrostem wartości j aż d o stanu l / (28 nukleonów), a od stanu I/7/2 PO k a ż d y m przyroście / W i d a ć tu szczególną rolę s t a n u / . Jeżeli według tej reguły wyznaczymy liczby n u k l e o n ó w w kolejnych stanach, o t r z y m a m y następujący model p o w ł o k o w y j ą d r a : 5/2

/ 2

5 / 2

3 / 2

1 / 2

7 / 2

7 / 2

Model powłokowy

Stan kwantowy

2

4 2

8

i/2

6 4 2

20

I/7/2

8

28

6 4 2 10

50

g 6 4 2 12

82

S

U2

!P /2 3

'Pl/2 ld

5,2

^3,2 2 s

v

sl2

P /2 3

2

l

Liczba nuk­ leonów Powłoka 2; + l 2

1

2

(1.9.3-2)

Pl,2 S 9 l 2

2^3,2

\h 2/

9 / 2

7;2

2/5,2 3P ,2 3

3

Pl,2

l'l3/2 U

ll/2

2g

2^7/2 g/2 3d 2 5/

3^3/2 4 S

!,2

'^15,2

10 8 6 4 2 14

126

12 10 8 6 4 2 16

184

Kolejność stanów kwantowych nie jest j e d n a k w powyższym zapisie zgodna z rzeczywistością. Właściwa kolejność stanów o d najniższego jest następująca: Stany

Powłoka 2 8 20 28 50 82 126 184

1*1,2 ^3/2' U

W

5I2<

!Pl,2 3 / 2 . l/2 2 s

1/7,2 2

2

1/5,2 > P , 2 > P l , 2 ' 1^9,2 3

1

,

9 7,2'

2d

2 d

5/2>

il2;

1 , ,

11/Z-

l

l ' 9 / 2 ' 2/7,2' 3 P , 2 ' l ' l 3 / 2 ' 3

2g

9 / 2

,li

1 1 / 2

3 S

1,2

2/ » 3 p 5/2

1/2

, 3
7;2

3/2

1/2

15/2

J a k widać, różnice dotyczą stanów lh i 3 s oraz najwyższych stanów 3p, li, 2/, 3p,2g,3d. Kolejność poziomów, j a k już powiedziano, musi być z a c h o w a n a niezależnie dla p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w , n p . f H e — 2 p r o t o n y i 2 neutrony wszystkie l s , tBe — 4 p r o t o n y ( s f , p i ) , 5 n e u t r o n ó w ( s , P 3 ) . W skali energii bezwzględnej poziomy p r o t o n u są wyższe niż n e u t r o n u i wzrastają ze wzrostem Z . Z wyjątkiem efektu rozszczepienia będącego wynikiem sprzężenia spin-orbita, dla p o z i o m ó w f j / 2 , 0 9 / 2 > h , i ' 1 3 / 2 1 ^ 1 5 / 2 p o w ł o k a c h o niższej energii, każda powłoka zawiera tylko stany o tej samej parzystości, zgodnie ze wzorem (1.7-3). 11/2

1 / 2

1 / 2

2

/ 2

/ 2

/ 2

/ 2

w

l l / 2

Przykładem wypełnionej powłoki o magicznej liczbie n e u t r o n ó w jest — 50 n e u t r o n ó w wypełniających 5 powłok: 2

6

l 0

2

IfSr

6

( l s ) ( l p ) ( l d 2 s ) ( l / ? ) (\f% 2 P 1 0 $ ) / 2

l2

Nuklidy o magicznych liczbach a t o m o w y c h mają p o d o b n ą b u d o w ę protonową ( H e , O , 2oCa, zsNi, S n , P b ) . Trzy pierwsze j ą d r a są podwójnie magiczne z Z = N, j ą d r e m podwójnie magicznym jest także s l P b ( i V = 126). Wszystkie cztery jądra są trwałe. Niestety nie każdy układ podwójnie magiczny jest trwały. N a przykład j ą d r o | N i ulega przemianie fi z okresem półtrwania t = 6,1 dnia, a j ą d r o soSn jest emiterem fi z t = 40 s. Nuklid f C a jest wprawdzie trwały, ale 2

s

5 0

8 2

2

2

1/2

1

1/2

0

stanowi tylko 0,19% składu trwałych izotopów wapnia. Najsilniej związane jądro I^Fe nie jest magiczne w sensie ścisłym, liczba 30 n e u t r o n ó w jest liczbą magiczną drugiego rodzaju. Te fakty pokazują, że modele zjawisk fizycznych są tylko przybliżeniem rzeczywistości. W analogii d o teorii b u d o w y a t o m u , w której założono, że powłoki wypełnione mają symetrię kulistą i nie mają m o m e n t u p ę d u ani m o m e n t u magnetycznego, również dla j ą d r a wysunięto zbliżone postulaty dotyczące modelu jednocząstkowego. W modelu tym nie tylko zapełnione powłoki, ale wszystkie pary n e u t r o n ó w lub p r o t o n ó w charakteryzują się brakiem m o m e n t u pędu i m o m e n t u magnetycznego (efekt pairingu). Dla jądra o parzystym N i Z spin stanu podstawowego wynosi zero, a parzystość jest d o d a t n i a . W d o w o l n y m jądrze o nieparzystym A wszystkie nukleony z wyjątkiem jednego ulegają pairingowi; j ą d r o takie możemy t r a k t o w a ć j a k o podwójnie parzysty rdzeń w stanie 0 + ; nieparzysty nukleon porusza się niezależnie wewnątrz lub na zewnątrz rdzenia; charakteryzuje go orbitalny m o m e n t pędu /, całkowity m o m e n t pędu j i parzystość (—1)'. Stan całego j ą d r a jest określony stanem k w a n t o w y m tego nukleonu. Tabela 1 . 3 . Momenty pędu jąder według jednocząsteczkowego modelu powłokowego

Jądro

6 1 5

N-

i^O 9

8

1 7

W

8 19

1 5

P3/2

P3/2

P3/2

P /2

7

Pl/2

Pl/2

0

7

Pl/2

Pl/2

F

9

d

d

9

9 11 15

r

17

33o 39|f 1 9

39p„

K

5/2

r

F-!2Nc

31p

li

Stan wg (1.9.3-3)

5

c

7

Stan wg (1.9.3-2)

3

*He - 'Li 13

Nieparzysty nukleon

~

19

3

5/2

d

d

d

SI2

d

d

il2

d

5/2

d

3/2

S

l/2

5/2 il2

Zmierzony moment pędu i parzystość 3/2 3/2 1/2 1/2 5/2 + 1/2 + 3/2 +

3l2

1/2 + 3/2 +

l/2

3/2 +

3l2

d

S

21

fili

fl/2

7/2 -

23

fl/2

fyi

7/2 -

-Co

27

fl/2

fl!2

\>

49

$911

»9/2

d

d

*oCa - *JSc

p

59

Au

79

141 1 9 7

207-T-l 81 207p 82 209 p 82 209d: 8 3 1

81

1

b

1

r

B

l

u

b u

5/2

h

ll/2

^11/2

7/2 9/2 +

"ll/2

5/2 + 3/2 +

l/2

1/2 +

5/2

S

125

^13/2

Pl/2

127

^11/2

99,2

1/2 9/2 +

K,2

h

9/2 -

83

9!2

W tabeli 1.3 przedstawiono wynikające z m o d e l u i zmierzone m o m e n t y pędu szeregu jąder o nieparzystym A, wśród nich także jąder zwierciadlanych. Zgodność z modelem jest d o b r a , z wyjątkiem jąder: F , N a , P , K i A u . W niektórych przypadkach niezgodności m o ż n a wytłumaczyć na gruncie m o d e l u kolektywnego (p.1.9.5). W p r z y p a d k u jąder podwójnie nieparzystych m a ł o jest d o k ł a d n y c h danych o wartościach m o m e n t ó w pędu i m o m e n t ó w magnetycznych tych nuklidów. Z a r ó w n o nieparzysty p r o t o n , j a k i nieparzysty neutron powodują efekty wynikające z sumarycz­ nego oddziaływania ich m o m e n t ó w . Stan p o d s t a w o w y j ą d r a m o ż n a określić w przybliżeniu n a podstawie reguły Nordheima: jeżeli s u m a całkowitych i orbitalnych m o m e n t ó w p ę d u dla p r o t o n ó w i n e u t r o n ó w j +j + l + l jest r ó w n a liczbie parzystej, to całkowity m o m e n t p ę d u j ą d r a wynosi 1 9

2 3

p

3 1

n

3 9

p

1 9 7

n

/=l7 -7„l

(1-9.3-4)

P

Jeżeli suma j + j + l + /„ równa jest liczbie nieparzystej, to m o m e n t j ą d r a wynosi p

n

p

/
(1-9.3-5)

P

W tabeli 1.4 przedstawiono d a n e dla niektórych trwałych i radioaktywnych nuklidów nieparzysto-nieparzystych. J ą d r o w e m o m e n t y pędu, oszacowane z za­ stosowaniem kryteriów N o r d h e i m a , są częściowo zgodne ze zmierzonymi wartościami /. Z g o d n o ś ć ta występuje j e d n a k przeważnie dla bardziej pojemnego kryterium (1.9.3-5). Przy zastosowaniu wzoru (1.9.3-4) o s z a c o w a n y m o m e n t jądrowy jest ściśle zgodny z regułą N o r d h e i m a tylko dla j e d n e g o j ą d r a * C u . 6

Tabela 1 . 4 . Reguła Nordheima dla modelu jednocząstkowego Jądro

Np. P

Np. n

Stan P

Stan n

Ey + Tl

Moment jądra /

Zmierzony / i parzystość 1 + 3 +

1

1

Sl/2

Sl/2

1

$ 1

5

P3/2 Pl/2

« 3

7

P3/2 Pl/2

5

"N

5 7

3

^ 1

1 +

i.Na

11

13

<*5/2

<*5/2

9

« 5

5/2 +

?|P ??Cl

15 17

17

^3/2

7

l/2

4

« 3 1

1 + 2 +

i$V

23

27

St/2

27

33

13 12

< 7 1

6

!?Co

HCu °7La

29

35

d}/2 d}/2 f?/2 fl/2 /s/2

8

1

1 +

57

83

07/2

17

3 -

"TIAU

79

119

< 8 3

iH B 10

5

7

4,

5

19

hi

1/2

s

fs/2 P3/2 /5/2

16

5 +

2 -

M o d e l j e d n o c z ą s t k o w y m a wiele b r a k ó w w zakresie oznaczania momentów p ę d u s t a n ó w p o d s t a w o w y c h j ą d r a i oznaczania m o m e n t ó w k w a d r u p o l o w y c h , które są wielokrotnie większe, niżby to wynikało z teorii. T r u d n o ś c i te doprowadziły do koncepcji m o d e l u kolektywnego.

1.9.4. Model gazu Fermiego Jednym z innych, poza p o w ł o k o w y m , modeli jądrowych ze słabym sprzężeniem jest model gazu Fermiego, zwany też modelem materii jądrowej. Korzystamy tu z definicji materii jądrowej i p r z e p r o w a d z a m y r o z u m o w a n i e na układzie gazu fermionów, jakim posługuje się mechanika statystyczna. D o obliczenia energii układu n u k l e o n ó w znajdujących się w studni potencjału jądrowego potrzebne są dwie przesłanki: a) liczba n u k l e o n ó w podlegających statystyce F e r m i e g o - D i r a c a jest równa liczbie stanów, tzn. w określonym stanie k w a n t o w y m może znajdować się tylko jeden nukleon; b) określenie liczby stanów zależnych od energii g(e). A d a) Wychodzimy ze statystyki F e r m i e g o - D i r a c a (1.2.5-11) w postaci

gdzie n = — kTlnA jest związane z translacyjną sumą stanów pojedynczej cząstki (2nmkT) V. 3/2

A

=

s

n n Przy założeniu p. > 0 oraz e > p przy T-> 0 otrzymujemy n -> 0. Oznacza to, że powyżej p o z i o m u energii określonego przez \i nie m a fermionów. Przy założeniu e < p, gdy T-» 0, otrzymujemy n ->• g . Oznacza to, że poniżej tego p o z i o m u znajduje się tyle fermionów, ile jest dostępnych dla nich stanów. Poziom energii e* = p°, czyli p e w n a wartość graniczna, jest poziomem Fermiego, powyżej którego nie m a fermionów. Wszystkie fermiony znajdują się poniżej poziomu Fermiego. Ich liczba jest r ó w n a liczbie stanów: n(e) = g(f). A d b) Liczbę stanów m o ż n a łatwo policzyć j a k o stosunek objętości przestrzeni fazowej, w której znajduje się cząstka, d o objętości k o m ó r k i elementarnej h . Objętość przestrzeni fazowej równa jest iloczynowi objętości przestrzeni kon­ figuracyjnej V i objętości przestrzeni pędowej. Tę ostatnią policzymy j a k o objętość kuli o p r o m i e n i u p = (2ms) , r ó w n ą ^-np . Objętość przestrzeni fazowej: V= \ n(2mz) . Liczba stanów: t

;

t

t

{

3

112

3

312

,3/2

(1.9.4-2)

(to samo wyrażenie otrzymuje się z rozwiązania r ó w n a n i a falowego na wartości własne energii „cząstki w p u d l e " ) . W p r z y p a d k u fermionów liczba s t a n ó w jest r ó w n a vg(e), gdzie v jest związane z d o d a t k o w y m i spinowymi stopniami swobody. M a m y więc z n(s) = g(s): •V/2 (2me*)'

Stąd energia p o z i o m u Fermiego s* (1.9.4-3)

Czynnik n/Vjest gęstością materii jądrowej, czyli gęstością n u k l e o n ó w w jądrze. Wielkość tę bierzemy z danych eksperymentalnych, n p . z rys. 1.3, gdzie stała gęstość aż d o wartości promienia j ą d r a ok. 5 fm wynosi 1,7 • 1 0 nukl. - m ~ (0,17 nukl.-fm ) . Czynnik v związany ze spinem n u k l e o n ó w s = 1/2 nie ogranicza się do podstawienia liczby orientacji spinu 2s + 1 . Trzeba tu uwzględnić liczby kwantowe izospinu (p.1.8), co podwaja wartość v. A więc w obszarze poniżej poziomu Fermiego wszystkie stany są obsadzone przez cztery nukleony odpowiednio d o dwu wartości spinu i izospinu v = (2s + 1)-(2JZ + 1) = 4. Stany o wyższych energiach są puste. Obliczenie energii p o z i o m u Fermiego e* s p r o w a d z a się d o podstawienia d o wzoru (1.9.4-3) gęstości materii jądrowej n/V= 1 , 7 - 1 0 m , v = 4 i stałych: 4 4

3

3

44

6,62618

2

1Q-

6 8

2-1,674954-10" 4 0

27

2

= 1,310675-10" J s 0,614481 • 1 0

- 1 1

_ ' 2

S

8

'

/ 3 0,17-10

t

\4

kg" -4,68828 1 0

-6,2415-10

m"

3,14-4

1

12

45

2 8

m"

2

3

3

\

2 / 3

) = 0,614481 • 1 0 "

1 1

J =

MeV = 38,35 M e V

Według m o d e l u Fermiego w studni potencjału j ą d r o w e g o każdy stan od najniższego poczynając jest o b s a d z o n y przez 4 nukleony aż d o wartości 38,35 MeV. W i a d o m o , że energia potrzebna n a oderwanie n u k l e o n u od j ą d r a wynosi średnio 8 M e V (patrz p.1.4). Oznacza to, że nukleon o maksymalnej energii kinetycznej ma energię wiązania —8 MeV. D n o studni potencjału musi zatem znajdować się o e = 38,35 M e V poniżej tej energii, tzn. głębokość studni wynosi — 8 — 38,35 = —46,35 MeV. Studnię potencjału w m o d e l u Fermiego p o k a z a n o na rys. 1.14. 1

R

n

\j \j P \J O \J

n

n

r

n

s

y j \ j\ j \r \ j \c j\ \ cj \ P \P J kJ kJp O P i f~\ \ J KJ

PI P U UI PUI

\PJ r*i kJ

ł

s*

PUI

P

\ J P\ JP \ J r^i \ J \ J r *\ u

O O o o

J

Rys. 1.14. Prostokątna studnia potencjału jądrowego zapełniona przez nukleony według modelu Fermiego. Energia Fermiego a" wynosi ok. 38 MeV, całkowita głębokość studni ok. 47 MeV

Z rozkładu (1.9.4-1) m o ż n a łatwo otrzymać średnią energię cząstki w obszarze Fermiego e = | V . Dla modelu Fermiego otrzymujemy £ = 23,01 M e V . śt

śr

1.9.5. Model kolektywny Oba rozpatrywane modele, kroplowy i powłokowy, zakładają sferyczną symetrię rozkładu masy i ł a d u n k u w jądrze. Założenie to jest całkowicie p o p r a w n e tylko dla jąder magicznych, pozostałe odchylają się mniej lub więcej od symetrii sferycznej w kierunku formy elipsoidalnej. M a k s y m a l n a o b s e r w o w a n a deformacja zachodzi przy stosunku osi elipsoidy a/b = 1,86 i 0,54. R o z k ł a d ł a d u n k u w zdeformowanym jądrze prowadzi d o powstania multipoli elektrycznych: dipolu, k w a d r u p o l u itd. M o m e n t y multipolowe związane są ze sobą spinem j ą d r o w y m : przy spinie / = 0 multipolowość jest zerowa, przy 7 = 1 / 2 multipolowość wynosi 1 i powinien wystąpić m o m e n t dipolowy. Najczęściej występuje m o m e n t kwadrupolowy (p. 1.6.4) dla spinu 1=1 (multipolowość 2). M e c h a n i k a k w a n t o w a ogranicza wartość tego momentu do

H

*

7+1

v

5

;

1+ 1

danego iloczynem ł a d u n k u przez powierzchnię, lecz p o d a w a n e g o zwykle w j e d n o ­ stkach powierzchni 1 0 " m , zwanych b a r n a m i . W przypadku elipsoidy wydłużonej (a > b) m o m e n t y kwadrupolowe są dodatnie, np. dla H , B , " B , N , N a , K , C o , S r , Cs, Au, U ; dla elipsoidy spłaszczonej Q < 0 ( 0 , S , C 1 , I, Pr). Deformacja jąder jest s p o w o d o w a n a kolektywnymi ruchami nukleonów, które mogą mieć charakter oscylacji bądź rotacji. J ą d r a mogą n p . oscylować między wydłużoną a spłaszczoną formą elipsoidy oraz r o t o w a ć wokół wybranej osi. Ruchy te mogą być ze sobą sprzężone. K a ż d y sposób takiego kolektywnego ruchu charakteryzuje się skwantowaną energią własną. Ruch rotacyjny j ą d r a o niezerowej multipolowości elektrycznej ( £ 1 , £ 2 , £ 3 , . . . ) powoduje powstawanie multipolowości magnetycznej ( M 1 , M 2 , M 3 , . . . ) . M o d e l kolektywny z a p r o p o n o w a n y przez A. B o h r a i B. M o t t e l s o n a w 1953 r. pozwala na obliczenie poziomów rotacyjnych i oscylacyjnych w schematach stanów energetycznych różnych jąder. Z obliczeń widać, że wzbudzone stany rotacyjne są rozmieszczone d u ż o gęściej i przejścia między nimi cechują się dużo mniejszymi energiami niż przy wzbudzeniu n u k l e o n o w y m i oscylacyjnym (np. dla U po zderzeniu k u l o m b o w s k i m wzbudzenie nukleonowe wynosi 1,27 MeV, oscylacyjne 1,058 i 1,013 M e V , rotacyjne: 0,311; 0,264; 0,214; 0,161; 0,103; 0,045 MeV). Model ten został zmodyfikowany przez Nilssona dla jąder o nieparzystych A z uwzględnieniem sprzężenia między m o m e n t e m rotacyjnym zdeformowanego rdzenia (utworzonego przez powłoki zamknięte) a m o m e n t e m pędu nieparzystego nukleonu. Poziomy energetyczne obliczone z modelu Nilssona różnią się od stanów 2 8

2

1 0

2

1 4

2 3

1 7

3 3

3 9

3 6

5 9

1 3 1

8 7

1 3 7

1 9 7

2 3 5

1 4 1

2 3 8

opisanych przez model powłokowy i zgadzają się lepiej z danymi doświadczalnymi dla zdeformowanych jąder. Według tego ostatniego (patrz t a b . 1.3), n p . w jądrze N a jedenasty p r o t o n znajduje się n a poziomie l < i , natomiast diagram Nilssona wskazuje na poziom 3/2, zgodny ze zmierzonym spinem 3/2. P o d o b n i e nieparzysty p r o t o n i n e u t r o n w jądrach zwierciadlanych F i N e znajdują się według modelu powłokowego również n a poziomach l d , podczas gdy poziom Nilssona daje spin 1/2 zgodny z doświadczeniem. 2 3

5/2

1 9

5 / 2

1 9

2. PRAWO ROZPADU PROMIENIOTWÓRCZEGO

Promieniotwórczość n a t u r a l n a została o d k r y t a w 1896 r. przez Becąuerela podczas badania fluorescencji soli u r a n o w y c h . Promieniowanie emitowane przez związki u r a n u zaczerniało kliszę fotograficzną, jonizowało powietrze, odznaczało się stałością i było całkowicie niezależne od jakichkolwiek bodźców zewnętrznych. Badania tego promieniowania u r a n o w e g o , zwanego wówczas promieniowaniem Becąuerela, rozpoczęła w 1897 r. M a r i a Skłodowska-Curie i już w 1898 r. stwierdziła, iż emitują je, spośród znanych wówczas pierwiastków, tylko u r a n i tor, oraz że promieniowanie ich jest cechą atomową, nie zależy bowiem od związku, w jakim te pierwiastki występują, lecz tylko od ilości zawartego w nich u r a n u lub toru. W tymże roku M a r i a i Piotr Curie stwierdzili obecność w minerałach u r a n o w y c h d w u nieznanych wtedy, nowych pierwiastków promieniotwórczych, które nazwali polonem i radem. Badania b a r d z o silnego promieniowania r a d u doprowadziły d o rozróżnienia trzech składowych tego promieniowania, nazwanych a, fi i y, przy czym promieniowanie fi zostało zidentyfikowane z promieniami katodowymi, a więc cząstkami materialnymi obdarzonymi ładunkiem elektrycznym. Ten fakt, wraz ze stwierdzeniem silnego efektu egzoenergetycznego promieniowania radu, doprowadził d o wysunięcia przez Marię Skłodowską-Curie w 1900 r. postulatu przemian a t o m o w y c h j a k o źródła promieniowania. W tym samym czasie nastąpiło odkrycie innych nieznanych substancji promieniotwórczych: a k t y n u (Debierne 1899), t o r o n u (Rutherford 1900), aktynonu (Debierne, Giesel 1900), r a d o n u ( D o r n 1900). W 1903 r. została ostatecznie sformułowana hipoteza przemian promieniotwórczych (Rutherford, Soddy). Wreszcie w latach 1900-1908 liczni badacze (Rutherford, Soddy, Ramsay, Geiger, Dewar i inni) zidentyfikowali cząstki a promieniowania r a d u j a k o zjonizowane a t o m y helu, a w 1912 r. Soddy, opierając się na modelu a t o m u Rutherforda (1911), sprecyzował pojęcie izotopii.

2.1. Szeregi promieniotwórcze Wszystkie pierwiastki cięższe od b i z m u t u są promieniotwórcze. Tworzą one szeregi promieniotwórcze, których członami są pierwiastki będące p r o d u k t a m i kolejno p o sobie następujących przemian. Z n a m y trzy takie szeregi n a t u r a l n e albo naturalne rodziny promieniotwórcze. 1. Szereg uranowy albo radowy. Wartości m a s a t o m o w y c h członów tego szeregu m o ż n a określić wzorem x = 4n + 2, w k t ó r y m n jest liczbą całkowitą (odpowiednio dobraną). Szereg ten przedstawia się następująco:

1,18 m i n 2 3 4

2 3 8 4,47

(

1

J

I

)

^

2 3 4

T

1 0 ' ° lal

n

(

l

J

X

I

)

Pa(UXII)

^

| 2 3 4

24,1 dni

_ ^ 2 3 4

Pa(UZ)

U

(

u

n

_ ^

)

5

2,44-10 lat

6,7 h 2 3 0

Th(Io)^ 4

7,7 10 lat

2 1 4

2

2

6

1 6 0 0 lat

Bi(RaC) ^ >

2 1 4

Rn

"»

2 1 8

2 0 6

Pb(RaB)-^

3 , 0 5 min

2 1 0

26,8min

2 1 0

P b ( R a D ) -U

1 6 4 us

Po(RaF)^

2 1 4

Po(RaA)^

3,824dni

Po(RaC)

1 9 , 8 min

2 1 0

2 2 2

R a ^

Bi(RaE)

2 2 , 3 lat

5,01

-L

dni

Pb

(2.1-1)

1 3 8 , 3 8 dni

N a szereg u r a n o w y składają się kolejno następujące przemiany: a, 2/?, 5<x, 2)3, a, 2/3, a. 2. Drugi szereg, torowy, zaczyna się od t o r u T h i kończy, jak poprzedni i następny, na niepromieniotwórczym izotopie ołowiu P b ( T h D ) . Jego wzór wynosi 4n; przemiany: a, ip,4a,P, P<x, aj? 2 3 2

2 0 8

2 3 2

A

2 2 4

T

h

_ ^

2 2 8

R

a

(

M

2 2 0

Ra(ThX)-%

2 1 2

T

h

i

)

± >

Rn(Tn)^ 2 1 2

^ -^

s

2 2 8

2 1 6

Po(ThC)

A

c

(

M

s

h

2

)

_ ^

Po(ThA)^

2 2 8

2 1 2

T

h

(

R

d

J

h

)

_^

Pb(ThB)-^

^ 2 0 8

Bi(ThC)

T

Pb(ThD)

(2.1-2)

Ni 208

33,7% Tl(ThC")

3. Trzeci szereg, aktynowy, o wzorze 4n + 3 zawiera przemiany: a, P, a, P, 4a,

P, Po-, ap 2 3 5

U(AcU) ^

2 3 1

2 2 3

Ra(AcX)^>

Th(UY) 2 1 9

As ^

2 1 1

Rn(An)^ 2 1 1

2 1 5

Pa -^

2 2 7

2 0 7

2 2 7

Ac

Po(AcA)^>

2 1 1

Th(RdAc) - A

Pb(AcB)-^

Po(AcC)0,32% v ^ 2 0 7

Bi(AcC) ^

2 3 1

Pb(AcD)

(2.1-3)

Tl(AcC") 99,68%^"

Szeregi ustalono n a podstawie doświadczeń oraz stwierdzonego w 1910 r. przez Soddy'ego faktu istnienia pierwiastków o różnych m a s a c h , a tych samych właś­ ciwościach, tj. izotopów. Szeregi są ilustracją prawidłowości, mającej aktualnie

znaczenie już tylko historyczne, mianowicie tzw. prawa przesunięć Soddy'ego i Fajansa, określającego (1913 r.) następującą regularność: przy emisji cząstek a pierwiastek ulega przesunięciu w układzie o k r e s o w y m o d w a miejsca w lewo (liczba a t o m o w a

Z=92

2 3 6

U ( I)

/ a

90

PO

J^PolUZ)

fi

2» T h ( U X , )

/

/

;fi

232

/

230J

/

fi

91

232y

)

a

230

PO

2 2 8

Th

fi

a

2 2 6

a

Po

fi

2 3 2

a)

Th

2 2 6

a

Th

/

A fi 2 3 0

89

/

Ac

/

228 .

a

a

A (

2 2 6

a

Ac

/

\V ^

fi

1 222

88

2 2 6 2 2 8

»Ac

Ra

Ro

Rq

a

/

fi a

87

2 2 2

66

2 2 2

a

Rn

a

85

a

Fr

2 , 8

2 , 8

Fr

a

Rn

a

218 , A

2

"At

/

V 84

fi

A)

a ^"PoIRaC

^PoIRoF ")

fi

/

y 2H

83

Bi(RaC

fi 2,0

)

/

>

y fi 82

81

2 u

a

P b l R a BI

210 , T

21D

Bi(RoE I

a

/

fi a

Pb(Rot

206 , T

Rys. 2.1. Szereg uranowy z naniesionymi rozpadami rozgałęzionymi

206p

b

ulega zmniejszeniu o dwie jednostki, a liczba m a s o w a o cztery), n a t o m i a s t przy emisji cząstek /? pierwiastek ulega przesunięciu o j e d n o miejsce w p r a w o ( liczba a t o m o w a wzrasta o jednostkę, a liczba m a s o w a pozostaje bez zmiany). W szeregach zachodzą rozpady rozgałęzione. Liczba stwierdzonych rozgałęzień stale się zwiększa w miarę postępu techniki p o m i a r o w e j , pozwalającego na wy­ krywanie substancji o słabej aktywności. N a rysunku 2.1 p o d a n o przykład szeregu u r a n o w e g o z naniesionymi niektórymi r o z p a d a m i rozgałęzionymi. Oprócz p o d a n y c h wyżej naturalnych pierwiastków promieniotwórczych ciężkich, promieniowanie fi wykazują: potas t g K ( t i = 1,28 • 1 0 lat), rubid | ^ R b ( t = 4,7 • 1 0 lat), lantan ' i ^ L a ^ j = 1,3 • 1 0 lat), w a n a d ^ V ( t = 6-10 lat), ind \%\n{t = 6-10 lat),lutet ,?Lu(ri = 3,3-10 lat),ren ^ R e ^ = 5-10 lat). Promieniowanie a emitują: n e o d y m )Nd(t = 2,1 • 1 0 lat), samar ^ S m (t = 1 , 0 6 - 1 0 lat), gadolin £Gd(t = 1,1 • 1 0 lat), hafn ,2-Hf(t = 2 - 1 0 lat), platyna fiPt(t = 6 , 1 - 1 0 lat) i ok. 1 0 lat dla Pt. W tabeli 2.1 p o d a n o zestawienie niektórych minerałów zawierających u r a n i tor. 9

1 0

/ 2

1 / 2

1 1

1 5

1 / 2

l

1 4

1 7

10

m

10

/ 2

1 4 4

1 5

1 / 2

11

iS

1 4

ll2

l

11

1 5

17

m

1/2

1 5

1 9 2

il2

T a b e l a 2.1. Minerały zawierające uran i tor Minerał Pechblenda (blenda smolista) Bekerelit Uraninit

Zawartość Zawartość uranu, % toru, %

Skład

u o 3

60-90

8

/

74 50-90

2U0 •3H 0 3

2

uo • uo 2

3

Broegerit Kleweit

uo uo uo • uo

Autunit

Ca(U0 ) (P0 ) nH 0

Karnotyt

K 0 • 2U0

Kazolit Torianit To ryt Monacyt

PbO U 0 S i 0 H 0 węglany U i Ca Th0 , U0 ThSi0 H 0 fosforany toru i ziem rzadkich

Coffinit Sengieryt

USi0 Cu[U0 (OH)V0 ]

Tujamunit

CaO 2 U 0 V 0 C a [ U 0 / V 0 ] • (5-8)H 0 ( U 0 ) [ V 0 ] • 15H 0

2

3

2

3

2

2

4

2

2

2

50-60

2

V O • 3H 0

3

2

3

s

2

2

2

2

4

2

4

2

4

3

2

Uranit

48-75 48-66

2

2

2

4

6

1 7

3H 0 2

5

2

2

2

«50 *40 «30 4-28 1-19

Występowanie Czechy, Kongo, Colorado (USA)

Bawaria, Kongo Japonia, USA, Kanada, Karelia (WNP) 6-12 Norwegia 3,5-4,5 • Norwegia, Japonia, Tek­ sas (USA) Francja, Madagaskar, Portugalia, USA USA, Kongo, WNP, Au­ stralia Kongo Austria, WNP 60-90 Cejlon, Madagaskar 40-70 Norwegia, USA 0,1-15 Brazylia, Indie, Egipt, WNP, Norwegia, Pd. Afryka, Madagaskar, USA, Kanada Colorado (USA) Katanga (Kongo), Colo­ rado (USA) Turkiestan Colorado (USA) Utah (USA) 0,5-10

2.2. Prawo rozpadu promieniotwórczego W kilka lat p o odkryciu promieniotwórczości stwierdzono (Schweidler 1905), że aktywność substancji promieniotwórczej maleje z czasem według prawa wykład­ niczego i zrozumiano, że promieniotwórczość jest wynikiem zmian w poszczególnych a t o m a c h , a nie w próbce j a k o całości. R o z p a d promieniotwórczy jest statystyczny w swej naturze i nie m o ż n a przewidzieć, kiedy d a n y a t o m się rozpadnie.W jądrze zachodzą ciągłe zmiany rozkładu energii i w każdej chwili może zdarzyć się konfiguracja konieczna d o zaistnienia r o z p a d u promieniotwórczego. R o z p a d promieniotwórczy jest więc wyłączną właściwością samego jądra i jego szybkość zależy od dwóch tylko czynników: liczby j ą d e r w rozpatrywanej próbce i oczywiście rodzaju tych jąder. W e ź m y n p . p o d uwagę jednogramową p r ó b k ę nuklidu U , pozbawioną p r o d u k t ó w r o z p a d u . Emituje o n a zawsze (tak długo, j a k długo pozostaje 1 g r a m nuklidu) 12435 cząstek a n a sekundę, czyli r o z p a d a się w niej co sekundę 12 435 jąder U , przechodząc w j ą d r a T h . W próbce j a k o całości znajduje się 2,53 • 1 0 jąder U , z których, j a k powiedziano, tylko 12 435 jąder rozpada się w każdej sekundzie. A więc o g r o m n a większość jąder U zachowuje się przez czas rzędu 1 0 lat j a k zwykłe, niepromieniotwórcze jądra. W pewnej chwili, bez żadnej przyczyny w rodzaju tych, z jakimi zwykło się kojarzyć zjawiska fizyczne przed odkryciem promieniotwórczości, „ s p o k o j n e " j ą d r o U emituje cząstkę cc. Musiało więc t o d o t ą d spokojne j ą d r o U doznać tuż przed emisją a jakiejś zmiany, inaczej mówiąc, musiała powstać j a k a ś „przyczyna" powodująca to zjawisko — i to właśnie m a m y n a myśli mówiąc, że zdarzyła się konfiguracja konieczna d o zaistnienia r o z p a d u promieniotwórczego. Statystyczna możliwość wystąpienia tej przyczyny czy konfiguracji jest z a k o d o w a n a w strukturze jądra. 2 3 8

2 3 8

2 1

2 3 4

2 3 8

2 3 8

9

2 3 8

2 3 8

W literaturze podręcznikowej spotyka się czasem sformułowanie, że praw­ dopodobieństwo zaistnienia takiej konfiguracji jest j e d n a k o w e w j e d n a k o w y c h odcinkach czasu w okresie życia a t o m u , a odniesione d o jednostki czasu jest wielkością charakterystyczną dla danego radionuklidu i nazywane jest stałą rozpadu k: dN/dt l = ——, gdzie N jest liczbą promieniotwórczych jąder w czasie t. Takie przedstawienie p r a w a r o z p a d u promieniotwórczego jest nieścisłe — stała r o z p a d u k nie jest p r a w d o p o d o b i e ń s t w e m , zmienia się bowiem w b a r d z o szerokich granicach, gdy p r a w d o p o d o b i e ń s t w o jest określone liczbowo w przedziale 0 < p < 1. P r a w d o p o d o b i e ń s t w o r o z p a d u poszczególnego j ą d r a w odcinku czasu At jest dla dostatecznie małych At proporcjonalne d o A t i nie zależy od żadnych innych parametrów p = k-At

(2.2-1)

a więc k jest tu tylko współczynnikiem proporcjonalności. P r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że jądro się nie rozpadnie, wynosi więc: \-p=\-k-At

(2.2-2)

Prawdopodobieństwo, że j ą d r o nie rozpadnie się w n a s t ę p n y m przedziale czasu At, jest znowu takie samo 1 — p = 1 — A • A t. Prawdopodobieństwo, że j ą d r o nie rozpadnie się w dwu kolejnych przedziałach czasu At, wynosi (1— A - A t ) , a w n kolejnych przedziałach czasu A t : (1 —A-At)" (iloczyn zdarzeń niezależnych). P r a w d o p o d o b i e ń ­ stwo, że j ą d r o nie rozpadnie się w całkowitym czasie t = n - A t , wynosi więc 2

i - ; /

n czyli gdy At staje się nieskończenie małe, tzn. gdy n - > o o , p r a w d o p o d o b i e ń s t w o to jest granicą wyrażenia: 1

U - 1-A-

(2-2-3) n-,oo\ nj Ponieważ lim (1 + (x/n)\" = e , przy x = —At, więc p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że j ą d r o x

n->co Xt

nie rozpadnie się p o czasie t, wynosi e~ . Z drugiej strony p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że j ą d r o nie rozpadnie się p o czasie t, jest równe stosunkowi liczby jąder N, które się nie rozpadły p o czasie t, d o początkowej liczby jąder N , a więc N/N . Ściślej mówiąc, wielkość ta będzie się różniła dostatecznie m a ł o od p r a w d o p o d o b i e ń s t w a nierozpadu, gdy N będzie dostatecznie duże. M a m y stąd: 0

0

0

(2.2-4, co stanowi właśnie prawo rozpadu promieniotwórczego. P r a w o rozpadu promienio­ twórczego pisze się często w postaci różniczkowej: d N / N = — Adf. M o ż n a to samo napisać stwierdzając, że rozpad promieniotwórczy jest reakcją pierwszego rzędu. Szybkość r o z p a d u jest proporcjonalna d o liczby jąćłer (atomów) pierwiastka: -dN/dt

= AN

(2.2-5)

Stałą całkowania wyznacza się zakładając, że N = N , gdy t = 0. Oczywiście wtedy ln ( N / N ) = - A t . D o określenia prędkości r o z p a d u używa się najczęściej stałej, zwanej okresem połowicznego rozpadu, okresem półtrwania, półokresem, czasem połowicznego zaniku. Jest to czas, w którym rozpada się połowa danej liczby a t o m ó w . Czyli jeśli m a m y N = N / 2 w czasie t = t , to l n ( J V / 2 N ) = - A - t , stąd t = -(In0,5)/A = In2/A 0

0

0

1 / 2

0

0

1 / 2

1 / 2

0.69315 j

ti/2 =

(2.2-6)

W praktyce doświadczalnej nie oznacza się bezpośrednio liczby jąder TY, lecz d N / d t albo wielkości d o tego proporcjonalne, j a k efekty elektryczne, fotograficzne i inne. M o ż n a napisać d N / d t = ( d N / d t ) e , albo A = A e~ , albo też _ / I

u

0

0

In A = ln A 0

At

(2.2-7)

gdzie częstość A zachodzenia r o z p a d ó w nazywamy aktywnością próbki. M o ż e m y napisać A = cXN = c(—dN/dt), gdzie c jest współczynnikiem detekcji (wykrywania) i zależy od rodzaju przyrządu, c h a r a k t e r u promieniowania i geometrii próbki i przyrządu

=

dt

dr

A

-X

cX

(2.2-8)

c

Używa się także pojęcia średniego czasu życia (t ) radionuklidu, tj. sumy okresów życia poszczególnych a t o m ó w , podzielonej przez ich liczbę początkową. W przybliżeniu dla dostatecznie dużych N m o ż n a zastąpić tę sumę całką: śr

I=OC

tir =

tdJV =

1

1

tXNdt

:u

N J

tXN e~ dt

= X

0

te

0

1= 0

dt = -At

1

Xt + l ~

(2.2-9)

7

Inaczej mówiąc, liczba a t o m ó w rozpadających się w przedziale czasu | t , t + d t | , czyli liczba r o z p a d ó w , wynosi — dN = XN e~ 'dt. K a ż d y a t o m istnieje przez czas t, więc suma okresów życia wynosi tXN e~ 'dt i p o podzieleniu przez N i scałkowaniu x

0

x

0

0

1

J Ate-^dt =

Kończąc omówienie kinetyki r o z p a d u promieniotwórczego, zwrócimy uwagę n a popełnioną pewną nieścisłość. Mówiliśmy mianowicie, że żaden zewnętrzny czynnik, poza procesem wewnątrzjądrowym, nie wpływa n a szybkość rozpadu. Omawiając w p . 1.2.2 efekty relatywistyczne wspomnieliśmy o dylatacji czasu. W y n i k a z niej, że wszystkie procesy fizyczne są spowolnione o czynnik (1 — v /c )~ , wobec tego również proces r o z p a d u j ą d r a lub cząstki. Nie m a to praktycznego znaczenia, gdyż nuklidy promieniotwórcze r z a d k o poruszają się z prędkościami zbliżonymi d o c. M o ż n a j e d n a k znaleźć wśród cząstek elementarnych przykłady n a występowanie efektu relatywistycznego w stosunku d o szybkości r o z p a d u . Mezony ulegają o z p aodpowiadającym dom: n -* fi s.+Wiązka v z pionów czasem t a b . r1.1), t = i 1,8n -10 = 2,55-10" ns (patrz z akceleratora m a prędkość v = 0,99c. Czas p ó ł r o z p a d u powinien więc wydłużyć się zgodnie ze wzorem (1.2.2-8) 2

2

112

p

1 / 2

-1/2 Ti

[

12

(2.2-10)

l/2

Po podstawieniu wartości v = 0,99c otrzymujemy T

1/2

= 7,09-1,8-10

- 8

=

_ 7

l,3-10 s

Przy tej szybkości „źródła promieniowania" proces rozpadu pionu został spowolniony prawie o rząd.

2.2.1. Przykłady stosowania prawa rozpadu Dla przykładu obliczmy stałą r o z p a d u i okres półtrwania toru, jeżeli g r a m toru wysyła 4700 cząstek a n a sekundę ( + 3%), z pominięciem promieniowania p r o d u k t ó w pochodnych. Częstość r o z p a d ó w —dN/dt = 4700 s . Liczba a t o m ó w w l g T h : 1-6,022-10" . . 232,12-4700-3,1558 • 10 " = „„„ • • Z r ó w n a n i a (2.2-5) X = r-r^z T» l 232,12 ' 6,022-10 = 5,7171 • 1 0 " l a t " ; * = g ^ p - * = 12,1 • 1 0 lat. _ 1

7

a t

v

1 1

2 3

l

9

1 / 2

t

Obliczamy przybliżony wiek skorupy ziemskiej na podstawie wieku minerału uranitu zawierającego 61,14% U i 18,10% P b . M a s a a t o m o w a ołowiu wynosi 206,06, a więc jest r ó w n a masie atomowej R a G ( P b ) . Przyjęto stałą rozpadu dla u r a n u X = 1,62- 1 0 lat . 2 0 6

- 1 0

- 1

Liczba moli u r a n u w 100 g: — - — = 0,25689. 238 18 10 Liczba moli o ł o w i u : — ^ — = 0,087864. 206 Liczba a t o m ó w u r a n u w danej chwili: N = 0,25689 • 6,02 • 1 0 . Liczba a t o m ó w u r a n u „przed r o z p a d e m " (JV ) jest r ó w n a sumie liczb a t o m ó w uranu i powstałego z tego u r a n u ołowiu: N = (0,25689+ 0,087864)-6,02 • 1 0 . Ze &

2 3

0

2 3

0

wzoru

(2.4)

mamy

2,303 , N — - l o g — = X N

t=

2,303-10 — 1,62

0

1 0

,

0,25689 -JV A log _..„ 0,34475-7V n

A

10

2 303-0 1 2 7 7 5 - 1 0 ' ' — 1,62

9

= 1,82-10 lat. 1 4

Obliczamy wiek meteorytu zawierającego w j e d n y m gramie 2 , l - 1 0 ~ g R a i 20,77- 1 0 c m He(273 K , 1,013 • 1 0 P a ) . Przyjmuje się, że R a i H e powstają n a skutek rozpadu u r a n u , meteoryt nie zawierał poprzednio helu, hel nie uchodził, średni czas życia dla u r a n u wynosi 6,5 • 10 lat, stosunek masowy U : Ra wynosi 3 • 10 . N Stosujemy równanie r o z p a d u w postaci t= — (l/ź.)-2,303-log . Liczbę No atomów N w próbce obliczamy następująco: Masa u r a n u w 1 g = 2,1-10 • 3 - 1 0 = 6,3-10 g. Liczba a t o m ó w u r a n u , . 6,3 • 1 0 " - 6 , 0 2 2 - 1 0 _ .. , 20,77-10" w 1 g N = -: — = 1 , 5 9 3 6 - 1 0 . Powstało moli He, _ 6

3

5

9

1 4

8

6

6

t

6

8

2 3

r

,. 2 0 , 7 7 - 1 0 - • 6,022• 1 0 czyli 224X4

6

2 3

t n

14

. , „. cząstek a. Z jednego a t o m u u r a n u " U 8

powstaje

w szeregu r o z p a d ó w 8 cząstek a. Dlatego oczywiście wyliczona wyżej liczba cząstek

a p o w s t a ł a z o ś m i o k r o t n i e mniejszej liczby a t o m ó w U. R o z p a d ł o się więc 20 7 7 - 1 0 - 6 0 2 2 - 1 0 — = 0 , 6 9 7 5 4 - 1 0 jąder. A więc n a początku w 1 g próbki 22414-8 _ 6

2 3

14

byłoiV = N+0,69754

• 10

0

1 4

14

= 1,5936-10 +0,69754 • 1 0

9

Stąd czas t = - 6 , 5 • 1 0 • 2,303 • log ^ 2 2 9 1 1 )

=

2 , 3 6

1 0

'

1 4

'

= 2,2911 • 1 0 K

1 4

atomów U.

T

2.3. Mieszanina niezależnie rozpadających się nuklidów Mieszaniny substancji r a d i o a k t y w n y c h rozpadają się niezależnie. C a ł k o w i t a a k t y w n o ś ć mieszaniny jest sumą a k t y w n o ś c i poszczególnych składników A = Aj + A = c ^ j A / j + clN 2

2 2

2

A = A + A + A + ... + A 1

2

3

(2.3-1)

n

P o czasie składniki o najdłuższym okresie życia nabierają coraz większego znaczenia. W i d a ć to na rys. 2.2. Okres p ó ł r o z p a d u składników długożyciowych może być odczytany z dalszego odcinka krzywej r o z p a d u , k t ó r a przechodzi w tym miejscu w prostą. Ekstrapolując d o t = 0 prostoliniowy odcinek krzywej i odejmując rzędne tej prostej od krzywej zasadniczej, otrzymujemy nową krzywą, która o d p o w i a d a rozpadowi innych składników p o z a substancjami o najdłuższym okresie życia. Tę krzywą m o ż n a z kolei rozłożyć n a inne w ten sam sposób. 300 200

\> \ \ \

100 80

>

— -V-\

60 50 40

°

s \ \ \

30

0 20 -w oc

\ \

>%

s 10 °

8

1

6

\'\ —X—\ \

\ \ V \ V

\

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

13 14

15

czas, h

Rys. 2.2. Analiza złożonej krzywej rozpadu: a — złożona krzywa rozpadu, b — składowa długożyciowa ( t i = 8 h), c — składowa krótkożyciowa ( r = 0,8 h) /2

I/2

8,05d)

O

10

20

30

40

50

czas f,

dni

60

70

80

1 3 3

l 3 1

Rys. 2.3. Przykład zanieczyszczenia przez krótkożyciowy radionuklid ( I w I ) (z: K. H. Lieser, „Einfiihrung in die Kemchemie", VCH Verlagsgesellschaft,Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

czas / , min 2 3 4

234

Rys. 2.4. Przykład zanieczyszczenia przez długożyciowy radionuklid ( T h w ™Pa) (z: K. H. Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH Verlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

Wykreślanie krzywych r o z p a d u , j a k n a rys.2.2, m o ż n a praktycznie wykorzystać d o sprawdzania czystości radiochemicznej p r e p a r a t u . W p r z y p a d k u występowania zanieczyszczeń promieniotwórczych przebieg krzywej r o z p a d u zawsze odbiega od prostej log A = f(t) i m a przebieg zbliżony d o krzywej na rys. 2.2. W zależności od tego, czy zanieczyszczenie jest długo- czy krótkożyciowe, przebieg krzywej jest inny, jak to p o k a z a n o n a rys. 2.3 i 2.4.

2.4. Nagromadzanie się produktów radioaktywnych Jeżeli z substancji promieniotwórczej 1 tworzy się substancja promieniotwórcza 2, t o m o ż n a napisać: — dJVydt = At/Yj i N = N • e i ' , gdzie JV i jest wartością TYi w czasie t = 0 . D r u g a substancja powstaje z szybkością, z jaką rozpada się pierwsza i ulega rozpadowi z szybkością A N _ A

t

2

2

d/V /dt = Aj TYt - A J V 2

2

2

2

(2.4-1)

2

e-' ''= 0 1

diV /dt + A J V - A N 2

0

01

1

0 1

(2.4-2)

Rozwiązanie r ó w n a n i a otrzymujemy w postaci iloczynu dwóch funkcji N gdzie u i v są funkcjami t:

2

d N / d t = u-dv/dt

+ v -du/dt

2

u-dv/dt

= 0

lt

+ vdu/dt

= uv,

+ X uv — k N ,e~'2

l

0

u-(diydr + A i;) + i 7 - d u / d ć - A N o i e ~ ' ' = 0 1 1

2

1

O b i e r a m y funkcję v tak, żeby du/dt + A u = 0 2

1

P

dv — = -

A dt;

2

lnt; = —A f + c';

2

+c

t? = e " - * ' '

2

J

D

Uwaga: W tym miejscu m o ż n a p o m i n ą ć stałą całkowania ć, j a k to się często robi, gdyż stała całkowania wchodzi p o t e m d o innej stałej i nie zmienia wyniku. W naszym p r z y p a d k u p r z e p r o w a d z i m y dla jasności rachunek z obiema stałymi całkowania. = 0

e-^^-du/dt-AjNnie^'' D

U

.

- A

E

2

T + C _ 2

I

J

V

O

I

E

- A

L

(

D

T

o

=

A

k,N e- ''dt 01

du

du = A i J V e ' " ' ' ~ ' d t = A J V i C ( A

A

)

c

0 1

E

-(A -A,)r

t

l

—+c"

0l

^2—

W

1

= ^-2

/^l

/V

0 1

e

iX

e

—

dt A

e - ^ - - " + c"

— 'H

Xl),

n

+ c

01

= e-**'—^— A Ai

( A , T i l ) ,

c ,

e-

= -^' t ^—h—N e-''e >,

2

'c

;

2

u = A N e- '—

_ < :

0

1

JVoie '- V ' ' '-r-c''e 'e-' '' ( c

c

i

_ A

)

e

1

2

Czynnik e


c)

~

= 1; c ' ^ ' = c\ c obliczamy przy założeniu N

2

A X

2

A / I

X

2

= N, 02

gdy t = 0 .

N

2

= e - ^ ' - ^ N k Al

o

t

c ^ - ^

l

x t

+

N c- ' -—^—N -^ k — k\ 02

2

x t

= - ^- N (e-^'-c-^) r

r

0ie

2

+ N c- '

01

'

Q2

(2.4-3)

Pierwszy człon równania (2.4-3) wyraża n a g r o m a d z a n i e się substancji pochodnej z macierzystej i r o z p a d tej pochodnej, człon drugi daje udział w każdej chwili aktywności substancji drugiej względem jej ilości początkowej. G d y m a m y d o czynienia z macierzystą i p o c h o d n ą substancją promieniotwórczą, możemy rozróżnić d w a zasadnicze przypadki. Substancja macierzysta może mieć czas życia dłuższy od pochodnej (X < X ) albo krótszy (X > X ). W pierwszym p r z y p a d k u może zaistnieć stan równowagi promieniotwórczej, mianowicie wtedy, gdy stosunek liczb r o z p a d ó w substancji macierzystej d o pochodnej będzie stały. Oczywiście wtedy stosunek liczb a t o m ó w substancji macierzystej d o pochodnej będzie stały. Jeżeli w r ó w n a n i u (2.4-3) założymy X < X , t o dla wystarczająco dużego t wyrażenie Q~ *' będzie b a r d z o małe wobec e~ i m o ż n a napisać: x

2

x

x

X

2

2

x,t

O

I—

\

\ \

>. 10 R

\ -X

\I \

\ \l

\

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

13 14

15

czas,h

Rys. 2.5. Równowaga przejściowa: a — całkowita aktywność początkowo czystej frakcji macierzystej, b — aktywność frakcji macierzystej (t = 8 h), c — rozpad świeżo oddzielonej frakcji pochodnej (f, = 0,8 h), d — narastanie aktywności pochodnej w świeżo oddzielonej frakcji macierzystej, e — całkowita aktywność pochodna we frakcji macierzystej i pochodnej 1/2

/2

A

N

2

x

x

= -:—^— N e~ >\ A — Aj

a ponieważ N e~ ''

0l

= N,

01

więc

:

2

G d y Ai = c X,N l

i ^4 = c X N ,

1

2

2

2

wówczas

2

Ni

cXA 2

N

^2

C

^1

.

l

c,X,A

2

*^2 1

2

2

(2.4-5)

^2

G d y współczynniki detekcji są równe {c± = c ), stosunek aktywności wynosi AilA = 1 — Aj/A tzn. będzie przyjmował dowolne wartości w zależności od stosunku Ai/A . Praktycznie więc w stanie równowagi aktywność p r o d u k t u jest na ogół 2

2

2

2

większa od aktywności substancji macierzystej —

— razy. Obydwie substancje

^2 ~ *^ 1

zanikają zgodnie z okresem p ó ł r o z p a d u substancji macierzystej. W przypadku gdy X, jest dużo mniejsze od X (X « A ), tzn. kiedy aktywność macierzysta b a r d z o mało się zmniejsza w kolejnych okresach półrozpadu substancji 2

i

2

-a

<-

s-

h t\ d

\c

\

-V 4

i

\ 0

1

2

3

4

\ 5

6

7

8

9

10

11

12 13

14 15

czas, h

Rys. 2.6. Równowaga trwała: a — całkowita aktywność początkowo czystej frakcji macierzystej, b — aktywność frakcji macierzystej ( ( = oo), a także całkowita aktywność pochodna we frakcji macierzystej i pochodnej, c — rozpad świeżo oddzielonej frakcji pochodnej ( r = 0,8 h), d — aktywność pochodna narastająca w świeżo oddzielonej frakcji macierzystej ]/2

1/2

pochodnej, m a m y d o czynienia z równowagą trwałą. W t e d y r ó w n a n i e zmienia się n a

Aj

N

2

(2.4-5)

CA X

2

i gdy c, = c , mierzone aktywności są równe. N a rysunku 2.5 przedstawiono równowagę przejściową (Xi < X ), a n a rysunku 2.6 r ó w n o w a g ę trwałą (Xi X ), nie zachodzi stan jakiejkolwiek równowagi. W substancji macierzystej, w której p o c z ą t k o w o nie m a p o c h o d n e j , ilość p o c h o d n e j wzrasta, przechodzi przez m a k s i m u m i r o z p a d a się z półokresem charakterystycznym dla pochodnej. Przez przekształcenie r ó w n a n i a (2.4-3) otrzymujemy dla tego p r z y p a d k u , przy założeniu N 2 — 0 (świeżo oddzielona frakcja macierzysta) oraz X > k 2

2

2

t

2

0

x

N

= -A—Aroie-^fl-e-"'-*'»')

2

—k

Ai iA

2

(2.4-7)

2

ki)t

-

2

Gdy e~ < ~ « 1, obserwuje się tylko r o z p a d substancji pochodnej e * ' . Brak równowagi zilustrowano n a rys.2.7.

>

S

V \

-V A\

-

V \

\ \

\ l\ \ 0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

13 14

15

czas, h

Ry«. 2.7. Przypadek braku równowagi: a — aktywność całkowita, b — aktywność frakcji macierzystej ('1/2 = 0,8 h), c — ekstrapolacja końcowego odcinka krzywej do czasu zerowego (aktywność pochodna oddzielona od macierzystej), d — aktywność pochodna w początkowo czystej frakcji macierzystej

W przypadku równowagi przejściowej i b r a k u równowagi ważne jest często oznaczenie czasu ż potrzebnego na to, by substancja p o c h o d n a osiągnęła m a k s i m u m aktywności w świeżo oddzielonej frakcji macierzystej. Różniczkujemy wyrażenie (2.4-3) przy J V = 0: max

02

-= OT

J

^ N

T

0

e -

1

V

d l a

+ -ił^JVo e-*''

1 =

fmax m a m y

d N z / d t

=

1

A2 — A\

0

"

A, 2 — A j

^ A

2

= 1

N

A2

r-iV e 0 1

'»"

— Aj

^ — L - l n A

A = e^--."Aj

A

AI

2

(2.4-8)

AI

W czasie f szybkość r o z p a d u p r o d u k t u X N jest dokładnie równa szybkości wytwarzania p r o d u k t u (pochodnej) XiN . Krzywa aktywności substancji macierzystej przecina krzywą nagromadzania się substancji pochodnej w punkcie t . W przypad­ ku równowagi trwałej czas ten jest nieskończenie długi. G d y m a m y d o czynienia z wielką liczbą kolejnych rozpadów pochodnych, kolejne rozwiązania przez u k ł a d a n i e n o w y c h r ó w n a ń różniczkowych, j a k dN /dt = XN —XN, są coraz trudniejsze. N a przykład obliczenie wartości N polega na wstawieniu wzoru n a N (2.4-3) d o wyżej p o d a n e g o równania i rozwiązaniu równania dla N . Jeżeli w generacji trzeciej p r o d u k t końcowy jest trwały ( N = liczba trwałych jąder), to d i V / d t = X N określa szybkość powstawania tych jąder. Po wstawieniu d o tego równania wyrażenia na N i scałkowaniu otrzymamy: max

2

2

t

max

3

2

2

3

3

3

2

3

3

3

2

2

2

N = (7^7^o -iVo )e-^'-^ -N 3

1

2

I

Stałą całkowania określa się przy założeniu JV = N 3

03

C = iV -l-JV + N 03

02

A

0 1

e- .' + C

dla t = 0.

0 1

i podstawiając tę wartość d o r ó w n a n i a na JV otrzymujemy: 3

N

3

=

N

o

3

+ N {l-e-^

+ N (l

02

+

01

^ e -

1

i

> ' - j ^ e -

1

^

(2.4-9)

Jeżeli, j a k to się najczęściej zdarza, na początku występują promieniotwórcze jądra tylko jednego rodzaju, to JV = N = 0 i 02

N

2

03

= ^ ^ N

0

A.2

A* j

N3 = AR (l + A 0 1

T

y

A

2

1

1

-

( e - V - e - V )

e

Aj

"

i

2

' - T ^ V A

2

(2.4-10)

e

Aj

~ v )

J

(2.4-11)

W zasadzie m o ż n a obliczyć liczbę a t o m ó w (jąder) promieniotwórczych dla każdej rodziny promieniotwórczej o dowolnej liczbie członów (produktów)/ Należy w tym celu rozwiązać następujący układ r ó w n a ń różniczkowych: dNJdt

= -/U

dN jdt 2

=

X N -X N

dN jdt

=

X N -X N

dNJdt

= A - N - -X N„

3

x

2

n 1

n 1

l

2

2

3

2

3

(2.4-12)

n

Rozwiązania, j a k już powiedziano, stają się coraz trudniejsze w miarę wzrostu liczby członów. B a t e m a n (1910) wprowadził pewne uproszczone rozwiązanie tego»układu równań różniczkowych. G d y łańcuch jest złożony z n członów, zakładamy, że w czasie t = 0 istnieje tylko substancja macierzysta N = N , a więc Af = N = ... = 0 i stosujemy rozwiązanie B a t e m a n a : x

02

0 1

0 3

,

JV„ = C e-^ i

x l

x

+ C e- '

+ ... + C„Q- "'

2

(2.4-13)

gdzie £

X X X ... X

2

X„-

3

x

(X — X )(X — X )...(X„ — A,) 2

P

X

_ 2

~

3

1

X X X ...X„i

2

3

1

i

2

3

2

n

X\X X ... 2

c„

0 1

(X -X )(X -X )...(X -X )

3

2

X„-

•Noi (Xi~ X„) (X — X„)...(X„- — X„) 2

l

G d y N ,N , ...,N „ 0, dodajemy d o rozwiązania B a t e m a n a dla N„ o łańcuchu złożonym z n członów rozwiązanie dla N„ o łańcuchu złożonym z n — 1 członów, 02

03

0

1,0 A/

0

2 1 8

Pol Ra A; 3,05 min)

10

^Pb(RaB;26^min)/

Pb(RaD;19,4lat)

0,5A/„

V

2 1 4

W

80 czas,

z l 8

B i I RaC; 19,7min)

120

min

Rys. 2.8. Rozpad P o — pokazano kilka następujących po sobie przemian (według: E. Rutherford, J.Chadwick, C.D.Ellis, „Radiation from Radioactive Substances", Cambridge University Press, London

1930)

zakładając, że substancja 2 jest macierzysta (N = N w czasie t = 0), dalej rozwiązanie dla N„ o łańcuchu złożonym z n — 2 członów itd. Obecnie, przy rozwiniętej technice obliczeniowej, rozwiązania numeryczne, dla dowolnego członu p o d a n e g o u k ł a d u r ó w n a ń , nie stanowią trudności. D o b r ą ilustracją licznych, następujących p o sobie, r o z p a d ó w jest przypadek polonu P o ( R a A ) p o k a z a n y na rys. 2.8. Z P o powstaje szybko na d r o d z e r o z p a d u a P b ( R a B ) , którego ilość osiąga m a k s i m u m p o ok. 10 minutach. W wyniku r o z p a d u [3~ z P b powstaje Bi(RaC). Ilość B i osiąga płaskie m i n i m u m p o około 40 minutach. P o dwóch godzinach pozostają tylko niewielkie ilości P b i B i . Większość o b u nuklidów przechodzi w długożyciowy P b ( R a D ) o półokresie 22,3 lat. 2

02

2 1 8

2 1 8

2 1 4

2 1 4

2 1 4

2 1 4

2 1 4

2 1 4

2 1 0

2.4.1. Wydajność produktu reakcji jądrowej P o d a m y przykład zastosowania r ó w n a ń kinetyki r o z p a d u d o obliczenia wydajności p r o d u k t ó w reakcji jądrowych. Jeżeli źródłem cząstek są reaktory lub akceleratory, to otrzymywanie substancji radioaktywnej jest zbliżaniem się d o stanu równowagi trwałej. R ó w n a n i e przyrostu p r o d u k t u o t r z y m a m y ze wzoru (2.4-3) przy założeniu N = 0, gdy t = ( U i « A ,e-^' = 1: 02

2

N

2

= - A — ^ ( e - ^ - e - * ' ' ) = AjV (l _ - V ) 0 1

A

2

Człon k,N , produktu 0

/.j

e

A

2

podstawimy przez R — szybkość p o w s t a w a n i a aktywnych a t o m ó w

N

2

=

A(i_e-V) A

2

Jeżeli czas t staje się d u ż o dłuższy od okresu p ó ł r o z p a d u substancji radioaktywnej, to N -*R/A j a k o d o wartości granicznej, będącej m a k s i m u m N -*N ; można więc napisać N = N (l—e~ '). Z tego ostatniego m o ż n a policzyć, ile czasu trzeba b o m b a r d o w a ć w akceleratorze lub reaktorze substancję, aby otrzymać maksymalną wydajność. Zastępujemy A okresem p ó ł r o z p a d u k = l n 2 / t 2

2

2

2(MAX)

Xl

2

2imM)

1 / 2

Jeżeli p r o d u k u j e m y w sposób ciągły substancję promieniotwórczą, n p . o t = 20 minut, to otrzymujemy: p o t = 20 min — 1 —1/2 = 1/2 maksymalnej wydajności 1/2

7 0

Ga

p o / = 40 min p o t = 60 min p o t = 80 min

— — —

1 —1/4 = 3/4 maksymalnej wydajności 1 —1/8 = 7/8 maksymalnej wydajności 1 — 1/16 = 15/16 maksymalnej wydajności

D o osiągnięcia 7 5 % wydajności wystarczy więc n a p r o m i e n i o w y w a ć tarczę przez d w a okresy p ó ł r o z p a d u .

2.5. Rozpad rozgałęziony Dość często zdarza się, że sposoby r o z p a d u r a d i o n u k l i d ó w są różne, nienależne od siebie. W szczególności dotyczy to jąder położonych n a linii trwałości (N-Z) (patrz rys. 3.1) o możliwych dzięki temu przejściach z a r ó w n o (3~, j a k j ? (np. K , Cu itp.). N a rysunku 2.9 p o k a z a n o przykład rozgałęzionego (podwójnego) r o z p a d u K . +

4 0

6 4

4 0

9

2 +

0*°Kj1,26-10 tat)

1.460

4

£-(1,314) 89%

0+

0+

'°Ca

0,483)

opoi% «>Ar

Kfd£-=1,505)

-2% 4 0

Ry«. 2.9. Przykład rozpadu rozgałęzionego K (energie w MeV) (z: K. H. Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

P o d o b n e rozgałęzienia występują często w szeregach promieniotwórczych u r a n o w y m i t o r o w y m , j a k to widać n a rys. 2.1. Poniżej p o k a z a n o n a rys. 2.10 r o z p a d rozgałęziony Bi. ^ B(/l ) Schematycznie m o ż n a przedstawić r o z p a d rozgałęziony w postaci A , \ C(A ) gdzie A i / są stałymi niezależnych r o z p a d ó w , odpowiadających A - » B i A -» C . Szybkość r o z p a d u radionuklidu A jest więc r ó w n a sumie szybkości tworzenia się nuklidów B i C: 2 1 2

b

C

b

c

dN ^

= A N A

A

= A JV + b

+

iV = N e-^ ^' A

ox

A

AN C

A

(2.5-1) (2.5-2)

2 1 2

Ry*. 2.10. Przykład rozpadu rozgałęzionego dla B i (z: K.H. Lieser, „Einfuhrung in die Kemchemie",VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

Okres p ó ł r o z p a d u dla A wynosi: 0,693

0,693

h/2 A

^-A

b

H~

A

(2.5-3) c

Ponieważ szybkości r o z p a d u B i C wynoszą:

_

diV

_

B

..

diV

= / N , — — B

B

c

=

lN c

(2.5-4)

c

więc szybkość n a g r o m a d z a n i a się B i C wynosi: dN (c) B

dt

dN B(C) dt

— ^b(c)^A

—

^B(C)^B(C)

+k ^ N ^ - ^ N o ^ - ^ ^ '

(2.5-5)

= 0

P o rozwiązaniu r ó w n a n i a przy założeniu, że N = 0, gdy t = 0: (2.5-6) Jeżeli substancja macierzysta m a b a r d z o długi czas życia, tzn. A q » A + / , to B(

A,b(c)

b

C

T

N B(C)

W)

iV

0 A

(l-e-W)

(2.5-7)

Dla p r z y p a d k u równowagi trwałej: N B(C)

A

NA

b(g)

(2.5-8)

A Q b(

Cząstkowe okresy półtrwania ze względu na r o z p a d b i c wynoszą: fl/2(A) = — : — ,

t (A)

b

1/2

= —:—

c

(2.5-9)

Oczywiście: N (iub B

N

c)

t f

A

1 / 2

1 / 2

(B)(lubC) ( 2

( A ) [ l u b (A) ] b

c

5

- "

1 0 )

Jeżeli nuklidy p o c h o d n e mają d u ż o dłuższy czas życia od macierzystego lub powstają trwałe nuklidy p o c h o d n e (rys. 2.9), to z r ó w n a n i a (2.5-6) otrzymujemy: tf-io

=

( C

n l^ N — (A +/l ) b

(

+

(e- ^ ^'-l) = T ^ - N o A d - e - ^ ^ ' ) (A +/. )

0 A

c

b

c

A

^-l)

(2.5-11)

co w połączeniu z (2.5-4) daje: N c = B (

)

T

^ N (e<^ r

+

A

(2.5-12)

oraz * N

B

K

c

A

(2.5-13) c

Jeżeli czas t jest b a r d z o mały w p o r ó w n a n i u z czasem p ó ł r o z p a d u radionuklidu A, z równania (2.5-12) uzyskujemy: N -T^ = At N R

N -zr N

i

b

A

r

= Kt

(2.5-14)

A

2.6. Jednostki promieniotwórczości Jednostką promieniotwórczości obowiązującą w układzie SI, określającą aktywność ciała promieniotwórczego, jest bekerel (Bq), zdefiniowany j a k o jeden rozpad n a sekundę lBq=ls

_

1

(2.6-1)

D o czasu wprowadzenia u k ł a d u SI j e d n o s t k ą promieniotwórczości był kiur (Ci), pisany kiedyś również w formie „curie". Jest t o t a k a ilość dowolnego nuklidu promieniotwórczego, w której r o z p a d a się 3 , 7 - 1 0 jąder n a sekundę. J e d n o s t k a m i pochodnymi są: milikiur (1 m C i = 1 0 " Ci) i m i k r o k i u r (1 uCi = 1 0 " Ci) oraz megakiur (1 M C i = 1 0 Ci). Pierwotnie nazwą „ c u r i e " określano taką ilość r a d o n u ( R n ) , j a k a pozostaje w ró w n o w a d z e z j e d n y m g r a m e m r a d u (Ra). Później zaczęto stosować kiur j a k o 1 0

3

6

6

jednostkę szybkości r o z p a d u promieniotwórczego, przy czym definiowano ją j a k o taką ilość p r e p a r a t u promieniotwórczego, w jakiej zachodzi w jednostce czasu taka sama liczba rozpadów, jak w j e d n y m gramie czystego radu. Ponieważ tak zdefinio­ wana jednostka była zależna od zmieniających się wielkości fizycznych odnoszących się d o radu (np. dla R a przyjmowano t = 1580 lat, obecnie 1600 lat), przyjęto ostatecznie wyżej podaną definicję 2 2 6

1 / 2

1 kiur (Ci) = 3,7 • 1 0

ł 0

Bq

(2.6-2)

Często stosuje się skrótowe określenia jednostek promieniotwórczości j a k o liczby rozpadów n a minutę lub na sekundę, a d o p o m i a r ó w szybkości liczenia — liczby impulsów na minutę lub na sekundę. Jednostką o znaczeniu historycznym jest tzw. rutherford (rd). Jest to ilość substancji promieniotwórczej, w której zachodzi 10 r o z p a d ó w na sekundę. J a k widać z powyższych definicji, kiur (lub rutherford) jest zarazem jednostką ilości substancji promieniotwórczej i jednostką aktywności promieniotwórczej, a tym samym jednostką szybkości rozpadu. Poniżej p o d a n o kilka przykładów posługiwania się p r a w e m r o z p a d u z użyciem jednostki promieniotwórczości. 1. Obliczamy masę 1 kiura r a d o n u Rn(t = 3,824 dni). Stosujemy p r a w o r o z p a d u w postaci —dN/dt = AN, [wzór (2.2-5).] Ilość jednego kiura odpowiada —>J/dt = 3 , 7 - 1 0 . 6

2 2 2

1 / 2

10

Stała A =

1

^ s " ; N = (liczba m o l i - A M = — JV 3,824-24-3600 M

A

K

10

3,7-10 -222-3,824-24-3600 m = — ^ ,„ = 0,0000065 g = 6,5 ug 0,693-6,02-10 n

£

M

2 3

2. Obliczamy masę 1 kiura _ m

2 3 8

U(t

— (dN/dt)-M(masa

9

= 4,5 • 1 0 lat).

1 / 2

at. lub liczba masowa) • t

=

[s]

1 / 2

0,693 -TV

A

3,7 • 1 0 m = —

1 0

9

- 2 3 8 - 4 , 5 - 1 0 - 3 6 5 • 24 • 3600 = > 0 , 6 9 3 \- 6 , 0 2 - ,1^02 3 2

n

c

M

2

M

9 9 5

•

1 0 6

g

=

3

t

o

n

2 3 8

y

Jak widać, dla radionuklidów o tak d u ż y m okresie półrozpadu j a k U , jednostka kiur nie m a praktycznego sensu. 3. Pluton P u otrzymuje się w reaktorach jądrowych z u r a n u w procesie rozpadu N p -> P u - ( - j S ~ . Ile kiurów n e p t u n u potrzeba d o otrzymania 0,1 m g Pu? M = 239. Okresy półrozpadu: Pu — 2 , 4 3 9 - 1 0 lat, N p — 2,355 dni. 2 3 9

2 3 9

239

2 3 9

4

P u ( N p )

Liczba kiurów X

Ci

= 4

X

Ci

°

=

d

~ ^ n 3,7 • 10

; - d N / d t = A~6,02• M

2 3

2 3

0,693-10" -6,02-10 - t u = 3,7-10 -2,355-24-3600-239 10

10

23,17 Ci = 857,29 GBq * '

4

4 . Obliczamy aktywność p r ó b k i w impulsach n a minutę o godzinie 1 0 , jeżeli próbka o t = 7 , 5 min mierzona była w czasie od 1 0 d o 1 0 i liczba impulsów w ciągu tych dziesięciu minut wynosiła 3 4 6 5 0 . 0 3

1 3

1 / 2

log(N/N ) = -At/2,303;

log~-

0

=

N/No

= - 0 , 4 0 1 = T,5988

=

0,3970

R o b i m y teraz uproszczenie, traktując N i iV j a k o liczby impulsów, choć między aktywnością a liczbą jąder zachodzi tylko proporcjonalność. M a m y N — N= 3 4 6 5 0 . Obliczamy N o godzinie 1 0 ° : N = W - 0 , 3 9 7 , N -N 0,397 = 3 4 6 5 0 . 0

0

3

0

O

No

Obliczamy N' 0

0

T

34 650 _ Q

3

9

0

= 0 , 7 5 7 9 ; N'

0 693 * 3 ' = - 0 , 1 2 0 4 = 1,8796;

wynosiła:

d N ' / d t = AJV' = 0

57460

75820.

0 0

Aktywność próbki o godzinie 1 0

= -

0

= 57460/0,7579 =

0

o

= 34650/0,603 =

7

o godzinie 1 0 ° ° : log(N /N' )

0

N /N'

=

o

• 7 5 8 2 0 = 7 0 0 5 imp/min

0

W praktyce stosujemy zwykle prostszy, choć w d a n y m p r z y p a d k u bardziej przybliżony, sposób obliczania aktywności wcześniejszej (/ł ) z danej aktywności 0

późniejszej (A) A

,

l

(2.2-7):

n

=

A

-xt,

,

,

,

.

At

,

A

l o g / t = log^4 + ——— = l o g . 4 + 0

0,693

2,303

0

t

2,303-t

Średnia atywność A w imp/min wynosiła 3 4 6 5 o godzinie ^ 1 0 aktywność A o godzinie 1 0 :

0 8

— 1 / 2

. Stąd obliczamy

0 0

0

logA

0

= log 3 4 6 5 +

7

°^

6 9

3 2

3

Q

3

= 3,5397 + 0,3210 =

3,8607

3

A

0

= 7,256 • 1 0 imp/min

Najczęściej m a m y d o czynienia z obliczaniem aktywności wcześniejszej lub późniejszej, dysponując ilością nuklidu promieniotwórczego p o d a n ą w j e d n o s t k a c h Ci lub Bq. Obliczenie pozostałej lub wcześniejszej ilości nuklidu (czyli aktywności) sprowadza się d o podstawienia liczby Ci lub Bq d o wzoru ( 2 . 2 - 7 ) . Obliczmy n a przykład, ile p l u t o n u pozostanie z 2 0 M B q p o 1 0 0 0 latach: log A = log Ao-At/2,303

= log20-

0,693 • 1000

n

A

^

„^

n 4

2 , 4 3 9 - 1 0 - 2,303

A = 19,44 MBq.

= 1,30103-0,01233 = 1,2887;

2.7. Oznaczanie okresów półrozpadu Okresy p ó ł r o z p a d u oznacza się zwykle z p o m i a r ó w aktywności. A k t y w n o ś ć mierzy się w ciągu dość długiego czasu i wykreśla log A j a k o funkcję czasu t. Zależność powinna występować w tym układzie j a k o linia prosta, z wykresu wyznacza się okres półrozpadu. Krzywa rozpadu mieszaniny może być rozłożona n a składowe i okres półrozpadu oznaczony dla każdego ze składników. M o ż n a także d o k o n y w a ć p o m i a r u aktywności przez różnej grubości ekrany, dzięki czemu m o ż n a eliminować promieniowanie pewnych składników mieszaniny i otrzymywać krzywe r o z p a d u dla składników żądanych. Stosuje się również liczniki selektywnie mierzące tylko określony rodzaj promieniowania. G d y czas, w k t ó r y m musimy d o k o n a ć p o m i a r u aktywności, staje się b a r d z o krótki, p o m i a r aktywności jest u t r u d n i o n y . Stosując czułe przyrządy m o ż n a określać czasy p ó ł r o z p a d u rzędu u ł a m k ó w sekund. Przy użyciu m e t o d tzw. koincydencyjnych mierzy się okresy p ó ł r o z p a d u rzędu 10 s. Ilustracją metody koincydencyjnej jest pomiar czasu życia krótkożyciowych p r o d u k t ó w w szeregu t o r o w y m (p. 2.1). Fragment tego szeregu przedstawia tworzenie się Po: 1 1

2 1 6

6 , 2 8 8 MeV >

228-pjj

2 2 4

_a

L>

1,913

lat

2 2 0

Ra 3,64

2 1 6

Rn

dnia

6,779

MeV 2 1 2

Po

55,6 s

Pb

•

0,15 s 2 2 8

Źródłem promieniowania jest względnie długożyciowy T h . U k ł a d koincydencyjny składa się z dwóch o b w o d ó w , rejestrujących cząstki a o energiach 6,288 i 6,779 MeV. Impuls zarejestrowany w pierwszym obwodzie uruchamia drugi obwód, a impulsy z drugiego o b w o d u są przekazywane d o analizatora wielokanałowego, w k t ó r y m kanały odpowiadają określonym przedziałom czasowym. W ten sposób m o ż n a określić opóźnienie między p o w s t a w a n i e m a r o z p a d e m P o i w konsekwencji czas półrozpadu. Inną grupę m e t o d stosowanych d o p o m i a r u b a r d z o krótkich okresów półtrwania stanowią m e t o d y p o m i a r u ruchomych źródeł radioaktywnych. O p a r t e są one na zależności (2.2-7) 2 1 6

\nA=\nA -X—

(2.7-1)

0

v w której / jest odległością substancji radioaktywnej od p u n k t u jej powstania, a i i — szybkością jej przenoszenia. Z m i a n a aktywności w czasie jest w ten sposób związana ze zmianą odległości. Istnieje kilka różnych technik pomiarowych opartych na tej zasadzie. Pierwsza z nich, stosowana d o p r o d u k t ó w gazowych, stanowi fragment wspomnianej we wstępie analizy emanacyjnej. P r o d u k t y gazowe są u n o s z o n e w przepływającym n a d źródłem radioaktywności stałym strumieniu gazu. W stru­ mieniu tym, poruszającym się w rurze, zachodzą rozpady i z kolei ich p r o d u k t y osadzają się n a osi rury (ujemnie n a ł a d o w a n y d r u t ) . Daje to rozkład p r o d u k t ó w

rozpadu wzdłuż osi rury, łatwy d o oznaczenia, jeżeli te ostatnie są radioaktywne. W ten sposób oznaczono półokres dla Rn(ć = 3,96 s). Inną techniką jest umieszczenie substancji podlegającej reakcji jądrowej, w wyniku której powstaje krótkożyciowy p r o d u k t promieniotwórczy, na rotującej tarczy. W j e d n y m położeniu tarczy substancja jest n a p r o m i e n i a n a , w drugim aktywność wytworzonego p r o d u k t u jest mierzona n a detektorze. Szybkość liczenia zależy od s t o s u n k u okresu półtrwania d o czasu opóźnienia między napromienianiem a chwilą p o m i a r u aktywności, który m o ż n a regulować zmieniając prędkość o b r o t u tarczy. Tą metodą zmierzono na przykład okres półtrwania B t = 0,0202 s. Trzecią techniką jest tzw. m e t o d a odrzutowo-odległościowa. Wyjaśnimy ją na przykładzie. W szeregu u r a n o w y m j ą d r o B i (t = 19,8 min) produkuje Po, który doznaje w momencie emisji f}~ odrzutu z prędkością 5 • 10 cm • s " . Odrzucone jądro P o w p a d a d o rury próżniowej i r o z p a d a się (a) w pewnej chwili swego biegu. Okres p ó ł r o z p a d u m o ż n a otrzymać z szybkości, z jaką emisja a zmniejsza się w przebiegu przez rurę. Wynosi o n dla Po t = 164 us. Technikę tę stosuje się m.in. d o oznaczania czasów życia krótkożyciowych stanów metatrwałych jąder. Wariant m e t o d y odrzutu, polegający na opóźnianiu odrzucanego jądra, wzięciu pod uwagę związku między jego prędkością a energią emitowanego promieniowania (7, elektrony konwersji), wreszcie precyzyjnym pomiarze w i d m a promieniowania, pozwala na obliczenie rozkładu prędkości j ą d e r w chwili r o z p a d u i stąd rozkładu odległości od źródła. O z n a c z o n o w ten s p o s ó b wartości okresów p ó ł r o z p a d u rzędu 1 0 " s. Często m o ż n a obliczyć okresy p ó ł r o z p a d u z d a n y c h energii r o z p a d u lub innych, np. w p r z y p a d k u r o z p a d u a z n a n a jest zależność empiryczna zwana regułą G e i g e r a - N u t t a l a (będzie o niej m o w a w p.3.1). Reguła ta wiąże zasięg cząstek cc(R) ze stałą r o z p a d u (A): 2 1 9

1 / 2

1 2

1 / 2

2 1 4

2 1 4

1/2

5

1

2 1 4

2 1 4

l/2

1 2

iogR = alogżL + b

aib

— stałe

(2.7-2)

Jeżeli trzeba wyznaczyć okresy p ó ł r o z p a d u dla substancji o b a r d z o dużym t , to zachodzi o b a w a , że aktywność nie zmieni się w sposób mierzalny w czasie obserwacji (A = cAN, przy dużym t występuje b a r d z o małe A). M o ż n a wtedy wyznaczyć A z zależności —dN/dt = IN = A/c, jeżeli znane jest N i jeżeli m o ż n a określić bezwzględną wartość —dN/dt. Jest to możliwe, jeżeli znana jest wartość współczynnika detekcji c określająca, j a k a część rozpadających się jąder jest wykrywana w d a n y m układzie detekcyjnym. M e t o d a ta jest najdokładniejsza w przypadku emisji a i była stosowana w szczególności d o wyznaczania okresów półrozpadu długowiecznych członów naturalnych szeregów promieniotwórczych. Niekiedy szybkość r o z p a d ó w oznacza się na podstawie p o m i a r ó w jednakowej szybkości r o z p a d u innego p r o d u k t u promieniotwórczego w p r z y p a d k u równowagi trwałej. Przykładowo t dla U m o ż n a oznaczyć, mierząc liczbę cząstek a z Pa wydzielonego z rudy uranowej. Nie byłoby łatwo zmierzyć, bez rozdziału izo­ topowego, promieniowania a U ze względu na tło promieniowania a pochodzące z Ui U. 1 / 2

1 / 2

2 3 5

1 / 2

2 3 5

2 3 8

2 3 4

2 3 1

2.8. Aktywność właściwa Aktywnością właściwą nazywamy liczbę r o z p a d ó w promieniotwórczych na jednostkę czasu i masy substancji promieniotwórczej. Będzie t o więc — dN/dt, czyli A/c odniesione n p . d o 1 g. Aktywność właściwą m o ż n a wyrażać w jednostkach bezwzględnych i umownych. M o ż n a więc określać aktywność właściwą j a k o n p . liczbę milikiurów n a gram (mCi/g), ale także liczbę impulsów na g r a m i j e d n o s t k ę czasu — oczywiście dla ściśle określonego wtedy urządzenia p o m i a r o w e g o . Stosuje się czasem również stężenie promieniotwórcze w milikiurach lub m i k r o k i u r a c h w odniesieniu d o objętości cieczy (np. m C i / c m ) . W układzie SI obowiązującą j e d n o s t k ą aktywności właściwej jest B q k g . W e współczesnej praktyce stosuje się liczbę r o z p a d ó w na minutę i g r a m lub na minutę i mol. R a d i o a k t y w n e stężenie określa się w Bq m ~ lub, częściej, w Ci m . N a przykład dla Ra t = 1600 lat, aktywność właściwa czystego Ra wynosi 36,6 G B q / g = 0,989 Ci/g. 3

_ 1

3

2 2 6

- 3

2 2 6

l/2

3. SAMORZUTNE PRZEMIANY JĄDROWE

Samorzutne przemiany j ą d r o w e , których kinetykę opisano w rozdziale 2, mogą przebiegać tylko na kilka ściśle określonych sposobów, u w a r u n k o w a n y c h stosunkami energetycznymi występującymi w d a n y m jądrze. Najważniejszymi przemianami są dwa procesy s a m o r z u t n e g o r o z p a d u jądra, zwane przemianą alfa (a) i beta (/J), oraz proces dezaktywacji jądra, zwany przemianą g a m m a (y). Jeżeli oznaczymy j ą d r o przed przemianą przez X , p o przemianie zaś przez Y, liczbę masową przez A i liczbę a t o m o w ą przez Z , to s a m o r z u t n e przemiany możemy przedstawić następującymi schematami: z ^ K - ^ Y + fHe ^X^

l Y + e-+v)

z + A

+

£X - • - Y z

przemiana a

+e

A

+ v>

(3-2a) przemiana (3

2 X + e - - > _ l Y + vJ

(3-2b) (3-2c)

z

zX* -> zX + y

(3-1)

przemiana y

(3-3)

Przemiana a jest połączona z emisją j ą d r a helu; jest to więc przemiana jądrowa, w której liczba m a s o w a zmienia się o 4, liczba a t o m o w a zaś o 2. Przemiana fi jest to t a k a przemiana j ą d r o w a , w której liczba m a s o w a pozostaje bez zmiany, a liczba a t o m o w a zmienia się o 1. Przemiana y jest to przemiana jądrowa, w której liczba masowa i a t o m o w a nie ulegają zmianie, a zmienia się jedynie energetyczny stan jądra. W a r u n k i e m zajścia przemiany samorzutnej jest jej egzoenergetyczność. Pisząc schemat przemiany j ą d r a X w j ą d r o Y w postaci X -» Y + p + AE r

(3-4)

gdzie p oznacza d o d a t k o w y , o b o k jądra Y, p r o d u k t przemiany (np. cząstkę a, elektron), otrzymujemy efekt energetyczny AE r

2

AE = (M -M -M )c x

Y

Pi

(3-5)

W a r u n k i e m zajścia przemiany jest AE > 0, w a r u n k i e m trwałości j ą d r a X ze względu na określoną przemianę jest A E < 0. Stosując kryterium energetyczne (3-5) m o ż n a sprawdzić, czy rzeczywiście wyklucza o n o inny, niż przedstawiono wyżej, s a m o r z u t n y rozpad jądra. W tym celu należy obliczyć ze wzoru półempirycznego (1.9.2-6) energię wiązania p r o d u k t ó w przemiany i odjąć od niej energię wiązania rozpadającego się j ą d r a macierzystego. M o ż n a także posłużyć się wzorem (3-5), wstawiając masy obliczone ze wzoru

(1.9.2-7). O t r z y m a m y efekt energetyczny A £ . Zastosujmy to kryterium d o hipotetycznego r o z p a d u p r o t o n o w e g o : X ^ Y + }H + A £

AE = (M

—M

x

Y

—M )c

2

(3-6)

p

Dla jąder nieparzysto-parzystych A £ jest określone przez: (Z-l)(Z-2) , _ , {A-\ » J ' ^

(Z(Z-\) A£ = - f l + a ^ a"*

A 2 I 3

+

v

a

2

/

r

i a 3

- ^ -

l x 2 / 3 1

)

:

Obliczając (przy a = 14,1 ;a = 0,585; a = 13,1 ; a = 18,1) A £ dla szeregu jąder, dla wszystkich otrzymujemy AE < 0 (np. B - 5 , 7 8 ; C - 6 , 0 3 ; N - 6 , 2 3 ; 0 - 0,68; O -6,36; Ne -1,82; Ne -6,31; Ca -3,06; Ca -5,03; T1 -5,26). Otrzymany rezultat, z którego wynika, że samorzutna emisja p r o t o n u jest niemożliwa, zgadza się ze s t o s u n k o w o wysoką energią wiązania d a d a t k o w e g o p r o t o n u przez jądro X. Proces emisji p r o t o n u zmniejszałby ładunek j ą d r a o jednostkę, byłby więc pod tym względem r ó w n o w a ż n y z przemianami fi (3-2b i 3-2c). Przydatne więc będzie wprowadzenie w a r u n k u wytyczającego granicę między jądrami z tendencją do rozpadu w kierunku zwiększenia ł a d u n k u i tymi z tendencją d o jego zmniejszenia. Przy o m a w i a n i u modeli jądrowych mówiliśmy o większej trwałości jąder o N = Z i wprowadziliśmy czynnik n a d m i a r u n e u t r o n ó w (1.9.2-4) zmniejszający energię wiązania. W punkcie 1.9.3 zwracaliśmy uwagę n a efekt pairingu przejawiający się w tendencji jąder zwierciadlanych d o przejść n - > p + e ~ i p - + n + e w kierunku układu o większej trwałości. Zachodzi więc pytanie, czy prosta N = Z odgranicza jądra ulegające przemianom neutron ->• proton (fi~ ) od jąder ulegających przemianom p r o t o n -» neutron ( ) 3 ) . Odpowiedzią n a to pytanie będzie obliczenie m a k s i m u m trwałości jąder ze względu na przemianę fi, czyli zgodnie z definicją (3-2), jąder izobatycznych. Powinniśmy otrzymać zależność między N i Z określającą położenie trwałych jąder w układzie (N,Z). Różniczkujemy równanie Weizsackera (1.9.2-6) przy A = const: v

c

s

t

9

l s

1 7

1 X

1 9

3 7

1 3

1 3

3 9

2 0 1

+

+

<3£

B

dZ

2

d (

Z \ -a —TTr 8Z V A ) c

8 (

113

dZ

2

(A-2Z) :

, = 0 2 3

ZA ' (a /A)-2(A-2Z) z

l 3

= (a /A ' )Z;

N~Z

c

=

2aja

c

Przyjmując a = 0,585 i a = 18,1, m a m y 2a /a c

z

t

= 61,9 = 60

c

213

N-Z

ZA = ^

(3-8)

Okazuje się, że nie prosta N = Z, lecz zależność (3-8) wytycza granicę między przemianami ze zwiększeniem i zmniejszeniem Z. Zależność ta, zwana linią trwałości fi, jest przedstawiona na rys.3.1.

Wracając d o s a m o r z u t n e g o r o z p a d u p r o t o n o w e g o , m o ż n a go r o z p a t r y w a ć z p u n k t u widzenia położenia j ą d r a w stosunku d o linii trwałości fi. Jeżeli j ą d r o jest położone w pobliżu linii trwałości, przyjmując w uproszczeniu N—Z = 0, o t r z y m a m y z r ó w n a n i a (1.9.2-6) wzór n a energię wiązania jednego nukleonu, czyli energię potrzebną d o usunięcia 1 n u k l e o n u z /J-trwałego jądra: 2

a (Z /A)

+ a

c

E /A = a B

v

^

s 2

+ 6/A

3

(3-9)

Wartości E /A obliczone ze wzoru (3-9) dla kilku jąder (w nawiasie wartości obliczone z defektu masy): 5,95 MeV(6,47), C 8,5 MeV(7,68), ^Fe 8,80 M e V (8,79). O t r z y m a n a wysoka energia wiązania potwierdza wniosek z zależności (3-7) o barierze dla samorzutnej emisji jednonukleonowej. Jeżeli m a m y d o czynienia ze znacznym odchyleniem od linii trwałości fi i za­ czynają w s p o s ó b znaczący odgrywać rolę człony energii kulombowskiej ( £ ) i efektu symetrii (E ) w r ó w n a n i u Weizsackera, to czas życia j ą d r a (okres półtrwania nuklidu) ze względu na r o z p a d fi lub wychwyt elektronu staje się tak krótki, że procesy te przeważają całkowicie nad możliwością emisji p r o t o n u . B

1 2

c

x

+

N i e c o łatwiejszy byłby rozpad s a m o r z u t n y z emisją deuteronu, ponieważ wtedy w obliczeniu efektu energetycznego wystąpiłaby d o d a t k o w o energia wiązania d w u n u k l e o n ó w (energia wiązania d e u t e r o n u 2,23 M e V ) . Lecz w pobliżu linii trwałości fi nie występują również takie procesy. Procesy emisji n u k l e o n ó w są możliwe jedynie w takim p r z y p a d k u , kiedy w wyniku przemiany jądrowej tworzy się j ą d r o o liczbie atomowej Z i liczbie masowej A w stanie w z b u d z o n y m i takim, że jest on energetycznie wyższy od stanu jądra o liczbie atomowej Z — 1 (liczbie masowej A — 1) i jednego p r o t o n u lub od stanu j ą d r a o liczbie atomowej Z (liczbie masowej A — \) i jednego n e u t r o n u . Wtedy zamiast izomerycznego przejścia d o stanu p o d s t a w o w e g o j ą d r a (A,Z) m o ż e być wyemitowany p r o t o n albo neutron. Możliwa jest także o p ó ź n i o n a emisja cząstek a. O p ó ź n i o n e p r o t o n y występują przy rozpadzie fi : C , 0 , N e , M g , S i , S , A r , C a i in. O p ó ź n i o n e n e u t r o n y występują przy rozpadzie fi~: L i , C, N , N a i in. Opóźnione n e u t r o n y są emitowane także w procesach rozszczepienia. +

3 3

9

1 3

1 7

2 1

16

1 7

2 5

2 9

3 7

9

2 7

a) X

(t =126.5ms)

J

vz

/y/3.5 MeV 3

B-

mNe (109ms)

0 (8.9 ms)

0/e.O;13.5 MeV

0 716.7 Mev IJ

, F (64,5 Sl

NI9,96m)-

8.24; 10.92 MeV

0 / 1 . 2 Mev

p

?Be-

4.6

1.44 6,44 MeV 0.92

71,7

MeV

/

p

3.8 '5.1

MeV

b) 16

C (0.74 s)

Na (295 ms)

" N (4,17 S) /}\9.2 8.7

fi , 7

0-\4,aiO.4

5

0n

-I6

p\7.Q

:

1.19 I 0.39

•'Mg-

• (9.46 ml f3"\1,8 MeV

"Mg-

0

MeV

"Al

Ry*. 3.2. Przykłady samorzutnego rozpadu nukleonowego: a) opóźnione protony, b) opóźnione neutrony

W i d m o energetyczne p r o t o n ó w jest dyskretne w przedziale 0,8-12,2 MeV, widmo opóźnionych n e u t r o n ó w m a rozkład ciągły o energiach < 5MeV. Przykłady opóźnionych przejść p r o t o n o w y c h (a) i n e u t r o n o w y c h (b) p o d a n o na rys 3.2.

3.1. Przemiana a W przypadku rozpadu a jądro opuszczają cztery nukleony. Odpychanie kulombowskie ułatwia ten proces poprzez zmniejszenie energii wiązania na jeden nukleon; energia

wiązania cząstki a w jądrze jest mała, za to energia wiązania czterech nukleonów w cząstce a duża. Zastosujemy kryterium (3-5) d o samorzutnego r o z p a d u <x X -» Y + i H e + AE AE = ( M - M x

2

Y

- M )c

> 0

a

(3.1-1)

Podstawiając d o wzoru (3.1-1) masy jąder X , Y oraz a w postaci zapisanej we wzorze półempirycznym (1.9.2-7), otrzymamy kryterium r o z p a d u a:

AE = 0 , 5 8 5 ( ^ ^ 1 -

(

Z

~ ^ ~

3

)

-U«6)+ 13,l(^W-M-4)«-2,5) +

w tym p r z y p a d k u dla jąder nieparzysto-parzystych. Kryterium to nie jest b a r d z o dokładne (zależy o d przyjętych wartości współczynników empirycznych w równaniu Weizsackera). Przykładowo j ą d r o ^ o Y b , będące emiterem a, wykazuje według (3.1-2) AE < 0 ( — l , 9 5 M e V ) . T o s a m o dotyczy j ą d r a r / I r , również emitera a ( — 0 , 5 1 M e V ) . D o p i e r o przy większej liczbie p r o t o n ó w , n p . dla j ą d r a 5 Hg(0,35 MeV), efekt energetyczny AE > 0 . M o ż n a również posłużyć się zależnością (3-9) lub analogiczną d o (3-9), gdy podstawiamy d o wzoru półempirycznego warunek trwałości fi: N — Z = Z y 4 / 6 0 , zamiast N — Z = 0 . Jeżeli wartość obliczona z wyrażenia (3-9) jest niższa niż 7,07 M e V (wartość energii wiązania n a nukleon dla cząstki a), to rozpad a jest teoretycznie możliwy. Zachodziłby o n mniej więcej od wartości A s 150. W praktyce dochodzi jeszcze d o d a t k o w a energia 0,5-1 M e V / n u k l e o n , by proces r o z p a d u a zaszedł z mierzalną szybkością, tak że rozpad a jąder /f-trwałych obserwuje się raczej przy większych wartościach A. Podobnie energia wiązania nukleonu w jądrze musiałaby być niższa niż 2,57 MeV, aby możliwa była emisja H e ; 2,83 M e V dla H ; 1,11 M e V dla H i musiałaby wynosić zero dla emisji pojedynczego nukleonu. Biorąc to wszystko p o d uwagę, staje się jasne, dlaczego obserwujemy samorzutny r o z p a d a, a nie obserwujemy emisji innych małych g r u p nukleonów. J a k p o w i e d z i a n o , przyjmuje się, że wszystkie j ą d r a o liczbie masowej A > 150(Z > 7 0 , JV > 80) są nietrwałe ze względu n a przemianę a(AE > 0). Jeżeli jednak wartości AE, m i m o że dodatnie, są niewielkie, szybkość przemiany bywa tak mała, że nie m o ż n a jej zaobserwować. Jądra takie, m i m o że energetycznie nietrwałe, są trwałe kinetycznie. P r z y k ł a d e m są okresy p ó ł r o z p a d u najlżejszych n a t u r a l n y c h emiterów a: Nd(2,l-10 lat), S m ( 1 0 lat), Sm(7-10 lat), | G d ( 1 , 1 • 1 0 lat), H f ( 2 - 1 0 lat), f | O s ( 2 - 1 0 lat), ^ P t ( 6 , 1 • 1 0 lat). Także wśród tzw. „sztucznych" nuklidów promieniotwórczych występuje wiele lekkich jąder emiterów a, n a przykład Sm (7 • 1 0 lat), ^ G d (1,8 • 1 0 lat) i szereg innych o liczbie Z o d 64 d o 80. 17

O

2/3

3

1 4 4

1 5

1 4

7

3

u

2

1 4 8

1 5

Ł

2

1 4

2

1

7 4

1 5

1

1 5

1 1

7

14

7

62

6

Przemiany z tak małą stałą r o z p a d u są t r u d n e d o wykrycia; widzimy więc, że rozpady a są zjawiskiem rozpowszechnionym d o p i e r o w obszarze A > 200, Z > 82. Obecnie z n a m y ok. 400 jąder emiterów a. Energia wiązania E /A, obliczona z zależności (3-9) lub analogicznych wzorów, będzie, poza przypadkiem bardzo małych wartości A, malała ze wzrostem A lub Z , co oznacza, że proces emisji a staje się coraz łatwiejszy. Istnieje jednak jeszcze inna, na pozór zaskakująca, prawidłowość. Dotyczy o n a energii rozpadu a izotopów danego pierwiastka. W z ó r półempiryczny pokazuje, że energia ta będzie malała przy wzrastającym A, tzn. im cięższy izotop, tym będzie bardziej trwały ze względu na rozpad a. B

Liczba A izotopu

238 240 241 243 245 246 247 248 249 250 251 253 254

£ , MeV fm Cf

6,5 6,3 5,9 5,8 5,4 5,4 5,3 5,1 — — — — — — 7,6 7,3 7,1 7,1 6,8 — 6,3 5,8 6,0 5,7 6,0 5,8

a

9

98

Interpretacja tej prawidłowości jest dość oczywista. Długozasięgowe odpychanie kulombowskie obejmuje wszystkie p r o t o n y w jądrze. Im cięższe j ą d r o i więcej odpychających się p r o t o n ó w , t y m łatwiejszy r o z p a d a (i większa energia rozpadu). Natomiast przy d a n y m Z zwiększająca się liczba neutronów oddziałujących wyłącznie krótkozasięgowymi wiążącymi siłami j ą d r o w y m i przeciwdziała rozpadowi a. Wiele podobnych przykładów m o ż n a znaleźć wśród ciężkich nuklidów. W bardzo wielu przypadkach rozpad a stanowi jedynie mniej p r a w d o p o d o b n ą z dwu możliwości rozpadu rozgałęzionego (a i /?). Półempiryczne równanie n a energię wiązania tłumaczy, j a k widać, jakościowo pewne prawidłowości w energiach r o z p a d u a. C o d o ilościowej interpretacji jest ono jednak d u ż o mniej zadowalające. W y n i k a to z występowania silnych efektów pochodzących od zamkniętych powłok p r o t o n o w y c h i neutronowych. Najbardziej uderzający z takich efektów dotyczy powłok o Z = 82 i JV = 1 2 6 w części u k ł a d u okresowego o liczbie A o k o ł o 210. Przykładowo weźmy podwójnie magiczne j ą d r o P b ( Z = 82, AT = 126). P o w ł o k a o Z = 82 usprawiedliwia fakt, że główny obszar występowania emiterów a leży poza ołowiem. W ołowiu (Z = 82) wszystkie p r o t o n y są silnie związane, w bizmucie ( Z = 83) jeden p r o t o n jest słabo związany, w polonie (Z = 84) dwa p r o t o n y są słabo związane. Izotopy ołowiu nie wykazują więc n a ogół emisji a, w p r z y p a d k u bizmutu istnieje kilka izotopów a-aktywnych. C o d o izotopów p o l o n u , głównym sposobem ich rozpadu jest przemiana a i energie r o z p a d u są wyższe, niżby to wynikało z wyliczeń przy użyciu równania Weizsackera. Efekt powłoki o N = 126 m o ż n a zilustrować n a przykładzie polonu. Energia rozpadu a zmniejsza się, zgodnie z tym, co powiedzieliśmy poprzednio, od wartości 7,0 MeV dla P o d o 4,88 M e V dla P o i od 8,78 M e V dla P o d o 6,0 MeV dla P o . Ale między tymi dwiema g r u p a m i izotopów p o l o n u stosującymi się d o równania półempirycznego, m a m y : 2 0 8

1 9 3

2 1 8

2 0 9

2 1 2

209p

Izotop Energia rozpadu a, MeV Liczba N

Q

2 . o

p

o

2 i i

p

o

2 I 2

Po

4,88

5,30

7,45 8,88

8,78 11,65

125

126

127

128

Wprawdzie wzrost E zachodzi także między izotopami 209 i 210 (N = 126), ale należy zwrócić uwagę na ilościowy aspekt wzrostu energii dla ' P o i Po. O b a izomery każdego z nich wykazują skokowy wzrost E s p o w o d o w a n y efektem powłoki. Sąsiednie pierwiastki (Bi, At) wykazują p o d o b n y wzrost energii. Najwyższe energie a we wszystkich trzech p r z y p a d k a c h występują przy N = 128; s p o w o d o w a n e jest to słabym wiązaniem dwóch ostatnich n e u t r o n ó w . x

2 1

2 1 2

a

Rys. 3.3. Energie rozpadu a (Q) pierwiastków o parzystym Z. Dla pierwiastków o nieparzystym Z obraz jest podobny. Pokazano efekty powłok o N = 82 i N = 126, Z = 82. Występuje również mniejszy efekt w okolicy N = 152 [według: V.E.Viola jr, G.T.Seaborg, J. Inorg. Nuci. Chem., 28, 697 (1966)]

Powłoka n e u t r o n o w a o N = 82 wykazuje p o d o b n y efekt j a k powłoka o N = 126 (rys. 3.3), lecz w obszarze tym energie a są d u ż o niższe, tak że znamy tam aktualnie dużo mniej a-emiterów. C h a r a k t e r y s t y c z n e jest j e d n a k , że dla l a n t a n o w c ó w (Z = 6 0 , 6 2 , 6 4 - 7 0 ) najlżejszy emiter a ma N = 84. Jest to jądro N d ( Z = 60, N = 84), najlżejszy znany emiter a. Pojawienie się emitera a wśród nuklidów o tak małej liczbie atomowej musimy przypisać oddziaływaniu powłoki N = 82 n a d w a neutrony poza powłoką. Zgodnie z r ó w n a n i e m (1.9.2-6) rozpad a powinien wystąpić przy wyższych A. Także pewne odchylenia w obszarze A = 250 mogą być związane z zamykaniem podpowłoki przy N = 152 (rys. 3.3). Efekty zamkniętych powłok dają się zauważyć, choć z malejącą intensywnością, daleko jeszcze poza liczbami magicznymi Z i N. Energie a są jeszcze niezwykle 1 4 4

wysokie dla emiterów a o Z = 8 5 , 8 6 , . . . i N = 1 2 9 , 1 3 0 , . . . W obszarze poza polonem energie a zmniejszają się, aż d o osiągnięcia względnie trwałych izotopów toru i u r a n u . P o w r a c a wtedy ogólna prawidłowość wzrostu energii a z wartością A (np. średnia wartość energii a dla siedmiu izobarów o liczbach masowych A = 211 (od Bi d o Ac), ,4 = 214 i 217 (od P o d o Th) wynosi odpowiednio 6,65;^8,01; 8,22 MeV).

3.1.1. Energie i czasy rozpadu a Cząstki a emitowane w przemianach a mają określoną energię kinetyczną mieszczącą się na ogół w granicach od 4 d o 8,8 MeV.Cząstki a z d a n e g o nuklidu b a r d z o rzadko mają wszystkie taką samą energię, zwykle tworzą kilka grup monoenergetycznych. N a podstawie stale zwiększającego się z a s o b u informacji o przemianie a możemy stwierdzić, że złożoność emisji a jest regułą ogólną. W p r z y p a d k u jednej energii przemiany pojedynczy poziom u t w o r z o n e g o j ą d r a stanowi zwykle jego stan pod­ stawowy. Przykładem takiej emisji a o jednej monoenergetycznej grupie cząstek (widmo a o jednej linii) są: R n , P o ( R a A ) , P o ( R a F ) (rys. 3.4). 2 2 2

2 1 8

2 1 0

Rys. 3.4. Przykłady monoenergetycznych rozpadów a

Emisja cząstek a o kilku różnych energiach o d p o w i a d a powstawaniu jądra pochodnego w różnych stanach wzbudzenia. J ą d r a te przechodzą d o stanu pod­ stawowego na d r o d z e emisji y. K a ż d y o b s e r w o w a n y k w a n t y o d p o w i a d a różnicy między stanami energetycznymi związanymi z dwiema grupami cząstek a. Znając wszystkie wartości energii cząstek a, m o ż n a sporządzić wykres poziomów ener­ getycznych j ą d r a p o c h o d n e g o . Przykładem niech będzie rozpad jądra Bi(ThC) będący k o ń c o w y m fragmentem promieniotwórczego szeregu torowego [p.2.1 (2)], przedstawiony na rys. 3.5. Przy rozpadzie nuklidu Bi(ThC, t = 60,55 m i n ) - > T l ( T h C " , emiter j8, f = 3,054 min) emitowane są cząstki a 6,09 M e V , tworzące składową w i d m a o najwyższej energii; powstałe w tej grupie j ą d r o T h C " znajduje się w stanie podstawowym. G d y j ą d r o T h C emituje cząstkę a w grupie, dla której energia wynosi 6,05 MeV, powstałe j ą d r o T h C " jest w stanie w z b u d z o n y m . Energia wzbudzenia powinna wynosić 6,09 — 6,05 = 0,04 MeV. W z b u d z o n e j ą d r o uwolni natychmiast 2 1 2

2 1 2

2 0 8

1 / 2

1/2

n a d m i a r energii, emitując k w a n t y (0,040 MeV!), co stwierdza się doświadczalnie. Jeżeli nuklid emituje cząstki a o energii 5,75 M e V , energia wzbudzenia wynosi 6,09 — 5,75 = 0,34 MeV. Rzeczywiście stwierdzono promieniowanie y o energii ok. 0,33 MeV. W z b u d z o n e j ą d r o m o ż e przechodzić przez stany pośrednie, wtedy wykrywa się promieniowanie y o energiach odpowiadających różnicy energii tych stanów. Ze schematu n a rys. 3.5 widać, że nie zawsze obserwuje się k w a n t y y dla wszystkich przejść, które wydają się możliwe. M o ż e to być s p o w o d o w a n e małą intensywnością linii widma, co znacznie u t r u d n i a wykrycie, lub związane z jądrowymi regułami wyboru zmniejszającymi p r a w d o p o d o b i e ń s t w o tych przejść. Rzadszymi, ale spotykanymi p r z y p a d k a m i są r o z p a d y poprzez przejścia z kilku stanów wzbudzonych bezpośrednio d o stanu p o d s t a w o w e g o innego j ą d r a powstałego w wyniku emisji a, n p . P o powstały z B i w przemianie fł~ z utworzeniem wielu stanów wzbudzonych. W większości w y p a d k ó w j ą d r a w z b u d z o n e P o przechodzą d o stanu p o d s t a w o w e g o P o , lecz niekiedy, choć b a r d z o r z a d k o , występują przejścia bezpośrednio ze stanu w z b u d z o n e g o d o stanu p o d s t a w o w e g o P b ; na rysunku 3.6 widzimy trzy takie wiązki cząstek a o b a r d z o niewielkim udziale w widmie. Energie cząstek a p o d a n e n a rys. 3.5 i 3.6 są energiami kinetycznymi. P o m i a r ó w energii cząstek a, n a podstawie k t ó r y c h wykreśla się schematy r o z p a d u , dokonuje się różnymi m e t o d a m i . Klasycznym sposobem jest p o m i a r w spektrografach q magnetycznych, gdzie prędkość cząstki v = Hr (q — ładunek, — masa 2 1 2

2 1 2

2 1 2

2 1 2

2 0 8

2 1 2

Rys. 3.6. Schemat rozpadu P o (energie w MeV) (z: K. H. Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie",VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

log^ .20

Ac A /

ThA/ 20 Th El n/ Ra 1

15

A/)

A

JTACE m

/ACC

hx/ry •ThC

Ra En v

Y

Ar

/

Ro(

/Sta Th 10 lo

5

0

05

0,6

0,7

0,8 logfl

Rys. 3.7. Reguła Geigera-Nuttala dla naturalnych emiterów a

cząstki, r — promień orbity, H — natężenie pola magnetycznego). Energię oblicza się ze wzoru ^m vl; jest to oczywiście energia kinetyczna. Należy odróżniać energię kinetyczną cząstki a od całkowitej zmiany energii w procesie przemiany a, która nazywa się energią rozpadu a. J ą d r o , emitując cząstkę a, zostaje odrzucone w kierunku przeciwnym d o ruchu cząstki, unosząc z sobą pewną część energii. Energia r o z p a d u a jest sumą energii kinetycznej cząstki a i powstałego jądra. Z zasady zachowania pędu = m v (gdzie m i v — masa i prędkość powstałego jądra) m a m y : v = v (mjm ). Jeżeli pominiemy efekt relatywistyczny, to energia rozpadu a wyniesie: x

r

r

a

r

r

r

r

2

E = \m v + a

a

x

2

y mv r

2

= \m v (

r

a

1+ — )

a

(3.1-3)

Energię rozpadu a otrzymujemy, mnożąc energię kinetyczną cząstki a przez wyrażenie / masa jądra macierzystego \ y masa powstałego j ą d r a J Zasięgi cząstek a w powietrzu, w zakresie energii od 3 d o 9 MeV, zawierają się w granicach 1,5-8,0 cm. Energia r o z p a d u zmienia się przeciętnie od 4 d o 9 MeV, ekstremalnie od 1,83 M e V dla N d (2,46 M e V dla S m najsłabszego sztucznego emitera a) d o 11,65 M e V dla P o . Stosunek największej d o najmniejszej energii zawiera się najczęściej między 2 i 2,5. N a t o m i a s t okresy półtrwania zmieniają się od wartości rzędu 1 0 lat d o 1 0 s , a więc stosunek ti/2(
1 4 6

2 1 2

1 0

_ 7

2 4

m

Tabela 3.1. Naturalne radionuklidy a-aktywne

Nuklid

2 3 2

2 3 8

2 3 5

2 3 4

2 2 6

Th U U U Ra

22s 2 2 2

2 2 4

Th

Rn Ra

218p 2 2 0

2 1 6

0

Rn Po

215p 2 1 4

2 , 2

Po Po

0

Energia rozpadu MeV 4,01 4,20 4,58 4,77 4,78 5,43 5,49 5,68 6,00 6,29 6,78 7,38 7,69 8,78

Okres półtrwania

10

1,41 • 1 0 lat 4,51 • 10" lat 7,1 • 10 lat 2,74 • 10 lat 1,602 • 10 lat 1,91 lat 3,82 dni 3,64 dni 3,05 min 55 s 0,15 s 1,8 • 1 0 " s 1,64- H T s 3,0- 1 0 " s 8

5

3

3

4

7

Stała rozpadu, s

1 8

1,56 - 1 0 " 4,87- 1 0 " 3,09- 1 0 " 8,89- 10 ' 1,37- 1 0 ^ " 1,15- 1 0 " 2,10- 10~ 2,20- 10" 3,78- 1 0 " 1,26- 1 0 " 4,62 3,85- 10 4,23 • 10 2,31 • 10

1 8

1 7

1 4

8

6

6

3

2

2

3

6

1

logarytmu stałej r o z p a d u w zależności od logarytmu zasięgu (rys. 3.7) bądź od logarytmu energii dla członów tego samego szeregu promieniotwórczego stanowi linię prostą log/l = alogE + b

(3.1-4) 2 0

Podwojenie energii r o z p a d u może zmniejszyć okres półtrwania o czynnik 1 0 , j a k widać z tab. 3.1. D o d a t k o w y m przykładem skrajnych granic, w jakich mogą zmieniać się energie i półokresy, jest G d , E = 2,72 M e V , f = 1,8 • 1 0 lat, i At,E = 9,08 M e V , t = 0,11 us. Dla typowych emiterów a — aktynidów — energie są zawarte w węższych granicach 5-7 MeV. N a rysunku 3.7 przedstawiono zależności G e i g e r a - N u t t a l a dla trzech naturalnych szeregów promieniotwórczych. 1 5 0

6

x

1/2

213

x

1/2

3.1.2. Efekt tunelowy Zjawisko emisji a staje się szczególnie ciekawe, gdy p o r ó w n a się samorzutną emisję cząstek a z jądra z rozpraszaniem cząstek oc przez j ą d r o . Najszybsze nawet cząstki a ( ^ 9 MeV) nie są w stanie zbliżyć się d o j ą d r a tak dalece, by m o ż n a było zaobserwować odstępstwo od p r a w a C o u l o m b a . Wynika z tego, że co najmniej d o odległości 3 - 1 0 " m od j ą d r a energia potencjalna cząstek a w polu jądra jest wyrażona przez wzór Coulomba 1 4

2

U(r) =

2Ze

(3.1-5)

1 4

Dla r = 3 10 m energia potencjalna wynosi około 9 MeV, a dla odległości mniejszych osiąga pewne skończone m a k s i m u m , co oznacza, że p r a w o C o u l o m b a U(r)

Rys. 3.8. Wykres energii potencjalnej jako funkcji odległości od środka jądra w sąsiedztwie jądra

traci swą ważność. Ten odpychający potencjał zapobiegający wnikaniu cząstek <x został opisany w p. 1.9.1, j a k o bariera potencjału. Jądra emiterów a wypromieniowują cząstki a, a więc cząstka ta przebywa wewnątrz jądra choćby krótki czas przed emisją. Oddziaływanie między jądrem i cząstkami a wewnątrz i na zewnątrz j ą d r a może być przedstawione za pomocą krzywej energii potencjalnej (rys. 3.8). W odległości od r = oo d o r wznosząca się krzywa wskazuje na występowanie sił odpychających. Kształt krzywej energii potencjalnej blisko i wewnątrz j ą d r a nie jest znany. Potencjał kulombowski musi tu być zastąpiony przez potencjał przyciągania. Został on przedstawiony n a rys. 3.8 w postaci studni potencjalnej o głębokości U i szerokości r . Według mechaniki klasycznej cząstka a może być uwięziona w studni potencjału, gdy jej energia całkowita E < U(ri): x

0

0

a

E« = E

+ U(r)

kim

(3.1-6)

Aby wyjść z j ą d r a lub wniknąć d o jego wnętrza, cząstka p o w i n n a mieć energię co najmniej równą m a k s i m u m krzywej energii potencjalnej E ^ U(ri). M a k s y m a l n a wartość energii potencjalnej musi być np. większa od 9 MeV, jeżeli cząstki a z P o są rozpraszane przez uran. W rzeczywistości wysokość bariery dla u r a n u wynosi 26 MeV. Jest n a t o m i a s t faktem, że j ą d r o u r a n u ( U ) emituje cząstki a o energii zaledwie 4,2 M e V . Fizyka klasyczna nie o d p o w i a d a na pytanie, jak cząstka może przejść przez barierę potencjału tylokrotnie wyższą niż energia cząstki; zgodnie z fizyką klasyczną nie mogą występować ujemne energie kinetyczne, a energia kinetyczna cząstki znajdującej się wewnątrz bariery musiałaby być ujemna: x

2 1 2

2 3 8

£kin« = E,~

U{r)

U( ) ri

> E

x

£

k m a

< 0

Problem ten został rozwiązany w wyniku zastosowania d o opisu rozpadu jądra koncepcji zjawiska tunelowego, wprowadzonej w mechanice kwantowej i znajdującej zastosowanie w różnych procesach fizycznych. Rozwiązując równanie falowe dla cząstek a stwierdza się, że istnieje pewne skończone p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia cząstki przez barierę potencjału, nawet jeżeli jej energia całkowita jest mniejsza niż maksymalna energia potencjalna (wysokość) bariery. Cząstka uderzająca o barierę niekoniecznie musi być odbita. G a m o w oraz, niezależnie, G u r n e y i C o n d o n opisali w 1928 r. p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia, czyli tzw. efekt tunelowy. Aby je obliczyć, należy rozwiązać równanie Schródingera dla cząstki a o energii £„ wewnątrz bariery potencjału j ą d r o w e g o . Przy założeniu, że funkcja i jej pierwsza pochodna są ciągłe w p u n k t a c h r i r , m o ż n a rozwiązać to równanie dla obszaru między r i r , tzn. wewnątrz bariery, gdzie energia potencjalna U(r) jest większa niż całkowita energia E . P r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że cząstka a o masie m znajdzie się w tym obszarze, to p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia cząstki przez barierę, inaczej efekt tunelowy lub przepuszczalność bariery. P r a w d o p o d o b i e ń s t w o to wynosi: 0

0

2

x

2

P = exp(-

4

K

' y

J(t/(r)-£«)- dr^ ;

m

(3.1-7)

Prawdopodobieństwo przejścia przez barierę zmniejsza się więc ze wzrostem wartości całki w wykładniku, tzn. ze wzrostem wysokości i szerokości bariery. Bariera jest bowiem tym wyższa, im większa jest różnica U(r) — E , oraz tym szersza, im większa jest różnica między granicami całkowania r \ r . Stała r o z p a d u dla przemiany a może być rozważana j a k o iloczyn praw­ dopodobieństwa przejścia P i częstości / , z jaką cząstka a uderza o barierę. Częstość / m o ż n a wyrazić p r z e z / = vJ2r , tj. częstość uderzeń o ściany studni potencjału: x

0

2

0

X= ^ P

(3.1-8)

Czasami podaje się wyrażenie n a X w następującej przybliżonej formie: . v. ( X= —exp r \ 0

gdzie a = arccosi T/^"^ ) \4e (Z — 2) J 0

2

8(Z-2)e , . \ —— (a -sina cosfl ) (h/2n)v ) 0

o

(3.1-9)

0

x

r

> o — promień j ą d r a efektywny dla r o z p a d u oe,

v = v[ 1H—— | — prędkość cząstki a względem j ą d r a , m — m a s a odrzuconego m a

r

J

V

jądra, Z —2 — ł a d u n e k tegoż jądra. Wyrażenie n a stałą r o z p a d u składa się, j a k w r ó w n a n i u (3.1-8), z dwu czynników: pierwszy, vjr , podaje przybliżoną liczbę zderzeń cząstki <x z barierą potencjału, a czynnik wykładniczy określa p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia cząstki przez barierę. Ponieważ X jest proporcjonalne d o funkcji wykładniczej, więc stosunkowo niewielka zmiana a r g u m e n t u wykładnika może s p o w o d o w a ć wielką zmianę wartości X. A r g u m e n t wykładnika zależy o d prędkości cząstek a — mała zmiana prędkości wpływa silnie na X. Wzrost energii E o 1 M e V zwiększa X (zmniejsza t ) o czynnik rzędu 1 0 . , . ., 8 ( Z - 2 ) e 157,5• 1 0 Po podstawieniu wartości d o równania (3.1-9) czynmk = . (h/2n)v v Funkcja (a — s i n a c o s a ) J t rzędu jedności i zmienia się b a r d z o powoli z v . Prędkości cząstek a są zawarte w granicach od 1,4 d o 2,2- 1 0 m - s ~ , więc wartość czynnika w wykładniku jest rzędu ok. 100 i ma wielki wpływ na wartość stałej rozpadu. Im większa jest prędkość cząstek a, tym większa wartość stałej rozpadu, co jest zgodne z doświadczeniem. Mimo że promień j ą d r a nie występuje w wykładniku, stała X jest b a r d z o czuła również na wartość r ze względu n a to, że wzrost r prowadzi d o zmniejszenia wysokości bariery kulombowskiej. I tak 10-procentowy wzrost r zwiększa X o czyn­ nik 150. 0

x

5

l/2

2

9

a

x

e s

0

0

0

x

7

0

1

0

0

P o zlogarytmowaniu r ó w n a n i a (3.1-9) i uproszczeniu o t r z y m a m y logX s Z-2 a—b , gdzie a i b są stałe. Odkładając na wykresie l o g i i l/v , otrzymamy a

linie proste. R ó w n a n i e t o m o ż n a t r a k t o w a ć j a k o teoretyczną p o s t a ć reguły Geigera-Nuttala. Znając energię i stałą r o z p a d u dla d a n e g o j ą d r a , m o ż n a z r ó w n a n i a obliczyć r — promień j ą d r a efektywny dla emisji a. Promienia j ą d r a nie m o ż n a mierzyć bezpośrednio. Jego wartość oblicza się na podstawie r ó w n a ń zawierających dające się mierzyć wielkości — otrzymane wartości promienia są wielkościami efektywnymi dla danego doświadczenia. Wartości promieni jąder są zawarte w granicach 1 0 ~ - 1 0 ~ m . Określa j e zależność (1.5-2) r = r A , w której stała r [różna od r we wzorach (3.8)—(3.10)] wynosi, według różnych danych, (1,4-1,5 ) - 1 0 ~ m. Zależność ta jest ważna dla wszystkich jąder parzysto-parzystych. W p r z y p a d k u jąder o nieparzystym A i podwójnie nieparzystych przemiany a są niezbyt zgodne z teorią i różnice w wartościach różnych członów przedstawionych zależności mogą sięgać kilku rzędów. Wyjaśnia się t o komplikacjami wynikającymi z powiązania cząstki a istniejącej w jądrze przed rozpadem z nieparzystym nukleonem w jądrze, co prowadzi d o powstawania stanów wzbudzonych jąder pochodnych. 0

1 5

1 4

1/3

ef

0

0

1 5

0

3.2. Przemiana j> Ze schematów r o z p a d u j8 (3-2) widać, że przemiany fi są r ó w n o w a ż n e z przejściami nukleonów: n -> p + e~ i p - » n + e . W y n i k a z tego, że jądra odznaczające się n a d m i a r e m n e u t r o n ó w powinny szczególnie łatwo ulegać przemianom fi~, a jądra z niedoborem n e u t r o n ó w — p r z e m i a n o m fi . Istotnie taką tendencję można zaobserwować i przedstawić za pomocą wykresu N—Z, jak to zrobiliśmy na rys. 3.1. Jądra o nadmiarze neutronów, leżące powyżej prostej N = Z, powinny emitować elektrony i rzeczywiście wszystkie emitery /?" leżą powyżej tej prostej. Jądra 0 niedoborze n e u t r o n ó w , leżące poniżej prostej N = Z, powinny być emiterami j ? 1 rzeczywiście są to głównie j ą d r a lekkie na p o c z ą t k u prostej N = Z, j a k jBe, ?B, " ^ C , " ^ N , - > | 0 , V F , ' ^ N e , 1 ł N a , ftV, ^Cr. Nie oznacza to j e d n a k , że wśród jąder o n a d m i a r z e n e u t r o n ó w nie m a emiterów fi . Cały szereg nuklidów o dodatniej liczbie izotopowej (N — Z) emituje pozytony, jak np. T i , V , V , C r , C o , C o , G a , G a , G a , G a , G a i inne. W grupie izotopów galu od A = 63 d o 68 liczba izotopowa zmienia się od 1 aż do 6, mimo to są one emiterami fi . Granicą między obszarami emiterów / T i fi jest, j a k p o k a z a n o we wstępie d o ZA rozdz. 3, nie prosta N = Z, lecz linia trwałości fi:N — Z = — — — , o p a r t a na 60 równaniu (1.9.2-6) i wykreślona n a rys. 3.1. Trwałymi izotopami galu (Z = 31) są G a i G a , wartość N—Z wynosi dla nich odpowiednio 7 i 9. Wartości N — Z obliczone z r ó w n a n i a linii trwałości wynoszą +

+

+

9

1 2

1 3

2 0

4 5

+

4 5

4 7

4 8

4 9

5 5

5 6

6 3

6 4

6 5

6 6

6 8

+

+

213

6 9

7 1

8,69 i 8,86. A więc ta druga wartość jest zgodna z liczbą izotopową 9. Wszystkie izotopy galu powyżej G a p o w i n n y być emiterami fi~. Rzeczywiście, poczynając od G a , dla którego N — Z = 10 (N—Z obliczone z równania trwałości wynosi tylko 8,94), aż d o G a o liczbie izotopowej 18 (obliczone N — Z = 9,59) są emiterami fi~. W p r a w d z i e między d w o m a trwałymi j ą d r a m i G a i G a znajduje się G a będący również emiterem fi', nie zmienia to j e d n a k obrazu. Wszystkie izotopy galu poniżej G a są emiterami fi lub, j a k G a , ulegają przemianie /? w postaci wychwytu elektronu. 7 1

7 2

8 0

6 9

7 1

7 0

6 9

+

6 7

+

3.2.1. Efekt energetyczny fi Warunki energetyczne przemian fi przedstawiają i schematem (3-2), następująco: fi- AE = (M

x

- M

warunek r o z p a d u M +

AE = (M

x

Y

- M

warunek r o z p a d u M

) 931,5 M e V > 0

> M , trwałości M

x

fi

Y ( Z + 1 )

x

Y ( Z M )

—M

y

się, zgodnie ze wzorem (3-5)

(3.2.1-la)

< M

x

Y

- 2w ) 931,5 M e V > 0

(3.2.1-lb)

e

> 2 m , trwałości M e

E C AE = (M - MYCZ-D)931,5 M e V warunek rozpadu M — M > 0 , trwałości M

—M

x

Y

^ 2m

(3.2.1-lc)

x

x

Y

e

x

—M

Y

^ 0

Przy obliczaniu bilansu energetycznego bierze się zawsze masy obojętnych atomów. Dlatego w p r z y p a d k u przemiany fi~ nie uwzględnia się masy elektronu, gdyż wyemitowany elektron jądrowy bilansuje się z elektronem dołączonym d o powłoki atomowej, żeby zobojętnić powstały ładunek dodatni (Z + 1). W p r z y p a d k u przemiany fi* trzeba uwzględnić dwie masy elektronowe, jedną wyemitowanego pozytonu i drugą elektronu orbitalnego, który musi odejść z powłoki, żeby zmniejszyć nadmiar ładunku ujemnego (potrzeba tylko Z — 1 elektronów dla elektroobojętności). Z tego samego p o w o d u nie uwzględnia się masy elektronu w procesie wychwytu elektronu ( E C ) , gdyż elektron orbitalny przyjęty przez jądro bilansuje się z elektronem orbitalnym opuszczającym a t o m . Gdy spełniony jest warunek M — M > 2m , może zajść z a r ó w n o przemiana jak EC. M o ż e wystąpić sytuacja, gdy 2m > M — M > 0 . Wtedy niemożliwa jest przemiana fi , ale m o ż e zajść proces E C . Istotną cechą przemian samorzutnych fi~ i fi jest charakter widma emitowanych elektronów. R o z k ł a d energii jest ciągły w granicach 0-13,6 M e V dla promieniowania fi~ i 0-16,4 MeV dla fi . O widmie będzie jeszcze m o w a w dalszych punktach. Prędkość cząstek fi jest b a r d z o duża, może wynosić d o 9 9 % prędkości światła. Przy obliczaniu energii kinetycznej cząstek fi trzeba więc uwzględniać efekt relatywistyczny, tzn. wprowadzić masę relatywistyczną elektronu m zgodnie ze wzorem (1.2.2-1), w k t ó r y m m jest masą spoczynkową. Z dwóch zapisów przejść nukleonowych w jądrze, j e d n o tylko, n -> p + e , zachodzi także p o z a j ą d r e m . Jest to rozpad swobodnego n e u t r o n u w próżni X

Y

e

e

x

+

+

+

0

Y

z okresem t = 11-12 m i n . Dlatego n e u t r o n bywa czasem t r a k t o w a n y j a k o najlżejszy emiter fi~. Efekt energetyczny przemiany wynosi: lj2

AE = ( 1 , 0 0 8 6 6 5 - 1 , 0 0 7 2 7 6 5 - 0 , 0 0 0 5 4 8 5 8 ) 9 3 1 , 5 = 0,782 M e V

(3.2.1-2)

3.2.1.1. Schematy rozpadu

Podobnie j a k przy przemianach ac, p r z e m i a n o m fi towarzyszy najczęściej promienio­ wanie y. Oznacza to, że powstające j ą d r o znajduje się w stanie w z b u d z o n y m i wraca d o stanu podstawowego, emitując k w a n t y y o jednej lub o różnych energiach. G d y nie stwierdza się promieniowania y, przejście fi prowadzi d o powstania j ą d r a w stanie p o d s t a w o w y m . N a rysunkach 3.9 a i b przedstawiono kilka typowych schematów przemian fi. Dla szeregu poziomów energetycznych poszczególnych nuklidów p o d a n o wartości całkowitego m o m e n t u pędu i parzystości, potrzebne przy stosowaniu reguł w y b o r u (p. 3.2.5). Przemiany fi i y są tak ściśle związane z sobą przez fakt występowania stanów wzbudzonych j ą d e r p o c h o d n y c h (także stanów metatrwałych), że sztuczne byłoby n a ogół rozróżnianie schematów r o z p a d ó w fi i y. Omawiając reguły w y b o r u fi, posłużymy się z a r ó w n o rys. 3.9, j a k i rys. 3.17 przedstawiającym schematy przemian y; tak s a m o przy omawianiu reguł w y b o r u dla przemian y. Przykładem przemiany fi, w której nie stwierdza się promieniowania y, jest rozpad O -»• N + fi . Energia m a k s y m a l n a w widmie £ = 1,68 MeV, energia rozpadu E = 1,68 + 1,02 = 2,7 MeV. Zgodnie z zależnością (3.2.1-lb) uwzględniono l s

1 5

+

m a x

fi

He

802 ms

0+-

0

70.59 s

^yi,8MeV

F

64.5 s

( 3 / 1 . 7 MeV / 100%

0+-

1 + ' 0+-

2.3 MeV (log (logff=2.74)

ft=3.38)

N (log ft =3,47)

Ni (log ff =4.94)

^

Rys. 3.9a. Schematy rozpadu fi (przejścia dozwolone)

"P

1

14.3 dni MeV 100°/o

S m

" Cd

Cs 30,1 lat

44,8 dnia

Ba 2,55min 0,662 MeV Ba (log ff=9,62)

9 7

Zr

16,8 h

4 + •

\1.9 MeV \

Y

9 7 m

N b 53s

K 1,28-10 /EC / i(11%) /

1 1 f

'|

1,46 MeV

, 0,75 MeV

/(0%) /

\ Ca

*

0 •

"Nb

lot V " 1 . 3 ;MeV \ (89°/'/=)

Ar (log ft =17,6)

Rys. 3.9b. Schematy rozpadu P (przejścia pojedynczo i podwójnie wzbronione)

dwie masy elektronowe 1,02 MeV. Innymi przykładami „czystych" przejść są rozpady F , P , S na rys. 3.9a i rozpad C 1 na rys. 3.12. Wszystkie pozostałe schematy na tych rysunkach ilustrują powstawanie jąder p o c h o d n y c h w stanach wzbudzonych. W przypadku 0 następuje emisja pozytonu o energii maksymalnej 1,8 MeV oraz y o energii 2,31 MeV. Całkowita energia rozpadu wynosi 1,8 + 1 , 0 2 + 2,31 = 5,13 MeV, z czego 2,83 M e V j e s t różnicą między stanem p o d s t a w o w y m jądra 0 ( t = 70,59 s) a stanem w z b u d z o n y m powstałego j ą d r a N. W niektórych p r z y p a d k a c h , jak I n , możliwe są przejścia z a r ó w n o P', jak p i EC. Liczne j ą d r a powstające w stanach wzbudzonych mogą przechodzić d o stanu podstawowego „ k a s k a d o w o " , przez kolejne poziomy wzbudzone. Jest to określone regułami wyboru, o których powiemy dalej. 1 7

3 2

3 5

3 6

1 4

1 4

1 / 2

1 4

1 1 4

+

3.2.1.2. Krzywe Sargenta

Związek między maksymalną energią promieniowania p a okresem p ó ł r o z p a d u albo stałą rozpadu m o ż n a przedstawić na tzw. wykresach Sargenta (rys. 3.10). T a k jak w przemianach a, wartości f , przy niewielkich zmianach energii p, zmieniają się w bardzo szerokich granicach, n p . od 20,3 ms ( B ) d o 5 - 1 0 lat ( R e ) . Analogicznie d o reguły G e i g e r a - N u t t a l a (rys. 3.7, zależność (3.1-4)) piszemy: 1/2

12

log/l = a + M o g £

1 5

m a x

1 8 7

(3.2.1-3)

Punkty, odpowiadające j ą d r o m — emiterom p, układają się n a dwóch liniach. Dla danej wartości energii górna krzywa o d p o w i a d a wartościom X ok. 100 razy

większym niż krzywa dolna, a więc przemiana na krzywej dolnej jest ok. 100 razy mniej p r a w d o p o d o b n a . Krzywa g ó r n a obrazuje tzw. „przejścia d o z w o l o n e " , krzywa dolna — „przejścia w z b r o n i o n e " . Terminy te określają różne stopnie p r a w d o p o d o ­ bieństwa samorzutnego rozpadu. Wykresy Sargenta są o p a r t e na wynikach wyłącznie doświadczalnych. Jak zobaczymy, teoria r o z p a d u fi tłumaczy przebieg krzywych Sargenta, czyli różnice p r a w d o p o d o b i e ń s t w a r o z p a d u fi.

3.2.2. Postulat Diraca istnienia elektronu dodatniego W przemianach fi~ emitowane są elektrony, z n a n e od d a w n a j a k o elementarne jednostki elektryczności ujemnej. W przemianie fi pojawia się elektron dodatni zwany pozytonem. Istnienie tych cząstek przewidział teoretycznie Dirac, twórca relatywistycznej elektrodynamiki kwantowej. Dirac zażądał, aby równanie na ruch elektronu, zgodnie z postulatem teorii względności, było niezmiennicze wobec transformacji Lorentza. A b y m o ż n a było równanie rozwiązać, trzeba było przyjąć, że elektron może istnieć w dwóch zbiorach stanów kwantowych, j e d n y m o energii dodatniej i drugim o energii ujemnej. Ilustruje to schemat na rys. 3.11, gdzie energiom z a w a r t y m w przedziale m c > E > —m c nie odpowiadają stany opisujące elektrony. Elektrony w stanach energii dodatniej zachowują się j a k zwykłe elektrony. Elektrony w stanach energii ujemnej nie miałyby fizycznego sensu w teorii klasycznej ze względu n a brak możliwości ciągłego przejścia d o stanów energii dodatniej. Teoria k w a n t o w a uwzględnia możliwość przejścia s k o k o w e g o . Dirac założył, że stany energii ujemnej istnieją realnie, ale są zwykle wszystkie zajęte. Jeżeli jeden elektron znika ze zbioru s t a n ó w ujemnych, to puste miejsce w tym zbiorze p o w i n n o , zgodnie z teorią Diraca, występować j a k o cząstka elementarna o dodatniej energii i d o d a t n i m ł a d u n k u . Puste miejsce, lub tzw. dziura Diraca, powinno się zachowywać j a k elektron d o d a t n i . Doświadczenie potwierdziło w pełni tę genialną koncepcję. W 1932 r. A n d e r s o n wykrył p o z y t o n y w promieniowaniu kosmicznym. +

2

0

2

0

stany

wzbronione

W świetle teorii Diraca pojawienie się elektronu następuje na drodze swoistego „efektu fotoelektrycznego". F o t o n o energii większej niż dwie energie spoczynkowe elektronu ( > 2 m c ) może przenieść elektron ze stanu energii ujemnej d o stanu o energii dodatniej. W zbiorze stanów pierwszych pojawia się dziura, co jest równoznaczne z pojawieniem się pozytonu, a pojawienie się elektronu w zbiorze stanów o energii dodatniej oznacza pojawienie się zwykłego elektronu. T a k tworzy się para cząstek e~ i e . Ponieważ m a s a spoczynkowa cząstki jest r ó w n a m c w jednostkach energii, więc energia fotonu musi być równa co najmniej 2 m c = 1,02 MeV (m — masa spoczynkowa elektronu). Proces o d w r o t n y d o procesu tworzenia pary polega na spadku zwykłego elektronu (o energii dodatniej) d o dziury w zbiorze elektronów o energii ujemnej — jest to anihilacja pary e l e k t r o n - p o z y t o n , opisana w p.1.2.4. 2

0

+

2

0

2

0

0

3.2.3. Hipoteza neutrino Jak już w s p o m n i a n o , jedną z charakterystycznych cech rozpadu fi jest ciągłość widma energii promieniowania elektronowego emitowanego w tym rozpadzie. Energie cząstek fi są rozmieszczone w sposób ciągły od 0 d o pewnej wartości maksymalnej. Jest t o przeciwieństwo w i d m a elektronów konwersji, o której będzie mowa przy omawianiu przemiany y. N a rysunku 3.12 p o k a z a n o przykładowo ciągłe widmo fi chloru C 1 i schemat r o z p a d u . R o z p a d fi~ tego j ą d r a o d p o w i a d a pojedynczemu przejściu d o stanu p o d s t a w o w e g o A r . Średnią energię cząstek fi można obliczyć, całkując krzywą na rys. 3.12: 3 6

3 6

£, , u

]

N{E)EdE f o

N(E)dE

"Ar 1314 keV "1000 2000 3000 4000 gęstość strumienia magnetycznego x promień krzywizny, T0 Tti 6

81,45

169,70

276,80

396,12 energia,

523,42 keV

656,10

79252

36

Rys. 3.12. Schemat rozpadu i widmo j» C l [według: C.S.Wu, L.Feldman, Phys. Rev., 76, 693 (1949); 87, 1091 (1952)]

F a k t ciągłości widma fi przysporzył k ł o p o t ó w fizykom. Mianowicie energia emitowanych elektronów nie jest r ó w n a różnicy energii j ą d r a macierzystego i p o c h o d n e g o , lecz j a k już powiedziano, może przyjmować każdą wartość energii między 0 a energią maksymalną. Średnia energia wynosi ok. 1/3 energii maksymalnej, 2/3 energii zanika, co przeczyłoby zasadzie z a c h o w a n i a energii w p r z y p a d k u rozpadu fi (w rozpadzie fi średnia energia p o z y t o n u wynosi ok. 0,4 £ ). Również bilans m o m e n t ó w pędu nie pozostawał w zgodności z przewidywaniami. Zgodnie z p r a w e m zachowania m o m e n t u pędu całkowity m o m e n t pędu u k ł a d u powinien pozostać stały. J ą d r o Y, powstające z j ą d r a X w przemianie (3, m a tę samą liczbę masową, co j ą d r o X, musi przeto mieć całkowity orbitalny m o m e n t pędu taki sam lub o wartości różniącej się o całkowitą wielokrotność h/2n. Również całkowity m o m e n t spinowy j ą d r a Y może się różnić od tegoż dla jądra X o całkowitą wielokrotność h. Spin elektronu wynosi j e d n a k \ h. By więc p r a w o zachowania m o m e n t u pędu było spełnione, brakuje udziału o wartości \ h lub nieparzystej wielokrotności tej wielkości. Wreszcie muszą się w p r z y p a d k u przejścia X -» Y + e~ różnić również statystyki. T a p o z o r n a sprzeczność została rozwiązana przez Pauliego i Fermiego. Pauli z a p r o p o n o w a ł , a Fermi ugruntował teoretycznie tzw. hipotezę neutrino. Postuluje ona istnienie cząstki elementarnej v, zwanej neutrino, o masie spoczynkowej równej zeru lub b a r d z o małej (m < 1 0 ~ m ) oraz pozbawionej ł a d u n k u , k t ó r a to cząstka unosi energię brakującą w bilansie r o z p a d u f3. A więc suma energii elektronu i neutrina jest równa maksymalnej energii £ = E + E. Dzięki tej hipotezie powstała u d a n a teoria r o z p a d u fi. R ó w n a n i a przejść nukleonowych równoważnych różnym typom r o z p a d u fi p o w i n n o się, według teorii Fermiego, pisać j a k niżej: +

m a x

3

v

e

m a x

e

v

(3.2.3-2)

n -> p + e~ + v + v

(3.2.3-3)

p + e~ -> n + v

(3.2.3-4)

p -> n + e

+

W przejściu n -> p różnica m a s m — m = 1,3 MeV, masa elektronu m = 0,5 MeV. N a energię kinetyczną elektronu i antyneutrina pozostaje, w tym najprostszym rozpadzie fi~, 0,8 MeV. Elektrony mogą więc mieć energię od 0 d o 0,8 M e V i jej rozkład jest ciągły, resztę energii (do £ = 0,8 MeV) unosi antyneutrino. Zgodnie z tym co powiedzieliśmy wyżej, neutrino m a własny m o m e n t spinowy = y # , tym samym jest fermionem. Przyjmuje się również, że przy rozpadzie fi~ powstaje pośrednio p r o t o n i ujemny mezon n~, przy rozpadzie p — neutron i dodatni mezon K . Mezony rozpadają się na elektrony i neutrina poprzez rozpady mionowe, o których mówiliśmy w p.1.2.4 (patrz też p.1.8 i t a b . 1.1). Wielkim sukcesem teorii Fermiego było doświadczalne, choć pośrednie stwier­ dzenie istnienia neutrina. Doświadczenie o p a r t o na hipotetycznej reakcji neutrin z protonami i przewidywaniu jej skutków. Cowan i Reines przeprowadzili w 1956 r. reakcję z protonami wody w urządzeniu wyposażonym w trzy b a r d z o wielkie liczniki scyntylacyjne (po 1400 1 ciekłego scyntylatora zawierającego p r o t o n y z d o d a t k i e m C d C l ) . Neutrina pochodziły z reaktora jądrowego. Zachodzi reakcja: n

p

e

m a x

+

+

2

v i + i p -* c>n + e e

(3.2.3-5)

Jednoczesne powstawanie n e u t r o n ó w i p o z y t o n ó w mierzono koincydencyjnie. Pozyton natychmiast reaguje z elektronem, emitując promieniowanie anihilacyjne. Dwa kwanty 0,511 M e V rejestrowano na 110 fotopowielaczach. N e u t r o n y są hamowane w zderzeniach z a t o m a m i w o d o r u i wchodzą w reakcję (n, y) z a t o m a m i kadmu (Cd + n -> Cd + y). E m i t o w a n y przy tym k w a n t y o d u ż o wyższej energii występuje w 10 ps później niż promieniowanie anihilacyjne. Wyniki tych p o m i a r ó w posłużyły d o obliczenia przekroju czynnego na reakcję (v,p); er ^ 1 0 ~ c m , czyli rzędu 1 0 b a r n a . Potwierdza to, przewidywane, skrajnie małe oddziaływanie neutrina. 4 3

2

- 1 9

3.2.3.1. Energia odrzutu

Gdy cząstka fi i neutrino są emitowane z tym samym pędem, lecz w przeciwnych kierunkach, powstałe j ą d r o nie doznaje o d r z u t u . Przeciwnie, gdy obie cząstki są emitowane w tym samym kierunku lub gdy j e d n a cząstka unosi całą energię, j ą d r o pochodne doznaje maksymalnego odrzutu. T a k więc j ą d r o — p r o d u k t przemiany —jest odrzucane z energią w przedziale od 0 d o maksymalnej wartości (gdy cząstka J? jest emitowana z maksymalną energią) 'max

gdzie £

o d

jest energią odrzutu.

(3.2.3-6)

Z praw zachowania energii i pędu, uwzględniając relatywistyczną zmianę masy elektronu, otrzymujemy wyrażenie na energię o d r z u t u m E„ e

(3.2.3-7) m m cEnergia o d r z u t u jest zwykle rzędu 100 eV, co jest wystarczające, by s p o w o d o w a ć przemieszczenie a t o m ó w w cząsteczkach. Tego rodzaju efekty są przedmiotem badań tzw. chemii gorących a t o m ó w . •EnH "

oi

oA

3.2.4. Wychwyt elektronu D o przemian fi, oprócz emisji elektronu ujemnego i d o d a t n i e g o , należy także proces zwany wychwytem elektronu c lub E C (3-3). W a r u n e k zachodzenia wychwytu p o d a n o we wzorze (3.2.1-lc). Proces polega n a wychwyceniu przez j ą d r o elektronu orbitalnego. J ą d r o emituje wtedy jedynie neutrino. W p r z y p a d k u szeregu jąder B e , Ar, Cr, In, Ba, C s i in. jest to jedyny możliwy sposób r o z p a d u . Jeżeli różnica m a s a t o m ó w jest większa od 2m , to możliwy energetycznie jest z a r ó w n o wychwyt, jak i emisja pozytonu. Bilans energii w procesie E C , AE = ( M — M ) 931,5 MeV, m o ż n a przedstawić j a k o sumę energii neutrin, energii wiązania elektronu orbitalnego i energii o d r z u t u j ą d r a 7

3 7

5 1

1 J 1

1 2 8

1 3 1

e

X

AE = E + E , + E e

przy czym praktycznie AE s e

v

we

(3.2.4-1)

oi

E. v

"Am

<3'\0.06

"Bi

8.95 MeV

At

' Am 5,23 MeV

0.06 MeV

"Pb

7.83MeV

0.36 MeV

a

"Po

4.65 MeV

Bilans energetyczny:

E+ e

7.83 MeV + 0.06 MeV = 8.95 MeV

E , + 4.65 MeV + 0.36 MeV = 5,23 MeV

E

r

= 1.06 MeV

E e

Y

0.22 MeV

Rys. 3.13. Przykłady pośredniego określenia energii wychwytu r.

'Pu

Zjawisku wychwytu towarzyszy przechodzenie elektronów z wyższych energetycz­ nie powłok elektronowych a t o m u n a wolne miejsca pozostałe p o elektronie wychwyco­ nym. Różnica energii stanów elektronowych emitowana jest w postaci promieniowania X lub, jeżeli energia jest przekazywana innym elektronom orbitalnym, emisja następuje w postaci tzw. elektronów Augera (są to tzw. a t o m o w e przejścia bezradiacyjne). Zjawisko wychwytu elektronowego zostało odkryte w 1937 r. przez Alvareza. Wykrycie wychwytu jest trudne, gdyż nie towarzyszy m u promieniowanie j ą d r o w e (mówiliśmy poprzednio o trudności wykrycia neutrina), lecz jedynie charakterystyczne promieniowanie X z a t o m u oraz elektrony Augera. Występuje tu także w i d m o ciągłe promieniowania elektromagnetycznego o b a r d z o małej intensywności, towarzyszące wszystkim p r z e m i a n o m fi, tzw. promieniowanie h a m o w a n i a (niem. Bremsstrahlung), niemożliwe d o wykrycia, jeżeli p r z e m i a n o m fi towarzyszy emisja y ze wzbudzonych poziomów jądra. W p r z y p a d k u wychwytu m o ż n a , wyznaczając m a k s i m u m ciągłego widma elektromagnetycznego, określić energię przemiany, której to m a k s i m u m odpowiada. Czasami energię wychwytu określa się, jeżeli zna się człony cyklu czterech rozpadów, z których jeden jest wychwytem elektronu, w sposób p o d a n y na rys.3.13.

3.2.5. Równanie Fermiego — teoria rozpadu ji Teoria rozpadu fi, sformułowana przez Fermiego w 1934 r., jest jedną z bardziej skomplikowanych teorii fizycznych. Teoria rozpatruje oddziaływania nukleonów z parą elektron-neutrino, w których występują siły słabego oddziaływania jądrowego, mniej poznane i trudniejsze d o interpretacji niż silne oddziaływania. Doświadczalną podstawą teorii Fermiego r o z p a d u fi jest w i d m o ciągłe promie­ niowania fi (rys. 3.12). Zadaniem teorii jest określenie prawdopodobieństwa rozpadu. Wyrażenie n a p r a w d o p o d o b i e ń s t w o emisji elektronu, n a jednostkę czasu, w przedziale energii kinetycznej ( £ , E + dE) i w funkcji energii elektronu, jest oparte na kwantowej teorii przejść między d w o m a stanami układu. P r a w d o p o d o b i e ń s t w o emisji n a j e d n o s t k ę czasu elektronu z pędem zawartym w przedziale (p,p + dp) wynosi P(p)dp

2

= ~\MA p(E)dp ti

(3.2.5-1)

gdzie M jest j ą d r o w y m elementem macierzowym części hamiltonianu odpowiedzial­ nej za przejście między stanem początkowym „ i " a k o ń c o w y m „ f ' z emisją pary elektron-neutrino. p jest czynnikiem statystycznym, p mianowicie oznacza gęstość stanów końcowych na j e d n o s t k o w y przedział będącej d o dyspozycji energii r o z p a d u £ (lub £ ) . W równaniu (3.2.5-1) trzeba uwzględnić wpływ pola elektrostatycznego jądra na elektrony i pozytony, oznaczony czynnikiem F(E ,Z) if

f

0

ffiax

t

P(p)dp

2

=^-\M \ F(E ,Z)p(E)dp it

t

(3.2.5-2)

O m ó w i m y bliżej czynnik statystyczny p, a następnie F. Przy założeniu, że wszystkie podziały p ę d u między elektron i neutrino, zgodne z prawem zachowania energii, są równie p r a w d o p o d o b n e , liczba stanów końcowych dN =dN -dN f

e

(3.2.5-3)

v

gdzie diV i dIV są liczbami stanów końcowych elektronu i neutrina w przedziałach pędów odpowiednio (p >Pe + dp ) i ( p , p + d p ) . Liczby te są równe objętości dostępnej dla cząstki, w 6-wymiarowej przestrzeni fazowej, podzielonej przez objętość komórki elementarnej h . W podprzestrzeni pędów objętość warstwy kulistej (powłoki sferycznej) o grubości dp, we współrzędnych p,0,, wynosi e

v

e

e

v

v

v

3

| de/> =

2

p dp]smddO o

2

4np dp

o

Objętość przestrzeni fazowej otrzymujemy j a k o iloczyn objętości warstwy kulistej i objętości konfiguracyjnej V, w której musi znajdować się cząstka, V-4np dp. Stąd liczba stanów 2

2

2

V-4np dp =

V-4%p dp

3

(2TC^)

=

h

2

2

V- 4np dp

V- 4TC p

7 T ^ 3

?T^3—

e

d N

<

=

3

—

(Inny

(2TC«)

dp

v

(3.2.5-4)

J

Gęstość stanów końcowych o d p o w i a d a liczbie stanów końcowych na jednostkę objętości i jednostkowy przedział będącej d o dyspozycji energii: p< = dN /dE s

2

dNf P t

2

4np dp

4np dp

e

v

3

l^dEr,

3

(2nfi)

0

1

' (2%łi)

(

' dE

'

0

Z prawa zachowania energii, przy pominięciu energii odrzutu, energia rozpadu fi jest równa energii emitowanych leptonów E = £ + £ . Przyjmując zerową masę spoczynkową neutrina m a m y z X = h/p, p = E /c oraz 0

v

e

v

v

£ o — Ee

E = E, + p c 0

p =

v

v

Dla ustalonej energii elektronu zmiana pędu neutrina o d p o w i a d a zmianie całkowitej energii o d E 0

dp

v

= dEJc

=

dE /c 0

Po podstawieniu p i d p d o (3.2.5-5) otrzymujemy gęstość stanów końcowych v

v

* =lM^

P

U

E

E

°- >

)

2

A

P

°

(3 15 6)

--

i wzór na w i d m o pędów elektronów w rozpadzie fi

p

2

2

(P*)dP< = ^Lr^\M«\ F(E , 2K n c

2

Z)p (E -E ) dp

(

0

e

(3.2.5-7)

e

Z n a n y związek między energią a pędem (1.2.2-14) daje dla elektronu 2

Ą

2

El = m c

2

+c p

2

i

E d £ = c p dp e

e

e

t

Podstawiając p d p d o (3.2.5-7) otrzymujemy zasadniczy wzór n a w i d m o energii elektronów w rozpadzie fi: e

e

P(£ )d£ = e

e

3

*

2

5

2

|M | F(£ ,Z)p E (E -E ) d£ i f

e

e

e

0

e

64

e

(3.2.5-8)

Ryt. 3.14. Rozpad /? C u : a) Widmo " C u (liczba cząstek jako funkcja energii) uwidaczniające różnicę między rozpadami /?~ i 0 , spowodowaną występowaniem czynnika F [według: L.M.Langer, R.D.Moffat, H.C.Price, Phys. Rev., 76, 1725 (1949)]; b) Wykresy Kurie dla rozpadu *Cu. Energie E„ na wykresach a i b podano w jednostkach m c (jednostka = 0,51 MeV) +

6

2

e

Czynnik F j e s t określony, w przybliżeniu nierelatywistycznym, wzorem (3.2.5-9) f

-"

(12 5 9)

( » ) =t 5 W £

2

2

1

•Ze _ gdzie t] = + —— dla fi i r\ =

Ze — dla fi , +

m>

Z — liczba a t o m o w a j ą d r a

ftv

e

e

końcowego, p — prędkość elektronów. Dla wzrastającej energii elektronu (rosnące v ) czynnik F dąży d o jedności, przy czym dla fi F > 1, dla fi F < 1. Ze względu n a oddziaływanie elektrostatyczne jądra elektrony wychodzące z j ą d r a ulegają h a m o w a n i u , natomiast pozytony, p o przejściu przez barierę kulombowska, przyspieszaniu. T e ostatnie wykażą więc mniejszą liczbę cząstek w niskoenergetycznej części widma. Ilustracją tego jest rysunek 3.14 a. Równanie Fermiego (3.2.5-8) lub (3.2.5-7) m o ż n a przedstawić w b a r d z o dogodny sposób w postaci tzw. wykresów Kurie (od nazwiska a u t o r a tej koncepcji), zwanych także wykresami Fermiego. Wykres Fermiego sporządza się zwykle w postaci e

e

+

/

P(E<)

(F(E ,Z C

)PC

Y

2

(

iM i if

y»

2

l

{E

i

?

E

=UwJ °- ^

EJ

= f(£ ) lub V / ( p ) / p e

2

= f(£ ) e

(3

10)

-"-

(3.2.5-11)

gdzie p — pęd elektronów, I(p) — natężenie promieniowania fi zależne od p. Przykładowe wykresy Kurie dla C u i trytu p o k a z a n o na rys. 3.14 b i 3.15. Otrzymane proste wyznaczają stosunkowo d o k ł a d n e wartości energii maksymalnej E . Prostoliniowy przebieg n a wykresie wskazuje n a dozwolone przejścia fi, 6 4

RAAX

3

Rys. 3.15. Wykres Kurie dla trytu ( H). Na osi rzędnych wartości zgodnie z widmem pędów elektronów (3.2.5-7) [według: F.T.Porter, Phys. Rev., 115, 450 (1959)]

odchylenia od tego przebiegu, zależne o d czynnika macierzowego M , wskazują na przejścia wzbronione. Z równania (3.2.5-8) wynika, że p r a w d o p o d o b i e ń s t w o r o z p a d u jest zerowe dla £ = 0 i E = £ (czyli £ ) . Przez scałkowanie równania m o ż n a otrzymać średnią wartość energii emitowanych cząstek fi, j a k również wartość stałej rozpadu X: i f

e

e

0

m a x

a - i -

P(E)dE

(3.2.5-12)

X

o

Rozwiązanie r ó w n a n i a (3.2.5-12) daje w pierwszym przybliżeniu: X^kEl

lub

aiX

l o g A s k>gfc + 5 1 o g £

(3.2.5-13)

max

Ostatnie równanie p o k r y w a się z postacią krzywych Sargenta (3.2.1-3), stanowi więc sprawdzenie teorii. Wyrażenie na stałą r o z p a d u m o ż n a również przedstawić w postaci: 2

X = G\M\ f gdzie f energii co jest z tym,

(3.2.5-14)

2

= | £ ( £ , Z ) p £ ( £ — £ ) d £ . Element macierzowy \M\ jest niezależny od elektronów tylko dla przejść dozwolonych; tutaj wyłączono go przed całkę, przybliżeniem przyjętym w celu p o r ó w n y w a n i a czasów życia. W związku że t = In2/A, stosuje się tę zależność najczęściej w postaci e

e

e

0

e

e

1 / 2

2

l n 2 = G\M\ ft

(3.2.5-15)

m

eksponując stałość iloczynu f t dla określonej wartości | M | . Iloczyn ft (z pominięciem indeksu 1/2) jest p o d a w a n y w tablicach danych jądrowych i schematach rozpadu j a k o porównawczy okres półtrwania fi. I m mniejsza jest wartość ft, tym większe p r a w d o p o d o b i e ń s t w o r o z p a d u i krótszy okres półtrwania. Fermi oraz G a m o w i Teller podali reguły w y b o r u dla r o z p a d u fi, użyteczne w niektórych procesach r o z p a d u d o określenia energii rozpadu, okresu półtrwania czy spinu, jeżeli znane są dwie z tych wartości. W zależności od spełnienia tego kryterium m ó w i m y o oddziaływaniach typu Fermiego i typu G a m o w a - T e l l e r a . W pierwszych spiny emitowanej cząstki i anty­ cząstki są skierowane przeciwnie; p a r a l e p t o n - a n t y l e p t o n (elektron-antyneutrino) powstaje w stanie singletowym. Przejście, w k t ó r y m orbitalny m o m e n t pędu pary leptonów jest zerowy, jest najbardziej p r a w d o p o d o b n e . Wtedy również wartość zmiany całkowitego m o m e n t u p ę d u j ą d r a , Al = I — jest zerowa i nie m a zmiany parzystości stanu początkowego i k o ń c o w e g o , P = P . W oddziaływaniach drugiego typu kierunki spinów emitowanej pary leptonów są zgodne, a więc m a m y w t y m p r z y p a d k u stan trypletowy. Przy najbardziej p r a w d o p o d o b n y m zerowym orbitalnym momencie pędu, Al = J — /; = 0, + 1; Pi = Pf l l 2

{

{

f

f

Reguty wyboru dla rozpadu [3 Zmiana Typ przejścia Al parzystości Priorytetowo dozwolone (1) Dozwolone (2) Pierwsze wzbronione (3) Podwójnie wzbronione (4)

log/f

0

nie

2,7-3,7

0, ± 1 0, + 1 , + 2

nie tak

4-6 6-9

±2, ±3

nie

Dla (2) wzbronione jest przejście 0 o zerowych momentach pędu.

10-13 (13,7; 17,6)

0, między stanami jądrowymi

Schematy przejść ilustrujące reguły wyboru p o d a n o n a rys. 3.9 a i b. Reguła wyboru Al = 0 dla przejść dozwolonych została najwcześniej z a p r o p o ­ n o w a n a przez Fermiego. Przykładami emiterów fi, w których występują szczególnie uprzywilejowane przejścia o m a ł y m / / są: n e u t r o n (log/t = 3,21), H ( l o g / f = 3,06), H e ( l o g / t = 2,74) oraz cały szereg emiterów j ? od C do T i . P o m i m o małej wartości ft nie wszystkie z tych przejść należą d o typu (1), np. rozpad ji~ H e ma Al ~ 1, nie należy więc d o czystych przejść Fermiego, a H m a s t o s u n k o w o długi czas półrozpadu 12,35 lat. Przykładem typowych przejść z oddziaływaniem Fermiego są przejścia w j ą d r a c h 0 i F (jądro zwierciadlane), p o k a z a n e n a rys.3.9a. Reguła w y b o r u Al = 0, + 1 została w p r o w a d z o n a przez G a m o w a i Teilera po stwierdzeniu niezgodności między teorią i doświadczeniem w stosunku d o propozycji Fermiego. Przykładami tych tzw. normalnych przejść dozwolonych są nuklidy B , i2 35^ 6 4 iu ( .9 ). 3

6

+

U

4 3

6

3

1 4

1 7

I 2

N

)

C

U

] n

;

r y s - 3

a

Często p o d a w a n y jest j a k o przykład dość s k o m p l i k o w a n y schemat rozpadu C u . Zachodzi tu emisja / ? , / ? ~ i wychwyt E C . W 3 8 % zachodzi prosta emisja j? o energii maksymalnej 0,57 MeV. Trwałe j ą d r o Z n powstaje w stanie podstawo­ wym. Wartość l o g / i wynosi 5,29. W 1 9 % następuje emisja / ? o energii maksymalnej 0,66 MeV. W a r t o ś ć log/t wynosi 4,94. Powstałe trwałe j ą d r o N i znajduje się w stanie p o d s t a w o w y m . W 4 2 % zachodzi wychwyt elektronu K, również d o stanu podstawowego N i . W niewielkiej liczbie wychwytów e (ok. 0,5%) j ą d r o Ni powstaje w stanie w z b u d z o n y m o 1,34 MeV nad stan podstawowy. Zaobserwowano promieniowanie y o tej energii i b a r d z o m a ł y m natężeniu, właśnie wyłącznie w związku z wychwytem elektronu, a nie związane z emisją elektronową lub pozy tonową. Przykładami przejść pojedynczo wzbronionych są: Z r , Cd, Cs, W (rys.3.9b). Przejścia podwójnie wzbronione dotyczą niewielkiej liczby jąder: Cl(t = 3 • 10 lat), Tc(t = 2,1 • 1 0 lat), Cs(ć = 2 • 10 lat), C s ( £ i = 30,1 lat). P r z y k ł a d a m i n u k l i d ó w o najwyższej wartości ft są: Be(t = 1,6 1 0 lat; log/t = 13,7) i K ( t = 1,28 • 1 0 lat; log/t = 17,6). Ten ostatni stanowiący 0,012% składu izotopowego potasu ( K 9 3 , 3 % , K 6,7%) 6 4

+

6 4

+

6 4

6 4

6 4

9 7

3 6

5

9 9

1 / 2

5

1 1 5

1 3 7

1 8 7

1 3 5

6

l / 2

1 / 2

1 3 7

/ 2

1 0

6

4 0

9

1 / 2

3 9

4 1

4 0

przechodzi w nuklidy będące głównymi składnikami naturalnego a r g o n u ( A r 99,6%) i wapnia ( C a 96,8%). W przejściu f3~ różnica Al wynosi aż 4 (rys. 3.9b). Nie znając wartości l o g / / m o ż e m y ją oszacować n a podstawie schematów rozpadu. N a przykład rozpad f3~ P (rys. 3.9a) ( £ = 1,71 MeV) zachodzi z przejściem od stanu 1 + d o stanu 0 + . Nie m a więc zmiany parzystości, a Al = 1. Przejście jest dozwolone, l o g / / s 4 - 6 . T o samo dotyczy przejścia ( £ = 0,31 MeV) od stanu podstawowego C o (5 + ) d o najwyższego stanu wzbudzonego N i (4 + ) Al = 1 (patrz rys. 3.17); nie m a zmiany parzystości, przejście jest dozwolone. N a t o m i a s t przejście od stanu p o d s t a w o w e g o C s (j + ) d o stanu wzbudzonego B a (^r ~ ) jest pierwszym wzbronionym ze względu na zmianę parzystości i A7 = 2. Ale dla tego samego nuklidu istnieje drugie przejście d o stanu podstawowego B a ( - | + ) . Tutaj Al wynosi również 2, lecz nie m a zmiany parzystości i przejście jest podwójnie wzbronione. Toteż 9 2 % jąder tego nuklidu emituje elektrony zgodnie z pierwszym sposobem, a tylko 8 % korzysta z przejścia podwójnie wzbronionego (patrz rys. 3.9b). 4 0

3 2

m a x

m a x

6 0

6 0

1 3 7

1 3 7

1 3 7

3.3. Przemiana y Jądro znajdujące się w stanie w z b u d z o n y m przechodzi d o stanu podstawowego przez emisję promieniowania elektromagnetycznego g a m m a (y). Energia jest związana z częstością promieniowania E = hv. Przemiana może zachodzić nie bezpośrednio z najwyższego stanu wzbudzonego n a podstawowy, lecz przez pośrednie stopnie wzbudzenia. K a ż d e m u zjawisku w jądrze w z b u d z o n y m towarzyszy (następuje p o nim) emisja promieniowania y. W procesach emisji występują kwanty y o energiach od 10 keV d o 7 MeV. Energia r o z p a d u y rozkłada się między k w a n t promieniowania E i energię kinetyczną o d r z u t u j ą d r a £ : y

o d

£L

P

= £ +£ 7

(3.3-1)

o d

Tabela 3.2. Zależność energii odrzutu od masy odrzucanego atomu i od energii emitowanych kwantów y Masa odrzucanego atomu 20 40 60 80 100 150 200

Energia odrzutu, eV = 2MeV 107 53 35 27 21 14 11

E

r

= 4 MeV

430 215 143 107 86 57 43

= 6MeV 967 483 322 242 193 129 97

Z p r a w a z a c h o w a n i a pędu m t> od

od

= hv/c = E/c, przy £

2m c

2

o d

= yw t; , mamy o d

d

z

o d

Energia o d r z u t u £ < 0,1 %E . Energia ta jest tak mała, że może być pominięta, gdy rozpatruje się wyłącznie energię promieniowania y. Tabela 3.2 ilustruje zależność (3.3-2). Przemiany y zachodzą zgodnie z wykładniczym p r a w e m r o z p a d u , p o d o b n i e j a k i inne przemiany jądrowe; zachodzą n a ogół tak szybko, że okres p ó ł r o z p a d u nie może być zmierzony. W większości p r z y p a d k ó w czasy życia są bardzo krótkie, rzędu 10 s. Z n a n e są j e d n a k także stany w z b u d z o n e o długim czasie życia (patrz izomery j ą d r o w e p.3.3.4), n p . S n (t = 250 dni). o d

y

- 1 3

1 1 9 m

1 / 2

3.3.1. Konwersja wewnętrzna Prócz emisji y może występować proces emisji elektronów w wyniku przemiany wewnętrznej zwanej konwersją wewnętrzną. Przemiana ta polega n a bezpośrednim przekazaniu energii wzbudzenia j ą d r a j e d n e m u z elektronów atomowej powłoki elektronowej. Elektrony wyrzucone z a t o m u podczas wewnętrznej konwersji y nazy­ wają się elektronami konwersji. * Konwersję wewnętrzną m o ż n a zapisać schematem A

JX^iX++Q-

->^X

(3.3.1-1)

z którego wynika, że w efekcie powstaje obojętny a t o m . Różnica między energią wzbudzenia EJ a energią wiązania elektronu w atomie (w orbitalu a t o m o w y m ) £ rozkłada się n a energię emitowanego elektronu konwersji £ i energię o d r z u t u jądra £ : ozp

w e l

e

o d

£rozp — £ w e l =

E +E e

(3.3.1-2)

od

Proces konwersji wewnętrznej jest alternatywny d o emisji g a m m a , zachodzi w jądrach z okresem półtrwania krótszym od t ( ). Względna częstość, z jaką występuje emisja promieniowania y i konwersja wewnętrzna, jest wyrażona przez wielkość zwaną współczynnikiem konwersji wewnętrznej. Współczynnik ten jest 1/2 y

* Pierwotnie zakładano, że proces konwersji wewnętrznej zachodzi na zasadzie efektu fotoelektrycznego, tzn. kwant y emitowany przez jądro wybija elektron orbitalny. W takim przypadku proces konwersji byiby niezależny od postaci chemicznej atomu, w którym zachodzi konwersja. Współczesna koncepcja bezpośredniego przekazywania energii wzbudzenia jest oparta m.in. na szczególnie interesującym dla chemików fakcie doświadczalnym. Stwierdzono mianowicie, że prawdopodobieństwo procesu konwersji jest inne dla każdego z dwóch związków technetu K T c 0 i T c S . Wyklucza to promieniowanie y jako przyczynę wybicia elektronu. Natomiast różnice w strukturze elektronowej wymienionych cząsteczek są związane z różnymi gęstościami elektronów i implikują odmienne zachowanie się przy bezpośrednim przekazaniu energii wzbudzenia. 4

2

7

określony stosunkiem liczby elektronów konwersji d o liczby emitowanych fotonów y: a =

-— N,

(3.3.1-3a)

Współczynnik konwersji, czyli względne p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejść konwersyjnych i radiacyjnych, m o ż n a również zdefiniować j a k o stosunek stałych r o z p a d u ze względu n a emisję elektronów konwersji X i ze względu na emisję fotonów X : t

y

A

(3.3.1-3b)

Stała r o z p a d u dla przemiany y m o ż e być oczywiście zapisana zupełnie ogólnie, w postaci: X = X + X = X {l+a) e

y

(3.3.1-4)

y

Dla elektronów z różnych powłok elektronowych występują cząstkowe współ­ czynniki konwersji. Ich suma daje całkowity współczynnik konwersji wewnętrznej a

K

+ a

L

+ a

-

+...

M

+ ^r-+—rr-

N

(3.3.1-5)

+ •••

y

Z kolei cząstkowe współczynniki konwersji poszczególnych powłok są sumą cząstkowych współczynników p o d p o w ł o k a = I,a . Zwykle a < 0 , 1 , natomiast a > a > a itd. Przykładowo dla B a , emitera y o energii 0,66 M e V , w k t ó r y m zachodzi również konkurencyjny proces konwersji, stosunek liczby emitowanych elektronów K d o liczby elektronów L wynosi ok. 5, a wartość a jest r ó w n a 0,094. Współczynnik konwersji rośnie szybko ze wzrostem liczby atomowej (propor­ cjonalnie d o Z ) oraz ze wzrostem Al i maleje ze wzrostem energii fotonu y. M

M(n)

1 3 7 m

K

K

L

M

K

3

Er=0,904 MeV 1,0

-o

W

-Ul

o c S w 0,6

f,=Q374MeV

L

c" 0,4

jt

02

0?

)

/ \ \ 0A

0,6

energio

0,8

10

elektronów, MeV

204rn

Rys. 3.16. Widmo liniowe elektronów konwersji ( ' P b ) (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie'' VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

Całkowity czas życia p o z i o m u wzbudzonego jest określony przez zależność (3.3.1-4). Elektrony konwersji dają widmo liniowe w spektrografie elektronowym, przy czym pasma odpowiadają energii przemiany y zmniejszonej o energię wiązania powłok K,L,M,z których pochodzi elektron. Stosunki intensywności pasm są miarą stosunków współczynników konwersji a ,a ,a ,... Stosunki te m o ż n a wyznaczyć doświadczalnie znacznie dokładniej niż poszczególne współczynniki. Przykład liniowego w i d m a elektronów konwersji przedstawiono n a rys. 3.16. Obserwacja elektronów konwersji pozwala niekiedy n a określenie przejścia y, dla którego nie wykrywa się promieniowania y ze względu na jego małe natężenie, np. przejście 70 eV w jądrze U. W wyniku procesu konwersji powstaje wolne miejsce w jednej z powłok elektronowych, zwłaszcza emisja elektronu K z a t o m u o d u ż y m Z powoduje silne wzbudzenie a t o m u . Miejsce to zostaje wypełnione przez elektron z następnej, wyższej powłoki. N a d m i a r energii powstały z różnicy poziomów, np. K i L, może spowodować dwa alternatywne procesy: emisję charakterystycznego promieniowania X lub wewnętrzny proces, p o d o b n y d o fotoelektrycznego, pozostający w analogii d o konwersji wewnętrznej. W tym ostatnim przypadku d o d a t k o w y elektron pozajądrowy będzie emitowany z energią charakterystycznego promieniowania X pomniejszoną o jego własną energię wiązania. Są to w s p o m n i a n e przy o m a w i a n i u wychwytu elektronu (p.3.2.4) elektrony Augera. Cały proces p o w r o t u d o stanu równowagi w atomie ciężkim może wywołać wiele emisji promieni X i wiele procesów Augera w coraz wyższych powłokach. Liczba miejsc pustych w danej powłoce, zapełniających się przy jednoczesnej emisji X, nazywa się wydajnością fluorescencji, a liczba procesów Augera zachodzących na powłokach nazywa się wydajnością Augera. Inaczej mówiąc, wydajnością fluorescencji nazywamy stosunek liczby a t o m ó w , które emitowały promieniowanie serii L (liczba emitowanych n a zewnątrz k w a n t ó w promieniowania rentgenowskiego serii L), d o liczby wolnych miejsc na powłoce L, czyli d o całkowitej liczby a t o m ó w , które uległy jonizacji na powłoce L. Wydajnością elektronów A u g e r a nazywamy stosunek liczby a t o m ó w , k t ó r e emitowały elektrony Augera serii L, d o całkowitej liczby a t o m ó w , k t ó r e utraciły elektrony L. W w a r u n k a c h równowagi: K

L

M

2 3 5

wydajność fluorescencji-(-wydajność Augera = 1

(3.3.1-6)

Odpowiednio definiuje się wydajność fluorescencji i wydajność Augera dla innych powłok. Oczywiście zgodnie z tym, co powiedziano o współczynniku konwersji, wydajność fluorescencji wzrasta z liczbą atomową. Znajomość wydajności fluorescencji jest ważna w b a d a n i a c h z użyciem tzw. emiterów K.

3.3.2. Tworzenie par Trzecim procesem dezaktywacji j ą d r a , o b o k emisji y i konwersji wewnętrznej, jest tworzenie pary e l e k t r o n - p o z y t o n (patrz p.3.2.2), gdy dostępna energia przewyższa wartość 1,02 MeV. Energia ta jest r ó w n o w a ż n a z masą dwóch elektronów. Energie kinetyczne emitowanych cząstek stanowią różnicę energii wzbudzenia i wartości 1,02

i e

MeV. Jest to bardzo rzadki sposób dezaktywacji, któremu ulega np. O w pierwszym stanie wzbudzenia o energii E = 6,05 MeV, t = 7 1 0 ~ s. W a r t o może zaznaczyć, że kreowanie pary jest rzadkie tylko w samorzutnych przemianach y. W procesach absorpcji promieniowania y zjawisko to zachodzi, przy dostatecznej energii, dość często. Wszystkie wyżej wymienione procesy są przemianami y, chociaż kwanty y są emitowane przez j ą d r o poza a t o m tylko w pierwszym przypadku. Przemiany te, powtórzmy, charakteryzują się zmianą energii, przy czym nie zmienia się Z ani A. 1 1

1/2

3.3.3. Klasyfikacja promieniowania elektromagnetycznego i warunki przemian y (teoria rozpadu y) W przemianach y, p o d o b n i e j a k w przemianach fi, nie ma prostej zależności między szybkością r o z p a d u a energią. T r z e b a uwzględnić d o d a t k o w o m o m e n t y pędu i parzystość stanów jądrowych ulegających p r z e m i a n o m . Reguły wyboru różnią się dla przemian fi i y. J a k widzieliśmy, w przemianie y występują trzy różne rodzaje dezaktywacji: emisja y, konwersja wewnętrzna i tworzenie pary; szybkości wszystkich tych procesów zależą z a r ó w n o od energii, j a k i od m o m e n t ó w pędu i parzystości, lecz zależność ta jest inna w każdym przypadku. Dla konkretnych przypadków względny udział poszczególnych procesów różni się znacznie, czasem dominująca jest rola emisji y, czasem konwersji wewnętrznej, chociaż nigdy nie zachodzi dominacja tworzenia par. Teoria r o z p a d u y opiera się n a modelu multipola elektromagnetycznego. Pojęcie to jest związane z opisem rozchodzenia się fal elektromagnetycznych zgodnie z klasyczną elektrodynamiką. Zależne od współrzędnych i czasu: wektor elektryczny E i magnetyczny H fali spełniają równania Maxwella: r o t / / = ep

dE_

(3.3.3-1)

w których e i fi oznaczają przenikalność elektryczną i magnetyczną ośrodka. Fale elektromagnetyczne opisane r ó w n a n i a m i Maxwella m o ż n a rozłożyć na dwie składo­ we: elektryczną (E) i magnetyczną (M), a każdą z nich m o ż n a rozwinąć na szereg funkcji płaskich, kulistych itp., w zależności od kształtu powierzchni, na której wszystkie składowe pola elektromagnetycznego są stałe w danej chwili. Multipolowość promieniowania definiujemy na podstawie rozwinięć na funkcje sferyczne. Multipolowym promieniowaniem elektrycznym lub magnetycznym nazy­ wamy L-tą składową rozwinięcia — promieniowaniu temu o d p o w i a d a polowość 2 , L nazywamy rzędem multipolowości i oznaczamy EL lub ML. Składowej L odpowiada całkowity m o m e n t pędu o wartości •h /L(L+ 1 ) . Z teorii wynika, że pole elektromagnetyczne zerowego rzędu ( L = 0) znika, zatem foton promieniowania elektromagnetycznego nie może mieć zerowego spinu. Przy przejściach y między różnymi p o z i o m a m i m o m e n t pędu jądra może się zmieniać L

s

o jednostkę lub kilka jednostek, przy czym zgodnie z p r a w e m zachowania m o m e n t u pędu k w a n t y unosi odpowiedni m o m e n t pędu wyrażony przez wartość Lfi. W p r z y p a d k u k w a n t ó w y, L może przybierać tylko całkowite wartości 1 , 2 , 3 , ... Ponieważ k w a n t y ma liczbę spinową równą 1, więc emisji y zawsze towarzyszy zmiana m o m e n t u pędu Al ^ 1. Rząd multipolowości p o k r y w a się ze zmianą m o m e n t u pędu (spinu) Al. Z m i a n a spinu powoduje zmianę w rozkładzie ł a d u n k u j ą d r a i w konsekwencji również z m i a n ę jego właściwości magnetycznych. Właśnie w zależności od typu tej zmiany, zachodzącej podczas emisji y, klasyfikuje się promieniowanie j a k o elektryczne bądź magnetyczne. Zgodnie z określeniem polowości promieniowania j a k o 2 : El oznacza promieniowanie rzędu L = 1 — dipolowe, E2 oznacza promieniowanie rzędu L = 2 — k w a d r u p o l o w e , £ 3 oznacza promieniowanie rzędu L = 3 — o k t u p o l o w e . O d p o w i e d n i o Ml, M2 itp. oznaczają magnetyczne przejścia dipolowe, kwad­ rupolowe itd. L

Składowe elektryczne i magnetyczne różnią się parzystością: Promieniowanie EL m a parzystość (— 1 )

L

(3.3.3-2) Promieniowanie ML m a parzystość (— 1 ) = —(— 1 ) A więc elektryczne promieniowanie multipolowe m a parzystość dodatnią, gdy L jest parzyste, magnetyczne promieniowanie multipolowe m a parzystość dodatnią, gdy L jest nieparzyste. L + 1

L

Parzystość d o d a t n i a

Parzystość ujemna

£2, £4, £ 6 , . . . M l , M 3 , MS,...

El, £3, £5,... M2,M4,M6,...

M a m y więc następujące reguły wyboru: Rząd multipolowości Parzysty Parzysty Nieparzysty Nieparzysty

Zmiana parzystości nie tak tak nie

Promieniowanie

£ M E M

N a ogół L p o k r y w a się ze zmianą (Al) m o m e n t ó w jądrowych podczas przejścia y. W zasadzie L może przyjmować każdą wartość od wartości różnicy m o m e n t ó w (Al) d o wartości s u m y m o m e n t ó w p o c z ą t k o w e g o i k o ń c o w e g o stanu —J | ^ L < | / i + /f|. Szybkość r o z p a d u maleje j e d n a k tak gwałtownie ze wzrostem rzędu multipolowości, o k . l 0 - 1 0 razy, że możliwe jest uwzględnienie tylko najniższego rzędu. N a przykład dla r o z p a d u od stanu o momencie 3 d o stanu o momencie 1, L mogłoby wynosić 2, 3 lub 4, lecz w grę wchodzi tylko L = 2. W pozostałych f

5

8

przypadkach promieniowanie y nie jest doświadczalnie obserwowalne. Najczęściej obserwuje się przejścia El, El i Ml. J a k już mówiliśmy, przejścia z emisją y są niemożliwe dla promieniowań EO i MO. Przejścia o Al = 0 stanowią specjalny przypadek — zachodzić tu może jedynie konwersja wewnętrzna (np. Ge) lub, jeżeli energia wzbudzenia jest dostatecznie wysoka (AE > 1,02 M e V ) , może zachodzić emisja elektronu i pozytonu (np. dla Po). Jeżeli m o m e n t y początkowy i końcowy są równe, ale nie zerowe, najmniejszy możliwy rząd multipolowości dla emisji y wynosi 1 (0 jest niemożliwe) — m a m y wtedy przejście El lub M l . 7 5

2 1 4

Na

20 ms

'

4+-

2 4

\/»" 4+-

" Z n 13,9 h

In 99,5 min

1+ 0.437MeV[M3

56 min ^

\0

f3"\ ^ , 9 2 MeV

\ 0 . 0 0 9 % \ -=100% i,14 MeV E2

2+-

EU 0.04% -1.38 MeV

Ga

E2 0+-

°I

•0

^Co

12.36 h

10.5 min 0 0 5 9 MeV

Mg

60

r Co 5.272 lat

i 1.02 MeV\0.56 MeV k46% \54Vo 5-

"""Br

4,42 h

2.353

8 0

B r 17,6 min

E2

0 El

258MeV

Ł

/3"=100%

El

£1

0XJ86MeV 0.037MeV

21+

0,44 MeV

0.392 MeV Na15h

E2

A V \

E2 1,173 MeV

ii • I i I £ 2 1,333 MeV |

f

1 6 0

-0+

Ni

Rys. 3.17. Schematy przemian y 8 0 m

Rozpatrzmy przykładowo rozpad B r na rys. 3.17: przejście zachodzi ze stanu metatrwałego 5— d o stanu 2 — , a p o t e m d o stanu 1 + . Dla pierwszego z tych przejść Al = 3, tzn. najmniejszy możliwy rząd multipolowości jest nieparzysty i nie m a zmiany parzystości, m a m y więc przejście M 3 . W drugim przejściu Al = 1 i zachodzi zmiana parzystości, m a m y więc przejście El. Trzeba pamiętać, że w zasadzie dla pierwszego przejścia m a m y jeszcze możliwości L = 4 , 5 , 6 , 7 , a więc przejścia £ 4 , M 5 , £ 6 , M 7 , a dla drugiego przejścia: L = 2 , 3 , a więc przejścia M 2 i £ 3 , lecz udziały tak wysokich rzędów multipolowości są d o pominięcia. Opierając się n a modelu pojedynczej cząstki, Blatt i Weisskopf obliczyli prawdopodobne czasy życia stanów wzbudzonych, zakładając modelowe j ą d r o o promieniu 6 fm. Dla elektrycznych przejść multipolowych średni czas życia t jest związany z promieniem j ą d r a r proporcjonalnością y

t cc r y

2 A I

(3.3.3-4)

a dla przejść magnetycznych t y o c r -

2

(3.3.3-5)

^ ' - "

W rozpadzie nie zmienia się liczba k w a n t o w a s spinu j ą d r o w e g o . Wyniki przed­ stawiono w t a b . 3.3. Tabela 3.3.

Klasyfikacja promieniowania emitowanego w rozpadzie y i czasy życia stanów wzbudzonych obliczone dla danych energii y

Typ promienio­ wania

Nazwa przejścia

£1 Ml £2 M2 £3 M3

Średni czas życia t (w sekundach) dla poziomu energii y

Zmiana spinu A7 = L

Zmiana parzy­ stości

elektryczne dipolowe magnetyczne dipolowe elektryczne kwadrupolowe magnetyczne kwadrupolowe elektryczne oktupolowe

1 1 2 2 3

tak nie nie tak tak

4- 1 0 ' 3 10" 2- 10 2- 10-" 2-10

magnetyczne oktupolowe

3

nie

2 10"

1 MeV -

0,2 MeV 5

546 5-

1 4

1 1

- 4

2

0,05 MeV

Ł

1 2

10 * 10" 10" 10" 2

3 - 10 2-HT 6- t 0 5- 1 0 " 2,5 • 10 (70 h) 1,7- 10 (200 dni)

1 2

1 0

8

- 5

6

3

5

7

180

2 4 m

2 4

Użytecznego przykładu dostarcza r o z p a d N a ( 7 = 1 + ) do N a ( 7 = 4 + ) (rys. 3.17). Przejście daje Al = 3, nie m a w nim zmiany parzystości, a więc jest oznaczane j a k o M 3 . Energia y wynosi 0,473 MeV, a p r o m i e ń j ą d r a N a jest ok. 3,7 fm. A b y p o r ó w n a ć tę energię z p o d a n ą w t a b . 3.3, trzeba wprowadzić p o p r a w k ę na promień, z założonego 6 fm d o obserwowanego 3,7 fm. Dla promieniowania typu M mamy: 2 4

(3.3.3-6)

4

Daje to hipotetyczną energię £ = 0,473 - ( 3 , 7 / 6 ) " = 3,27 M e V . Zgodnie z t a b . 3.3 czas życia powinien być rzędu setnych części sekundy, rzeczywiście o b s e r w o w a n a wartość wynosi ok. 0,02 s. Wyniki eksperymentów i obliczeń różnią się czasem o dwa rzędy. Duże rozbieżności występują w obliczonych wartościach t , p o d a w a n y c h przez różnych a u t o r ó w . Dla większych wartości Al, n p . 4, występują różnice rzędu 1 0 . Dla Al = 5 i p o z i o m u energii 0,01 M e V wyliczono c rzędu 1 0 lat (2 -10 s). Zależność między energią i czasem życia, określona przez Blatta i Weisskopfa, stosuje się tylko d o wzbudzonych stanów jądrowych, a nie d o stanów rotacyjnych. W rozpadzie tych ostatnich k w a n t o w a liczba rotacyjna zawsze zmienia się o dwie jednostki i czas życia stanów jest proporcjonalny d o E~ q~ (gdzie q jest m o m e n t e m kwadrupolowym j ą d r a , p . 1.6.4). Czasy życia są t a k krótkie, że d o tej p o r y nie zaobserwowano żadnych rotacyjnie wzbudzonych izomerów. p o p r

y

6

1 3

y

5

2

20

Inną postacią zależności Weisskopfa jest wyrażenie n a stałą r o z p a d u dla przemian z emisją elektrycznego (2 ) i magnetycznego (A ) promieniowania multipolowego: E

M

3

2

4 = 2,4S(r ^ ) ^~J

Ł

+

0

2

i 3 2L

1

•10

L+1

A = o,55SA- i^r A ' ) (-£ y M

0

2 1

s-

•l O

f

1

(3.3.3-7)

2

^

1

(3.3.3-8)

113

gdzie r A — promień j ą d r a w fermi, A — liczba m a s o w a , E — energia k w a n t ó w y w M e V , S = 0 , 2 5 ( L = 1);4,8- 1 ( T ( L = 2); 6,25 • 1 0 ( L = 3); 5,3 • 1 ( T ( L = 4). Przyjmując stosunek stałych r o z p a d u A /Ź. j a k o miarę względnego praw­ dopodobieństwa przejść elektrycznych i magnetycznych, widzimy z 0

3

_ 5

E

= 4,4^I

7

M

2/3

(3.3.3-9)

że przejścia z emisją elektrycznego promieniowania multipolowego są bardziej prawdopodobne od magnetycznych i p r a w d o p o d o b i e ń s t w o to rośnie z rozmiarem jąder. W zależności od wartości stałych przyjmowanych we wzorach (3.3.3-7) i (3.3.3-8), przejścia elektryczne są 4 0 - 6 0 razy bardziej p r a w d o p o d o b n e dla A rzędu 50 oraz 79-90 razy dla A rzędu 100. Prawdopodobieństwo emisji y zależy, j a k widzimy, w b a r d z o dużym stopniu od różnicy m o m e n t ó w pędu jąder początkowych i końcowych i od energii występującej w przejściu. G d y różnica m o m e n t ó w p ę d u jest mała, a uzyskana energia duża, wówczas p r a w d o p o d o b i e ń s t w o r o z p a d u y jest duże, a czas połowicznego zaniku bardzo mały i odwrotnie. Stany izomeryczne (metatrwałe stany wzbudzone) jąder interpretuje się ilościowo przy założeniu wielkiej różnicy między jądrowymi m o m e n ­ tami pędu członów pary izomerycznej. Bardzo dobrą ilustracją efektu wysokich rzędów multipolowości są kas­ kadowe przejścia y przez kolejne poziomy wzbudzone jąder, widoczne na schema­ tach rys. 3.17. Weźmy n p . przemianę I - > X e . Najwyższe poziomy ksenonu mają momenty pędu 5 i 6 — poziom p o d s t a w o w y jest zerowy. Przejście bezpo­ średnie jest wykluczone. Przy tak dużej różnicy Al występuje aż pięć emisji y, z czego dwie przy różnicy Al = 1, a trzy przy Al = 2 i aż cztery kolejne w kaskadzie przez wszystkie stopnie wzbudzenia. C o znaczące, wszystkie te przejścia są elektryczne. Innymi d o b r y m i przykładami są nuklidy N a i C o , będące znanymi źródłami promieniowania y w technice radiacyjnej. W z b u d z o n y poziom M g m a moment 4, podstawowy — 0. Między nimi występuje stan pośredni o momencie 2. Tylko 0,04% jąder M g dezaktywuje się z emisją E4, prawie wszystkie emitują dwa kwanty E2: 2,76 i 1,38 M e V . T o samo dotyczy powstającego z C o niklu. T u również Al od najwyższego (2,5 MeV) d o p o d s t a w o w e g o stanu wynosi 4, m a m y więc dwa przejścia z emisją elektrycznego p r o m i e n i o w a n i a k w a d r u p o l o w e g o o energii 1,17 i 1,33 M e V . 1 3 0

l 3 O

2 4

6 0

2 4

2 4

6 0

3.3.4. Izomeria jądrowa Według modelu p o w ł o k o w e g o j ą d r a dla nuklidów, których Z lub N zbliża się d o liczb magicznych 50, 82 i 126, m o ż n a oczekiwać występowania stanów wzbudzonych o niskich energiach wzbudzenia i b a r d z o dużych różnicach m o m e n t ó w pędu między stanem w z b u d z o n y m i p o d s t a w o w y m . Nuklidy te powinny więc wykazywać duże wartości okresów p ó ł r o z p a d u dla przemiany y. Rzeczywiście, w obszarach tych wykryto tzw. wyspy izomerii jądrowej o mierzal­ nych czasach r o z p a d u y (patrz rys. 3.18). T a k więc m i m o że przemiany y zachodzą n a ogół niezwykle szybko, to istnieją, o czym mówiliśmy w p . 1.3, przypadki, dla których następuje opóźnione przejście na d r o d z e emisji promieniowania y ze stanu wzbudzonego d o niższego stanu energetycznego, zazwyczaj podstawowego. Najczęściej dzieje się tak dlatego, że między d w o m a p o z i o m a m i j ą d r a o dużej różnicy m o m e n t ó w pędu brak poziomów pośrednich, które umożliwiłyby dezaktywację w postaci k a s k a d y (omówiliśmy to w poprzednim punkcie n a podstawie reguł wyboru i schematów

\1 20

b

i

I

i

i

30

40

50

60

70

liczba atomowa

U 80

i

I

90

Z

Rys. 3.18. Wyspy izomerii dla nuklidów w stanach izomerycznych o okresie półtrwania większym niż 1 minuta (według: H.A.C.McKay, „Principles of Radiochemistry", Butterworths, London 1971)

rozpadu). Czas życia stanu w z b u d z o n e g o może b y ć wtedy b a r d z o długi. Okresy półrozpadu (t ) tych stanów metatrwałych są zawarte w granicach od 1 0 " s d o wielu lat. Najdłuższy znany stan metatrwały wynosi 3,5 • 1 0 lat dla Bi rozpadającego sie przez emisję a i fi~. Opóźnione przejścia, tzn. takie, dla których okresy p ó ł r o z p a d u są mierzalne, nazywamy przejściami izomerycznymi, a nuklidy, w których takie przejścia występują, nazywamy izomerami jądrowymi. Pierwszym o d k r y t y m przypadkiem izomerii był człon szeregu uranowego (p. 2.1) U X j U Z , izomeryczne jądra P a (patrz rys. 3.19). Jądra U X i U Z powstają z * T h ( U X ) . J ą d r a U X znajdują się w stanie wzbudzonym o 0,07 M e V wyższym o d stanu podstawowego U Z — 0 , 1 3 % jąder UX przechodzi d o tego stanu. Prawie 100% jąder U X przechodzi wprost d o stanu podstawowego U(UII) z emisją / ? " , p o z a t y m występują jeszcze trzy przejścia p~ o energiach 1,25; 1,53; 2,24 MeV. Okres p ó ł r o z p a d u wynosi 1,18 minut. 1 0

i/2

6

2 1 0 m

2 3 4

2

2 3

2

1

2

2

2 3 4

2

23Ł

0

f 23i

ąD7 "'Po(UX )l1,T8min) ?

, oifT yiqo7) o,i3%

1

PolUZI(ą75h £10,23)14% £10,53)66%£-(0,73)11% £"(1,02) 7%

H 1.500

y< 0.565) W.150 £-(1,25) 0,74% «046 £"U53) 0,72%

T(ą236)

£12,24)-1% £ 1 2 2 9 ) 98%

0* —7(1,001)

Wio

-f\ 0,765) y( 0,810)

-2* • 0'U(UII)(2,47-10 lat) 5

2 3 4 m

Ry». 3.19. Schemat rozpadu P a (energie w MeV) (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie" VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

2 3 4

U Z przechodzi w przemianie również w U , lecz okres p ó ł r o z p a d u wynosi 6,75 godzin. J ą d r a U I I , poza pierwszym przejściem, powstają w stanach wzbudzonych. W r a z z odkryciem sztucznej promieniotwórczości wykryto wiele p a r izomerycz­ nych. Nuklidy wchodzące w skład p a r y izomerów mogą się r o z p a d a ć w różny sposób. N a r y s u n k u 3.17 przedstawiono kilka typowych schematów r o z p a d ó w izomerycznych. W najprostszym p r z y p a d k u , I n , izomeryczny stan wzbudzony r o z p a d a się przez emisję k w a n t u y o energii 0,392 M e V d o stanu p o d s t a w o w e g o , który jest trwały. Stan p o d s t a w o w y może nie być trwały, j a k dla Z n , gdzie następuje r o z p a d P z utworzeniem j ą d r a izobarycznego. R o z p a d jest często bardziej skomplikowany, j a k w p r z y p a d k u o m a w i a n e g o już wcześniej nuklidu B r . Izomer o okresie półtrwania 4,42 godziny r o z p a d a się d o 1 1 3 m

6 9 m

8 0 m

Tabela 3.4. Przykłady przejść izomerycznych (IT) Radionuklid 24m

Na

34mQ

*""Sc """Sc """Co Se Se ""Se 77m

79m

8

8

om

B r

87my 87m

Z r

""""Ag , m

" Cd " In '" Xe Ba "Ba La 3m

m

l35m

137,

177m

I78mlj_jf

! 8 6 m

R

l 9 , m

A

u

r

I92m2jj.

I95m'pj ,99m 304m

H g

Pb

234mp M!

0,02 s 32 min 2.44 d 18,7 s 10,5 min 17,5 s 3,9 min 57,3 min 4,42 h 13 h 14 s 40 s 250,4 d 48,6 min 1.66 h 2,26 d 28,7 h 2,55 min 161 d 4,3 s 31 a 2 - 10 a 1s 1,4 min 241 a 3,6 s 43 min 66,9 min 1,18 min 152 a 5

e

ł92mlj

Okres półtrwania

a

"Am

Energia przemiany, MeV 0,472 0,146 0,271 0,142 0,059 0,162 0,096 0,103 0,049; 0,381 0,201 0,088 0,116 0,150; 0,392 0,233 0,268 0,662 0,414; 0,426; 0,574; 0,059; 0,241 0,058 0,161 0,384 0,375; 0,899; 0,021 7

s — sekundy, min — minuty, h — godziny, a — lata

0,037

0,247

0,319; 0,326; 0,495; 0,040;

0,122 0,213; ... 0,217 0,099

0,158 0,912; 0,375

izomeru o t = 17,6 min przez k a s k a d o w ą emisję dwóch fotonów y o energiach 0,049 i 0,037 MeV. J ą d r o B r r o z p a d a się następnie przez emisję elektronową (92%) d o stanu podstawowego trwałego nuklidu 3 ° K r oraz przez emisję pozytonową (3%) i wychwyt e d o stanu p o d s t a w o w e g o |2Se. Gdy stan wzbudzony r o z p a d a się d o stanu podstawowego tylko przez rozpad y, wówczas izomer jest „genetycznie związany", j a k w trzech powyższych przypad­ kach. Bardziej w z b u d z o n y człon p a r y izomerycznej może się j e d n a k r o z p a d a ć na dwa sposoby, j a k to już opisano w p r z y p a d k u P a (rys. 3.19). Dalsze przykłady izomerii p o d a n o w tabeli 3.4. l/2

8 0

2 3 4 m

3.3.4.1. Rozdzielanie izomerów jądrowych

Rozdzielanie nuklidów izomerycznych stanowi n a pierwszy rzut oka problem trudniejszy niż rozdzielanie izotopów; nie występuje tu bowiem różnica masy, a więc odpadają wszystkie metody oparte n a wynikających z niej efektach izotopowych. Rozdział jest j e d n a k możliwy i — j a k w s p o m n i a n o we wstępie — p r a k t y k o w a n y w chemii gorących a t o m ó w . Rozdzielanie izomerów jądrowych jest możliwe na zasadzie występowania przemian chemicznych, zachodzących w wyniku przejść izomerycznych. Następuje to tylko wtedy, gdy przejściom izomerycznym (IT) towarzyszy konwersja wewnętrzna. W zasadzie energia przejścia izomerycznego okazuje się niewystarczająca d o rozerwania wiązania w cząsteczce. J e d n a k w p r z y p a d k u b a r d z o niskich energii przejść izomerycznych występuje duży udział konwersji wewnętrznej. Tak więc przy przejściu izomerycznym a t o m zostaje odrzucony w wyniku emisji kwantów 7 lub elektronów konwersji. Energia odrzutu jest w tym p r z y p a d k u niewielka w p o r ó w n a n i u z energią wiązań chemicznych. Przykładowe wartości energii odrzutu: i 2 7 n ,

T

i29m

e

T

e

_ > i 2 7

_>

i 2 9

T

e

;

£

d

=

o,286eV(27,63kJ-mol )

T

e

;

£ o < j

=

0,399eV(38,52kJ-mol" )

1

o

1

8 0

(3.3.4-1) (3.3.4-2)

Energia odrzutu B r przy emisji k w a n t ó w y wynosi 0,0155 eV, a przy emisji elektronów konwersji 0,34 eV. Energie te są niższe niż energie wiązania chemicznego i nie wystarczają d o wydzielenia r a d i o a t o m u . Przyczyną zachodzenia procesów chemicznych przy przejściach izomerycznych jest tworzenie wielokrotnie zjonizowanych a t o m ó w w wyniku konwersji wewnętrznej i efektu Augera. Te stany a t o m ó w o wysokim ł a d u n k u odpowiadają za zerwanie wiązania. Przykładowo, dla przejścia izomerycznego B r ok. 1 5 % przejść s p o w o d o w a ­ nych konwersją wewnętrzną prowadzi d o straty wszystkich elektronów wartoś­ ciowości, 6 0 % — d o straty 4 elektronów, mniej niż 1 0 % — d o straty 2 elektronów, a tylko 2 % — d o straty 1 elektronu. Średni ładunek w wyniku przejścia izomerycz­ nego wynosi dla H B r 4,7. Silna jonizacja a t o m u prowadzi d o dysocjacji cząsteczki, 8 0 m

ponieważ początkowe położenie a t o m ó w w cząsteczce nie o d p o w i a d a już m i n i m u m energii potencjalnej układu. Podczas napromieniania neutronami termicznymi b r o m k u alkilu zachodzi reakcja: <7 = 2,9 b 8 0 m

> R +

B r ( 4 , 4 h) (3-3.4-3)

RBr + n = 8,5 b + • R + B r ( 1 8 min) 8 0

8 0

8 0 m

P o ekstrakcji wodą faza w o d n a zawiera z a r ó w n o B r , jak B r . F a z a organiczna zawiera na skutek retencji R B r i R B r . G d y p o kilku godzinach przeprowadzi się nową ekstrakcję z fazy organicznej, faza w o d n a zawiera tylko B r . Jest to wynikiem reakcji 8 0

8 0 m

8 0

R8o

1

B r

_ I

> R

+

8o

B r

+

(3.3.4-4)

y

N a tej zasadzie rozdzielano w praktyce izomery j ą d r o w e Br, Cl, C o , R h , Te, Se, In, Sn, Hg.

*

* *

Kończąc o m a w i a n i e podstawowych wiadomości o samorzutnych przemianach jądrowych a, /? i y, należy raz jeszcze przypomnieć i podkreślić pewien fakt istotny i oczywisty, c h o ć często zaniedbywany. Emisja y z reguły towarzyszy, a ściślej następuje p o emisji a lub fi. Niemożliwe jest zmierzenie czasu między tymi d w o m a procesami, gdyż jest o n najczęściej zbyt krótki. Jeśli m ó w i m y , że n p . B i emituje promieniowanie y, to m a m y n a myśli, że w istocie promieniowanie y emituje Po powstały z B i w drodze przemiany fi~ (patrz rys. 3.6) i T l T h C powstały z B i w drodze przemiany a (patrz rys. 3.5) 2 1 2

2 1 2

2 1 2

2 0 8

2 1 2

fi 2 1 2

212p

212

b

B J

Po

V

I

/

10,64 h

•208-pj

a (60,5 min)

* 208p (.nv) b

(3.3.4.5)

'

/?(3,1 min)

2 1 2

Oczywiście B i jest również emiterem y ze swoich stanów w z b u d z o n y c h przy powstawaniu z macierzystego P b . Emisja następuje natychmiast p o utworzeniu jądra B i w czasie niemierzalnie k r ó t k i m . Sytuacja ta p o w t a r z a się dla jąder pochodnych P o i T 1 . E m i t o w a n e promieniowanie y z jąder p o c h o d n y c h jest „widziane" z perspektywy okresu p ó ł r o z p a d u j ą d r a macierzystego. 2 1 2

2 1 2

2 1 2

2 0 8

3.4. Samorzutne rozszczepienie (SF) Poza o m ó w i o n y m i rodzajami samorzutnych przemian jądrowych istnieje jeszcze możliwość s a m o r z u t n e g o podziału j ą d r a n a dwie części o porównywalnych masach. Proces ten jest energetycznie możliwy dla nuklidów o średnich i dużych m a s a c h , lecz w rzeczywistości tylko dla b a r d z o ciężkich nuklidów (Z > 90) szybkość procesu jest mierzalna i m o ż n a go t r a k t o w a ć j a k inne s a m o r z u t n e przemiany j ą d r o w e .

M o ż n a obliczyć efekt energetyczny rozszczepienia przy założeniu, że j ą d r o zX rozszczepia się n a dwie równe części o liczbach .4/2 i Z / 2 . W a r t o ś ć AE będzie równa różnicy energii wiązania dwóch połówek jądra 2£ (y4/2, Z/2) i energii wiązania E (A,Z): B

B

2

AE = l(a {A/2)

3

2 3

-a {Z/2) /{A/2^ -a {A/2) ' -a (^--Z

v

c

2

113

2 3

- (a,A - a (Z /A )

- a A'

c

2

s

3

2 , 3

c

2

-a (A-

&

AE = a Z / } - " ( l - 2 -

x

2Z) /A

z

2 3

) +

2

/l ' (l-2" )

(3.4-1)

fls

W zależności od przyjętych wartości a i a (0,585 i 13,1 M e V oraz 0,717 i 18,56 MeV) otrzymujemy odpowiednio: c

2

AE = 0 , 2 1 6 Z ^ 2

s

- 1 / 3

1/3

2/3

(3.4-2)

2 3

(3.4-3)

-3,41 A

AE = 0,265 Z A~ -4,83

A'

N a podstawie wzoru (3.4-2) efekt energetyczny staje się dodatni w okolicy jądra 3yRb(A£ = 1,52 MeV), gdy dla j ą d r a f K r AE = - 1 , 3 MeV. Przy użyciu (3.4-3) AE = 4,37 MeV dopiero dla j ą d r a ^ R u (dla | | M o AE = - 1 , 2 7 M e V ) . T a k więc dla jąder o liczbie masowej przekraczającej 100 s a m o r z u t n e roz­ szczepienie jest energetycznie możliwe, oczywiście przy założeniu równych części jądra. Proces S F jest, jak i inne, wynikiem działania sił kulombowskiego odpychania wewnątrz j ą d r a . Teoria s a m o r z u t n e g o rozszczepienia opiera sie na zjawisku tunelowania (p. 3.1). W teorii klasycznej n a ł a d o w a n a kropla nie może podzielić się bez dostarczenia jej z zewnątrz energii aktywacji; w teorii kwantowej proces ten jest możliwy; zjawisko tunelowania jest tu określone przez wielkości opisujące kształt jądra. W wyniku procesu rozszczepienia o b o k głównych fragmentów jądra pojawiają się dwa lub trzy neutrony, charakteryzujące się ciągłym rozkładem energii w przedziale 1-2 M e V . Poza tym, w różnych stadiach procesowi towarzyszy promieniowanie y i fi. D a n y rodzaj j ą d r a może podlegać procesowi rozszczepienia na różne sposoby. Przykładowo: j e d n o z jąder U m o ż e r o z p a d a ć się na S r + X e + 2n, podczas gdy inne j ą d r o U daje Y - r - I - | - 2 n itp. Dla poszczególnych rodzajów jąder otrzymuje się w k a ż d y m p r z y p a d k u wiele r ó ż n o r o d n y c h p r o d u k t ó w rozszczepienia, obejmujących wszystkie pierwiastki ś r o d k o w e g o obszaru układu okresowego. Proces jest przykładem rozgałęzionego r o z p a d u promieniotwórczego o wielkiej liczbie rozgałęzień. Początkowe fragmenty r o z p a d u są zawsze fi~ aktywne i tworzą szeregi następujących p o sobie procesów r o z p a d u fi, o czym bardziej szczegółowo będziemy mówić przy omawianiu jądrowej reakcji rozszczepienia. S a m o r z u t n e rozszczepienie r z a d k o bywa głównym sposobem r o z p a d u danego nuklidu, zwykle występuje równolegle d o r o z p a d u a, j a k o odgałęzienie mniej ważne. Wśród najcięższych pierwiastków znajduje się j e d n a k kilka nuklidów rozpadających się wyłącznie lub w dużym stopniu w ten sposób. Wyłącznie przez s a m o r z u t n e rozszczepienie rozpadają się: Np i Np, Am i Am, Cm, Fm i Fm, 4

2 3 8

2 3 8

9 5

9 4

1 4 2

1 4 1

2 2 7

2 2 8

2 3 2

2 3 4

2 5 0

2 4 4

2 5 8

energia, MeV 252

Rys. 3.20. Wydajności i energie lżejszych produktów samorzutnego rozszczepienia Cf. Linie przerywane pokazują, jak można rozłożyć krzywą dla protonów na trzy składowe. Li występuje głównie jako Li, a Be głównie jako Be i B e [z: H.A.C.McKay, „Principles of Radiochemistry", Butterworths, London 1971, na podstawie danych: S.W.Cosper, J.Cerny, R.C.Gatti, Phys. Rev., 154, 1193 (1967); za zgodą wydawcy, Butterworths and Co. (Publishers) Ltd.] 7

9

10

2 5 8

N o oraz izotopy 258 i 260 pierwiastka o Z = 104 (unniląuadium). Głównie przez samorzutne rozszczepienie r o z p a d a się C f i Fm. Interesujący jest również C f , w k t ó r y m S F zachodzi w 3 , 1 % r o z p a d ó w z t = 66 lat. Nuklid ten stanowi praktyczne źródło n e u t r o n ó w o dużej wydajności S 3 • 1 0 n g • s . N a rysunku 3.20 p o k a z a n o wydajności i energie lżejszych p r o d u k t ó w samorzutnego rozszczepienia Cf. Czasy połowicznego zaniku d a n e g o nuklidu są różne dla S F i przemiany a. N a przykład dla C f przy f i F ) = 66 lat, t ( ) wynosi 2,62 lat. Czasy połowicznego rozszczepienia mogą różnić się znacznie: U ( 8 • 1 0 lat), P u ( l , 2 - 1 0 lat), Cm (1,4 1 0 lat), F m ( 2 , 6 3 h ) . W a r t o zwrócić uwagę, że nawet przy t a k skrajnie rzadkich zdarzeniach, j a k samorzutne rozszczepienie u r a n u , proces S F m a w pewnych okolicznościach b a r d z o duże znaczenie praktyczne, o czym będzie m o w a w p . 4.7 i 6.2. 2 5 4

2 5 6

2 5 2

1 / 2

1 2

_ 1

_ 1

2 5 2

2 5 2

/ 2 ( S

lj2 X

2 3 8

7

2 5 6

1 5

2 4 0

1 1

2 4 4

4. ODDZIAŁYWANIE PROMIENIOWANIA Z MATERIĄ. REAKCJE JĄDROWE

Musimy rozróżnić d w a zasadnicze aspekty oddziaływania promieniowania z materią. W pierwszym p r z y p a d k u oddziaływanie to d o p r o w a d z a d o zmian w j ą d r a c h napromienianego układu; cząstki, lekkie j ą d r a lub k w a n t y promieniowania elektro­ magnetycznego oddziałują bezpośrednio n a j ą d r a a t o m ó w , z których składa się bombardowany obiekt, zwany najczęściej, choć nie zawsze, tarczą (od angielskiego target) i powodują przemiany tych jąder. M ó w i m y wtedy o reakcjach jądrowych. W drugim p r z y p a d k u działanie promieniowania skierowane jest, najogólniej mówiąc, na orbity elektronowe a t o m ó w i cząsteczek, najczęściej najbardziej zewnętrzne, a więc w p r z y p a d k u a t o m ó w — orbity wartościowości, w p r z y p a d k u cząsteczek na sferę elektronową odpowiedzialną za wiązania chemiczne. M ó w i m y wtedy ogólnie o procesach absorpcji promieniowania nie prowadzących d o przemian jądrowych. Opierając się n a powyższym rozróżnieniu, podzielono obszerny materiał dotyczący oddziaływania promieniowania n a d w a rozdziały: czwarty — poświęcony reakcjom j ą d r o w y m i piąty, w k t ó r y m będzie m o w a o pozostałych procesach absorpcji. Reakcją jądrową m o ż n a najogólniej nazwać proces zderzania się j ą d r a z cząstką elementarną, innym jądrem, fotonem itp. M o ż n a taką reakcję zapisać ogólnie: x + A->B + y

(4-1)

gdzie x jest pociskiem, k t ó r y m b o m b a r d u j e m y j ą d r o A („jądro-tarcza"), B jest n o w o powstałym jądrem, y zaś d o d a t k o w y m p r o d u k t e m reakcji jądrowej (np. wtórną cząstką elementarną, n a d m i a r e m energii wyemitowanej w postaci k w a n t u y itp.). Reakcję (4-1) nazywa się reakcją dwuciałową; lewą stronę schematu reakcji jądrowej (4-1) nazywa się często kanałem wejściowym, prawą — wyjściowym. Najściślej i najpełniej stan u k ł a d u złożonego z d w u zderzających się cząstek (lub jąder) i pewnej liczby powstających p r o d u k t ó w (jąder i cząstek) jest opisany zależną od czasu funkcją falową \j){t). Przedział czasu musi być dostatecznie duży, żeby uwzględnić sytuację, w której zderzające się elementy są o d d a l o n e od siebie tak dalece, że m o ż n a p o m i n ą ć oddziaływanie w kanale wejściowym (t = — oo), oraz sytuację, w której odnosi się to d o p r o d u k t ó w zderzenia w kanale wyjściowym

(t=co). Funkcje falowe w stanie początkowym i k o ń c o w y m spełniają równanie i//(oo) = Sij/(—co)

(4-2)

+

w którym występuje o p e r a t o r zderzenia S, spełniający w a r u n e k unitarności S S = 1, gdzie S jest o p e r a t o r e m sprzężonym p o hermitowsku. R ó w n a n i e (4-2) opisuje wszystkie procesy wynikające ze zderzenia, zarówno rozproszenie sprężyste, jak niesprężyste, oraz reakcje z przemieszczeniem nukleonów. Dla wszystkich procesów z wyłączeniem zderzeń elastycznych (sprężystych) wpro­ wadzamy o p e r a t o r reakcji T +

i/>(oo)-i/H-oo) = f i / > ( - o o )

(4-3)

Z p o r ó w n a n i a (4-1) i (4-2) m a m y związek f=S-l

(4-4)

H a m i l t o n i a n u k ł a d u H musi uwzględniać energię potencjalną i kinetyczną elementów zderzenia w stanie początkowym Hi i k o ń c o w y m H oraz ich potencjały oddziaływania V i V, f

x

H = Hj + K = H +V f

(4-5)

f

Poczynione założenia stanowią wstęp d o wprowadzenia formalizmu reakcji jądrowych, pozwalającego n a określenie p r a w d o p o d o b i e ń s t w a przejścia ze stanu początkowego (t = — oo) d o stanu końcowego (t = oo). W niniejszej książce nie posługujemy się ścisłym formalizmem właściwym fizyce, poprzestając n a ogół na opisowym, często m a k r o s k o p o w y m czy fenomenologicznym, traktowaniu zjawisk jądrowych. D l a takiego opisu najistotniejsze jest określenie trwałych, dobrze zdefiniowanych eksperymentalnie, p r o d u k t ó w procesu. D o rozważanej przez nas reakcji jądrowej (jak zresztą i d o samorzutnych przemian jądrowych) stosują się wszystkie prawa zachowania: a) Stałość całkowitej energii układu, niezależnie od postaci energii (masowa, kinetyczna, elektrostatyczna itp.) £ + £ x

= £ + £

A

B

AE = £ + £ - £ - E B

y

x

b) Prawo zachowania pędu p = mv, £

= 0

A

2

=

kin

(4-6)

y

p /2m

P*+PA=PB+Py

(4-7)

Dla najczęściej rozpatrywanego p r z y p a d k u , gdy zakładamy, że jądro-tarcza A pozostaje w spoczynku, p r a w o zachowania pędu m a postać: Px = p - c o s # + p - c o s f 7 B

B

y

p • sin 0 = p • sin 0 B

B

y

y

y

(4-7a)

gdzie f7 to kąty między kierunkiem x a kierunkiem ruchu j ą d r a - p r o d u k t u B lub y p o reakcji. c) Prawo zachowania ładunku By

Z +Z x

A

= Z + Z B

y

(przy przyjęciu za jednostkowy ł a d u n k u elektronu).

(4-8)

d) Prawo zachowania

liczby

masowej A + A X

e) Prawo zachowania

momentu m)

x

A

= A + A B

(4-9)

y

pędu

+ {Mj)

A

= (M,) + (M ) B

7

(4-10a)

y

Oznaczając przez / liczbę k w a n t o w ą całkowitego j ą d r o w e g o m o m e n t u pędu (zwaną też liczbą k w a n t o w ą całkowitego spinu jądrowego), m o ż n a p r a w o zachowania momentu pędu napisać A/ = / + J - / „ - / B

y

(4-1 Ob)

A

4.1. Podstawowe rodzaje reakcji jądrowych Reakcje jądrowe m o ż n a podzielić n a kilka p o d s t a w o w y c h typów: 1) Reakcje rozpraszania polegają na tym, że j ą d r o b o m b a r d o w a n e i cząstka emitowana pozostają w wyniku zderzenia takie same, j a k przed reakcją. Rozróżniamy tu jednak dwa przypadki: x-r-A-*A + x

a)

(4.1-1)

Jest to tzw. rozproszenie sprężyste, w k t ó r y m nie zachodzi rzeczywiście ż a d n a zmiana w substratach i p r o d u k t a c h p o z a zmianą położenia. Suma pędów jest zachowana, pewna część energii kinetycznej m o ż e być udzielona jądru-tarczy. T a część energii (AE ) — przy założeniu początkowej nieruchomości j ą d r a A — wynosi: A

K

+ m )

2

A

gdzie m — masy spoczynkowe cząstek i jąder, E — energia początkowa pocisku x, 6 — kąt między p o c z ą t k o w y m i k o ń c o w y m kierunkiem r u c h u cząstki uderzającej. Chociaż w wyniku rozproszenia sprężystego energia kinetyczna jest przekazy­ wana tarczy, to jej ilość w układzie nie zmienia się i wartość Q reakcji (tzw. „ciepło" lub energia reakcji określona w p . 4.2) jest zerowa Xo

x(»„) + A ( » = 0 ) - + x ( i / ) + A ( i ; ' > 0 ) A

x

A

Q = 0

(4.1-3)

Przykładem praktycznego wykorzystania reakcji rozproszenia sprężystego spowolnianie n e u t r o n ó w d o prędkości termicznych w r e a k t o r a c h jądrowych.

jest

x+A + y b)

x+ A^

(4.1-4) x + A*

Jest to tzw. rozproszenie niesprężyste. Część energii kinetycznej pocisku zostaje udzielona jądru-tarczy — powoduje t o powstanie stanu wzbudzonego tego jądra. Całkowita ilość energii kinetycznej zmniejsza się o wartość energii wzbudzenia.

W tym p r z y p a d k u wartość Q < 0. Jak wynika ze schematu (4.1-4), istnieją dwie możliwości: albo wzbudzone j ą d r o r o z p a d a się natychmiast z emisją y (jednego lub więcej fotonów), albo stan wzbudzony może trwać pewien mierzalny czas, j a k o stan izomeryczny. Przykładem może być tworzenie izomeru srebra n+

1 0 7

Ag->

1 0 7 m

Ag(f

= 44s) + n

1 / 2

(4.1-5)

2) N a s t ę p n y m typem reakcji jądrowej jest wychwycenie z utworzeniem nowego jądra: x + A->B-t-y

cząstki

bombardującej

(4.1-6)

M a s a powstałego jądra jest mniejsza niż s u m a m a s substratów — następuje równoczesna emisja fotonów. Energię fotonu m o ż n a obliczyć z defektu masy, dodając energię kinetyczną cząstki x i odejmując energię o d r z u t u powstałego j ą d r a . Reakcje takie nazywamy reakcjami wychwytu radiacyjnego. 3) Reakcja może zachodzić z pochłonięciem cząstki i emisją nukleonu łub lekkiego jądra: x + A->B + y gdzie y = p , n , Wszystkie 4) I n n y m nukleonów lub

2

3

(4.1-7)

4

H(d), H(t), He, |He,... powyższe typy (1-3) reakcji są o d m i a n a m i reakcji dwuciałowej. typem reakcji jest wychwycenie cząstki z tzw. ,,wyparowaniem" kilku cząstek: x + A->B + y

k

gdzie y = 2n, 3 n , . . . , k n ; 2pn, a n , . . . itp. 5) Przy dużych energiach cząstek bombardujących zachodzi tzw. kruszenie jąder:

(4.1-8)

k

x+ A - B + Y

(ok. 100 M e V i więcej)

(4.1-9)

gdzie Y są to duże fragmenty j ą d r a . W tym p r z y p a d k u liczba m a s o w a (A) i a t o m o w a (Z) jąder A i B różnią się od siebie dość znacznie. 6) Reakcja rozszczepienia polega n a tym, że j ą d r o rozszczepia się na d w a silnie wzbudzone fragmenty o zbliżonych masach, prócz tego uwolnionych zostaje kilka n e u t r o n ó w . Jest to jedna z najważniejszych reakcji jądrowych, opisana szerzej w p. 4.7. Proces zachodzi również samorzutnie (p. 3.4). 7) Reakcje termojądrowe, w szczególności tzw. reakcja fuzji. Również b a r d z o ważna reakcja opisana w p. 4.8. Oprócz d w ó c h ostatnich reakcji, które mają fundamentalne znaczenie ener­ getyczne, o m ó w i m y w p. 4.6 bardziej szczegółowo reakcje typu 2 i 3. Przedstawiony wyżej podział reakcji stanowi podejście fenomenologiczne, w którym uwzględnia się tylko m a k r o s k o p o w y o b r a z tarczy oraz bombardujących i emitowanych cząstek. Jeżeli spojrzymy bliżej n a m e c h a n i z m reakcji jądrowych, będzie m o ż n a sklasyfikować je, uwzględniając czas oddziaływania. I) Elastyczne rozproszenie wprost, najprostszy układ obejmujący j ą d r o tarczy

w stanie p o d s t a w o w y m i nukleon w stanie jednocząstkowym, zachodzi w krótkim czasie, p o r ó w n y w a l n y m z czasem przejścia n u k l e o n u przez sferę oddziaływania potencjału j ą d r o w e g o . Jeżeli w takim procesie pojawi się rezonans związany ze stanem jednocząstkowym, będzie miał szerokość rzędu M e V (p. 4.5). II) Absorpcja w jądrze tarczy. Pierwszym stadium jest zderzenie nukleonu z jednym z n u k l e o n ó w jądra-tarczy i przekazanie m u części energii. W takim stanie pojawiają się d w a nukleony o energii przewyższającej poziom Fermiego, czyli stan dwucząstkowy jednodziurowy. G d y zamiast modelu Fermiego rozpatrywać model kolektywny, będzie to wzbudzenie prostego stanu kolektywnego z jednoczesnym zmniejszeniem energii cząstki padającej. N a s t ę p n y m stadium może być: a) emisja wprost n u k l e o n u ze w z b u d z o n e g o stanu dwucząstkowego jednodziurowego, b) dezaktywacja stanu kolektywnego przez przejście elektromagnetyczne i emisję padającego n u k l e o n u o zmniejszonej energii (procesy te odpowiadają reakcjom rozproszenia niesprężystego, gdy w kanale wyjściowym pojawia się j ą d r o tarczy w stanie w z b u d z o n y m ) . Procesy a) i b) nazywamy reakcjami oddziaływania bezpośredniego albo reakcjami wprost. Cechuje je krótki czas zachodzenia, p o r ó w n y w a l n y z czasem przebiegu cząstki przez obszar jądra-tarczy, rzędu 1 0 ~ s. c) Pierwsze zderzenie n u k l e o n u z n u k l e o n e m jądra-tarczy może zapoczątkować lawinę dalszych zderzeń między n u k l e o n a m i — w rezultacie dostarczona energia zostaje rozdzielona statystycznie n a całe j ą d r o . Powstały stan jest stanem jądra złożonego, a jego czas życia jest długi w p o r ó w n a n i u z czasem przejścia cząstki przez jądro. Fluktuacje energii mogą s p o w o d o w a ć , że następnie nukleon lub grupa nukleonów opuszcza jądro. W związku z długim czasem życia szerokość powstających poziomów rezonansowych jest b a r d z o mała, rzędu eV. Jądru złożonemu nie m o ż n a przypisać określonej funkcji falowej, można j e d n a k zastosować w tym p r z y p a d k u tzw. statystyczny model reakcji. Dwa modele reakcji: oddziaływania bezpośredniego i przez j ą d r o złożone, stanowią przypadki graniczne. Między nimi występuje szereg stanów pośrednich. 2 2

4.2. Bilans energetyczny reakcji jądrowych W reakcjach jądrowych zmieniają się masy i energie jąder i cząstek biorących w nich udział. Badanie bilansu energetycznego reakcji jądrowej jest bardzo ważne, dostarcza bowiem istotnych wiadomości o jądrze. Nawiązując d o określenia energii kinetycznej (1.2.2-4), możemy napisać wyra­ żenia na dwa rodzaje energii, energię całkowitą £ = mc i energię masową 2

c a l k

2

E°

miS

= mc 0

(4.2-1)

Ta ostatnia, niezależna od energii kinetycznej, jest potencjalną energią masową i może być zamieniona w każdą inną formę energii. Jest o n a ściśle związana

z jądrową energią wiązania. ^całk =

E

£

kin +

(4-2-2)

mas

W e ź m y najogólniejszy zapis reakcji (4-1): x + A -* B + y oraz załóżmy, że jądro-tarcza A pozostaje w spoczynku. U k ł a d taki nazywa się u k ł a d e m laboratoryj­ nym. Możemy napisać następujące równanie bilansu, korzystając z p r a w a zachowania energii i oznaczając energie kinetyczne przez £ , a energie m a s o w e E^ zapisując zgodnie z równ. (4.2-1): 2

2

E + mc x

2

+ mc

x

= E + mc

A

B

B

2

+ E + mc y

y

Jeżeli wyodrębnimy różnicę energii kinetycznych p r o d u k t ó w bombardującej E + E — E , to otrzymamy B

y

(4.2-3) reakcji i cząstki

x

£

2

+ E-

B

£ = (m + m -m -m )c

y

x

x

A

B

(4.2-4)

y

Różnicę tę nazywa się często wartością Q, przedstawia o n a efekt energetyczny reakcji: 2

Q = (m + m ~m -m )c x

A

B

(4.2-5)

y

W zależności od z n a k u Q reakcja jest e n d o - lub egzoenergetyczna. Przy Q d o d a t n i m , tzn. energii kinetycznej p r o d u k t ó w większej niż substratów, reakcję nazywamy egzoenergetyczna; oczywiście dzieje się t o kosztem defektu masy. Przy Q ujemnym reakcja jest endoenergetyczna. Często wygodnie jest wyeliminować w a r t o ś ć £ , czyli energię o d r z u t u jądra, małą i trudną d o zmierzenia. M o ż n a to łatwo zrobić, posługując się schematem na rys. 4 . 1 , ilustrującym w u p r o s z c z o n y s p o s ó b kierunki rozproszenia cząstek-reagentów. B

r

y

Rys. 4.1. Kierunek padania i rozpraszania cząstek

Z p r a w a zachowania p ę d u (4-7a) m a m y : m v = m v cos ę x

x

B

mv

B

y

= m v sin cp

y

B

B

(4.2-6)

R ó w n a n i a p o d n o s i m y d o k w a d r a t u i dodajemy stronami: 2

2

mv

+m v

x

y

2

2

= m t> (cos

B

Wypisujemy energie kinetyczne składników reakcji: 2

E = \m v x

x

£ = |m v| B

B

2

E = \m v y

y

(4.2-7)

2

i po podstawieniu v mamy: 2E m x

x

+ 2E m y

= 2E m ,

y

B

B

skąd

E B = — E + ^E, x

m

Q = E + E -E B

y

B

= E

X

— - 1 ) + E (—^ + 1

X

y

'\

Q = E

y

( l

+

(4.2-8)

m

B

W

B

/

< ) - E

x

\

M

B

( l - ^ )

(4.2-9,

W ogólnym przypadku, gdy cząstkę emitowaną obserwuje się pod kątem wybicia różnym od 90 , należy do wzoru (4.2-9) dodać człon - ( 2 / m ) ( £ E w m ) c o s 0, gdzie Ojest kątem między kierunkiem cząstki emitowanej a padającej. Do przeprowadzenia reakcji endoenergetycznej potrzebna jest nieco większa ilość energii, niż to wynika z obliczenia wartości Q dla tej reakcji. Ta zwiększona energia nazywa się energią progową. Wprowadzenie jej m o ż n a łatwo uzasadnić koniecznością udzielenia energii kinetycznej tak zwanemu jądru złożonemu J,, wspomnianemu w poprzednim punkcie, a o którym będzie mowa w p. 4.5. Napiszemy reakcję (4-1) z uwzględnieniem p r o d u k t u pośredniego i/. c

1 / 2

B

x

y

x

)

x + A-> J,-> B + y Z prawa zachowania pędu m v = m v x

x

iz

Sz

(4.2-10)

otrzymamy energię kinetyczną jądra i;.

m. £.=£,--—— m + m A

(4.2-11) x

Żeby zaszła reakcja, energia kinetyczna pocisku £ musi przekraczać wartość Q o tę właśnie energię kinetyczną j ą d r a złożonego (energię o d r z u t u ) (£, = Q + E ). Dla reakcji endoenergetycznej zmieniamy znak Q: x

S/

E = E -Q x

= E --± m + m

h

x

K

Ta energia kinetyczna £ jest energią progową £„. x

£ x , p

r

o

B

)

=

-Q—

Q

(4.2-12)

1+ - -

(4.2-13)

x

( p r o g )

- = ~Q

Obliczmy przykładowo bilans reakcji: 1 4

4

N+ He->

1 7

Masy wynoszą odpowiednio: 14,003074; 14,003074 + 4,002604 = 18.005678; 18,005678 - 18.006958 = - 0 . 0 0 1 2 8 u.

0+'H

(4.2-14)

4,002604; 16.999133: 1.007825. 16,999133 + 1.007825 - 18.006958;

Q = - 0 , 0 0 1 2 8 931,5 = - 1 , 1 9 MeV

Reakcja jest więc procesem endoenergetycznym . «„ ( 14,003074 + 4,002604 \ E

™ =

1

'

1

9

{

14,003074

)

l

u

b

p r

°

Ś C i e J

i jej energia p r o g o w a /14 + 4 \

U

9

( - M - J

S

1 > 5 9

M

e

V

wynosi:

"

Przykład innej reakcji: 7

Li +

+

(4.2-15)

(7,016004 + 1,007825) - 2 • 4,002604 s 0,01862 Q = 0,01862 • 931,5 s 17,3 M e V Q jest d o d a t n i e , reakcja jest więc egzoenergetyczna. Często w a r t o ś ć Q reakcji m o ż n a oznaczyć z b a r d z o dużą dokładnością, np. Q = 0,60 M e V dla reakcji N + n -> C + H + Q. W tym p r z y p a d k u pozwala to oznaczyć b a r d z o dokładnie masę C ( = 14,00771). 1 4

1 4

1

l 4

4.3. Przekrój czynny Bardzo ważną, o b o k pojęcia energii reakcji, wielkością ilościowo charakteryzującą reakcje j ą d r o w e jest przekrój czynny. Wielkość ta określa skuteczność zderzeń albo wydajność, czyli p r a w d o p o d o b i e ń s t w o zajścia reakcji jądrowej. A b y wprowadzić pojęcie przekroju czynnego, m u s i m y zwrócić uwagę n a t o , od czego zależy liczba zderzeń L n a m tarczy n a sekundę. Wielkość ta jest proporcjonalna d o liczby jąder na m tarczy (TV), d o grubości tarczy w m (x) i d o strumienia bombardujących cząstek (ę) na m tarczy i sekundę. Niech a będzie współczynnikiem proporcjonalności między tymi wielkościami. M a m y więc: 2

z

3

2

K L = cNxę

c=— (4.3-1) Nxę Wielkość a n a z y w a m y przekrojem czynnym na d a n ą reakcję (rozproszenie sprężyste fm • s j i niesprężyste, wychwyt, rozpad itd.). Stąd wymiar a wynosi — ^ — r p r = [m ]; z

- 2

_ 1

2

3

przekrój czynny m a wymiar powierzchni. Wielkość a często nazywa się m i k r o s k o p o w y m przekrojem czynnym, określając nazwą m a k r o s k o p o w e g o przekroju czynnego wielkość ]T Na. Jeżeli p jest gęstością tarczy, N — liczbą A v o g a d r a , M — masą a t o m o w ą , to N = p N / M i m a k r o ­ skopowy przekrój czynny Z wynosi A v

K

A v

A

D o g o d n y jest również inny sposób wprowadzania przekroju czynnego w analogii d o reakcji chemicznej. Jeżeli m a m y reakcję jądrową: x -I- A -»• B + y, lub prościej A - » B , i N oraz N są liczbami a t o m ó w biorących udział w reakcji, jeżeli dalej przez ę oznaczymy strumień cząstek x w m ~ - s (strumień równy jest iloczynowi A

B

2

_ 1

3

x

stężenia cząstek w m przez prędkość cząstek w m - s ) , to przez analogię d o równania kinetycznego reakcji chemicznej możemy napisać: R = -dNjdt

= dN /dt

= <7(pN

B

(4.3-3)

A

gdzie R jest szybkością reakcji. Tak więc przekrój czynny a jest, analogicznie d o stałej szybkości k , miarą prawdopodobieństwa zajścia reakcji: (7 =

—

(4.3-4)

ęN

A

Równania kinetyczne dla reakcji jądrowych wynikają z zależności (4.3-3): dN

f — a (pat

A

N

A

N°

0

l n ( N / N ° ) = -atpt

(4.3-5)

A

r

,

/V = A e~"< A

,t

(4.3-6)

A

a ponieważ N = N ° — iV , więc B

A

/V = / V j ( l - e " " " )

(4.3-7)

B

W przypadku gdy materiał tarczy jest radioaktywny, mamy: - d / V / d f = o

A

+ Ż /V = ((7 (/> + A )/V A

A

A

(4.3-S)

A

Jeżeli produkt B jest radioaktywny, mamy: dJV /df = B


a

-

A„/V

(4.3-9)

B

2 s

2

Jednostką przekroju czynnego jest barn (b) o wymiarze l f T n i . Wielkość ta wzięła się stąd, że przeciętny rozmiar jąder jest rzędu 10 m. Stąd barn jest jednostką rzędu wielkości przekroju jądra. Określając dokładniej — promień jądra R = 1 , 4 - / 4 ' - 1 0 " m,
1

3

1 5

2

/3

3 0

2

r

masie. np. A = 125, a = 1,5- 1 0 ~

2 8

m . Jest to tzw. geometryczny przekrój czynny 2

Barn jest jednostką bardzo dużą, jak się okazało w praktyce o/nac/.aniu przekrojów czynnych. Często używa się mniejszych jednostek pochodnych miliharn (mb)= 1 0 " m i m i k r o b a m (ub) = 1 0 ~ m . Przekrój czynny m o ż n a również określać prawem wykładniczym w a n a i o s u i d o równania absorpcji promieniowania. Poniżej użyto praktycznej j e d n o M k ; cm (1(T m). Jeżeli na tarczę pada w danej chwili liczba cząstek /, w jednym c m i.irc/y znajduje się liczba jąder N. przekrój czynny poszczególnego procesu w c m - . w n o s i a, grubość tarczy w cm wynosi .x, to zmniejszenie się na skutek zachodzący cli procesów pierwotnej liczby cząstek / w nieskończenie cienkiej warstwie ia:v/v eh wyniesie dl 3 1

2

3 4

2

2

- d / = 7 Nadx

•I'm

po scalkowaniu: l n / = — Nax+c, ln

gdy x = 0, wówczas I = I , stąd c = l n / 0


( / / / „ ) = - A T

2 303

a=

0

^—\og(I /l) 0

JV x

/ =/ e-""

(4.3-1 la)

0

We wzorze tym N a jest określone j a k o liniowy współczynnik osłabienia, natomiast Na/p = a/m = u — masowy współczynnik osłabienia, gdzie p = Nm — gęstość masowa tarczy, m — masa j ą d r a tarczy A

A

K

I = I e->^

(4.3-1 lb)

0

- 2

gdzie d = px jest gęstością powierzchniową tarczy (g • c m ) . Jo-/=/

0

(1-e-"")

(4.3-12)

Ostatnia p o s t a ć (4.3-12) jest d o g o d n a d o obliczeń, zważywszy, że / jest to natężenie promieniowania (strumień cząstek) p o przejściu przez tarczę o grubości x, I — początkowe natężenie, I — I zaś liczba zachodzących reakcji. Ściślej / —/ jest miarą liczby zachodzących reakcji, a liczba reakcji wynosi 0

0

0

(I -I)St

(4.3-13)

0

gdzie S jest powierzchnią wystawioną na strumień I , t — czasem napromieniania. Obliczmy p r z y k ł a d o w o liczbę jąder f3~-aktywnego A u , wytwarzanego n a sekundę w blaszce złotej ( A u ) o grubości 0,3 m m i powierzchni 5 c m , wystawionej na działanie strumienia n e u t r o n ó w termicznych 1 0 n e u t r o n ó w • cm ~ • s [zachodzi reakcja wychwytu (4.1-6)]. Przekrój czynny a n a wychwyt n e u t r o n ó w termicznych dla A u wynosi 94 barny. Inne reakcje w złocie pomijamy. Gęstość złota 19,3 g e m , m a s a a t o m o w a 197,2. 0

1 9 8

1 9 7

2

7

2

-

1

l 9 7

- 3

N = - i ? ^ - • 6,02• 1 0

0

— l — 5 . JO

7

7

S

_

= 5,89• 1 0

jąder

1 9 7

Au cm"

I = 5 • 10 neutronów • s ~

3

1

0

1

5

• (1 — g - '

/ - / = 5- 1 0 - ( l - e - ° 0

2 2

7

x = 0,03 c m J

2 3

1 6 6

8 9

'

1 0

24

2

0,03 c m j

1 9 8

Au s '

" cm-*-94- l C T c m

6

) = 7,6' 1 0 j ą d e r

1

M o ż n a t o również w y k o n a ć , korzystając ze wzoru (4.3-1). W wyniku o t r z y m a m y 8,3 • 1 0 jąder. Wartości przekrojów czynnych wahają się w b a r d z o szerokich granicach. T a k ż e przekrój czynny dla d a n e g o j ą d r a może być b a r d z o różny w zależności o d reakcji, dla której został zmierzony. W reakcjach jądrowych mogą powstawać różne 6

produkty (omówimy to szerzej w następnych p u n k t a c h ) . Przykładem może być bombardowanie tarczy miedziowej p r o t o n a m i A 3

UCu

+

L

-> Z n + n H —• Z n + 2n -+ Cu + H + n 6 2

6 2

(4.3-14)

]

P r a w d o p o d o b i e ń s t w o tworzenia każdego z p r o d u k t ó w określa cząstkowy przekrój czynny. Całkowity przekrój czynny jest sumą wszystkich cząstkowych przekrojów czynnych i określa p r a w d o p o d o b i e ń s t w o wywołania przez pocisk reakcji jądrowej niezależnie od utworzonych p r o d u k t ó w . Tak więc spadek natężenia strumienia cząstek / —/ jest proporcjonalny d o całkowitego przekroju czynnego r/ , natomiast ilość wytworzonych p r o d u k t ó w jest proporcjonalna d o a,, czyli cząstkowego przekroju czynnego n a utworzenie p r o d u k t u /. Cząstkowe przekroje czynne mają często różne nazwy, j a k przekrój czynny na rozpraszanie, aktywację, rozszczepienie, absorpcję lub wychwyt itp. W niektórych wypadkach przekrój czynny na rozpraszanie lub absorpcję może być zbliżony d o geometrycznego przekroju czynnego. Wtedy mierzenie wartości przekrojów czynnych na rozpraszanie może być miarą wartości promieni jąder. 0

ratK

Relacje między geometrycznym przekrojem czynnym a rzeczywistymi prze­ krojami czynnymi mogą być b a r d z o różne. N a przykład geometryczne przekroje czynne dla jąder U, Np, A m mają wartość ok. 2,4 b a r n a . Są więc zbliżone do wartości a na rozszczepienie n e u t r o n a m i termicznymi dla N p i ' A m (3 b) i wychwyt radiacyjny n e u t r o n ó w termicznych dla U (2,7 b). Ale w wyżej podanym przykładzie złota A u geometryczny przekrój czynny wynosi barny, natomiast przekrój na wychwyt radiacyjny — 94 barny. Często celowe jest posługiwanie się pojęciem różniczkowego przekroju czynnego w odniesieniu d o rozkładu kątowego albo rozkładu energetycznego produktów reakcji. W pierwszym przypadku różniczkowy przekrój czynny określa prawdopodobień­ stwo, że w wyniku oddziaływania cząstka będzie emitowana (rozpraszana) w elemen­ cie kąta bryłowego da), w kierunku określonym przez współrzędne biegunowe ii i <> 2 3 8

2 3 9

l 4 1

2 3 9

2 4

2 3 8

1 9 S

;

d<7 =
(4.3-15)

Wycinek kąta bryłowego w układzie współrzędnych biegunowych ma p o s i a ć dw = sin 0 dl) dcp. Całkowity przekrój czynny otrzymujemy prze/ całkowanie prze­ kroju różniczkowego Ccik = .f v{
0

;

<; - l - 1 <-• I

(I

W drugim przypadku różniczkowy przekrój der określa p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że cząstka emitowana lub rozpraszana w wyniku oddziaływania będzie mial.i energię w przedziale | E, E + dE \

dcr = a(E)dE

15

20

25

30

35

40

45

50

energia cząstki a, MeV 5 4

Rys. 4.2. Funkcje wzbudzenia dla reakcji cząstek a o wysokiej energii z jądrem F e (z: G.R.Choppin, J.Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

Zależność przekroju czynnego od energii cząstki bombardującej p o k a z a n o na rys. 4.2 i 4.4. Krzywe cząstkowych przekrojów czynnych w funkcji energii cząstki nazywają się krzywymi wzbudzenia albo funkcjami wzbudzenia.

4.4. Bariera kulombowska Całkowita energia, której stałość musi być z a c h o w a n a zgodnie z równ. (4-6), może być zapisana najogólniej (4.4-1)

£ c a i k = £ k i n + £pot

przy czym energia kinetyczna może być energią translacji, rotacji, oscylacji itp., a energia potencjalna £ — energią masową, grawitacyjną, elektrostatyczną, powierzchniową, wiązania chemicznego itp. W reakcjach jądrowych £ składa się z energii masowej odpowiadającej m a s o m a t o m ó w w stanach podstawowych E^, energii wzbudzenia j ą d r a p o n a d stan p o d s t a w o w y £ , energii odpowiadającej absorpcji albo emisji fotonów £ oraz, w p r z y p a d k u reakcji między n a ł a d o w a n y m i cząstkami lub cząstkami a j ą d r a m i , energii potencjału elektrostatycznego, czyli energii kulombowskiej £ . Dla obojętnych lub d o d a t n i o naładowanych cząstek £ , jest zerowa lub d o d a t n i a , tzn. odpychająca. Pocisk musi mieć dostateczną energię kinetyczną, żeby przezwyciężyć to odpychanie. G d y zostaje u t w o r z o n e przejściowe j ą d r o złożone, kosztem zmniejszania się energii kinetycznej, w wyniku pojawia się energia wzbudzenia. G d y p o reakcji następuje odpychanie się n a ł a d o w a p o t

p o l

w z b

f o t

k u l

ku

nych p r o d u k t ó w , zwiększa się z kolei energia kinetyczna. T a k więc w zapisie: £całk

=

^kin + £kul + ^raas + ^wzb + £|bt

(4.4-2)

zmienia się rozkład energii między poszczególne jej postacie, choć całkowita energia pozostaje stała zgodnie ze wzorem (4-6). R o z p a t r z m y reakcję (4.2-10), w której cząstka n a ł a d o w a n a (Z ,v ) reaguje z jądrem tarczy umieszczonym w początku u k ł a d u współrzędnych ( Z , i > = 0 ) , przy czym pomijamy efekty relatywistyczne. Siła odpychania kulombowskiego wynosi x

x

A

F

A

. , = * ^ ^ (4.4-3) x gdzie x jest odległością pocisku i tarczy, k wynosi 8,99 • 1 0 N • m • C ~ . Na rysunku 4.3a przedstawiono siłę F j a k o funkcję odległości. k

9

2

2

k u l

o

Rys. 4.3. Siły (a) i energia (b) w reakcji naładowanej cząstki (Z ,v ) z jądrem tarczy (z: G. R. Choppin. J. Rydberg, ..Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd.. Oxford 1980; /a zgodą wydawcy) x

x

W odległości większej od r działa tylko kulombowska siła odpychania, w odległości mniejszej od r„ działają dwie siły: przyciągająca siła jądrowa F„ i od­ pychająca £ . Całkowita siła, p o k a z a n a linią ciągłą na rys. 4.3a. jest d a n a przez F łk = F , i + F „ . Na pewnej odległości r siły równoważą się, a na odległościach mniejszych ( v < r ) przyciągająca siła j ą d r o w a przeważa. Odległość i \ zwana jest promieniem Coulomba; mówiąc ściślej r jest sumą promienia pocisku i tarczy. Na rysunku 4.3b p o k a z a n o zmianę wartości różnych członów równania (4.4-2) jako funkcję odległości .v. Dla jasności dzielimy przebieg reakcji na trzy etapy. 1) W dużych odległościach od tarczy energia kinetyczna pocisku zmniejsza się na skutek odpychania kulombowskiego. Dla tych odległości siłę jądrową można pominąć n

k u l

ca

c

k l

t

c

£?,„ = E

km

+ £

(4.4-4)

l u l

gdzie £ jest początkową energią kinetyczną pocisku, a £ , — potencjalną energią elektrostatyczną (kulombowska) zależną od odległości A k i n

kll

Ze zbliżaniem się pocisku d o tarczy odpychanie kulombowskie powoduje wzrost energii potencjalnej i spadek energii kinetycznej cząstki. Jeżeli energia kinetyczna cząstki spadnie d o zera w odległości większej od r , cząstka zostaje odbita od jądra, zanim zbliży się dostatecznie blisko, by zadziałała przyciągająca siła jądrowa. Mówimy, że k u l o m b o w s k a bariera potencjału uniemożliwiła cząstce wejście w reakcję jądrową. Warunkiem koniecznym d o s p o w o d o w a n i a reakcji jądrowej jest, by początkowa energia kinetyczna E° przekraczała wysokość bariery kulombowskiej c

in

(4.4-6) Równanie to jest użyteczne d o oznaczania promienia C o u l o m b a , zwanego też odległością największego zbliżenia j ą d r a . 2) G d y £ > £ , przeważa przyciągająca siła j ą d r o w a i cząstka zostaje wchłonięta przez j ą d r o . W p r z y p a d k u wartości Q>0 energia masowa E ° zmniejsza się, co prowadzi d o wzrostu energii wzbudzenia E . U k ł a d przechodzi d o stanu wzbudzonego jądra złożonego. Ponieważ pocisk miał pewną energię kinetyczną, wzbudzenie j ą d r a wynosi k i n

b k

a s

w z b

(4.4-7) Równanie to jest spełnione przy założeniu, że j ą d r o złożone stanowi centrum odniesienia. Z a u w a ż m y , że wysokość bariery kulombowskiej wpływa na energię wzbudzenia wyłącznie w tym sensie, że energia kinetyczna pocisku musi przekraczać pewną wartość umożliwiającą zajście reakcji. 3) W reakcji energie £ i £ przechodzą całkowicie w £ i £° jądra złożonego. Wzbudzenie jądra złożonego m o ż e zanikać albo przez emisję promienio­ wania y, albo przez rozpad j ą d r a złożonego na różne p r o d u k t y . W pierwszym przypadku mamy £ = £ , w drugim p r z y p a d k u obowiązuje równanie (4.4-2). W powyższych rozważaniach występują trzy rodzaje promienia j ą d r o w e g o r , r i r przy czym tarczę i pocisk traktowaliśmy p u n k t o w o . W doświadczeniu promień jądra p o d a n y jest zależnościami (1.5-3) i (1.5-4). Eksperymenty wskazują, że wartość r wynosi około 1,1 dla promienia stałej siły jądrowej r , 1,3 dla promienia kulombowskiego r i 1,4 dla promienia siły jądrowej uwzględniającej efekty powierzchniowe r . W obliczeniach wysokości bariery kulombowskiej stosuje się model, w k t ó r y m j ą d r o tarczy i pocisk stykają się, tak że r jest sumą ich promieni. Wychodząc z równania (4.4-6) uwzględniamy energię odrzutu j ą d r a złożonego £ , tak że minimalna energia, jaką musi d y s p o n o w a ć pocisk, żeby przejść barierę k u l o m b o w s k a jądra-tarczy A , wynosi £ + £ . k u l

w z b

k i n

w z b

a s

f o t

s

c

n (

0

s

c

n

c

J z

b k

J z

- — , gdzie £ jest "h + m^ >opr energią pocisku równą poprawionej energii bariery kulombowskiej Effi Z prawa zachowania p ę d u m v = m v x

x

3

mamy £, = £

}

z

z

z

x

x

E

= EŁ7

r

x

™ (4.4-8) m + m Wysokość bariery po uwzględnieniu o d r z u t u j ą d r a złożonego wynosi więc h

x

A

m +m x

A

i EG? = e

J

± ^ m

= £

b k

±

± ± X

A

£ jest określona wzorem (4.4-6), w k t ó r y m stykających się kul: pocisku i tarczy

uwzględniamy model

b)t

_ £

b

k

Z Z e x

=

^

^

2

T

2

_

A

ZZ e x

=

"

3

+ A{< )

c

9

2

2

_

A

r (A^

(4.4-9)

A

=

fc
Z Z X

A

( 4

M F T a P ) "

2

podstawiając fe = 8,99 1 0 N-m -C" , e = 1,602189 • 1 0 ~ 1,3 • 1 0 " m, otrzymujemy fee /r = 1,108 M e V 1 5

dwu

1 9

C

4

- "

oraz r

1 0 )

=

c

2

c

£ b k

oraz p o p r a w i o n e E

> b

pr k

=

U

0

8

(AF + AF)

M

C

V

( 4 4

"

1 ! )

zgodnie ze wzorem (4.4-12)

^ - ' • ' " ( ^ ( t o f ) ^

( 4 4

-

1 2 )

Wysokość bariery kulombowskiej szybko rośnie ze wzrostem liczby atomowej tarczy i pocisku. Wartości £ dla kilku różnych reakcji wynoszą: b k

1

H +

1 2

:£ i 238TJ . He + N : £ H

4

C

+

b k

£ b k

=

1 4

b k

= 2,19MeV i 24MeV =4,99MeV 4 ;

4

1 2

2 3 8

He + U :£ C + U :£ U + U:£

b k

2 3 8

b k

2 3 8

2 3 8

b k

= 26,65 M e V = 75,78 M e V = 1514,7 M e V

Doświadczalnie stwierdzono, że reakcje jądrowe zachodzą czasem przy energiach niższych niż w y m a g a n e d o p o k o n a n i a bariery kulombowskiej. Zachodzi tu, związany z falową naturą cząstek biorących udział w reakcji, efekt tunelowania, p o d o b n i e j a k w rozpadzie a. Przykładem niech będzie reakcja (4.2-15), która może przebiegać w różny sposób: 4

-

2 He i Li + JH -* (|Be)' J3e + y -» B e + 8

7

n

Q = 17,3 M e V Q = 17,2MeV Q = -l,64MeV

(4.4-13)

Wysokość bariery kulombowskiej dla tej reakcji wynosi 1,3 MeV. Dzięki efektowi tunelowania reakcja przebiega przy niższych energiach: przy 0,15 M e V ok. 0 , 1 % p r o t o n ó w przechodzi barierę k u l o m b o w s k a , przy 0,3 M e V 1 % , przy 0,6 MeV ok. 2 0 % .

4.5. Teoria Bohra jądra złożonego Teoria Bohra stanowi zastosowanie m o d e l u k r o p l o w e g o j ą d r a d o opisu niektórych reakcji j ą d r o w y c h . Podstawą eksperymentalną koncepcji B o h r a była obserwacja funkcji wzbudzenia (p. 4.3). N a krzywych wzbudzenia występują b a r d z o ostre i silne maksima, j a k n p . n a rys. 4.4.

-kil 1

400

iu

1

500

600

700

800

900

1000

1100

£„.eV 1200

Rys. 4.4. Krzywa wzbudzenia (całkowity przekrój czynny) dla reakcji wychwytu neutronów przez jądra

2 3 8

U

Z zasady nieoznaczoności wynika, że tak wąskie m a k s i m a muszą być związane z długim czasem życia. W kanale wejściowym jądro-tarcza A oraz pocisk x utworzyły w wyniku oddziaływania układ o ostro ograniczonej energii i, zgodnie z AE • At = fi, stosunkowo dużym At. U k ł a d ten n a z y w a m y jądrem złożonym J [występującym w schemacie (4.2-10)]. P o d s t a w o w y m założeniem teorii jest, zgodne z modelem kroplowym, statystyczne rozłożenie energii przekazanej przez cząstkę x n a wszystkie nukleony. T e n właśnie rozkład energii wzbudzenia na wiele wewnętrznych stopni swobody j ą d r a złożonego powoduje oddalenie w czasie k a n a ł u wejściowego i wyjściowego reakcji i całkowitą niezależność procesu p o w s t a w a n i a i r o z p a d u j ą d r a złożonego. Przekrój czynny na reakcję (x, y) r o z k ł a d a się n a dwa czynniki: przekrój czynny n a absorpcję cząstki padającej i czynnik określający p r a w d o p o d o b i e ń s t w o r o z p a d u j ą d r a złożonego z emisją cząstki y: 2

<7(x,y) = <7 (x)-P(y)

(4.5-1)

x

Mówiąc o długim czasie życia j ą d r a złożonego, o d n o s i m y go d o czasu przejścia cząstki bombardującej przez j ą d r o . Czas przejścia, tzw. „ n a t u r a l n y czas j ą d r a " , równy jest średnicy j ą d r a podzielonej przez p r ę d k o ś ć cząstki. Przyjmując średnicę jądra o liczbie A = 100 zgodnie ze wzorem (1.5-4) za 1,28 • 1 0 " m , nawet powolny neutron o prędkości 1 0 m - s potrzebuje tylko 1 0 ~ s, żeby przejść przez j ą d r o , średni czas dla n u k l e o n u wynosi 1 0 s, a dla prędkiej cząstki 1 0 m - s naturalny czas j ą d r a = 1 0 " s. N a t o m i a s t czas życia j ą d r a złożonego, oszacowany z zasady nieoznaczoności i funkcji wzbudzenia, wynosi 1 0 - 1 0 ~ s. M ó w i się, że w tym długim czasie j ą d r o złożone „ z a p o m i n a " , w jaki s p o s ó b zostało u t w o r z o n e . M a to zasadnicze znaczenie dla s p o s o b u r o z p a d u . K a n a ł r o z p a d u zależy od energii wzbudzenia J , jego m o m e n t u p ę d u i innych liczb k w a n t o w y c h dla niego c h a r a k ­ terystycznych, nie zależy n a t o m i a s t od k a n a ł u wejściowego (powstania j ą d r a złożonego). I tak j ą d r o p o w i n n o „ z a p o m n i e ć " , z jakiego kierunku nadleciała cząstka 1 4

3

- 1

1 7

- 2 0

8

2 2

_ 1 4

z

1 6

- 1

bombardująca x, w związku z tym emisja cząstek y powinna być k i e r u n k o w o jednakowo p r a w d o p o d o b n a , czyli rozkład kątowy cząstek y powinien być izotropowy. Energia wzbudzenia może r o z k ł a d a ć się różnie, może koncentrować się fluktuacyjnie n a j e d n y m nukleonie lub na kombinacji kilku nukleonów. Jeżeli energia wzbudzenia jest dostatecznie duża, może nastąpić emisja n u k l e o n u lub zespołu n u k l e o n ó w , n p . cząstki a. P r z y k ł a d ó w ilustrujących niezależność sposobu rozpadu j ą d r a złożonego od s p o s o b u jego powstania jest b a r d z o wiele. Założenia Bohra są zgodne z takimi faktami, j a k powstawanie, podczas b o m b a r d o w a n i a A l protonami, jąder M g , S i , S i lub N a . Zgodnie z teorią powstaje j ą d r o ( S i ) , które może się r o z p a d a ć n a kilka sposobów: 2 7

2 4

2 7

2 8

2 4

28

2 4

HM

M g + tHe

2

+ JH - ( !Si) -

(4.5-2) 2 4

N a + n + 3 • Jp 0

Energia konieczna d o emisji cząstki elementarnej lub grupy cząstek nazywa się energią odłączenia lub energią dysocjacji (zwykle wynosi o n a ok. 8 MeV). Weźmy j a k o przykład j ą d r o złożone | D s , o całkowitej energii wzbudzenia 20 M e V . Jeżeli średnia energia wiązania (dysocjacji) n e u t r o n u wynosi 6 M e V i neutron jest wyrzucany z energią kinetyczną 3 M e V , t o emisja jednego n e u t r o n u powoduje dezaktywację j ą d r a o 9 M e V , a dwóch n e u t r o n ó w — o 18 MeV. Pozostała energia wzbudzenia wynosi już tylko 2 M e V , a więc następny neutron nie może być odłączony. T a k więc w reakcji 1 8

1 8 4

4

W + H e -> ('ff O s ) " -*

1 8 6

O s * + 2n

(4.5-3)

1 8 6

jądro O s * traci pozostałe 2 M e V energii wzbudzenia przez emisję y. P r a w d o p o d o b i e ń s t w o powstania j ą d r a złożonego jest generalnie b a r d z o małe; tylko wtedy, gdy energia w kanale wejściowym (cząstki x) zbliży się d o energii jednego z p o z i o m ó w j ą d r a złożonego, p r a w d o p o d o b i e ń s t w o utworzenia J wzrasta. Takie poziomy J nazywamy poziomami wirtualnymi *. Z chwilą gdy energia w kanale z

2

* W trochę innym znaczeniu pojęcie stanu wirtualnego zostało wprowadzone do opisu układów kwantowych jako pewne przybliżenie. Polega ono na rozpatrywaniu układu rzeczywistego jako kombinacji liniowej stanów układu uproszczonego, najczęściej układu cząstek nie oddziałujących wzajemnie. Przy oddziaływaniach w kwantowej teorii pól, gdy ze względu na bardzo krótki czas oddziaływania i dużą nieokreśloność energii prawo zachowania energii nie jest spełniane, mówi się o wymianie cząstek wirtualnych między oddziałującymi cząstkami pola. Na przykład w przypadku rozpraszania nukleonów na nukleonach: n -> «- n odległość duża; brak oddziaływania n -> <- n rosnące prawdopodobieństwo emisji mezonu % (nie może to być mezon rzeczywisty; emisja przez swobodny n wzbroniona) n< — n przekazanie wirtualnego mezonu *-n n~» n oddalają się; oddziaływanie zanika Taki akt oddziaływania, opisany wymianą jednej lub więcej cząstek wirtualnych, występuje w sytuacji, gdy nukleony są swobodne i nie oddziałują ze sobą. O procesach wirtualnych wspominaliśmy już w p. 1.8.

wejściowym zrówna się z energią p o z i o m u wirtualnego, prawdopodobieństwo utworzenia j ą d r a złożonego jest duże i stan ten, zwany także rezonansem, staje się rzeczywistością dostępną pomiarowi. Ponieważ poziomy albo stany wirtualne j ą d r a złożonego są stanami wzbu­ dzonymi, trzeba wyraźnie rozgraniczyć pojęcie j ą d r a złożonego J znajdującego się w stanie wirtualnym o d j ą d r a w z b u d z o n e g o B* powstałego w wyniku reakcji jądrowej. T r z e b a p a m i ę t a ć , że j ą d r o p o w s t a ł e w wyniku reakcji, np. x + A —> (J ) —• B*4-y, może pozostać w stanie w z b u d z o n y m . Niezależnie od emisji cząstki y w wyniku reakcji j ą d r o B* może emitować cząstki lub kwanty y, przy czym grupy cząstek o kolejnych, niższych od najwyższej zaobserwowanej, energiach będą odpowiadały kolejnym s t a n o m w z b u d z o n y m u t w o r z o n e g o jądra. Jeżeli emitowane będą tylko kwanty y, to j ą d r o B* będzie się znajdowało w stanie związanym. Wracając d o j ą d r a złożonego, k a ż d e m u rozkładowi energii między składniki jądra o d p o w i a d a inny poziom wirtualny, a więc istnieje wiele poziomów wirtual­ nych jądra złożonego. G d y całkowita energia cząstki padającej oraz energia przyłączenia dodatkowej cząstki d o j ą d r a jest r ó w n a energii wzbudzenia jednego z poziomów j ą d r a złożonego, wtedy j a k już powiedziano, p r a w d o p o d o b i e ń s t w o utworzenia j ą d r a złożonego jest większe niż wtedy, kiedy energia ta przypada między dwa poziomy. Potwierdzeniem tego jest fakt eksperymentalny, stwierdzony najwcześniej na przykładzie reakcji (a, p), że wydajność reakcji nie wzrasta monotonicznie ze wzrostem energii cząstek oc, lecz wykazuje ostre m a k s i m a dla pewnych wartości energii (tzw. dyskretne wartości). N a przykład dla reakcji A l ( a , p ) S i [energia wiązania H e w ( P ) = 9,68 M e V ] m a k s i m a występują przy energiach cząstek a: 3,92; 4,37; 4,70; 5,14; 5,75; 6,61 MeV. T o występowanie m a k s i m ó w rezonansowych należy odróżnić od występowania m a k s i m ó w dla p r o d u k t ó w reakcji (protonów) na rys. 4.5, gdzie liczba p r o t o n ó w występuje j a k o funkcja energii p r o t o n ó w . Dla każdej energii rezonansowej obserwuje się inne grupy p r o t o n ó w ; m o ż n a obliczyć w a r t o ś ć Q ze znajomości energii rezonansowych i energii odpowiednich grup p r o t o n ó w . D w a rodzaje p o m i a r ó w dostarczają więc wiadomości o jądrze: a) pomiary cząstkowych przekrojów czynnych w zależności od energii cząstki bombardującej (pomiary funkcji wzbudzenia), gdzie m a k s i m a dostarczają informacji o poziomach energetycznych j ą d r a złożonego (rys. 4.4), b) p o m i a r y przekrojów czynnych j a k o funkcji energii cząstek emitowanych, k t ó r e informują o stanach energetycznych j ą d r a - p r o d u k t u G^dra B) (rys. 4.5). Występowanie m a k s i m u m rezonansowego oznacza, że j ą d r o złożone dysponuje poziomem energetycznym, d o wzbudzenia którego jest p o t r z e b n a energia b a r d z o bliska sumy energii wiązania cząstki padającej i jej energii kinetycznej. Nie m o ż n a j e d n a k otrzymać energii wzbudzenia p o z i o m u tylko przez dodanie energii rezonansowych (cząstek bombardujących) d o energii wiązania, ponieważ nie m o ż n a zaniedbywać ruchu j ą d r a złożonego. Część energii kinetycznej cząstki z

z

2 7

4

3 1

3 0

całkowita absorpcja strumienia protonów, mg-OT?

1

27

30

Rys. 4.5. Grupy protonów emitowanych w reakcji Al(a, p) S i [według: J.Brolley, M.Sampson, A.Mitchell, Phys. Rev., 76, 624 (1949)]

uderzającej zużywa się na dostarczenie energii j ą d r u złożonemu (energia odrzutu) i nie może być użyta na wzbudzenie. U ł a m e k energii rezonansowej cząstki <x(E' ), który trzeba d o d a ć d o energii wiązania cząstki a w jądrze złożonym, aby otrzymać energię poziomu wzbudzonego tego j ą d r a , m o ż n a dla reakcji (4.2-10) łatwo obliczyć. W y k o r z y s t a m y wyrażenie na prędkość j ą d r a złożonego v (4.2-11), przy założeniu, że j ą d r o tarczy jest nieruchome. Energia £* równa się różnicy energii kinetycznej cząstki bombardującej i energii kinetycznej j ą d r a złożonego: x

}

1 , 1 , E = -z-m vi— m vi 2 x

x

=

1 (

1

1 - -

n

2 \

2

2

mv m

=E

(4.5-4)

X

lub jeśli zastąpić masy jąder przez liczby masowe m = m + m h

E' =

A f i

E

x

x

2 7

A

x

(4.5-5)

W p o d a n y m wyżej przykładzie reakcji Al (a, p) dla rezonansowych energii cząstek E = 3,92; 4,37; 4,70; 5,14; 5,75; 6,61 M e V otrzymujemy ze wzoru (4.5-5) p o p r a w i o n e energie rezonansowe £*: x

E[ = 3,41; 3,81; 4,09; 4,48; 5,01; 5,76 M e V i energie p o z i o m ó w jądra złożonego 13,09; 13,49; 13,77; 14,16; 14,69; 15,44 MeV J a k o przykład występowania rezonansu może służyć również reakcja (4.4-13), przedstawiona na rys. 4.6. M a k s i m a energii wzbudzenia dla reakcji (p,oc), ( p , n ) i ( p , y ) wynoszą od­ powiednio 3; 2,21 oraz 0,44 MeV. T e m a k s i m a cząstkowych przekrojów czynnych odpowiadają energiom rezonansowym E p r o t o n ó w . Energie rezonansowe £* wynoszą odpowiednio: 2,625; 1,934 i 0,385 MeV. P o d o d a n i u energii wiązania p r o t o n u w jądrze ( Be) = 17,25 MeV otrzymujemy poziomy w z b u d z o n e j ą d r a złożonego ( Be)*: 19,875; 19,18 i 17,635 M e V . x

8

8

7

Rys. 4.6. Krzywe wzbudzenia dla reakcji protonów z jądrem L i i poziomy wzbudzone jądra złożonego (|Be) (z: G.R.Choppin, J.Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

Zasadę nieoznaczoności Heisenberga, na której opiera się koncepcja nietrwałego (przejściowego) j ą d r a J , przyjęto pisać nie w postaci AE • At = fi, lecz: z

r% = h gdzie

r

(4.5-6)

— odpowiadające nieoznaczoności energii AE — nazywa się szerokością nieostrością poziomu), a r — odpowiadające At — średnim czasem

poziomu (czasem

życia. Czasem mówi się o odwrotności x j a k o o stałej rozpadu, traktując j ą d r o złożone jak układ podlegający samorzutnej przemianie. Jest to formalnie p o p r a w n e i całkowicie zbędne, raz — z uwagi na małą wartość T, dwa — z uwagi n a konieczność stałego rozróżniania X (jądra złożonego) i stałej r o z p a d u X j ą d r a B, które b a r d z o często jest r a d i o a k t y w n e . Energia stanu o b a r d z o k r ó t k i m średnim czasie życia jest b a r d z o niedokładnie określona, szerokość F bowiem jest s t o s u n k o w o duża, natomiast energia stanu o długim czasie życia jest określona dokładnie — szerokość poziomu jest stosunkowo mała. K a ż d e m u sposobowi r o z p a d u o d p o w i a d a inne p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , stąd różna szerokość cząstkowa T dla każdego p r o d u k t u rozpadu. Całkowita szerokość poziomu F r ó w n a jest sumie szerokości cząstkowych: y

r = r

y

+ r +r +... a

(4.5-7)

p

gdzie F — szerokość p o z i o m u ze względu na promieniowanie y jest miarą prawdopodobieństwa emitowania w jednostce czasu k w a n t ó w y, r jest szerokością ze względu na emisję cząstki a, T jest szerokością ze względu na emisję p r o t o n u , ogólnie T = szerokość p o z i o m u ze względu n a proces i. G d y z n a n a jest szerokość całkowita, średni czas życia dany jest zależnością (4.5-6): y

x

p

;

3 4

h/2n [J • s] _ T L S J

T[J]

l,05-10 - [ J - s ] r[eV]l,06-10"

1 9

^6,56-HT

[J]

1 6

T[eV]

4

2 0

Dla szerokiego p o z i o m u F rzędu 1 0 eV (jądra lekkie) czas życia wynosi 6,6 • 10 s. Jest t o i tak dość długi czas w p o r ó w n a n i u z czasem o b r o t u jądra wynoszącym ok. 1 0 ~ s. G d y m a m y d o czynienia z p o z i o m e m ostrym f = 0,1 eV, występuje oczywiście stosunkowo długi czas życia 6,6 • 1 0 " s. Jeżeli poziom ostry jest poziomem j ą d r a złożonego, to czas życia j ą d r a złożonego wynosi 1 0 ~ - 1 0 ~ s, j a k poprzednio podano. Z p o m i a r ó w rezonansu m o ż n a otrzymać, o b o k szerokości poziomu, także d a n e 0 odległościach między poziomami. Daje to wiele informacji o sposobach r o z p a d u 1 strukturze j ą d r a złożonego. Zgodnie ze wzorem (4.5-1) m o ż n a napisać wyrażenie na wartość przekroju czynnego n a reakcję (x, y) przechodzącą przez etap j ą d r a złożonego. Przekrój czynny na utworzenie j ą d r a złożonego, w zależności od energii cząstki x, określony jest wzorem Breita-Wignera 2 3

1 5

1 5

2

x

1 4

r^r

a* = ^ 9

/ „N? 2

(£-£ ) + , 0

2

przy założeniu, że energia cząstki x leży w pobliżu energii rezonansowej.

4

5

9

( - " )

Prawdopodobieństwo r o z p a d u j ą d r a złożonego z emisją cząstki y określa stosunek szerokości p o z i o m u ze względu na emisję y d o całkowitej szerokości poziomu, będącej sumą szerokości cząstkowych ze względu na wszystkie emisje r = £ r, i

P(y) = A

(4.5-10)

Stąd wzór Breita-Wignera dla reakcji (x, y):

( £ - £

0

)

2

+ ( j ,

gdzie X jest długością fali de Broglie'a cząstki padającej, E — energią cząstki padającej, E — energią rezonansową, f, i f, — cząstkowymi szerokościami poziomów ze względu na wychwyt cząstki x i emisję cząstki y, T — całkowitą szerokością poziomu, g — współczynnikiem statystycznym zależnym od m o m e n t ó w pędu cząstki padającej, jądra-tarczy i j ą d r a złożonego. Jeżeli weźmiemy p o d uwagę reakcję (4.2-10), to: 0

P r a w d o p o d o b i e ń s t w o utworzenia j ą d r a złożonego jest proporcjonalne d o X; w m i a n o w n i k u występuje czynnik rezonansowy, osiągający najmniejsze wartości dla E = E ; przekrój czynny osiąga wtedy wartość największą. Czynnik T T przedstawia p r a w d o p o d o b i e ń s t w o danego sposobu r o z p a d u j ą d r a złożonego. 0

x

y

4.6. Ważniejsze reakcje dwuciałowe Obecnie przystąpimy d o systematycznego omówienia reakcji jądrowych typu (4.1-6) i (4.1-7), najpowszechniej p r z e p r o w a d z a n y c h w praktyce (produkcja radioizoto­ pów), tzn. takich reakcji, w których j ą d r o tarczy reaguje z cząstką elementarną, fotonem lub innym jądrem (najczęściej lekkim), dając w czasie nie dłuższym niż 1 0 ~ . s j e d n o (lub dwa, n p . <x,d) j ą d r o oraz jedną (rzadziej dwie) cząstki elementarne. Reakcje będziemy systematyzować w zależności od: 1) rodzaju cząstki b o m b a r ­ dującej, 2) rodzaju utworzonej w wyniku reakcji wtórnej cząstki elementarnej lub lekkiego jądra. Reakcje o m a w i a n e poniżej będą w większości reakcjami niskoenergetycznymi. D o nich należą przede wszystkim takie reakcje, j a k ( p , y) — radiacyjny wychwyt p r o t o n u , ( p , n ) , ( p , p ) — proces rozpraszania, ( p , a ) . Wszystkie te reakcje mogą zachodzić równocześnie w odpowiednich w a r u n k a c h energetycznych. 1 2

Przy wyższych energiach mogą być emitowane d w a lub więcej nukleonów: (p, 2n), ( p , p n ) , ( p , 2p). Z reguły emitowane są pojedyncze nukleony: reakcja ( p , pn) jest częstsza i ważniejsza niż ( p , d) — wyjątkiem jest emisja cząstek a. P o d o b n e reakcje mogą p o w o d o w a ć neutrony, cząstki a, deuterony, trytony, jony H e . W reakcjach fotojądrowych mechanizm ogranicza się d o rozproszenia i emisji pojedynczego nukleonu: (y,y), ( y , n ) , ( y , p ) . Efekt wysokoenergetycznych fotonów opisano w p. 4.6.6. P o n a d t o trzeba zaznaczyć, że dla b a r d z o lekkich jąder reakcje m o ż n a pisać w różny sposób: L i ( n , a) H lub L i ( n , t ) H e . 3

2 +

6

3

6

4

4.6.1. Reakcje a-proton W pierwszym historycznie doświadczeniu Rutherforda (1919) cząstki a reagują z j ą d r a m i azotu (4.2-14): 14

4

,N + H e ^ (

1 8 9

F)^

1 7 g

O + }H

W wyniku powstaje j ą d r o trwałego izotopu tlenu i emitowany jest p r o t o n . Symbol w nawiasie o d p o w i a d a jądru złożonemu. Sumy liczb masowych i a t o m o w y c h spełniają p r a w a zachowania (4.8) i (4.9). W s p o s ó b skrócony piszemy: N ( a , p) 0 lub tylko N ( a , p ) . Również pierwsze historycznie reakcje otrzymywania izotopów promieniotwór­ czych polegały na b o m b a r d o w a n i u cząstkami a. W 1934 r. Irena i Franciszek Joliot-Curie stwierdzili, że bor, glin i magnez stają się promieniotwórcze pod wpływem b o m b a r d o w a n i a cząstkami a z polonu.Tarcze emitowały pozytony nawet po usunięciu źródła. Promieniowanie zanikało z charakterystycznym dla każdego pierwiastka okresem p ó ł r o z p a d u . Należy d o d a ć , że już dwa lata wcześniej, w 1932 r., Cockroft i W a l t o n przeprowadzili pierwszą reakcję jądrową za pomocą sztucznie przyspiesza­ nych cząstek. Była nią reakcja (4.4-13). Od czasu tego odkrycia rozpoczął się rozwój metod przyspieszania cząstek bombardujących i cały w ogóle ogromny rozwój tej dziedziny. W 1937 r. znanych było 200 izotopów promieniotwórczych, w 1944 — 450, 1949 — 650, w 1954 — ok. 1000. O k a z a ł o się, że poszczególne pierwiastki mają p o kilka, a często więcej radioizotopów. O t r z y m a n o również kilkanaście nowych, nieznanych pierwiastków oraz przewidywane, ale nieznane dotąd technet ( T c ) i promet ( P m ) . N o w e pierwiastki t r a n s u r a n o w e nie istnieją w przyrodzie p r a w d o p o ­ dobnie ze względu na ich krótkie okresy p ó ł r o z p a d u . Wśród sztucznie otrzymanych pierwiastków istnieje j e d n a k szereg r a d i o a k t y w n y typu 4n+ 1, zwany n e p t u n o w y m . Zachodzą w nim kolejne przemiany a, /?, 2<x, /?, 3 a , p \ a, p : 1 4

1 7

1 4

43

6 1

1

237

N p

233p ± ^ 2 3 a

3 U

^ ^

2

1

3

22^ 2 1 3

_ ^ 225

Po(98%)

JL, 2 2 5

R a

>

>S 2 0 9

T1(2%)

^

221p ^ r

217

M

^ 2

Bi

A c

0

9

P b ^

2 0 9

Bi

(4.6.1-1)

Wracając d o reakcji (ot, p ) , jej ogólny schemat m o ż n a przedstawić następująco: A

iX

+ He -» (itth)

-

2

itlY

+ }H

(4.6.1-2) 10

P r z y k ł a d ó w reakcji ( a , p ) m o ż n a wymienić b a r d z o wiele: f ? N a ( « , p ) f f M g ; f ? A l ( a , p ) ° S i ; Ś S ( a , p ) ??C1; ? l K ( « , p ) C a . 3

3

B (cc,r))

1

\\C;

S

4

0

4.6.2. Reakcje a-neutron Reakcja ( a , n ) została p r z e p r o w a d z o n a p o raz pierwszy w 1932 r., kiedy Chadwick, b o m b a r d u j ą c cząstkami a z p o l o n u tarcze berylowe, stwierdził istnienie n e u t r o n ó w : 9

Be

+ $He - » (

4

13 6

C ) -»

X

2 6

C -1- n

(4.6.2-1)

0

Wszystkie najwcześniejsze b a d a n i a n a d n e u t r o n a m i były p r o w a d z o n e n a tego rodzaju źródłach. D o chwili obecnej reakcja C h a d w i c k a jest najbardziej z n a n y m laboratoryjnym źródłem n e u t r o n ó w (najczęściej stosuje się mieszaninę R a - B e i Pu-Be). Chadwick określił masę n e u t r o n u j a k o równą w przybliżeniu masie p r o t o n u , opierając się n a zależnościach m a s i prędkości cząstek biorących udział w reakcji, w y p r o w a d z o n y c h z r ó w n a ń zachowania energii kinetycznej i pędu. Obecnie przy­ j m o w a n a wartość m a s y n e u t r o n u wynosi 1,0086650 u. O t o ogólny schemat reakcji ( a , n) oraz kilka p r z y k ł a d ó w : iX

lU(x,n)

1 0 5

B;

1 4 7

+ iHc - » ( H t h ) -

N(a,n)

1 7 9

F;

itVi

+ hn

? ? N a ( « , n ) ?|A1;

(4.6.2-2) 2

3

^Al(a,n) °P 1 8

27

3 1

Z tych p r z y k ł a d ó w oraz reakcji ( a , p ) widać, że j ą d r a złożone ( F ) , ( A1), ( P ) mogą ulegać dwojakiemu r o z p a d o w i — p r o t o n o w e m u i n e u t r o n o w e m u . P o d o b n i e reakcja z tarczą niklową m o ż e zachodzić różnie: N i ( a , n ) Z n l u b N i ( a , 2 n ) Z n . W drugim p r z y p a d k u w y m a g a n a jest oczywiście większa energia cząstki a. P o d a n y wyżej przykład A l ( a , n ) jest właśnie jedną z reakcji Joliot-Curie, w której powstaje sztuczny emiter / ? : 6 0

6 3

6 0

6 2

2 7

+

13AI 3 0

P

4

+ H e -> (2JP) 3 0

> Si + e

3

«P + n 0

+

(4.6.2-3)

2 , 5 min

4.6.2.1. Otrzymywanie nowych pierwiastków

Znaczenie reakcji jądrowych p o w o d o w a n y c h przez cząstki a nie ogranicza się bynajmniej d o historycznego pierwszeństwa. Reakcje te zostały zastosowane w naj­ bardziej nowatorskich osiągnięciach chemii jądrowej, mianowicie d o wspomnianej

już produkcji nowych sztucznych pierwiastków transuranowych. Pięć spośród piętnastu tych pierwiastków o t r z y m a n o w ten sposób. Ameryk A m został uzyskany przez Seaborga i współpracowników w 1944 r. w wyniku b o m b a r d o w a n i a u r a n u cząstkami a w cyklotronie 9 5

2

2

2 4

| * U ( a , n) f , P u 4

Kiur C m w cyklotronie 9 6

x 5

Am ^

(t

= 433 lata)

m

(4.6.2-4)

został również wytworzony przez Seaborga i wsp. w 1944 r.

2

2

| ? t P u ( a , n) f , i C m - ^ ( t

1 / 2

= 163 dni)

(4.6.2-5)

Podobnie j a k ameryk, C m został o t r z y m a n y nieco później w reaktorze j ą d r o w y m w konsekwencji reakcji wychwytu radiacyjnego ( n , y) i samorzutnych r o z p a d ó w /?~: 9 6

23 9

? Pu(n,y)

2 4 0

t

Pu(n,y)

2 4 1

2

P u - ^ > t s A m ( n , y)

2 4 2

2

Am-^> t|Cm

(4.6.2-6)

Berkel B k został wytworzony w cyklotronie przez grupę Seaborga w 1949 r. przez b o m b a r d o w a n i e kilku miligramów A m uzyskanego z P u w reaktorze 9 7

2 4 1

2 4 1

FC 24

1 5

Am(a,2n)

2 4

3 7

B k — . {t

= 4,5 h)

1/2

(4.6.2-7)

Kaliforn C f , p o d o b n i e j a k berkel, został wytworzony w cyklotronie w Berkeley przez b o m b a r d o w a n i e kilkumikrogramowej tarczy C m cząstkami a (1950 r.) 98

2 4 2

2

2

UCm{<x,a) UCi^

(t

= 43,6 min)

1 / 2

(4.6.2-8)

m

N a s t ę p n e d w a pierwiastki E s i i o F zostały otrzymane inaczej. Mianowicie ich obecność została stwierdzona w 1952 r. wśród p r o d u k t ó w próbnej eksplozji termojądrowej. M o ż n a przyjąć, że powstały w sekwencjach wychwytów radiacyjnych (n,y) i r o z p a d ó w analogicznie d o procesu (4.6.2-6). Z a k ł a d a się, że w czasie wybuchu powstaje tak potężny strumień n e u t r o n ó w , iż j ą d r o U może wychwycić 17 n e u t r o n ó w . Proces tworzenia einsteinu i fermu przedstawia się następująco: 9 9

0

2 3 8

2 3 8

U (wychwyty ( n , y) i r o z p a d y /?~) -» -

2 4 9

Cm

2 4

9 7

2

2

9

2 5 0

C f (sekwencje ( n , y))

2 5 0

Bk(n,y)

(może występować rozgałęzienie: 7Bk-^-> 2 5 3

Cf-^.

9 8

2 9

| C m (sekwencje ( n , y)) ->

Cf(n,y)

2

5 9

3 9

2 5

Bk

9 8

2 5 0

E s ( n , y)

2

Cf) 5

9

°Cf

4 9

Es

UtYrn

(4.6.2-9)

W miarę posuwania się w stronę coraz cięższych pierwiastków t r a n s u r a n o w y c h technika ich syntezy i wyodrębniania stawała się coraz bardziej s k o m p l i k o w a n a , czego przykładem jest wytworzenie mendelewu i M d . W 1955 r. naniesiono elektrolitycznie na b a r d z o cienką złotą tarczę 1 0 a t o m ó w einsteinu E s , utworzonego z Pu i C m w reaktorze w sekwencjach wychwytów y i przemian /?" [patrz (4.6.2-9)], i p o d d a n o b o m b a r d o w a n i u cząstkami a 1 0

9

2 5 3

2 3 9

2

2 4 2

3

| E s + t H e -> JgjMd + n 9

(4.6.2-10)

0

Pojedyncze a t o m y mendelewu zbierano techniką o d r z u t u * na folii-łapaczu i wyizolowano z użyciem żywicy j o n o w y m i e n n e j . Identyfikacja nastąpiła przez badanie p r o d u k t ó w samorzutnego rozszczepienia p o c h o d n e g o j ą d r a Fm 2 5 6

2

gjMd

2

0

SFm i ^ . produkty SF

l,3h

(4.6.2-11)

2,6h

D o d a j m y w charakterze uzupełnienia, że wyższe pierwiastki t r a n s u r a n o w e , jak nobel i lorens, o t r z y m a n o przez b o m b a r d o w a n i e tarcz pociskami o większej energii/ niż przyspieszone j ą d r a helu. Użyto mianowicie przyspieszonych jąder węgla i b o r u , dzięki czemu o t r z y m a n o w Berkeley w 1958 r. nobel 102N0 2

4 9

| C m + \?C (Ufio

i w 1961 r.

2

4

g No + 4 • n 0

(4.6.2-12)

- focfm + SHe)

lorens 1 0 3 L T 250.251,252

C f

+

lO.llg _

2 5 3

L

r

+

( -5)fin 2

(4.6.2-13)

4.6.3. Reakcje powodowane przez protony 4.6.3.1. Reakcje proton-a

Reakcje tego typu zapoczątkowała o m ó w i o n a w p . 4.4 reakcja (4.4-13) z litem: ^Li + }H - ( | B e ) - • ^He + j H e Ogólnie: iX + \H

(Hli ) z

-H. izlY

+ ^He

(4.6.3-1)

* W wyniku reakcji pocisku z atomem tarczy produkt zostaje wyrzucony w kierunku biegu pocisku (odrzut). Produkty te są hamowane w zderzeniach z innymi atomami. Jeżeli tarcza jest odpowiednio cienka, istnieje pewne prawdopodobieństwo, że zasięg odrzutu produktu przekroczy grubość tarczy i produkt wyjdzie poza nią. Można go wtedy schwytać na specjalnej folii poza tarczą, tzw. folii-łapaczu (ang. catcher). Łapacze te mogą być stałe albo ruchome w postaci metalowych lub plastikowych taśm, albo gazowe opływające materiał tarczy.

9

1 9

Przykłady: «Li(p,<x)2He; B e ( p , a ) ^ L i ;

9

F(p,a)

1 6

27

8

0 ; ,Al(p,a)

2 4

Mg.

Między innymi zachodzi interesująca reakcja + }H -* ('IC)

4

i B e -1- H e

(4.6.3-2)

Jak wiemy z reakcji (4.4-13), j ą d r o Be może być nietrwałe. W p r z y p a d k u do­ statecznego wzbudzenia (rys. 4.6) (fBe)* -> H e + H e i w reakcji (4.6.3-2) powstaje kilka cząstek a. 4

4

4.6.3.2. Reakcje proton-neutron

Ogólny schemat reakcji m a postać

iX + [H -» (it\h) -> 1 Y + n Z +

(4.6.3-3)

0

1

Przykłady: ' j B f c . n ^ C ; ' f O t ^ n ) ^ ; i | N i ( p , n ) | | C u ; ! | C u ( p , n ) ^ Z n . W reakcjach ( p , n) otrzymujemy izobary tarczy. Bilans masy jest w tych reakcjach ujemny — są to reakcje endoenergetyczne. Przy dużych energiach zachodzą reakcje nie mieszczące się w schemacie (4.6.3-3), n p . C u ( p , 2 n ) Z n ; C u ( p , p n ) C u . 6 3

6 2

6 3

6 2

4.6.3.3. Reakcje proton-}

W niektórych p r z y p a d k a c h zachodzi radiacyjny wychwyt p r o t o n u przez j ą d r o , tworzy się j ą d r o złożone w stanie związanym. Wtedy emisja fotonu y jest bardziej p r a w d o p o d o b n a niż n e u t r o n u czy cząstki a: iX + {H - (it\J ) 2

-» itlY

+ y

(4.6.3-4)

Przykładem reakcji ( p , y ) jest znowu jeden z wariantów reakcji (4.4-13), w którym jądro B e jest trwałe 8

^Li + ł H - > ( 2 B e ) - » ! B e + y 1

2

,

3

Inne przykłady: C ( p , y ) N ; ^ ( p . y J f g N e ; ^ A l ( p , y ) ffSi. Emitowane fotony mają b a r d z o często dużą energię i mogą być wykorzystywane w innych reakcjach jądrowych. Wszystkie trzy wyżej p o d a n e reakcje p r o t o n ó w : ( p , a ) , ( p , n ) i ( p , y ) należą wraz z rozpraszaniem ( p , p ) d o reakcji niskoenergetycznych. Przykładem kon­ kurencyjnego zachodzenia reakcji niskoenergetycznych w jednej tarczy jest bom­ bardowanie wapnia C a : * Sc + y 6

7

4 0

4 1

p +

4 0

Ca

- C a T p K + a 3 7

( 4 A 3

-

5 )

4.6.3.4. Reakcje proton-deuteron

Przy b o m b a r d o w a n i u szybkimi p r o t o n a m i może zachodzić także emisja deuteronu (4.6.3-6) Reakcje tego rodzaju, przy dostatecznie dużych energiach p r o t o n ó w , mogą przebiegać na zasadzie bezpośredniego oddziaływania, bez utworzenia jądra złożonego. Mówimy o tym w następnym punkcie. N a t o m i a s t w tym punkcie, poświęconym p r o t o n o m , p o d a m y kilka informacji o reakcjach jądrowych wysokich energii. Reakcje te nie ograniczają się d o p r o t o n ó w j a k o cząstek bombardujących, są j e d n a k dla nich dość charakterystyczne z uwagi na powszechność przyspieszania p r o t o n ó w d o b a r d z o wielkich energii. Przykładem procesu może być powstała p o odkryciu antyelektronu ( e ) hipoteza istnienia a n t y p r o t o n u . Z a k ł a d a ł a ona, że przy b a r d z o dużej energii p r o t o n ó w bombardujących j ą d r o nastąpi kreacja p a r y p r o t o n - a n t y p r o t o n . Rzeczy­ wiście reakcja: +

p + p-^p + p + p + p

(4.6.3-7)

została zrealizowana w 1955 r. w Berkeley, dzięki przyspieszeniu p r o t o n ó w w synchrotronie p r o t o n o w y m (Bevatron) d o energii 6 GeV. Energia ta dzieli się na energię masową (masę spoczynkową) utworzonej pary p + p, pozostała część jest energią kinetyczną wszystkich czterech c z ą s t e k - p r o d u k t ó w . Reakcje j ą d r o w e wysokich energii zachodzą j u ż przy mniejszych energiach ok. 100 MeV, kiedy tracą ważność założenia teorii Bohra. Cząstka przechodzi przez j ą d r o w czasie n a t u r a l n y m (albo: charakterystycznym) j ą d r a , tzn. czas oddziaływania i w związku z tym liczba zderzeń jest mała, co powoduje, że cząstka przekazuje jądru tylko część swojej energii. Konsekwencją tego są dwa etapy reakcji j ą d r o w y c h wielkich energii. W pierw­ szym cząstka padająca wywołuje tzw. k a s k a d ę wewnętrzną w jądrze, wybijając z niego pewną liczbę prędkich n u k l e o n ó w . Liczba i energia nukleonów zależy od energii bombardującej cząstki i od rodzaju zderzenia: centralne czy peryferyjne. Procesy te wymienialiśmy w p. 4.1, j a k o reakcje typu 4) i 5) (kruszenie). Część wtórnych n u k l e o n ó w jest w jądrze z a t r z y m a n a i powstaje j ą d r o złożone. R o z p a d tego jądra stanowi drugi etap procesu. J ą d r o złożone może się znacznie różnić od jądra tarczy na skutek emisji wielu n u k l e o n ó w w czasie kaskady. Im różnica jest większa, tym proces tworzenia j ą d r a złożonego jest bardziej uboczny w stosunku d o procesu głównego, którym jest przebieg kaskady wewnętrznej. Energia wzbudzenia jądra złożonego stanowi w takim p r z y p a d k u tylko małą część energii cząstki padającej. N a r y s u n k u 4.16 p o k a z a n o rozkład masowy p r o d u k t ó w reakcji jądrowych w zależności od energii p r o t o n ó w . Przy energii 40 M e V p r o d u k t y mają liczbę masową zbliżoną d o A j ą d r a tarczy. Przy energii 480 MeV występują w rozkładzie m a s o w y m d w a m a k s i m a , z których j e d n o (A s 190) o d p o w i a d a p r o d u k t o m

powstałym w wyniku k a s k a d y wewnętrznej i r o z p a d u j ą d r a złożonego (kruszenie), drugie (A s 100) o d p o w i a d a rozszczepieniu silnie wzbudzonych jąder złożonych 0 liczbie masowej A z obszaru pierwszego m a k s i m u m . Przy energii 3 G e V pojawiają się p r o d u k t y fragmentacji j ą d r a o małych liczbach masowych (6-30). Przy tej 1 większych energiach mogą p o w s t a w a ć różne cząstki elementarne.

4.6.4. Reakcje powodowane przez deuterony i oddziaływania bezpośrednie Deuterony są szeroko stosowane j a k o cząstki b o m b a r d u j ą c e w reakcjach jądrowych, a reakcje, w których biorą udział, mają szczególne znaczenie. Reakcje z d e u t e r o n a m i były pierwszymi z b a d a n y m i doświadczalnie procesami bezpośrednimi. Swój szcze­ gólny status zawdzięcza deuteron faktowi, że jest jedynym znanym stanem związanym dwóch n u k l e o n ó w występującym wyłącznie w stanie p o d s t a w o w y m (deuteron nie ma wzbudzonych stanów związanych). Jego energię wiązania zmierzono z dużą dokładnością (2,22462 ± 0,00006) M e V , magnetyczny m o m e n t dipolowy wynosi 0,85739 m a g n e t o n ó w jądrowych, elektryczny m o m e n t kwadrupolowy 2,82 • 1 0 " m . Deuteron jest b o z o n e m o spinie 1. 3 1

2

4.6.4.1. Reakcje deuteron-a

Schemat ogólny 2

iX + H

(itfj ) 2

- izfY

4

+ He

(4.6.4-1)

Między innymi zachodzi reakcja z litem, analogiczna d o (4.4-13): f Li + ?H - • (|Be) -* ! H e + f H e Ł

1 4

(4.6.4-2)

27

Inne przykłady: | 0 ( d , a ) N ; sAl(d, a) " M g . W reakcjach tych występuje zwykle dodatni bilans masy, są t o więc reakcje egzoenergetyczne. 4.6.4.2. Reakcje deuterort-proton 2 3

2 4

Przykładami reakcji ( d , p ) są: ^ ( d , p j ^ C ; N a ( d , p ) N a ; ? j P ( d , p ) J | P ; w reak­ cjach tych powstają izotopy tarczy. Reakcja d e u t e r o n - p r o t o n jest b a r d z o ciekawa; nosi o n a nazwę procesu Oppenheimera-Phillipsa (proces O - P ) . Proces ten polega n a swego rodzaju polaryzacji deuteronu w k u l o m b o w s k i m polu j ą d r a . D o j ą d r a nie wnika cały deuteron, lecz tylko neutron; p r o t o n zostaje o d e r w a n y od n e u t r o n u i j a k b y odbity przez j ą d r o albo inaczej n e u t r o n zostaje wydarty z d e u t e r o n u przez j ą d r o tarczy. Stąd inna nazwa reakcji — reakcja strippingu (zdzierania). Proces O - P zachodzi przy dość niskich energiach, niższych niż inna reakcja strippingu, reakcja ( d , n ) , o której będzie m o w a niżej. Reakcjom strippingu sprzyja s t o s u n k o w o m a ł a energia wiązania d e u t e r o n u (2,22 M e V ; l , l l M e V / n u k l e o n ) i s t o s u n k o w o d u ż a odległość p - n ( 1 0 " c m ) . 1 3

T a k więc tylko w wyjątkowych ogólnym wzorem: 2

iX + H

w y p a d k a c h m o ż n a by ująć reakcję

(itfJ )

-

z

A+

}Y

+ JH

(d,p)

(4.6.4-3)

w p r z y p a d k u strippingu należy pisać: iX + ?H -

A +

z Y + [H

(4.6.4-4)

Reakcja strippingu należy d o tzw. bezpośrednich oddziaływań, o których mówiliśmy w p . 4.1 (II a i b), kiedy stan przejściowy (jądra złożonego) nie jest ściśle określony. 4.6.4.3. Oddziaływania bezpośrednie

Reakcje te różnią się od reakcji z udziałem j ą d r a złożonego: a) widmem energetycz­ nym cząstek emitowanych, w k t ó r y m liczba cząstek o energiach wyższych od energii odpowiadającej j ą d r u złożonemu jest o wiele rzędów wielkości większa od statys­ tycznie przewidywanej; b) rozkładem kątowym p r o d u k t ó w reakcji; c) wybijaniem z jąder cząstek złożonych, n p . ( x , x d ) , ( x , x t ) , ( x , x a ) , o b o k wybijania pojedynczych nukleonów (x, xn), (x, xp). Reakcje bezpośrednie zachodzą w szerokim przedziale energii od kilku MeV d o kilku G e V , niemal na wszystkich j ą d r a c h i ze wszystkimi cząstkami (od nukleonów d o ciężkich jąder). G d y energia wzbudzenia przekracza pewien poziom, czas życia j ą d r a złożonego zmniejsza się b a r d z o szybko, n p . powyżej 50-60 MeV jest rzędu 1 0 " s (50 M e V — 1 , 3 - 1 0 " s, 60 M e V — 1 , 1 - 1 0 s; p a t r z też w poprzednim punkcie: reakcje wysokich energii). Wtedy sama koncepcja jądra złożonego traci sens. R o z r ó ż n i a m y d w a rodzaje oddziaływań bezpośrednich. a) Pierwszy, w k t ó r y m rozważamy zderzenia między bombardującą cząstką a indywidualnymi nukleonami na powierzchni j ą d r a , prowadzące do ich uwalniania z dość wysoką energią. Nazywa się to procesem wybicia (ang. knock-on). Procesy wybijania n u k l e o n ó w mogą czasem mieć duży udział również przy niskich energiach, np. p r o t o n m o ż e z jądrem zderzać się powierzchownie i „zahaczając" wybić n e u t r o n bez utworzenia j ą d r a złożonego. Przykładami wybicia są reakcje: 2 3

2 3

- 2 3

\U + \H -+ ^Li + JH + n 0

( 4

2Be+ }H-^5Be + l H + n 0

6

4

- ' '

5 )

i szereg innych C ( p , pn), F ( p , pn), K ( p , pn). Ilustracją procesu knock-on jest rys. 4.7, na k t ó r y m przedstawiono krzywe wzbudzenia dla reakcji b o m b a r d o w a n i a p r o t o n a m i j ą d r a G a . W reakcji tej występuje kilka kanałów wyjściowych: ( p , p n ) , ( p , p 3 n ) , ( p , p 4 n ) i ( p , p 5 n ) . Za­ kładając m o d e l j ą d r a złożonego, m o ż n a obliczyć dla każdego kanału teoretyczne krzywe wzbudzenia (zaznaczone n a rys. 4.7 linią przerywaną). Krzywe te zgadzają się z krzywymi doświadczalnymi (linie ciągłe) dla trzech ostatnich p r z y p a d k ó w . 7 1

1 I

i

l

I

I

I

I

0

10

20

30

A0

50

60

L_ 70

energia protonów, MeV 7 1

Rys. 4.7. Funkcje wzbudzenia (linie ciągłe) i krzywe teoretyczne (linie przerywane) dla reakcji G a (p, pxn) [według: N.T.Porile, S.Tanaka, H.Amano, M.Furukawa, S.Iwata, M.Yagi, Nucl.Phys., 43, 500 (1963)]

natomiast dla reakcji ( p , p n ) powyżej 30 M e V krzywa doświadczalna znacznie od teoretycznej. Wskazuje t o , że reakcja jest procesem wybicia: }H +

7 1

G a -»

7 0

G a + }H + n

odbiega

(4.6.4-6)

0

b) Drugim rodzajem oddziaływania bezpośredniego jest przeniesienie n u k l e o n u (ang. transfer). Polega o n o n a przejściu jednego lub więcej nukleonów między cząstką a jądrem tarczy, znowu bez tworzenia j ą d r a złożonego. N a przykład w reakcji B e ( d , H e ) L i p r o t o n jest przeniesiony z jądra B e d o deuteronu. Jeżeli bombardujemy tę samą tarczę p r o t o n a m i , n e u t r o n jądrowy może utworzyć z proto­ nem j ą d r o deuteru 9

3

8

9

2

| B e + }H - iBe + H

(4.6.4-7a)

Porównując ze schematem (4.6.4-5), widzimy alternatywny charakter wybicia i transferu. P o d o b n y m przykładem przeniesienia jest reakcja szybkich p r o t o n ó w z litem 2

I,Li + [H - • fLi + H

(4.6.4-7b)

Transfery typu (4.6.4-7) są nazywane procesem porywania lub wychwytu (ang. pick-up). Kiedy proces transferu zachodzi w o d w r o t n y m kierunku, j a k w reakcjach (d, p), mówimy właśnie o strippingu. Reakcje strippingu nie ograniczają się d o schematu (4.6.4-4) i innych przykładów zdzierania j e d n o n u k l e o n o w e g o , j a k ( t , d ) , (<x, He), 3

3

( H e , d), (a, t), czy o d w r o t n y c h d o nich reakcji wychwytu j e d n o n u k l e o n o w e g o (n, d), (d,t), ( He,a), (d, He), (t,a). Zachodzą także złożone przejścia dwu- lub więcej nukleonowe, n p . stripping dwuneutronowy: 3

3

1 2

3

1 4

X

C + H ^ C + H (4.6.4-8) stripping d w u p r o t o n o w y ( H e , n), stripping d w u n u k l e o n o w y ( H e , p), (a, d), wychwyt d w u n e u t r o n o w y ( p , t ) i d w u n u k l e o n o w y ( p , H e ) oraz wymienne przeniesienie nukleonu: 3

3

3

3

27

3

JlAl + H -> , M g + H e

(4.6.4-9)

Transfer wielonukleonowy nie jest procesem wyłącznym dla d a n e g o kanału wejściowego (tarcza + wiązka bombardująca). W reakcjach będących konsekwencją tego samego k a n a ł u , znaczną ich część mogą stanowić procesy z wytworzeniem jądra złożonego (p. 4.6.3). Badanie procesów transferu, n p . strippingu j e d n o n u k l e o n o w e g o , może dostar­ czyć istotnych informacji o jądrze. Dla reakcji tlTi

2

+ H - fjTi + }H

(4.6.4-10)

zmierzono w i d m o p r o t o n ó w i ich rozkład kątowy w zależności od poszczególnych maksimów w i d m a odpowiadających s t a n o m j ą d r a T i . D o rozkładu kątowego d o p a s o w a n o krzywą przekroju czynnego j a k o funkcji kąta, policzoną n a podstawie modelu teoretycznego. Pozwoliło to określić w a r t o ś ć całkowitego m o m e n t u pędu dla stanu podstawowego ( / / ) i stanów wzbudzonych T i : 1,38 M e V (P3/2), 1,72 M e V ( p ) i 2,50 M e V {J5I2). N a gruncie teorii reakcji jądrowych bezpośrednich ich istota polega na udziale stanów wirtualnych jąder oddziałujących, o k t ó r y c h wspominaliśmy w p . 4.5. J ą d r a 4 9

4 9

7

2

1 / 2

2

zdzieranie

1

H + A—B+ H

ciężki wychwyt

2

1

• A-^B+ H+ H

B

d'

>

rozpraszanie ąuasi-sprężyste

Rys. 4.8. Diagramy Feynmana procesów bezpośrednich: a) proces O-P (stripping d, p), b) reakcja (d, p) bez zdzierania, c) proces wybicia typu (p, pd)

emitują pewne cząstki wirtualne uczestniczące w reakcji, między którymi zachodzą zderzenia. Ich konsekwencją jest k o ń c o w a sytuacja w kanale wyjściowym. Dla reakcji strippingu deuteronowego możliwe są d w a mechanizmy zilustrowane tzw. diagramami Feynmana n a rys. 4.8: a) zdzieranie: padający deuteron r o z p a d a się n a wirtualny n e u t r o n i p r o t o n . J ą d r o tarcza A chwyta n e u t r o n z utworzeniem j ą d r a B. Ten schemat o d p o w i a d a procesowi O - P ; b) ciężki wychwyt: jądro-tarcza A emituje proton i powstałe j ą d r o B' wychwytuje padający deuteron, stając się jądrem końcowym B. Ten schemat jest zupełnie różny od opisu procesu O - P ; nie m a tu zdzierania, wirtualny p r o t o n przechodzi w rzeczywisty, ale nie m a też fazy j ą d r a złożonego. Proces wybicia t y p u ( p , p d ) ilustruje d i a g r a m c) n a rys. 4.8. Jądro A emituje wirtualny deuteron, dając j ą d r o k o ń c o w e B. Następnie zachodzi rozpraszanie sprężyste p r o t o n u n a deuteronie; w wyniku tego deuteron uzyskuje dostatecznie dużą energię i opuszcza obszar j ą d r a .

4.6.4.4. Reakcje deuteron-neutron

Reakcja ( d , n ) jest o d m i a n ą strippingu; w tym p r z y p a d k u p r o t o n przenika barierę C o u l o m b a i tylko on wnika d o j ą d r a . P r a w d o p o d o b i e ń s t w o zajścia tego procesu jest oczywiście większe przy większych energiach niż dla procesu O - P . P r a w d o p o d o b i e ń s t w o takie istnieje głównie z tego względu, że jak j u ż powie­ dziano, energia wiązania na jeden n u k l e o n w jądrze jest d u ż o większa niż energia wiązania wewnątrz d e u t e r o n u . W p r z y p a d k u d e u t e r o n ó w o wielkich energiach traci znaczenie oddziaływanie kulombowskie między p r o t o n e m a jądrem; stripping jest wynikiem zderzenia jednego z n u k l e o n ó w z j ą d r e m . W t e d y reakcje (d, p) i (d, n) są równie p r a w d o p o d o b n e . Przykładem zachodzenia o b u strippingów w tej samej tarczy są reakcje: - ^ I C + IH 12 |C + f

(4.6.4-11)

H

1

Innymi przykładami reakcji ( d , n ) są: 4 B e ( d , n ) s B ; 3 L i ( d , n ) B e . Schemat ogólny: 4

iX + ?H - itlY

+ n 0

(4.6.4-12)

Szczególnie interesujący jest przypadek b o m b a r d o w a n i a deuteronami substancji zawierającej deuter (np. D 0 stała). Obserwuje się w tym p r z y p a d k u obie reakcje (d, p) i (d, n). O d p a d a tu j e d n a k czynnik reakcji strippingu, mianowicie różnica w energii wiązania j ą d r a i cząstki bombardującej. Dlatego napiszemy te reakcje z użyciem zapisu j ą d r a złożonego: 2

3

2

* H + }H

(4.6.4- 13a)

>iHe+ n

(4.6.4-13b)

4

?H + H -» ( H e ) 0

W wyniku powstaje izotop w o d o r u — tryt albo izotop helu. D o reakcji D - D wrócimy przy o m a w i a n i u reakcji fuzji (p. 4.8). Kończąc omawianie reakcji deuteronów w a r t o wspomnieć, że reakcja (d,2n) posłużyła d o otrzymania jednego z pierwszych nowych pierwiastków. Pluton P u został wytworzony w cyklotronie w 1940 r. przez Seaborga, M c Miliana, Kennedy'ego i Wahla, j a k o Pu(£ = 87,75 lat) w reakcji 9 4

2 3 8

1 / 2

2

3 9

8 2

U(d, 2 n )

2

3 9

8 3

Np^

2

3 9

|Pu

2

3 9

4 2

U

(4.6.4-14)

4.6.5. Reakcje powodowane przez neutrony N e u t r o n y są szczególnie korzystne dla p r z e p r o w a d z a n i a reakcji jądrowych. Jako cząstki pozbawione ł a d u n k u mają ułatwiony dostęp d o jąder. Skuteczne są zarówno neutrony prędkie, j a k i powolne (termiczne). Z a n i m pojawiły się na większą skalę akceleratory i reaktory jądrowe, przy użyciu n e u t r o n ó w p r z e p r o w a d z o n o więcej reakcji jądrowych niż jakimikolwiek innymi cząstkami. P o d s t a w o w y m laboratoryj­ nym źródłem n e u t r o n ó w była reakcja (4.6.2-1) (źródło polon-beryl). P o z a tym stosowano reakcje (4.6.4-13) oraz B e ( d , n ) . W reakcjach między neutronami a jądrami powstają cząstki a, p r o t o n y , k w a n t y y i pary n e u t r o n ó w w reakcji ( n , 2n). N e u t r o n y są nietrwałe, rozpadają się zgodnie ze s c h e m a t e m (3.2.3-2) n -» p + e~ + v, z okresem p ó ł r o z p a d u 11-12 min. W zależności od energii neutrony dzielimy na: 9

termiczne

0-0,1 eV

powolne

0,1-100 eV

średnie

0,1-100 keV

prędkie

> 100 keV

Zgodnie z zależnością E = kT możemy p r z y p o r z ą d k o w a ć n e u t r o n o m tem­ peraturę. Jej zakres dla n e u t r o n ó w termicznych wynosi od 0 d o 1000 K. Często przyjmuje się dla n e u t r o n ó w termicznych energię 0,025 eV, co o d p o w i a d a tem­ peraturze pokojowej 290,1 K. Niekiedy wyróżnia się neutrony zimne o energii ok. 0,001 eV, co o d p o w i a d a temperaturze 11,6 K. O d energii 1 eV m ó w i m y o n e u t r o n a c h rezonansowych, ich zakres energetyczny sięga 1000 eV. Wiele jąder wykazuje w tym zakresie energii m a k s i m a absorpcji n e u t r o n ó w , przejawiające się w s k o k o w y m wzroście przekroju czynnego. N e u t r o n y powolne i termiczne otrzymuje się n a drodze h a m o w a n i a n e u t r o n ó w prędkich w zderzeniach sprężystych. Przekroje czynne n a wychwyt prędkich n e u t r o n ó w ( > l M e V ) są często zbliżone d o geometrycznego przekroju czynnego (rcr = 1 0 " m , tzn. 1 b). Dla n e u t r o n ó w powolnych, w zakresie 1-100 eV, zdarza się to r z a d k o z uwagi na pojawianie się wychwytów rezonansowych. W t e d y przekroje czynne są d u ż o większe od geomet­ rycznych. Dla termicznych i powolnych n e u t r o n ó w « 1 M e V przekrój czynny jest nie tylko większy od wartości rcr , ale co ważniejsze, zmniejsza się ze wzrostem pędkości neutronów. Dla niektórych jąder, n p . dla reakcji B ( n , a), prostoliniowa zależność a cc v~ występuje w zakresie od 1 0 aż d o tysięcy eV. 2

2 8

2

1 0

l

- 3

2

Prawidłowość tę m o ż n a wytłumaczyć falowymi właściwościami cząstki, przy założeniu, że p r a w d o p o d o b i e ń s t w o reakcji (<x) rośnie z długością fali de Broglie'a cząstki. Ponieważ długość fali cząstki jest odwrotnie p r o p o r c j o n a l n a d o jej prędkości, m a m y 1/2

l = h/mv = h(2mE )-

9

l
= 2,87 •

kin

k

1/2

(4.6.5-1)

n

Stąd m a m y ffoc/locr^ocD"

(4.6.5-2)

1

M i m o b a r d z o ogólnej postaci zależność ta jest spełniana w zasadzie tylko dla neutronów i to w zakresie, w k t ó r y m nie występują procesy rezonansowe. W r ó w n a n i u (4.6.5-1) p o d s t a w i o n o d a n e dla n e u t r o n u . Stąd dla n e u t r o n u o energii 1 0 eV m a m y X = 2,87- 1 0 " m , dla n e u t r o n u o energii 1 M e V X = 2 , 8 7 - 1 0 ~ m . Ponieważ przekrój czynny jest proporcjonalny d o A ( 4 . 5 - l l ) , więc jego rząd wielkości o d p o w i a d a geometrycznemu przekrojowi czynnemu. 4

1 3

1 4

2

4.6.5.1. Reakcje neutron-a

Ogólny schemat reakcji: A+

iX + n - ( %) 0

z

-> izlY

2 7

+ tHe

(4.6.5-3)

2 4

Przykłady: ^ L i ( n , a ) ? H ; ^ B t n ^ L i ; ,Al(n,ot) Na. Pierwsza z tych reakcji może mieć w przyszłości o g r o m n e znaczenie praktyczne. Jest o n a źródłem trytu, p o d s t a w o w e g o o b o k deuteru substratu w reakcji fuzji. Zawartość litu w skorupie ziemskiej wynosi 6,5 • 1 0 " % m a s . N a t u r a l n y lit składa się z izotopów L i i L i ; udział i z o t o p u L i stanowi 7 , 5 % . Lit metaliczny otrzymuje się przez elektrolizę stopionej mieszaniny LiCl i KC1. W reakcji 3

6

7

6

10 5

B + n -* IU + f H e

(4.6.5-4)

1 0

przekrój czynny n a absorpcję n e u t r o n ó w w j ą d r a c h B zmienia się j a k l/v (4.6.5-2) w szerokim zakresie energii d o 10 keV. Przekrój czynny n a reakcję (4.6.5-4) jest 1 0 razy większy od tegoż n a wychwyt radiacyjny n e u t r o n u . T a k duże p r a w d o p o d o b i e ń ­ stwo emisji cząstki naładowanej tłumaczy się korzystnym dla tej emisji bilansem energetycznym. Absorpcja n e u t r o n u dostarcza energii, której znaczna część (1,77 MeV) jest u n o s z o n a przez cząstkę ot. Wystarcza to d o p o k o n a n i a bariery k u l o m b o w ­ skiej. Reakcja (4.6.5-4), j a k i p o p r z e d n i a L i ( n , ot), są przykładem rozszczepienia lekkiego j ą d r a n a d w a fragmenty H e i L i . 5

6

4

7

4.6.5.2. Reakcje neutron-proton

Ogólny schemat reakcji: A+

iX + n -> ( kh) 0

- z - l Y + JH

(4.6.5-5)

Ł

Przykłady:

4 7

1 4

2

4

N ( n , p ) C ; ]Al(n,p)?ZMg; | Z n ( n , p ) f $ C u .

J a k o p r o d u k t otrzymujemy izobary jąder tarczy. Pierwsza z tych reakcji, zachodząca przy użyciu n e u t r o n ó w prędkich i termicz­ nych, m a interesujące zastosowanie praktyczne w chemii gorących a t o m ó w . W reakcji tej m o ż n a o t r z y m a ć wagowe ilości C , napromieniowując związki azotu w reaktorze jądrowym. Niezależnie od wytwarzania C , chodzi w tym p r z y p a d k u o otrzymywanie znakowanych połączeń organicznych n a d r o d z e innej niż syntezy, które są b a r d z o trudne w p r z y p a d k u n p . steroidów, a m i n o k w a s ó w , związków wielopierścieniowych, heterocyklicznych itp. Stosuje się w tym celu n a p r o m i e n i o w a n i e powolnymi n e u t r o n a m i związków organicznych zawierających azot lub związków organicznych w obecności związków azotu. Powstały w w y n i k u reakcji N ( n , p ) C węgiel przechodzi w ten czy inny s p o s ó b d o cząsteczki organicznej. Określenie połączenia organicznego, k t ó r e zostało oznaczone radiowęglem, musi nastąpić na d r o d z e odpowiednich b a d a ń . N a s t ę p n i e trzeba ten związek wydzielić spośród innych p r o d u k t ó w i oczyścić. M e t o d ę o p a r t ą na powyższej reakcji stosuje się także d o nieorganicznych substancji tarczowych. N a p r o m i e n i o w a n y n p . stały N H N 0 daje 7 0 - 8 0 % C w postaci C 0 , resztę j a k o C O . W w o d n y m roztworze a z o t a n u a m o n u powstaje 4 0 % radiowęgla w postaci C O , 6 0 % w postaci C O i H C O O H , w k t ó r y c h C jest d w u d o d a t n i . Te oraz inne p o d o b n e efekty mogą być wykorzystywane praktycznie. Węgiel C otrzymuje się w powyżej podanej reakcji, w roztworze N H N 0 , w dużych ilościach i dużych stężeniach (do 7 0 % ) na skalę techniczno-przemysłową. 1 4

1 4

1 4

1 4

1 4

4

3

2

1 4

z

1 4

4

3

4.6.5.3. Reakcje neutron-dwa neutrony

Ogólny schemat reakcji: A

+

A

X + n - (" | J ) -> ~k Y + n + n 0

Przykład:

2

z

0

0

(4.6.5-6)

]Al(n,2n)?|Al.

J a k o p r o d u k t otrzymujemy izotopy jąder tarczy. W a r t o ś ć Q w tych reakcjach jest ujemna — d o wywołania procesu p o t r z e b n e są n e u t r o n y prędkie. 4.6.5.4. Reakcje neutron-y

Reakcja ( n , y ) , zwana wychwytem radiacyjnym, jest najpospolitszym procesem wynikającym z pochłaniania n e u t r o n u i jedną z najważniejszych reakcji jądrowych w ogóle. Wychwyt radiacyjny obserwuje się n a wszystkich praktycznie pierwiastkach z wyjątkiem H e . Wartości Q są zawsze d o d a t n i e , n a d m i a r energii zostaje wydzielony w postaci p r o m i e n i o w a n i a y. Ogólny schemat reakcji: 4

2X + n - * ( 0

x +

+

JJ )^ !Y + y z

(4.6.5-7)

2

3

Przykładami reakcji ( n , y ) na najlżejszych j ą d r a c h są: { H ( n , y ) ? H , H ( n , y ) H . 2

2

l

ll 6

Inne przykłady: l A l ( n , y ) l A l , Hln{n,y) ln, 4 9

2 3 9

iU(n,y)

2 3

9 9

2

U.

W wyniku wychwytu radiacyjnego otrzymujemy zawsze izotopy tarczy, przy czym b a r d z o często j ą d r o - p r o d u k t jest promieniotwórcze. W konsekwencji reakcja (n, y) jest najpoważniejszym źródłem otrzymywania sztucznych izotopów promienio­ twórczych. Ź r ó d ł e m n e u t r o n ó w w skali techniczno-przemysłowego otrzymywania izotopów jest reakcja rozszczepienia, przebiegająca w reaktorach jądrowych. Zjawisko występowania dużych przekrojów czynnych na wychwyt n e u t r o n ó w termicznych m o ż n a opisać, stosując p o d a n y wyżej wzór Breita-Wignera (4.5-11). Długość fali de Broglie' a jest określona zależnością (4.6.5-1). Jeżeli weźmiemy pod uwagę uproszczony wzór B r e i t a - W i g n e r a dla poszczególnego p o z i o m u (bez czynnika g, który jest rzędu jedności) i założymy, że energia rezonansowa E leży najbliżej przedziału energii termicznych, to wzoru tego m o ż n a użyć w zakresie energii termicznych. W obszarze energii n e u t r o n ó w termicznych nie występują na ogół poziomy rezonansowe. Energie te są wielokrotnie mniejsze od pierwszego poziomu rezonan­ sowego E « E . Wielkość T = r jest praktycznie stała, ponieważ p r a w d o p o d o b i e ń ­ stwo emisji k w a n t ó w y o energii rzędu 1 M e V nie zmienia się, gdy energia n e u t r o n ó w różni się o kilka eV. W związku z tym stałe pozostaje również T . Z a t e m E , T , r , czyli wszystkie czynniki we wzorze Breita-Wignera będą stałe w p o r ó w n a n i u z T [dla reakcji (n,y) będzie to T ] proporcjonalnym d o prędkości n e u t r o n ó w v i w p o r ó w n a n i u z X, proporcjonalnym do l/v. Ponieważ 0

0

y

y

1

2

Q

y

x

n

energia neutronów, eV

Rys. 4.9. Funkcja wzbudzenia dla procesu absorpcji neutronów w zlocie. Pokazano spełnianie się reguły l/f przy małych energiach i występowanie absorpcji rezonansowej przy dużych energiach neutronów [z: H.A.C.McKay, „Principles of Radiochemistry", Butterworths, London 1971; za zgodą wydawcy, Butterworths and Co. (Publishers) Ltd.]

2 1

przekrój czynny zależyy od XX, , więc jest proporcjonalny d o —5- = — v v U ^(n.y) ° C X

r 'l

n

1

CC

1 u lub

C O n S t

(4.6.5-8) G

{DIY)

=

V V Przy energii n e u t r o n ó w termicznych 0,025 eV, c m . Tę zależność By) = 0 , 2 2 - 1 0 " ((4.6.5-2) i (4.6.5-8)), zwaną „regułą l/f", d o b r z e ilustruje rys. 4.9. D o energii 1 eV p r a w o l/v jest ściśle zachowane. M a k s i m a rezonansowe występują przy wyższych energiach n e u t r o n ó w . Nie zawsze j e d n a k poziomy rezonansowe nie występują przy niskich energiach neutronów. W wielu p r z y p a d k a c h absorpcja rezonansowa może zachodzić, choć przekrój czynny jest s t o s u n k o w o mały, szczególnie dla nuklidów o magicznych liczbach n e u t r o n ó w 50, 82, 126. Poniżej p o d a n o przykład absorpcji rezonansowej dla samaru, którego izotopy mają liczby n e u t r o n o w e położone w pobliżu N — 82 (trwałe izotopy samaru: ;!Sm(/V = 82), S m , Sm, Sm). P o d a n y na rys 4.10 przykład jest ilustracją ścisłej zgodności wzoru Breita-Wig­ nera z doświadczeniem.

<j,

14

1 4 8

o

1 4 9

01,

2 4

2

1 5 0

0.2

energia neutronów, eV

Rys. 4.10. Rezonans występujący dla samaru przy energii neutronów 0,096 eV, ściśle zgodny ze wzorem Breita-Wignera. r jest szerokością rezonansową mierzoną w połowie wysokości maksimum [według: A.W.McReynolds, E.Anderson, Phys. Rev., 93, 195 (1954)]

Kształt krzywej wzbudzenia pojedynczego rezonansu d a n y jest przez wzór Breita-Wignera w postaci:

(4.6.5-9)

gdzie er — rezonansowy przekrój czynny. Otrzymuje się ją przy założeniu E = £ dla < 7 , czyli a = (X /4K)-g-(r° r )/(r /4) i X r cc l/p cc E~ ' . Gdy E = E , wówczas
0

2

0

0

2

2

n

0

y

1 2

n

0

0

0

0

0

0

1 0

3 +

4

6+

2

2

2

2

3

3

5 9

1 9 8

6

5

6

5

3

4

4.6.6. Reakcje fotojądrowe Reakcjami fotojądrowymi, czyli wywołanymi przez fotony, nazywamy reakcje r o z p a d u p o d wpływem b o m b a r d o w a n i a fotonami (fotorozpad). A b y nastąpiła emisja cząstki z jądra, energia, j a k ą przekazuje foton, p o w i n n a być co najmniej r ó w n a energii wiązania cząstki w jądrze. Stąd reakcje fotojądrowe są wybitnie

endoenergetyczne, przy czym energia p r o g o w a obliczona dla cięższych jąder przekracza 5 M e V i sięga 10 M e V . Istnieją d w a wyjątki, w których fotorozpad zachodzi przy mniejszej energii k w a n t u y ( 2 - 3 M e V ) , będące jednocześnie pierwszymi historycznie reakcjami ( y , n ) . Są to reakcje f o t o r o z p a d u deuteru i berylu, jąder ze stosunkowo słabym wiązaniem: ?H + y-»-(?H)*->łH-Un

Q = - 2 , 2 2 5 MeV

(4.6.6-1)

| B e + y -» (%Be)' - |.Be + n

Q = - 1 , 6 6 5 MeV

(4.6.6-2)

0

J ą d r o | B e jest na ogół nietrwałe, zgodnie z reakcją (4.4-13). Reakcja (4.6.6-1) wykazuje m a k s i m u m przekroju czynnego 2,4 m b przy energii E = 4,3 MeV. Jest o n a pospolitym procesem w r e a k t o r a c h jądrowych m o d e r o w a n y c h D 0 , gdzie energie y osiągają wartość kilku MeV. T y p o w y m przykładem reakcji (y,n) jest i ś P ( y , n ) i s P . Oprócz reakcji fotojądrowych t y p u (y, n) zachodzą również reakcje t y p u (y, p). Źródłem promieniowania elektromagnetycznego (y, X) o szerokim zakresie energii dochodzących d o setek M e V są akceleratory, w których powstaje tzw. promienio­ wanie h a m o w a n i a o ciągłym widmie, które zostanie opisane w następnym rozdziale. Źródłem monoenergetycznego promieniowania y o energii 17,2 M e V jest reakcja (4.4-13) L i ( p , y), w której w z b u d z o n e j ą d r o ( Be)* jest emiterem twardych kwantów y, a dalej reakcje B ( p , y ) C i H ( p , y ) H e . W reakcjach tych emitowane są kwanty y o dużych energiach (11,8-21,6 MeV). P o d działaniem fotonów o b a r d z o wysokich energiach zachodzą reakcje wyparowania kilku nukleonów w stanie wolnym bądź w postaci deuteronów, trytonów lub cząstek a. Z n a n e są reakcje (y, a); (y, 2a); (y, 3a); (y, 4a); (y, d); (y, t); (y, 2n d o 5 n ) ; ( y , 2 p ) ; ( y , 2 p n ) ; ( y , 2 n p ) ; ( y , a p n ) itp. y

2

7

8

1 1

1 2

3

4

3001

1

200

12

14

16

18

20

energia promieni y, MeV

Rys. 4.11. Gigantyczny rezonans holmu. Wartości przekroju czynnego dotyczą tworzenia neutronów głównie w reakcji (y, n), lecz również w reakcjach (y, 2n), (y, pn) itp. [z: H.A.C.McKay, „Principles of Radiochemistry", Butterworths, London 1971; według: M.Danos, E.G.Fuller, Advan. Rev. Nuci. Sci., 15, 29 (1965); za zgodą wydawcy, Butterworths and Co. (Publishers) Ltd.]

W reakcjach fotojądrowych występują b a r d z o silnie procesy rezonansowe w przedziale energii 10 ^ E ^ 40 MeV, gdy długość fali fotonu staje się porów­ nywalna z rozmiarami jądra. Po przekroczeniu energii progowej przekrój czynny przechodzi przez szerokie m a k s i m u m rezonansowe o wartości ok. 0,1 b przy ok. 15 MeV. Szerokość m a k s i m u m wynosi od 2 M e V dla lekkich jąder do 5-6 MeV dla jąder o A > 50. Przykład takiej krzywej wzbudzenia p o d a n o na rys. 4.11. Jest to znany „gigantyczny r e z o n a n s " , który tłumaczy się powstawaniem stanu jądra, przy którym zachodzą zbiorowe oscylacje wszystkich n e u t r o n ó w w stosunku d o wszystkich p r o t o n ó w . Powstanie takiego stanu rezonansowego przypisuje się, j a k o efekt, absorpcji energii g a m m a . W reakcjach fotojądrowych m a m y również d o czynienia z oddziaływaniami bezpośrednimi. Badając emisję f o t o p r o t o n ó w z jąder ciężkich stwierdzono, że doświadczalne przekroje czynne są znacznie większe od wartości przewidzianych przez teorię Bohra. Wskazuje to na występowanie tzw. prostego zjawiska fotoelektrycznego, nie związanego z powstawaniem jądra złożonego. Proces polega na pochłonięciu k w a n t u y przez pojedynczy p r o t o n na powierzchni jądra i emisji tego protonu. Proton unosi większość energii padającego kwantu y, w wyniku czego rozkład energii p r o t o n ó w emitowanych w prostym zjawisku fotoelektrycznym różni się znacznie od rozkładu dla tejże reakcji przechodzącej przez etap jądra złożonego. Wydajność reakcji fotojądrowych zachodzących przez j ą d r o złożone jest dużo mniejsza w przypadku jąder ciężkich. Umożliwia to obserwację na ich tle omawianego procesu prostego. Reakcje fotojądrowe są wykorzystywane praktycznie m.in. w chemii gorących atomów. W reakcjach tych uzyskuje się bardzo dużą energię jąder doznających odrzutu (nie mniejszą od kilkuset eV). M o ż n a uważać, że emisja neutronu w procesie fotojądrowym prowadzi zawsze d o zerwania wiązań chemicznych i wyrwania a t o m u ulegającego przemianie z cząsteczki pierwotnej. Proces ten jest szczególnym przypadkiem procesu Szillarda-Chalmersa; odrzucone j ą d r o dysponuje bardzo dużą energią, wielokrotnie przewyższającą energię jąder otrzymywanych w reakcji (n, y). Na tej zasadzie wzbogacano promieniotwórczy brom otrzymany prze/ na­ promienianie y b r o m k u etylu ( o t r z y m y w a n o B r i dwa izomery ' B r ) . Przez napromienianie kompleksu kobaltu K [ C o ( C 0 ) ] promieniami y o energii ok. 70 MeV z synchrotronu, o t r z y m y w a n o w reakcji C o ( y , n ) C o izomery Co i C o , które oddzielano od substancji wyjściowej metodą chromatograficzną. Do wzbogacania Os i O s stosowano, j a k o substancję wyjściową. ( N H hOst'1,,. y

7 8

3

2

s,

4

3

59

5 8

> S m

5 8

1 8 1

I 9 1 m

4

4.6.7. Reakcje powodowane przez elektrony Reakcje te zachodzą rzadziej i nie mają takiego znaczenia praktycznego, jak inne wyżej p o d a n e . Przykładowo podajemy r o z p a d deuteru i berylu, zachod/ący pod wpływem elektronów o energii odpowiednio 3,8 i 1,8 MeV. oraz reakcje typu te. en); "Cu(e,en) Cu; Zn(e, en)"Zn; Ag(e, en) Ag. 6 2

b 4

1 0 9

1 0 8

9

Reakcja zachodząca n a B e m a praktyczne znaczenie j a k o źródło neutronów. Mianowicie B e + e dostarcza wysokoenergetycznego promieniowania y (niem. Bremsstrahlung), to zaś z kolei powoduje wytwarzanie n e u t r o n ó w w reakcji (4.6.6-2). Większe wydajności n e u t r o n ó w uzyskuje się b o m b a r d u j ą c elektronami u r a n . Przypomnijmy, że rozpraszanie elektronów o wielkiej energii na j ą d r a c h ma o g r o m n e znaczenie dla określania rozkładu ł a d u n k u elektrycznego (protonów) w jądrze. 9

*

*

*

Z uczynionego powyżej przeglądu najważniejszych typów reakcji jądrowych widać, że ten sam nuklid może ulegać wielu r ó ż n y m p r z e m i a n o m , w zależności od cząstki bombardującej i typu r o z p a d u j ą d r a złożonego. D o b r y m przykładem jest 13AI, ulegający następującym reakcjom: (a, n) P , (a, p) S i , (d, a) M g , (d, p) A 1 , ( d , n ) S i , (d, pa) N a , (p, a) M g , (p, n) S i , (p, y) S i , (p, 3pn) N a , (n, a) N a , ( n , p ) M g , ( n , 2 n ) A l , ( n , y ) A l , ( y , n ) A l , ( y , 2 p ) N a , ( y , 2 p n ) N a i jeszcze innym. N a s t ę p n y m przykładem jest j } N a , który oprócz p o d a n y c h czterech sposobów m o ż n a otrzymać w pięciu innych reakcjach: N a ( d , p ) , N a ( n , y ) , Mg(n,p), M g ( y , p ) , M g ( d , a ) . P o d a n e przykłady świadczą o różnorodności reakcji jąd­ rowych i zakresie b a d a ń chemii jądrowej. 3 0

2 8

2 4

2 7

2 4

2 6

3 0

2 7

2 8

2 8

2 4

2 6

2 5

2 3

2 5

2 5

2 8

2 4

2 4

2 3

2 4

2 6

W tabeli 4.1 p o d a n o główne typy reakcji jądrowych, zachodzących w różnych przedziałach energii. Jak widać, dla wyższych energii zachodzą w przeważającej mierze reakcje „ w y p a r o w a n i a " (4.1-8).

Tabela 4.1. Reakcje jądrowe reprezentatywne dla różnych obszarów energii Energia cząstek bombardujących 0-1 keV

Nuklidy średnie (25<^<80) p d

n n, n,

y y

10-50 MeV

n

a

n, V p, n p, p, a

d, p d, n

a, n a, a, p

n, a n, p

p, n p, a

d, p d, n d, pn d, 2n

a, n a, p

n, p n,

p, n p,

d, p d, n d, pn d, 2n

a. n a, p a, y

n, 2n n, p n, np n, 2p n, a

p, 2n p, n p, np p, 2p p, a

d, p d, 2n d, pn d, 3n d, t

a, 2n a, n a, p a, np oc, 2p

n, 2n n, p n, pn n, 2p n, a

p, 2n p, n p, np p, 2p p, a

d, p d, 2n d, np d, 3n d, t

a, 2n a, n oc, p a, np a, 2p

1-500 keV

0,5-10 MeV

a.

Nuklidy ciężkie (80 < ,4 < 250) p d

y

y

V

y

y

4.7. Reakcja rozszczepienia Na zakończenie rozdziału o reakcjach jądrowych o m ó w i m y ważną reakcję wy­ mienioną w p. 4.1 j a k o reakcja (6), tzw. reakcję rozszczepienia, oraz reakcje termojądrowe (7). Reakcja rozszczepienia polega na wychwycie n e u t r o n u przez j ą d r a pierwiastków ciężkich i rozpadzie powstałego, silnie wzbudzonego j ą d r a n a dwa nietrwałe fragmenty i pewną (niewielką) liczbę n e u t r o n ó w . Reakcję przedstawimy na przykładzie jednego z najbardziej znanych nuklidów rozszczepialnych u r a n u U , bombardowanego strumieniem n e u t r o n ó w termicznych o prędkości 2200 m - s : 2 3 5

- 1

2

3 9

f U + n -»• ( | | U ) -> £ Y ' + i>X 2

+ vn

(4.7-1)

gdzie A - 236 — A —v; Z = 92 — Z . Reakcji rozszczepienia nie ulegną wszystkie j ą d r a U , pewna ich część (ok. 15%) ulegnie reakcji zwykłego wychwytu radiacyjnego (4.6.5-7) z wytworzeniem a-aktywnego U: 2

x

2

t

2 3 5

2 3 6

2 3 5

U + n -

2 3 6

U + y

(4.7-2)

Jeżeli działaniu n e u t r o n ó w termicznych p o d d a m y n a t u r a l n y uran, w k t ó r y m zawartość izotopu U wynosi tylko 0 , 7 2 % , t o główny składnik U nie ulegnie rozszczepieniu, lecz tylko reakcji wychwytu ( n , y ) : 2 3 5

2 3 8

2 3 8

U + n ->

2 3 9

U + y

(4.7-3)

2 3 9

Utworzony izotop U daje początek b a r d z o ważnemu szeregowi promieniotwór­ czemu pierwiastków transuranowych: 239TJ _ ^

2 3 9

N

p

23,5rnin

2+

239p

2,36dni

u

_^

235JJ

(47.4)

243901at

Jeżeli j e d n a k zastosujemy d o reakcji neutrony prędkie ( o energiach > 1 MeV), to rozszczepienie zajdzie z a r ó w n o n a j ą d r a c h U , jak U: 2 3 5

2 3 9 2

U + n - (

2 9 2

2 3 8

U ) - 2;Y' + £ Y ' + v' • n

(4.7-5)

Występowanie reakcji rozszczepienia wykryli w 1939 r. H a h n i Strassmann, stwierdzając obecność j ą d e r o pośrednich m a s a c h a t o m o w y c h , oscylujących wokół wartości A = 140 i A = 9 0 - 1 0 0 , w p r o d u k t a c h reakcji ( n , y ) przeprowadzanej na ciężkich j ą d r a c h . D o w o d z i ł o t o , że j ą d r a u r a n u , n a których p r z e p r o w a d z o n o reakcję (n, y), rozpadają się na dwa fragmenty. Stosunek n/p dla U wynosi 1,6, stosunek n/p konieczny d o trwałości jądra wynosi 1,2-1,4. F r a g m e n t y rozszczepienia [Y* w (4.7-1)] cechuje zawsze zbyt duża wartość s t o s u n k u n/p. Emisja kilku n e u t r o n ó w w akcie rozszczepienia nie wystarcza d o obniżenia stosunku n / p d o stabilnej wartości. W związku z tym fragmenty rozszczepienia zbliżają się d o linii trwałości /? przez kolejne rozpady [3~, tworząc szeregi izobaryczne. Przykładowo p o d a m y kilka takich szeregów promieniotwórczych, zwanych łańcuchami rozszczepieniowymi, zapoczątkowanych przez pierwotne produk2

9 2

ty (Y*) rozszczepienia. Kolejne rozpady p w łańcuchach rozszczepieniowych następują zgodnie z przebiegiem paraboli dla danej g r u p y izobarycznej (rys. 1.12): 1

4 5

Xe^

4

^ C s - ^ g B a

13,5s

7

64s

12,8dni

!fSr-^.&Y 1 4 0

9 4

8

(4.7-6^

19min

1 4 0

X e do C e stosunek n/p zmienia się od 1,59 d o 1,41; w krótszym Z r , n/p: 1,47 - 1,35

5

7

2Te^ 3

,

S

1 3

7 5

3

s

Il_i37

|jNb 1

1 3 5 0

-

8

1 3

Sn^>

0,3s

6

C

± >

s

3,8min

0

In-^

i|7

X e

24s

^ Zr

4 9

° Ce(trwały)

9 4

1 3

1 3

5

40h

^(trwały)

74s

W przejściu od łańcuchu S r

14

^° La-^

5 1

B

a

(

t

r

w

a

ł

y

)

30.Hal

(4.7-6b)

74min

Sb^>

1 3 5 2

Te-^

23m

1

3 5

3

25m

^Tc-^SjRu 50s

6

f^Mo (trwały)

h

59s

i 3 7

I^

1 3 5 4

X e (trwały)

8dni

^RhCtrwały)

(4.7-6c)

39,35dni

W obu p a r a c h łańcuchy dopełniają się wzajemnie: dla pierwszych członów łańcucha, będących pierwotnymi j ą d r a m i - p r o d u k t a m i rozszczepienia j ą d r a ( U ) , mamy np. 2 3 6

Zi(52) + Z ( 4 0 ) = 92 2

A (M) l

+ A (97) + v(2) = 236 2

Już z powyższych przykładów widać, że rozszczepienie tego samego j ą d r a może zachodzić na b a r d z o wiele sposobów. W p r o d u k t a c h rozszczepienia U wykryto około 400 różnych nuklidów od lekkich Z = 30 (cynk) d o ciężkich Z = 64 (gadolin). Okresy półtrwania wynoszą od u ł a m k ó w sekund d o milionów lat. Ponieważ między liczbami m a s o w y m i s 70 dla cynku i ^ 1 6 0 dla gadolinu istnieje 90 możliwych nuklidów o różnych liczbach masowych, więc j ą d r o n p . u r a n u mogłoby rozszczepiać się na p o n a d 40 różnych sposobów. Rzeczywiście w y k r y t o już dość d a w n o p o n a d 60 pierwotnych j ą d e r - p r o d u k t ó w , co daje p o n a d 30 różnych s p o s o b ó w rozszczepienia. Wykreślając wydajność procentową poszczególnych fragmentów rozszczepienia j a k o funkcję liczby masowej A (rys. 4.12) otrzymuje się dwa m a k s i m a dla najbardziej p r a w d o p o d o b n e g o typu rozszczepienia, stanowiącego 6 % wszystkich rozszczepień. M a k s i m a te przypadają przy A = 97 i A = 137. P r a w d o p o d o b i e ń s t w o rozszczepienia symetrycznego / 1 = j 4 = 118 jest zaledwie rzędu 0 , 0 1 % . 2 3 5

1

2

Trzeba d o d a ć , że asymetria ta jest zależna o d energii n e u t r o n ó w , n p . silna dla U i n e u t r o n ó w termicznych (A = 95, 139), szybko maleje z rosnącą energią wzbudzenia. Jest również mniejsza dla j ą d e r lżejszych, t r u d n o rozszczepialnych. 2 3 5

70

Rys. 4.12. Wydajność rozszczepienia

2 3 5

80

90

100 110 120

130 U 0

150 160

U neutronami termicznymi [według: S.Katcoff, Nucleonics, (1960)]

18, 203

Do ważniejszych długożyciowych produktów rozszczepienia należą: Zr(t = 64 dni), B a ( 1 2 , 7 9 dni), C s ( 3 0 , l lat), S r ( 28,5 lat), Y ( 58,5 dni), T c ( 2 , l • 1 0 lat), C e ( 2 8 4 , 8 dni), P m ( 2 , 6 2 lat), R u ( 3 9 , 3 5 dni), S e ( 6 , 5 - 1 0 lat), R b ( 4 , 7 • 1 0 lat), P d ( 6 , 5 • 1 0 lat), " " ' ' 1^0 lat), ~ i "C r . s« (. o2. 1 i r0» 6 lat), 1(1,579 5

140

1 3 7

9 0

9 1

1 / 2

99

5

144

87

9 3

Z

f

1 0

9 3 m

N

b

(

]

5

1 4 7

1 0 7

103

6

79

l 2 9 1

7

ł

r t

, 3 5

4

6

. ,Q6

I s

1 2 6 r a

Sn i — i 2 6

S

Sb |

5

( 1 0 lat).

b

W wyniku rozszczepienia e m i t o w a n e są, poza fragmentami — emiterami /?", neutrony. Geneza tego zjawiska jest, j a k j u ż powiedziano, wspólna. Wartość stosunku liczby neutronowej d o atomowej dla złożonego j ą d r a ( U ) / V / Z = 1,57. Wartości N/Z n p . dla kilku typowych trwałych p r o d u k t ó w rozszczepienia ( K r , I , X e , C s ) wynoszą średnio 1,4 (od 1,17 dla K r d o 1,52 dla X e ) . Jak widać, gdy j ą d r o złożone p ę k a na d w a fragmenty, stosunek NjZ musi przynajmniej dla jednego z nich być większy, niż to o d p o w i a d a trwałemu j ą d r u (ilustruje to rys. 4.13). Takie nietrwałe jądro dąży d o zwiększenia stabilności przez emisję /?" lub, przy dostatecznie dużej energii wzbudzenia, przez emisję jednego lub kilku n e u t r o n ó w , tzw. opóźnionych (o emisji opóźnionych nukleonów mówiliśmy we wstępie d o rozdziału 3). Średnia liczba natychmiastowych n e u t r o n ó w , wyzwalanych przy rozszczepieniu, wynosi dla U i P u oraz n e u t r o n ó w termicznych (0,025 eV): 2 3 6

7 8

2 3 5

2 3 9

1 3 6

v( v(

2 3 5

2 3 9

dla szybkich n e u t r o n ó w (2 MeV) i

U ) = 2,5 ± 0 , 1

(4.7-7a)

P u ) = 3,0+0,1

(4.7-7b)

2 3 8

v(

U:

2 3 8

U ) = 2,55

(4.7-4C)

Średnia liczba, zamiast całkowitej występującej dla poszczególnego jądra, pochodzi stąd, że j ą d r a rozszczepiają się n a wiele różnych sposobów. 100

0

10 20

30

40 50

60 70

80

90 100 110 120 130 140

liczba neutronów

N-A-Z

Rys. 4.13. Nadmiar neutronów we fragmentach rozszczepienia (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH Verlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

Wyzwalane w wyniku rozszczepienia n e u t r o n y dzieli się na neutrony natych­ miastowe i opóźnione. Pierwsze stanowią p o n a d 9 9 % wszystkich neutronów pochodzących z rozszczepienia i są emitowane w ciągu b a r d z o krótkiego czasu 1 0 " - 1 0 ~ s, bezpośrednio z j ą d r a złożonego. N e u t r o n y opóźnione, stanowiące 0,755% całkowitej liczby, pochodzące z silnie w z b u d z o n y c h fragmentów roz­ szczepienia, są wysyłane w czasie od u ł a m k ó w sekundy d o m i n u t p o właściwym akcie rozszczepienia, ze zmniejszającym się stopniowo natężeniem, w kilku wyraźnie zdefiniowanych grupach. W rozdziale 3 (schematy na rys. 3.2) zwracaliśmy uwagę na szczególne w a r u n k i występowania samorzutnych emisji nukleonów. Potwierdza się to w łańcuchach rozszczepieniowych; tylko niektóre z członów tych łańcuchów emitują opóźnione neutrony. N a przykład w łańcuchu (4.7-6b) o p ó ź n i o n e neutrony są emitowane w 2 % r o z p a d ó w f3~ j ą d r a T e i w 6,4% r o z p a d ó w I . W stosunku d o całkowitej liczby neutronów z termicznego rozszczepienia U stanowią tylko 0,16%. 1 8

1 5

1 3 7

1 3 7

2 3 5

4.7.1. Energia reakcji rozszczepienia Jedną z najistotniejszych właściwości procesu rozszczepienia jest wyzwalanie wielkiej ilości energii, wynoszącej ok. 200 M e V n a j e d n o rozszczepienie. Wielkość tę m o ż n a oszacować, rozpatrując krzywą energii wiązania n a jeden nukleon, przedstawioną n a

rys. 1.2. W zakresie liczb masowych odpowiadających prawie wszystkim p r o d u k t o m rozszczepienia, tzn. w zakresie A od 80 d o 150, średnia energia wiązania wynosi ok. 8,4 MeV. Dla nuklidów o liczbach masowych bliskich 230-240 średnia energia wiązania wynosi ok. 7,5 M e V , więc w p r o d u k t a c h rozszczepienia energia wiązania na jeden nukleon jest o ok. 0,9 MeV większa niż w jądrze złożonym ( U ) . N a d m i a r ten jest wyzwalany w procesie rozszczepienia, przy czym ogólną wartość energii przy rozszczepieniu j e d n e g o jądra o t r z y m a m y , m n o ż ą c energię wyzwalaną na jeden nukleon przez liczbę nukleonów: 0,9 • 236 ^ 200 MeV. Energię tę m o ż n a policzyć na k o n k r e t n y m przykładzie reakcji rozszczepie­ nia, np. U -» X e + S r + 3n. Energia wiązania na nukleon dla jądra u r a n u wynosi 7,6 MeV, dla X e — 8,4 MeV, dla S r — 8,7 M e V , czyli ilość energii wyzwolona w tej reakcji jest r ó w n a w przybliżeniu: 1 4 0 - 8 , 4 + 9 3 - 8 , 7 - 2 3 6 - 7 , 6 = 191,5 M e V Analogiczne oszacowanie energii m o ż n a uzyskać, stosując wzór półempiryczny Weizsackera. Weźmy p r z y k ł a d o w o j a k o parę trwałych p r o d u k t ó w rozszczepienia, kończących łańcuchy rozszczepieniowe, jądra I f M o i ' I L a ( p r o d u k t y powstające z największą wydajnością mają masy w pobliżu A = 95 i A = 140). Z r ó w n a n i a (1.9.2-7) o t r z y m a m y łączną m a s ę 138,955 u + 94,946 u = 233,901 u. Dodajemy d o tego masę d w ó c h n e u t r o n ó w 2,018 u. M a s a p r o d u k t ó w reakcji wynosi więc 235,919 u. M a s a U obliczona z tegoż wzoru masowego wynosi 235,124 u, m a s a jądra złożonego ( U ) wynosi o 1,009 u więcej, czyli 236,133 u. N a d m i a r masy, który został zamieniony w energię, wynosi 236,133 — 235,918 = 0,215 u, czyli 0,215-931 = 200,165 MeV. Podział tej energii jest następujący: a) Energia emitowanych n e u t r o n ó w ^ 2 MeV; średnio 2,5 n dostarcza 5 MeV. b) Emisja promieniowania y w czasie rozszczepienia (natychmiastowe promie­ niowanie 7) wynosi 6-8 MeV. c) Największą część energii rozszczepienia stanowi energia kinetyczna p r o d u k t ó w rozszczepienia. M o ż n a ją oszacować, obliczając energię odpychania kulombowskiego dla p r a w d o p o d o b n e j pary p r o d u k t ó w rozszczepienia. M o d e l e m są dwa dotykające się sferyczne j ą d r a z odległością między centrami ł a d u n k ó w d = 12,7 fm. Ze wzoru 2 3 6

2 3 6

1 4 0

9 3

1 4 0

9 3

9

2 3 5

2 3 6

Tabela 4.2. Dane dotyczące rozdziału energii w termicznym rozszczepieniu Energia natychmiastowa energia kinetyczna produktów rozszczepienia energia kinetyczna 2,5 neutronów energia promieniowania y Opóźniona energia rozpadu produktów rozszczepienia energia kinetyczna cząstek jS promieniowanie neutrin energia promieniowania y Energia całkowita

2 3 5

U ( w MeV) 176,5 + 5,5

164,6 + 4,5 4,9 ±0,5 7,0 + 0,5 23,5 + 0,5 6,5 ±1,5 10,5 + 2,0 6,5+1,5 200 ± 6

(4.4-5) obliczamy, że energia odpychania kulombowskiego (i stąd kinetyczna energia rozdzielenia) wynosi 175 MeV. Jeżeli zmodyfikujemy model, uwzględniając przewę­ żenie między d w o m a j ą d r a m i , tak że d = 13,5 fm, to energia kinetyczna wyniesie 165 MeV, co jest zgodne z d a n y m i eksperymentalnymi. d) Pozostałe 23 M e V energii rozszczepienia jest zatrzymane w jądrach produk­ tów rozszczepienia j a k o wewnętrzna energia wzbudzenia. Jest ona wyzwalana w sekwencjach /^-rozpadów, w których stosunek n / p przesuwa się d o stanu trwałego (łańcuchy rozszczepieniowe) * (patrz też tab. 4.2).

4.7.2. Przekrój czynny w reakcji rozszczepienia Jak już wspomnieliśmy, nie zawsze p o d wpływem b o m b a r d o w a n i a neutronami zachodzi reakcja rozszczepienia. Proces ten zależy od rodzaju jądra-tarczy oraz od energii i rodzaju cząstki (rozszczepienie m o ż e w pewnych p r z y p a d k a c h zachodzić pod wpływem przyspieszonych cząstek a, d e u t e r o n ó w , p r o t o n ó w , fotonów, a nawet j o n ó w C , mezonów n i m i o n ó w ) . P r a w d o p o d o b i e ń s t w o to, w p o r ó w n a n i u z p r a w d o p o d o b i e ń s t w e m zajścia innych reakcji, może być opisane wielkościami odpowiednich przekrojów czynnych. Jądro U może pochłonąć neutron, tworząc j ą d r o złożone ( U ) , lub n e u t r o n może być rozproszony. Z kolei j ą d r o ( U ) może ulec rozszczepieniu lub przejść z emisją kwantu y d o stanu podstawowego U . Jądro U w stanie p o d s t a w o w y m (ze względu n a emisję y) emituje cząstkę a o energii 4,5 M e V (t = 2,34- 1 0 lat). Reakcjom tym odpowiadają różne przekroje czynne. Rozszczepieniu neutronami 1 2

6 +

2 3 5

2 3 6

2 3 6

2 3 6

2 3 6

7

1/2

300

200

c

a n

100

1

2

3

4

5

energia neutronów, eV

Rys. 4.14. Przekroje czynne: całkowity, na rozszczepienie i rozpraszanie dla oddziaływania neutronów z U . Przekrój czynny na reakcję (n,y) można otrzymać z różnicy; widać, że rezonansowe wychwyty radiacyjne zachodzą przy tych samych energiach co rozszczepienie [według: F.J.Shore, V.L.Sailor, Phys.Rev., 1 1 2 , 191 (1958)] 2 3 5

* W praktyce reaktorowej energia produktów rozszczepienia powoduje utrzymywanie się przez dłuższy czas mocy reaktora, nawet po wygaszeniu reakcji łańcuchowej, na poziomie ok. 10% mocy nominalnej.

Tabela 4.3. Przekroje czynne (w barnach) na reakcje z neutronami termicznymi (w nawiasach podano dodatkowo wartości z różnych źródeł)

Nuklid

2 2

Całkowity przekrój czynny na absorpcję

Przekrój czynny na roz­ praszanie

Th

232 233

Th

234

T h

230p

a

231p

a

232

1500 ±250 0,01+0,005 700±100 (±150)

290

Pa

23!p

a

234mp^ 23

•V/. 45 + 11 (32) 0,000039

T h

500 25 ± 1 0 250+100 (400 + 300) 75 (77; 80 ± 1 5 ; ±20) 531 (532 + 6; 524)

°TJ

231

u

232TJ 233JJ

593

234JJ 235JJ

698

9,0

582,2 (580; 595; 577)

2.7

8,3

< 0,0005 14

7,68

8,3

4,19 900 + 300 2800 ± 800 (2500) 0,019 + 0,003 2070 (1600±100) 3(<3;<1) 17 (16,8; 18±2; 18,2±0,5; 18,4) 742,5 (741; 746; 750; 765; 738±9) 0,03 1009 (1060 ±210; 950 ±50; 1080+100; 1100; 1025) <0,3 (0;<0,2) 60 3 (3,1; 3,2±0,2; 3,13+0,15) 2000 ±1000 2900 (3500 ±1000)

236JJ 237TJ 238

U 'U U natu­ ralny Np Np Np Np Np 23

234

236

237

170 + 20

238

239

23»p

u

239p

u

425

™Pu 241p

242

u

Pu

243p

u

241

24

Am ""Am Am

242

242m

243

240

242

243

244

390

Am Am Cm Cm Cm Cm

750 8000 ±1000

Przekrój czynny na wychwyt radiacyjny

Przekrój czynny na rozszczepienie

6600(6390 + 500; 6000)

7,40 1500 1,8 210(260+50; 293 ±44) 760 ±100 21

73 (300 ± 200) 47,7 (49; 56 + 2) 100 98,6 (101; 107; 112 ±10) 5 411 2,70 (2,75) 22 3,39 (3,5)

169 (±6) 14(60+10) 547 (425 ±75; 489 ±3) 268,8 (273; 315; 385) 289,5 368 (400 ±50; 360; 390 ±80) 19 (18,6 ±0,8; 40 ±20; 52) 60 748 (700 ± 200; ±225) 4500 (5500) 1400 75

20000 ±10000 16 225 14

2 3 5

2 3 3

2 3 7

2 3 9

241

termicznymi ulega, oprócz U , wiele innych jąder, jak: U, Np, Pu, Pu, Am, Am. W tabeli 4.3 podajemy zestawienie przekrojów czynnych w b a r n a c h n a reakcje z n e u t r o n a m i termicznymi dla różnych jąder. Wartości przekrojów czynnych pochodzące z różnych źródeł są, j a k widać, b a r d z o różne i często określone z dużym przybliżeniem. N a rysunku 4.14 p o d a n o wykresy przekrojów czynnych dla reakcji neutronów z U. Niektóre ciężkie j ą d r a nie ulegają rozszczepieniu p o d wpływem neutronów termicznych bądź przekroje czynne są b a r d z o małe. W takich j ą d r a c h reakcja rozszczepienia m a p r ó g energetyczny, a przekrój czynny na rozszczepienie wzrasta z energią progową. Jak już w s p o m n i a n o , U ulega rozszczepieniu tylko pod działaniem n e u t r o n ó w prędkich, ponieważ p r ó g energetyczny reakcji wynosi 0,92 MeV. Z innych jąder ulegają rozszczepieniu p o d wpływem prędkich neutronów: U (próg 0,28 MeV), T h ( l , 0 5 MeV), T h ( l MeV), P a ( 0 , 4 5 MeV), N p ( 0 , 2 5 MeV). Kilka wartości przekrojów czynnych p o d a n o w tab. 4.4. 2 4 1

2 4 2

2 3 5

2 3 8

2 3 4

2 3 2

2 3 0

2 3 1

237

Tabela 4.4. Przekrój czynny na reakcje z neutronami prędkimi (0,25 MeV, 1 MeV) Nuklid

Wychwyt n, y {o , barn)

Rozszczepienie (<7 , barn)

y

2

" Th "U 2

23SJJ 238TJ

U naturalny 239p

u

240p

u

241p

u

0,18 0,22 0,28 0,15 0,15 0,17 0,15 2,0

; ; ; ; ; ; ; ;

f

0,067 2,20 ; 1,90 1,28 ; 1,19 0,018 0,01 ; 0,03 1,53 ; 1,73 0,10 ; 1,06 1,78 ; 1,56

0,12 0,056 0,11 0,14 0,14 0,04 0,18 2,0

Ze zmniejszeniem się liczby atomowej p r ó g energetyczny szybko wzrasta. P o m i m o to udało się przeprowadzić reakcję rozszczepienia nawet na pierwiastkach leżących między Z = 83 a Z = 78, j a k Bi, Pb, P b , Tl, Hg, Au, Pt. Przypomnijmy, że kryterium samorzutnego rozszczepienia (3.4-1) przewiduje jego możliwość nawet dla jąder stosunkowo lekkich. W niektórych przypadkach procesów rozbijania średnich jąder powstawanie większej liczby lekkich fragmentów m o ż n a uważać za rozszczepienie. Przykładowo: w wyniku b o m b a r d o w a n i a jąder Cu p r o t o n a m i o energii 340 M e V z a o b s e r w o w a n o , o b o k lekkich cząstek wytworzonych w procesie kruszenia, powstawanie jąder C 1 i N a . M o ż n a rozpatrywać te procesy j a k o reakcje kruszenia: 2 0 9

2 0 8

2 0 7

6 3

3 8

6 3

3 8

C u ( p , p n 6a) C 1 i

bądź j a k o reakcje rozszczepienia:

6 3

2 4

2 4

C u ( p , p 3n 9a) N a

(4.7.2-1)

" C u + p -> 6 3

C

J a k o ilustrację p o d a j e m y

u

+

3 8

C1 +

2 4

p

N

a

+

2 5

A1 + n

3 9

K

+

(4.7.2-2)

n

na rys. 4.15 wydajność j ą d e r

2 4

Na

w

reakcjach

p r o t o n ó w z różnymi t a r c z a m i , m.in. z miedzią. W y d a j n o ś ć p r z e d s t a w i o n o j a k o 3

zależność przekroju czynnego od energii p r o t o n ó w w G e V ( l G e V = 1 0 M e V ) .

0.1 0,2

0,5

1.0 2,0

5.0

10,0 20.0 50.0

energia protonów, GeV

Rys. 4.15. Wydajność " N a w reakcjach protonów z różnymi tarczami [z: H.A.C.McKay, „Principles of Radiochemistry", Butterworths, London 1971; według: J.Hudis, „Nuclear Chemistry" (red. L.Yaffe), Academic Press, Vol.l, New York 1968; za zgodą wydawcy, Butterworths and Co. (Publishers) Ltd.]

Rys. 4.16. Krzywe wydajności produktów reakcji protonów z Bi i Pb. Dla protonów o energii 480 MeV występują oddzielne maksima dla rozszczepienia i kruszenia. Dla protonów 3 GeV już to nie występuje [według: J.M.Miller, J.Hudis, Advan. Rev. Nuci. Sci., 9, 159 (1959)]

Dla energii rzędu od dziesiątków d o setek MeV m o ż n a rozróżnić czasem reakcje kruszenia od rozszczepienia (patrz rys. 4.16). D l a energii rzędu G e V jest to niemożliwe, ponieważ liczby m a s o w e p r o d u k t ó w o b u reakcji pokrywają się ze sobą. Mówiliśmy o tym, powołując się na rys. 4.16, w p . 4.6.3 (reakcje wysokich energii). Tabela 4.5. Okresy półrozpadu dla kilku wy­ branych jąder, ulegających procesowi samorzut­ nego rozszczepienia (SF)

Nuklid

u

242p

u

2 4 9

2 4 8

2 5 3

2 4 4

2 5 5

2 5 8

2 5 8

2 6 0

C

f

Es Fm Fm

2 5 6

2,5 ±0,1 1,58±0,15 2,30 ±0,20 3,0 ±0,1 2,28 ±0,13 2,59 ±0,11

15

Cm Cm Bk Cf

254

1,8 • 1 0 2- 1 0 8- 1 0 5,5 - 1 0 7,2 • 10'° 7,2 • 10 1,13 10* 6 10 7-10 0,17 7 • 10 1,05 • 1 0 ' 20 3 • 10" 1,2 • 1 0 " 3,8- 1 0 " 3,2- 10" 15

239p

2 5 0

1/2

16

u

238JJ

2 4 2

( , lata

17

235TJ 2 3 6

Średnia liczba emitowanych neutronów

F

m

Fm No Unq

6

3,72±0,16

8

3

3,90 + 0,14

5

1 0

4

1 1

1 1

9

D l a dopełnienia o b r a z u reakcji rozszczepienia trzeba przypomnieć, że w b a r d z o ciężkich j ą d r a c h występuje również proces s a m o r z u t n e g o rozszczepienia, choć w p r z y p a d k u jąder naturalnych jest to zjawisko niezmiernie rzadkie. R o z p a d ten o m ó w i o n o k r ó t k o w p . 3.4. W tabeli 4.5 p o d a n o kilka okresów połowicznego rozszczepienia dla wybranych jąder naturalnych i sztucznych.

4.7.3. Teoria procesu rozszczepienia Już wkrótce p o odkryciu rozszczepienia w y r a ż a n o pogląd, że d o teoretycznej interpretacji procesu najlepiej będzie się n a d a w a ł k r o p l o w y model j ą d r a . Pierwsze d o k ł a d n e opracowanie teoretyczne podali Bohr i Wheeler. Kulisty kształt kropli obrazującej j ą d r o zależy od równowagi między siłami napięcia powierzchniowego i odpychającymi siłami k u l o m b o w s k i m i . T r w a ł a ciekła kropla ulega rozpadowi n a dwie części, jeśli podlega działaniu drgań mechanicznych o dostatecznej amplitudzie. Jeżeli d o j ą d r a zostanie d o p r o w a d z o n a energia wzbudze­ nia w wyniku schwytania powolnego n e u t r o n u , to we wnętrzu u k ł a d u rozpoczynają

się drgania dążące d o zniekształcenia kulistej kropli i n a d a n i a jej kształtu elipsoidy. Siły napięcia powierzchniowego przeciwdziałają temu, ale w p r z y p a d k u dostatecznie dużej energii wzbudzenia kropla może przybrać kształt hantli. W t e d y kulombowskie siły odpychania działają w kierunku rozsunięcia o b u części hantli aż d o m o m e n t u pęknięcia n a dwie p o d o b n e części, które przybierają z n o w u kształt kulisty. Ten proces jest przedstawiony o b r a z o w o n a rys. 4.17a.

deformacja

—

d

e

f

o

r

m

a

c

j

a

Rys. 4.17. Proces rozszczepienia wedhig: a) modelu kroplowego, b) tegoż zmodyfikowanego przez model powłokowy (z: G.R.Choppin, J.Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

Z przedstawionego o b r a z u widać, że rozszczepienie zależy od energii powierzch­ niowej, której wkład d o energii wiązania określiliśmy we wzorze półempirycznym (1.9.2-6) czynnikiem p r o p o r c j o n a l n y m d o A (1.9.2-3), i od energii kulombowskiej określonej czynnikiem (1.9.2-2). Nietrwałość j ą d r a zwiększa się z odpychającą siłą kulombowska, zmniejsza z siłą powierzchniową dążącą d o formy kulistej, a więc przyciągającą: 213

2

113

2

. ,, energia o d p y c h a n i a (Z 1 A ) Z nietrwałość oc —. — = -—'^—^ = — energia przyciągania A A 1

(4.7.3-1)

2

Stosunek Z /A nazywamy parametrem rozszczepialności. Im większa jest wartość tego p a r a m e t r u , tym większe p r a w d o p o d o b i e ń s t w o reakcji rozszczepienia. Określenie wartości p a r a m e t r u rozszczepialności uzyskano w b a d a n i a c h nie­ trwałość! kropli. Poczynając od niewielkich odkształceń, deformacja kropli powiększa się w miarę rosnących oddziaływań kulombowskich. Stwierdzono, że aby wystąpił podział kropli, oddziaływanie kulombowskie musi co najmniej dwukrotnie przewyż­ szać napięcie powierzchniowe a (Z /A ' ) > 2a,A , co daje warunek rozszczepienia: 2

1 3

2/3

c

2

Z /A

> 2a /a s

(4.7.3-2)

c

2

Jak widać, wartość krytyczna (Z /A) zależy od przyjętych wartości współ­ czynników empirycznych a i a . Przyjmując kolejno: a) a = 13,1 i a = 0,585 MeV; kr

s

c

s

c

b) a = 18,56 i a = 0,717 MeV; c) a = 1 6 , 8 i a = 0,72 MeV, otrzymujeny od­ powiednio: s

c

s

c

2

(Z /A\

r

2

(Z IA\, 2

(Z /A\

= 45

(4.7.3-3a)

= 51,7

(4.7.3-3b) (4.7.3-3c)

= 46,7

T

2

Czasami p a r a m e t r e m rozszczepialności nazywa się stosunek Z /A jądra do powyższych wartości krytycznych /

p

2

=

dla danego (4.7.3-4)

2

(Z /A)/(Z /A\

T

2

Wielkość (Z /A\ określa j ą d r o krytyczne, natychmiast samorzutnie rozszczepial­ ne, nazywane niekiedy „ k o s m e m " . Stanowi o n o granicę dla wytwarzania nowych pierwiastków. Jeżeli przyjmiemy, że dla ciężkich j ą d e r A ^ 2,5 Z , to przy przyjęciu wartości krytycznej ze wzoru (4.7.3-3a) krytyczna liczba a t o m o w a wynosiłaby 112,5, a przy wartości z (4.7.3-3b) wzrastałaby d o 130. Ostatnio wytwarzane nowe jądra zbliżyły się już tak b a r d z o d o tej granicy ( Z = 111?), że j a k się wydaje, trzeba przyjmować większe wartości współczynników empirycznych we wzorze Weizsackera. Rozważając granicę trwałości jąder ze względu n a samorzutną rozszczepialność, nie m o ż n a j e d n a k ograniczać się d o modelu kroplowego. W modelu tym zresztą nie uwzględniliśmy efektu pairingu i deformacji jądra, co znacznie pogarsza d o k ł a d n o ś ć liczbowych danych we wzorach (4.7.3-3). Jeszcze ważniejsze jest nieuwzględnienie efektów powłokowych. Właściwości jąder w obszarze u r a n u i t r a n s u r a n o w c ó w zmieniają się b a r d z o silnie w zależności od struktury powłokowej. W obszarze tym nie m a liczb magicznych; najbliższe, które teoretycznie zwiększałyby trwałość, to Z = 126 (i 114) i N= 184. T r u d n o przewidzieć, czy hipotetyczne wielkie jądra (pierwiastki superciężkie) mogą być wytworzone. W praktyce dla reakcji rozszczepienia przyjmuje się, że już od wartości Z /A = 33-35,7 j ą d r a są rozszczepialne przez n e u t r o n y prędkie, a od wartości Z /A > 35,7 — przez n e u t r o n y o dowolnej energii. Krzywą potencjalną na rys. 4.17a otrzymuje się dla modelu kroplowego (1.9.2-6), obliczając energię przy stałych Z , N j a k o funkcję deformacji j ą d r a (odejście od kulistości). J ą d r o znajduje się normalnie w studni potencjału n a p o d s t a w o w y m poziomie. Ograniczenie studni (bariera dla rozszczepienia) wynosi 5-6 MeV. By zaszło rozszczepienie, j ą d r o musi być wzbudzone powyżej tej energii, czyli j a k widać z rysunku, d o obszaru p o z i o m ó w ciągłych, jeżeli j ą d r o m a zachować kształt związany ze studnią potencjału. N a t o m i a s t jeżeli j ą d r o deformuje się, część energii wzbudzenia przechodzi w energię deformacji. N a szczycie bariery j ą d r o jest silnie zdeformowane i m a względnie małą wewnętrzną energię wzbudzenia. J ą d r o drga na ściśle określonych poziomach i rozszczepienie zachodzi z takiego właśnie poziomu. Poziom ten jest nazywany p u n k t e m siodłowym rozszczepienia (wierzchołek bariery). Czas rozerwania w tym punkcie (ang. scission), gdy między d w o m a fragmentami przestaje działać siła j ą d r o w a i działa tylko siła k u l o m b o w s k a , wynosi 1 0 ~ - 1 0 ~ s. Dla p o r ó w n a n i a czas emisji natychmiastowych n e u t r o n ó w jest 1 0 ~ - 1 0 ~ s, a czas emisji promieniowania y 1 0 - 1 0 ~ s. t

2

2

2 1

1 8

- 1 1

8

1 5

2 0

Teoria pozwala również wyjaśnić fakt, że j ą d r a o nieparzystej liczbie neu­ tronów, j a k U , ulegają rozszczepieniu łatwiej niż j ą d r a o p a r z y s t y m N, jak U . Energię aktywacji p o t r z e b n ą d o w y w o ł a n i a rozszczepienia j ą d r a można określić j a k o różnicę £ — E , energii kulombowskiej wzajemnego odpychania dwu d o d a t n i o n a ł a d o w a n y c h fragmentów j ą d r a i energii potencjalnej E , odpowiadającej p o c z ą t k o w e m u kulistemu jądru-kropli, oraz m o ż n a ją obliczyć z teorii B o h r a - W h e e l e r a . Jest to energia p r o g o w a , charakterystyczna dla roz­ szczepianego n u k l i d u . Energia w z b u d z e n i a j ą d r a złożonego, w przybliżeniu równa energii wiązania d o d a t k o w e g o n e u t r o n u w jądrze złożonym, m o ż e być obliczona w zwykły sposób, już przez nas stosowany. W tabeli 4.6 p o d a n o zestawienie o b u energii dla n i e k t ó r y c h ciężkich j ą d e r p o d d a n y c h działaniu neutronów termicznych. 2 3 5

2 3 8

k u I

0

0

Tabela 4.6. Energia wzbudzenia i aktywacji Jądro złożone

Jądro-tarcza

233JJ 2 3 5

2 3 8

2 3 1

2 3 6

U U

2 3 2

2 3 7

2 3 4

( U) ( U) ( U) ( Th) ( Pa) ( Np) ( Pu)

T

2 3 9

233

h

232

Pa Np

239p

238

240

u

2 3 3

2 3 5

2 3 9

Energia wzbudzenia MeV

Energia aktywacji MeV

6,6 6,4-6,5 4,9 5,1 5,4 5,0 6,4

4,6 5,3-5,8 5,5 6,5 5,0 4,2 4,0

Jak widać, dla jąder U, U, P u energia wzbudzenia jest większa od energii aktywacji i m o ż n a przewidywać, że j ą d r a te ulegną rozszczepieniu przez neutrony termiczne. Dla U, T h energia wzbudzenia jest mniejsza i j ą d r a te nie ulegną rozszczepieniu przez neutrony termiczne, trzeba d o tego neutronów o znacz­ nych energiach kinetycznych. Różnica w z a c h o w a n i u się jąder o parzystych i nieparzystych liczbach neutronowych jest wywołana przede wszystkim występowa­ niem efektu pairingu, o k t ó r y m mówiliśmy w p. 1.9 (5). Dla jąder o nieparzystych A otrzymujemy j ą d r a złożone o parzystej liczbie protonów i n e u t r o n ó w , w których występuje d o d a t k o w a energia na wiązanie nukleonów w p a r y (energia pairingu). Ta energia zwiększa energię wzbudzenia (dostarczoną przez n e u t r o n ) w stosunku d o energii progowej (aktywacji). R ó w n a n i e Weizsackera o p a r t e n a modelu ciekłej kropli nie tylko nie pozwala na obliczenie p o p r a w n y c h m a s w sąsiedztwie liczb magicznych, ale j a k się okazało, również między zamkniętymi p o w ł o k a m i , gdy m a m y d o czynienia z bardzo zdeformowanymi j ą d r a m i . D o d a t k o w e trudności powstały dla modelu kroplowego po odkryciu izomerów rozpadających się w wyniku samorzutnego rozszczepienia. Jak p o d a n o w p . 3.4, s a m o r z u t n e rozszczepienie zachodzi z b a r d z o różnymi czasami p ó ł r o z p a d u i często j a k o rozgałęzienie r o z p a d u a. Różnie też podaje się 2 3 8

2 3 2

wartości t : j a k o wartości dla poszczególnego rozgałęzienia lub j a k o efektywny czas p ó ł r o z p a d u dla d a n e g o j ą d r a . Weźmy j a k o przykład C f . Okres p ó ł r o z p a d u a wynosi 2,73 lat [X = 0,2538 r o k " ) , okresy p ó ł r o z p a d u dwóch izomerów SF: S F ' 66 lat (X' = 0,0105) i S F " 85,5 lat (X" = 0,0081). Efektywny okres p ó ł r o z p a d u dla a i S F ' , otrzymany z sumy stałych rozpadu X + X', wyniesie 2,62 lat; dla a i S F " — 2,64 lat. Przyjmuje się średni f dla S F i r o z p a d u a równy 2,6 lat. Między uranem a kalifornem czasy S F (tzw. normalnego) wynoszą (p. 3.4) od 1 0 do 10 lat. Otóż okazało się, że między u r a n e m a kalifornem istnieją nuklidy rozpadające się w wyniku samorzutnego rozszczepienia (SF) z t = 1 0 ~ - 1 0 ~ s miliony razy wolniej niż w wyniku natychmiastowego rozszczepienia ( 1 0 " s), ale miliony razy szybciej niż w wyniku n o r m a l n e g o S F ; n p . C m w stanie p o d s t a w o w y m , dla S F r = 1 0 lat, podczas gdy izomer C m podlega S F z okresem p ó ł t r w a n i a t = 1 0 " s. Występowanie izomerów rozszczepieniowych zostało zadowalająco wytłuma­ czone na m o d e l u z a p r o p o n o w a n y m przez Strutinsky'ego. Z a ł o ż o n o , że dla krótkich czasów życia, j a k wyżej p o d a n e , bariera potencjału musi wynosić zaledwie 2 - 3 MeV. D o modelu ciekłej kropli w p r o w a d z o n o p o p r a w k i p o w ł o k o w e , biorąc p o d uwagę sposób, w jaki poziomy w m o d e l u p o w ł o k o w y m zmieniają się z deformacją. W wyniku otrzymuje się krzywą o kształcie podwójnej studni potencjału, pokazaną na rys.4.17b. W pierwszej studni j ą d r o jest sferoidem o s t o s u n k u osi 1,25, w drugiej studni deformacja jest większa, stosunek osi wynosi 1,8. W drugiej studni j ą d r o jest w stanie izomerycznym, możliwe jest przejście y d o pierwszej studni albo roz­ szczepienie. Rozszczepienie z drugiej studni jest ograniczone barierą 2 - 3 MeV, podczas gdy pierwszą studnię ogranicza bariera 5-6 M e V , co zgadza się z różnicami w f . K r z y w a pojedynczej studni n a rys. 4.17a przewiduje symetryczne roz­ szczepienie, natomiast z krzywej podwójnej studni (4.17b) m o ż n a przewidzieć poprawnie rozszczepienie asymetryczne. l/2

2 5 2

1

1/2

1 5

7

2

9

1/2

1 4

2 4 2

6

1 / 2

2 4 2

7

1/2

1/2

4.8. Reakcje termojądrowe Terminem tym określamy reakcje j ą d r o w e wymagające b a r d z o wysokich temperatur, czyli takie, w których średnia energia kinetyczna cząstek zderzających się w wyniku ruchów termicznych jest b a r d z o duża. Szczególne znaczenie mają reakcje łączenia się lekkich jąder n a cięższe; mają one stosunkowo niską barierę k u l o m b o w s k a i są najbardziej obiecujące, jeżeli chodzi o praktyczne źródła energii. Z w a n e są często reakcjami fuzji (ang. fusiori). W praktyce brane są p o d uwagę tylko reakcje izotopów w o d o r u : H + H , H + H , H + H . M o ż n a łatwo obliczyć temperaturę, jakiej wymagałaby fuzja jąder deuteru n a hel, przy założeniu, że energia d e u t e r o n u jest określona przez \kT. Zakładając, że odpychanie kulombowskie zachodzi d o odległości rzędu promienia kulombowskiego r , otrzymujemy ze wzoru (4.4-6) wysokość bariery rzędu 1 0 " J i t e m p e r a t u r ę rzędu 1 0 K . Przy założeniu, że j u ż w odległości 10 fm siły j ą d r o w e przezwyciężają 2

2

2

3

1 3

c

9

3

3

1 4

odpychanie kulombowskie, otrzymujemy n a wysokość bariery wartość 2,308 • 1 0 " J, energię jednego d e u t e r o n u 1 , 1 5 - 1 0 " J i temperaturę 5,55-10* K . W praktyce, dzięki efektowi tunelowania, temperatury fuzji m o g ą być niższe (nawet o rząd). Ze względu n a szczególną ważność reakcji fuzji w aspekcie wytwarzania wielkich ilości energii pouczające jest ogólne p o r ó w n a n i e energii reakcji jądrowych, dla których wzory i energie odnoszą się d o pojedynczych a t o m ó w , z reakcjami chemicznymi, dla których wzory i energie odnoszą się d o liczby moli. Energia 1 eV odniesiona d o jednej cząsteczki o d p o w i a d a : 1 4

1,6022 • 1 0 "

1 9

- 6,022 • 1 0

20

3 , 8 2 6 8 - 1 0 " • 6,022• 1 0

2 3

2 3

= 96,48 kJ

mol

- 1

= 23,045 k c a l - m o l "

1

Tworzenie deuteru z n e u t r o n u i a t o m u w o d o r u [wychwyt radiacyjny na protonie n + H -»• H + hv, proces o d w r o t n y d o fotorozpadu (4.6.6-1), Q = 2,225 MeV] uwalnia energię 2,15 • 1 0 kJ (51,3 • 1 0 kcal) na każdy mol utworzonych atomów deuteru. Entalpia tworzenia C 0 wynosi 394-410 k J m o l " w zależności od fazy (nieco p o n a d 4 eV na cząsteczkę). T a k więc reakcja j ą d r o w a prowadząca d o utworzenia deuteru jest około pół miliona razy bardziej egzoenergetyczna niż reakcja chemiczna prowadząca d o utworzenia C O . Należy zwrócić uwagę, że z a r ó w n o reakcje fuzji, j a k i reakcje rozszczepienia dostarczają dużych ilości energii, gdyż m i m o że wychodzą z przeciwnych mechaniz­ mów: r o z p a d u i syntezy, zdążają w tym samym kierunku — tworzenia jąder-produktów o pośrednich masach, odznaczających się największymi energiami wiązania. Wystarczy popatrzeć na wykres energii wiązania n a jeden nukleon (rys. 1.2), aby uchwycić identyczną dla o b u procesów istotę tego efektu. Krzywa energii wiązania n u k l e o n ó w j a k o funkcji liczby masowej jąder przechodzi przez m a k s i m u m dla jąder o średnich masach. M a k s i m u m to dla najtrwalszego znanego j ą d r a Fe wynosi 8,79 MeV. Z a r ó w n o więc przemiany, które dążą w stronę m a k s i m u m wychodząc z obszaru lekkich jąder, j a k i te wychodzące z obszaru ciężkich jąder, tworzą j ą d r a - p r o d u k t y silniej związane, w związku z czym n a d m i a r energii jest przekazywany przez układ. W p r z y p a d k u fuzji jąder deuteru i trytu, z powstaniem j ą d r a helu i neutronu, różnica między energiami wiązania jest większa niż dla reakcji rozszczepienia (p. 4.7.1). Wynoszą one 1,11 M e V dla deuteru, 2,83 M e V dla trytu i aż 7,07 MeV dla helu, wyjątkowo trwałego j ą d r a w obszarze jąder lekkich. Nic dziwnego, że jeden proces fuzji dostarcza 17,6 M e V energii. W przekładzie na język praktyki oznacza to, że rozszczepienie 1 kg paliwa j ą d r o w e g o o d p o w i a d a spaleniu 2 milionów kg węgla, natomiast fuzja 1 kg deuteru — spaleniu 8 milionów kg węgla. Reakcje syntezy lekkich jąder n a cięższe są realizowane na o g r o m n ą skalę w kosmosie i stanowią źródło energii gwiazd. Problematyka ta jest jednym z głównych działów astrofizyki; w p . 4.8.3 podajemy p o d s t a w o w e informacje n a ten temat. Wydajność reakcji termojądrowych zależy od kilku podstawowych czynników: gęstości i prędkości zderzających się cząstek oraz przekroju czynnego na reakcję. 1

2

8

6

1

2

z

5 6

Występuje zasadnicza różnica między wartościami tych czynników w warunkach kosmicznych i ziemskich. W szczególności w tych pierwszych rozstrzygający jest wpływ ciśnienia, który w kontrolowanej reakcji fuzji, będącej przedmiotem zabiegów współczesnej n a u k i , nie gra praktycznie roli. Różnice ciśnień (gęstości) występujące w kosmosie są nieosiągalne w w a r u n k a c h ziemskich.

4.8.1. Kontrolowane reakcje termojądrowe Reakcja fuzji jąder deuteru ( D - D ) przebiega w d w u stadiach: 3

2

2

H +

l

H + U + 4,0 M e V

3

—* H e + n + 3,3 M e V 3

(4.8.1-1)

H

2

H +

2

H + He -

4

H

3

H e + n + 17,6 M e V 4

H e + *H + 18,3 MeV

(4.8.1-2) (4.8.1-3) (4.8.1-4)

Sumaryczny zapis reakcji D - D : 2

4

Ł

3 H - > H e + H + n + 21,6 M e V

(4.8.1-5)

Najbardziej obiecująca jest reakcja (4.8.1-3): 2

3

4

H 4- H -» H e + n 4- 17,6 MeV 7

zwana często reakcją D - T . T e m p e r a t u r a „ z a p ł o n u " dla tej reakcji wynosi 4,5 • 1 0 K. W punkcie 4.6.5 wspomnieliśmy o reakcji L i ( n , a). M a ona zasadnicze znaczenie dla realizacji reakcji fuzji. Stosując deuterek litu L i H wykorzystuje się neutrony z reakcji (4.8.1-2) w procesie n + L i -> H + H e + 4,78 MeV. W następstwie tryt 6

6

6

3

2

4

10

10

100

1000

energia deuteronów. keV

Rys. 4.18. Przekrój czynny dla reakcji D - D i D-T jako funkcja energii deuteronów (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

wchodzi w fuzję z deuterem w reakcji (4.8.1-3). G d y stosuje się naturalny lit zachodzi dodatkowo reakcja L i + n -» 2 H e + 18,13 MeV. Przekrój czynny dla reakcji D - T i D - D p o k a z a n o na rys. 4.18. W reakcjach tych (gdyby udało się z b u d o w a ć r e a k t o r oparty na procesie fuzji, tak jak udało się z b u d o w a ć r e a k t o r o p a r t y n a procesie rozszczepienia) ludzkość uzyskałaby praktycznie niewyczerpane źródło energii. U w a ż a się, że wykorzystanie ciężkiego w o d o r u z oceanów w kontrolowanej reakcji fuzji stanowiłoby rozwiązanie zapewniające energię n a 1 milion lat przy populacji 10 miliardów i obecnej konsumpcji energii w najbardziej rozwiniętych krajach świata. Zasadniczym problemem, stojącym na przeszkodzie, jest otrzymanie (a ściślej utrzymanie) odpowiednio wysokich t e m p e r a t u r . W t e m p e r a t u r a c h wymaganych dla reakcji fuzji, rzędu 1 0 K , gaz d e u t e r o n ó w i t r y t o n ó w jest całkowicie zjonizowany i składa się wyłącznie z szybko poruszających się j o n ó w i elektronów. Materia w takim stanie n a z y w a n a jest plazmą i zachowuje się inaczej niż zwykły gaz. Istotną cechą u k ł a d u plazmy w aspekcie kontrolowanej fuzji jest u t r a t a energii przez promieniowanie h a m o w a n i a elektronów w polach elektrycznych j o n ó w ze względu na małe rozmiary układu. Dwa czynniki warunkują możliwość przeprowadzenia reakcji fuzji: t e m p e r a t u r a cząstek musi być wyższa od 1 0 K oraz iloczyn nx musi wynosić 7

4

8

8

m > 10

2 0

- 3

cząstek-m -s

(4.8.1-6)

3

gdzie n jest gęstością cząstek [ m ~ ] , a x — czasem zamknięcia (ang. confinement time) [s]. Zwykle n jest ograniczone d o 1 0 - 1 0 , co daje czas zamknięcia ok. 0,1-1 s. Zwiększaniu tych p a r a m e t r ó w stoi n a przeszkodzie ucieczka plazmy. Problem zamknięcia plazmy jest p o d s t a w o w y dla fuzji. W plazmie, utworzonej za pomocą wyładowań elektrycznych, wykorzystuje się przede wszystkim od­ działywania z polem magnetycznym, wytworzonym przez prądy elektryczne zewnęt­ rzne bądź płynące w plazmie. G ł ó w n y problem polega na nadaniu plazmie pewnego kształtu, tzn. skupieniu jej w pewnej objętości i pewnej odległości od ścian naczynia, w którym została wytworzona, n a czas potrzebny d o dostarczenia jej energii, czyli ogrzania d o odpowiedniej temperatury (czas zamknięcia T). D O tego celu wykorzystuje się właśnie oddziaływania magnetyczne między prądami płynącymi w plazmie, dążące do ściskania u k ł a d u w k i e r u n k u osi centralnej. Jest to proces adiabatyczny związany ze wzrostem temperatury i ciśnienia. Wyniki uzyskiwane od szeregu lat w urządzeniach zwanych „ t o k a m a k a m i " wykazują pewne postępy w osiąganiu coraz lepszych p a r a m e t r ó w plazmy, j a k dotychczas j e d n a k czas zamknięcia jest za krótki, by m o ż n a było mówić o d o d a t n i m bilansie energii w y p r o d u k o w a n e j w układzie w stosunku d o energii zużywanej na wytworzenie i utrzymanie plazmy. 2 O

2 1

O d d a w n a już poszukuje się innego niż elektromagnetyczny sposobu ogrzania mieszaniny deuteru i trytu d o t e m p e r a t u r y 100 milionów stopni, czyli innego niż magnetyczne zamknięcia plazmy. W grę wchodzi przekazywanie energii d o plazmy przez intensywne wiązki elektronów z akceleratorów albo fotonów z laserów. Obecnie p o d a m y kilka informacji o tym ostatnim rozwiązaniu.

Już w latach sześćdziesiątych z w r ó c o n o uwagę, że lasery mogłyby stać się istotnym, n o w y m czynnikiem w rozwiązaniu p r o b l e m u fuzji. O d r o k u 1968 w i a d o m o było, że w zasadzie lasery wielkiej mocy mogłyby dostarczyć energii niezbędnej do zainicjowania fuzji,ograniczonej „ b e z w ł a d n o ś c i o w o " , w odróżnieniu od dotych­ czasowych wieloletnich p r ó b ograniczenia, czyli zamknięcia plazmy w polu mag­ netycznym. Sama idea laserowego inicjowania fuzji jest prosta. Szczególnie dobrze zognis­ k o w a n a wiązka światła laserowego b a r d z o szybko ogrzewa jednomilimetrową, przykładowo, pastylkę deuteru i trytu d o t e m p e r a t u r y 100 milionów stopni, zanim mieszanina znacznie się rozpręży. Szybkość rozprężania określona jest prawem bezwładności N e w t o n a i wynosi ok. 10 m • s ~ . Jednomilimetrową pastylka zwiększa swą objętość o 100% w ciągu jednej n a n o s e k u n d y , energia światła laserowego musi więc być d o s t a r c z o n a w czasie nieco krótszym. Staje się tu jasne pojęcie ograniczenia lub zamknięcia bezwładnościowego. Jednak w y m a g a n a w inicjacji laserowej energia jest tak duża, że rozmiary jednowiązkowego lasera musiałyby być, w skali praktycznej, zbyt wielkie. Sprawa przybrała inny o b r ó t , gdy w miejsce jednego strumienia laserowego z a p r o p o n o w a n o ogrzewanie mieszaniny deuteru i trytu wieloma strumieniami z różnych stron. W takim p r z y p a d k u może zajść zjawisko implozji, gdy na skutek jonizacji w zewnętrznej warstwie p r ó b k i deuteru i trytu następuje b a r d z o szybkie zwiększenie temperatury z wytworzeniem wielkiego ciśnienia w c e n t r u m p r ó b k i . Energia światła laserowego w y m a g a n a w tym p r z y p a d k u może być zmniejszona tysiąckrotnie, w stosunku d o poprzednio przewidywanej, d o wartości 1 0 - 1 0 J. Z informacji na ten temat m o ż n a wnioskować, że najlepsze okazały się wysokiej mocy lasery ze szkła neodymowego oraz lasery gazowe pracujące n a C 0 i ksenonie. Możliwe d o osiągnięcia energie wynoszą kilka tysięcy dżuli dla jednej wiązki, przy impulsie trwającym zaledwie 0,25 ns. Bardzo istotna jest rola n e u t r o n ó w w ewentualnym reaktorze na reakcję fuzji. Reakcja syntezy jąder deuteru i trytu (4.8.1-3) dostarcza 17,6 MeV, z czego aż 8 0 % (14,1 MeV) wynosi energia emitowanego n e u t r o n u (w reakcji D - D energia u n o s z o n a przez neutrony wynosi ok. 3 4 % ) . Dla p o r ó w n a n i a n e u t r o n y z reakcji rozszczepienia unoszą tylko 2 , 5 % całkowitej energii (2 M e V / n ) , a większość energii, ok. 170 MeV z 200 MeV, stanowi energia kinetyczna fragmentów rozszczepienia. T a k więc rola n e u t r o n ó w w kontrolowanej reakcji fuzji, składającej się z szeregu małych wybuchów termojądrowych, polegałaby na przenoszeniu energii, n p . przez absorpcję n e u t r o n ó w w będącym w obiegu ciekłym medium, gdzie energia neutronów przemieniałaby się w energię cieplną,dostarczaną turbinie parowej, j a k w działających obecnie elektrowniach jądrowych opartych n a reakcji rozszczepienia. Poszukuje się różnych modyfikacji mających na celu zwiększenie wydajności energetycznej przyszłego reaktora n a fuzję. Proponuje się o b u d o w a n i e rdzenia reaktora płaszczem z litu, w k t ó r y m część n e u t r o n ó w wytwarzałaby tryt, zwiększając ilość tego substratu w reakcji (4.8.1-3). Inne propozycje idą w kierunku zastosowania, j a k o tworzywa takiego płaszcza, materiałów rozszczepialnych. Energia z roz­ szczepienia p o w o d o w a n e g o przez neutrony z fuzji polepszałaby bilans energetyczny, 6

1

5

6

2

niestety reaktor traciłby zaletę „czystości" w rezultacie powstawania łańcuchów rozszczepieniowych. Być może lepszym rozwiązaniem byłoby użycie materiału rozszczepialno-paliworodnego (w aspekcie szybkich n e u t r o n ó w z fuzji), j a k U , co pozwoliłoby otrzymywać d o d a t k o w e paliwo j ą d r o w e ( P u ) . N a koniec trzeba zaznaczyć, że trudności sprawia wyłącznie przeprowadzenie kontrolowanej reakcji fuzji. W s p o s ó b n i e k o n t r o l o w a n y (wybuchowy) proces ten przebiega w p r o d u k o w a n y c h d o niedawna n a dużą skalę głowicach termojądrowych. Wysoką temperaturę rzędu 1 0 - 1 0 K , dla reakcji D - T lub D - D , otrzymuje się stosując j a k o zapalnik b o m b ę uranową bądź plutonową. W broniach termojądrowych zachodzą reakcje D - D i D - T . M o ż e także zachodzić reakcja: 2 3 8

2 3 9

7

3

3

8

4

H + H ^ H e + 2 n + 11,3 M e V

(4.8.1-7)

Przewidywania co d o k o n t r o l o w a n e g o o p a n o w a n i a fuzji są u m i a r k o w a n i e pesymistyczne. Eksperci nie przewidują praktycznych rezultatów przed rokiem 2020, a być może 2030.

4.8.2. Reakcje zimnej syntezy (zimna fuzja) Reakcje syntezy jądrowej mogą zachodzić także w niskich temperaturach; rozróż­ niamy dwa takie przypadki. O b a zachodzą n a skutek zniekształcenia bariery kulombowskiej. Pierwszy z nich polega na zgnieceniu bariery p o d wpływem b a r d z o wielkiego ciśnienia (reakcje piknojądrowe lub piezojądrowe). Szybkość tych reakcji zależy od gęstości materii, mogą one zachodzić przy olbrzymich gęstościach większych od 10 kg • m . Obserwuje się je tylko w niektórych gwiazdach. Drugi przypadek syntezy, zachodzącej przy zwykłych temperaturach i gęsto­ ściach, o p a r t y jest na występowaniu tzw. atomów mionowych. Miony n oddziałują tylko przez siły słabego oddziaływania, mogą więc przebywać dość długo w sąsiedz­ twie jądra bez oddziaływania. N a skutek tego ujemny mion jU~ może znaleźć się bardzo blisko jądra (np. p r o t o n u lub d e u t e r o n u ) i przy dostatecznie małej prędkości może być wychwycony przez j ą d r o , tworząc związane stany energetyczne p o d o b n e do elektronowych. Stany w z b u d z o n e charakteryzują się widmem rentgenowskim analogicznym d o a t o m ó w elektronowych, m o ż n a więc mówić analogicznie o p o ­ włokach K,L,M a t o m ó w mionowych. Ponieważ m i o n y mają masę ok. 200 razy większą od masy elektronu, powstały obojętny a t o m mionowy m a rozmiary mjm = 200 razy mniejsze od r o z m i a r ó w a t o m u w o d o r u . Dzięki temu jest o n bardzo ruchliwy w środowisku w o d o r u lub deuteru i może się zbliżyć d o p r o t o n ó w i deuteronów n a bardzo małą odległość, co powoduje zwężenie bariery kulombowskiej i zwiększa p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia przez nią. Oprócz a t o m ó w m i o n o w y c h powstają cząsteczki m i o n o w e H D ; w takim jonie deuteron i p r o t o n są związane m i o n e m /z~ i s t o s u n k o w o długo pozostają b a r d z o blisko siebie, co z n o w u zwiększa p r a w d o p o d o b i e ń s t w o tunelowania. M o ż e wtedy zajść reakcja syntezy 7

- 3

e

M

H + D + fi~ -

3

H e + \T + 5MeV

(4.8.2-1)

zwana katalizą mionową z uwagi na to, że n" spełnia rolę katalizatora. i Praktyczne wykorzystanie syntezy mionowej uniemożliwia krótki czas życia ! mionu (2,2- 1 0 " s) i b a r d z o krótki czas życia a t o m u m i o n o w e g o ( 1 0 s), po 1 którym u oddziałuje z jądrem i ulega anihilacji. ' 6

- 1 6

*

*

*

Od p o n a d stu lat znany jest proces absorpcji wytworzonego elektrolitycznie w o d o r u w palladzie. P r z e p r o w a d z a n o również elektrolizę ciężkiej wody z użyciem elektrody palladowej. W ostatnich latach w y k o n a n o n a tym układzie, a także na innych u k ł a d a c h skondensowanych, wiele eksperymentów mających na celu zmie­ rzenie efektu egzoenergetycznego oraz stwierdzenie pojawiania się n e u t r o n ó w , trytu i H e . Z a k ł a d a n o , że b a r d z o duża gęstość d e u t e r o n ó w w sieci Pd, otrzymywana w wyniku długotrwałej elektrolizy, mogłaby stanowić podstawę zachodzenia zimnej fuzji jąder deuteru. D o t ą d j e d n a k nie udało się potwierdzić efektu egzotermicznego i odpowiadającej m u emisji p r o d u k t ó w fuzji. 3

4.8.3. Reakcje termojądrowe w gwiazdach Nasze informacje o wszechświecie opierają się na p o m i a r a c h spektralnych przy wszystkich długościach fal. Ciągłe w i d m o w zakresie optycznym mówi nam 0 temperaturze powierzchni gwiazd, a w połączeniu z ich jasnością pozwala określić rozmiary gwiazdy. Badania linii spektralnych dają informacje nie tylko o składzie chemicznym powierzchni, ale także o gęstości i ruchach gwiazdy. Badania widm mikrofalowych wyjaśniają skład materii międzygwiezdnej; wykryto o k o ł o 50 cząsteczek o złożonym składzie, j a k kwas m r ó w k o w y i metyloamina. W Słońcu wykryto około 70 pierwiastków chemicznych. J a k się wydaje, występują tam wszystkie pierwiastki aż d o u r a n u . Pomiary wysokoenergetycznego promieniowania kosmicznego, b a d a n i a pulsarów i kwazarów uzupełniają kosmologiczny obraz wszechświata. D o c h o d z ą d o tego radiochemiczne analizy meteorytów i Księżyca oraz oznaczenia wiekowe, tzw. nukleochronometryczne, o p a r t e na szeregach promieniotwórczych. Informacje dostarczane przez promieniowanie są niewystarczające d o poznania w a r u n k ó w panujących we wnętrzach gwiazd. Aby uzyskać pełen obraz ich budowy 1 ewolucji w czasie, trzeba odwołać się d o modeli teoretycznych. Modele te są opisane przez zasady zachowania energii i pędu, przez równanie ciągłości oraz przez równania określające procesy termodynamiczne, takie j a k produkcja i transport energii, oraz równania stanu (gazu fotonowo-cząsteczkowego bądź zdegenerowanego gazu elektronowego). Modele b u d o w y wewnętrznej gwiazdy k o n s t r u o w a n e są dla założonej masy i składu chemicznego gwiazdy. Testowanie modelu odbywa się przez porównanie obliczonych wartości promienia i strumienia promieniowania dla zadanej masy z wartościami uzyskanymi z obserwacji.

Gwiazdy powstały w procesie kondensacji materii międzygwiezdnej, zawierającej głównie izotopy w o d o r u i helu. P o d s t a w o w e reakcje j ą d r o w e zachodzące we wnętrzu gwiazd dotyczą przede wszystkim fuzji jąder w o d o r u . Dalsze reakcje termojądrowe, w których j a k o substraty występują j ą d r a helu i cięższych nuklidów (węgla, tlenu), zwane potocznie reakcjami „ s p a l a n i a " , j a k również reakcje tworzenia ciężkich pierwiastków, zależą od indywidualnych cech gwiazdy, przede wszystkim jej rozmiarów i ewolucji czasowej. Wyczerpanie poszczególnych składników paliwa jądrowego (wodoru, helu, węgla) w j ą d r a c h gwiazd powoduje krótkotrwałe (w p o r ó w n a n i u z nuklearną skalą czasową) włączenie d o d a t k o w e g o źródła energii grawitacyjnej, uzyskiwanej z kur­ czenia się warstw centralnych. W konsekwencji następuje wzrost temperatury i „zapalenie się" kolejnego składnika paliwa w jądrze gwiazdy bądź ogrzanie warstw bardziej zewnętrznych, w których również zachodzą reakcje termojądrowe. Wzrost temperatury we wnętrzu gwiazd prowadzi d o ekspansji warstw zewnętrznych. Procesy te, w zależności od początkowej masy, prowadzą, poprzez fazę ewolucji czerwonego olbrzyma, d o końcowych stadiów ewolucji gwiazd, znanych z obserwacji j a k o białe karły, gwiazdy supernowe i gwiazdy n e u t r o n o w e . D o b r z e z b a d a n e są pierwsze fazy ewolucji gwiazd, będące wynikiem spalania wodoru na hel i helu na węgiel. Wiedza o późniejszych stadiach ewolucji gwiazd masywnych, w których następstwie powstają gwiazdy n e u t r o n o w e i czarne dziury, opiera się w dużej mierze na hipotezach. Dla naszych potrzeb najbardziej interesujące wydają się propozycje przebiegu reakcji jądrowych, w szczególności dotyczących spalania w o d o r u i helu. 4.8.3.1. Spalanie wodoru

W pierwotnych reakcjach termojądrowych największe znaczenie m a przejście w o d o r u w hel. Spalanie w o d o r u zaczyna się w rdzeniu gwiazdy w temperaturze ok. 5 • 1 0 K i trwa przy powolnym wzroście temperatury d o wyczerpania się wodoru. Wyczerpanie wodoru prowadzi d o zmniejszania się strumienia energii jądrowej i powoduje, że ciśnienie nie może zrównoważyć grawitacji. Warstwy wewnętrzne zapadają się, dostarczając dodatkowej energii, która w konsekwencji powoduje wzrost temperatury i ciśnienia warstw centralnych. Reakcje j ą d r o w e mogą zachodzić w warstwach przyległych d o helowego jądra. Ten wzrost temperatury warstw centralnych powoduje ekspansję warstw zewnętrznych. Promień całej gwiazdy rośnie. Spowodowane tym ochłodzenie warstw zewnętrznych prowadzi d o przesunięcia emitowanego promie­ niowania w stronę czerwieni. G w i a z d a staje się tzw. czerwonym olbrzymem. 6

Spalanie w o d o r u w gwiazdach m o ż e zachodzić według różnych mechanizmów. Najprostszy przedstawia reakcja: l

2

2

2 H - ( H e ) -* H + e

+

+ v + 0,44 M e V 10

(4.8.3-1)

Jest to reakcja b a r d z o wolna, t = 1 , 4 - 1 0 lat. (Czas t odnosi się d o tzw. nuklearnej skali czasowej, określonej przez czas spalania w o d o r u w jądrze Słońca. Przyjmuje się, że w czasie 5 • 1 0 łat zużywa się 9 • W kg 'H.) ir

9

ir

28

J ą d r o złożone w reakcji (4.8.3-1), zwane d w u p r o t o n e m , rozpada się zwykle na dwa protony; istnieje j e d n a k niewielkie wyliczalne p r a w d o p o d o b i e ń s t w o emisji / ? i powstania d e u t e r o n u . D e u t e r o n wychwytuje dalszy p r o t o n : +

2

J

3

H + H -> H e + y + 5,49 M e V

(t

h

= 6 s)

(4.8.3-2)

Reakcja jest szybka w p o r ó w n a n i u z reakcją (4.8.3-1), tak że stałe stężenie deuteru jest niewielkie. Ostatecznie m a m y : 3

4

2 H e -> H e + 2 *H + 12,86 M e V

5

fo,

= 9 • 10 lat)

(4.8.3-3)

Reakcja jest również szybka w p o r ó w n a n i u z reakcją (4.8.3-1). Sumarycznie: Ł

4 H -

4

He + 2e

+

+ 2v 4- 24,72 MeV

(t = 1,4 • 1 0

1 0

śr

lat)

(4.8.3-4)

Pozytony są anihilowane w reakcjach z elektronami. P o d o d a n i u anihilacji 2 • 1,02 M e V otrzymujemy: X

4

4 H + 2e" -

H e + 26,76 M e V

energii (4.8.3-5)

Dwa neutrina powstałe n a j e d n o j ą d r o helu unoszą poza gwiazdę ok. 2 % energii. Powyższy cykl w o d o r o w y ( p - p ) przeważa w gwiazdach w o d o r o w y c h o niższych temperaturach wnętrza (T< 1,5-10 K ) . Szacuje się, że ok. 9 0 % energii p r o d u k o ­ wanej przez Słońce powstaje w tym cyklu. Dalsze kilka % energii może być wytwarzane w następujących reakcjach, d o których przebiegu niezbędna jest wyższa temperatura i określona ilość helu: 7

3

4

7

He + He 7

7

B e + y + 1,59 M e V

(4.8.3-6)

7

B e + e " -> L i + v 4- 1,37 M e V

(4.8.3-7)

Be+ ' H - ^ B + y

(4.8.3-8)

7

l

L i + H - 2 H e + 17,35 M e V

8

B

8

Be-2 He

-

8

4

Be + e

+

4

(4.8.3-9)

+ v (t

(4.8.3-10) = 2 •10"

1/2

1 6

s)

(4.8.3-11)

Ostatecznym p r o d u k t e m , tak j a k w reakcji Salpetera (4.8.3-4), jest hel; ilość wytworzonej energii i neutrin jest również t a k a s a m a . Ten sam efekt m o ż n a uzyskać na innej drodze, w tzw. cyklach węgiel-azot-tlen ( C N O ) (cykl Bethego z 1938 r.). G ł ó w n y cykl przedstawia się następująco: 1 2

C(p,y)

1 3

t

N-^

1 3

C(p,y) 8

b

= 3 • 1 0 lat

1 2

1 4

N(p,y)

l s

O^

1 5

N(p,a)

Q = 24,6 M e V

1 2

C (4.8.3-12)

Jak widać, C jest regenerowany, spełnia on rolę katalizatora procesu. P o d o b n y cykl jest o p a r t y na N e . Cykl C N O wymaga temperatur wyższych niż w o d o r o w y ; w p r z y p a d k u Słońca dostarcza on tylko kilku % energii. T e m p e r a t u r a centralna gwiazdy zależy od jej masy początkowej. Dla gwiazd masywnych masy są n a tyle duże, że spalanie w o d o r u odbywa się w cyklu C N O , n a t o m i a s t dla Słońca i dla gwiazd o mniejszej masie spalanie w o d o r u o d b y w a się w cyklu p - p . 2 0

Temperatura i ilość katalizatora ogranicza stopień udziału cykli C N O w spalaniu wodoru. Tworzenie C (lub N e ) zachodzi w gwiazdach w wyniku spalania helu; w gwiazdach, w których ten proces jeszcze nie zachodzi, katalizator musiałby być pierwotnym składnikiem materii gwiezdnej. Czas, w k t ó r y m następuje spalanie w o d o r u , jest b a r d z o długi. Wiek Słońca wynosi przynajmniej 4,5 • 1 0 lat, a w t y m czasie około połowa w o d o r u w centralnych obszarach Słońca została przekształcona w hel. Szybkości zachodzących reakcji są dużo mniejsze niż w skali laboratoryjnej — dociekania kinetyczne opierają się na teoretycznych ekstrapolacjach. Zderzenie H + H, prowadzące d o reakcji, zachodzi w Słońcu tylko raz na 1 0 zderzeń; przekrój czynny n a reakcję p r o t o n - p r o t o n wynosi dla energii 1 M e V tylko 1 ( T barna. 1 2

2 0

9

l

l

22

2 3

4.8.3.2. Spalanie helu

Po wyczerpaniu w o d o r u proces z a p a d a n i a gwiazdy ogrzewa jej wnętrze d o coraz wyższej temperatury. Kiedy t e m p e r a t u r a rdzenia gwiazdy wzrasta d o ok. 1 0 K, powstają warunki d o zajścia drugiej serii reakcji termojądrowych, które ponownie wstrzymują kurczenie się układu. Reakcje w tej serii polegają głównie na spalaniu helu, tzn. łączeniu się jąder helu z utworzeniem jąder C , O , N e . Pierwszym stopniem spalania helu jest fuzja d w u H e na B e . J ą d r o to jest b a r d z o nietrwałe, lecz stężenie B e w r ó w n o w a d z e jest wystarczające do utworzenia C : 8

1 2

, ó

4

2 0

8

8

1 2

8

4

B e 4- H e ->

1 2

C + y

(4.8.3-13)

1 2

Jądro C tworzy się w stanie w z b u d z o n y m o energii 7,7 M e V i może się rozpaść lub przejść d o stanu podstawowego poprzez emisję y. W a r t o ś ć Q dla reakcji 3 H e -» C wynosi 7,3 M e V i jest niższa niż energia wzbudzenia C . Tworzenie wzbudzonego C jest przeto słabo endotermiczne, chociaż reakcja j a k o całość jest egzotermiczna. Spalanie helu dostarcza, w p o r ó w n a n i u ze spalaniem w o d o r u , d u ż o mniejszej energii; wydajność energii n a 1 nukleon wynosi tu tylko 0,6 M e V wobec 6,7 M e V w reakcji (4.8.3-5). Dalsze reakcje ( a , y ) z uwalnianiem energii, następujące p o tworzeniu C, doprowadzają d o powstawania innych jąder, aż d o C a . Bariery kulombowskie stają się coraz wyższe, tak że w y m a g a n e są coraz wyższe temperatury. Początkowo tworzy się tylko C i 0 , których powstawanie jest ułatwione występowaniem odpowiednich p o z i o m ó w rezonansowych. D o powstania wyższych członów serii potrzebna jest t e m p e r a t u r a s 1 0 K. W procesach spalania helu w y t w a r z a n e są katalizatory potrzebne w cyklu C N O (i innych) spalania w o d o r u . W gwiazdach o rdzeniu helowym i zewnętrznej warstwie zawierającej w o d ó r procesy mieszania n a granicy o b u obszarów przyspieszają spalanie w o d o r u . Powoduje to lokalne wybuchy i turbulencje, co z kolei prowadzi do dalszego mieszania i jeszcze szybszych reakcji. Istotną rolę odgrywa tu C , tworzony w rdzeniu i przemieszczany d o obszarów zawierających wodór. 4

1 2

1 2

1 2

1 2

4 0

1 2

1 6

9

1 2

U w a ż a się, że spalanie helu podtrzymuje promieniowanie gwiazd w czasie 1 0 - 1 0 lat. Ten d u ż o krótszy, w p o r ó w n a n i u ze spalaniem w o d o r u , okres s p o w o d o w a n y jest częściowo mniejszą energią reakcji. Pewne pojęcie o skali czasowej spalania helu uzyskuje się z faktu zaobserwowania linii technetu w widmie gwiazd. Okres półtrwania " T c wynosi 2,1 • 1 0 lat. Oznacza to, że okres spalania helu jest niewiele dłuższy (a mógłby być krótszy), inaczej cały technet uległby rozpadowi. Technet powstaje w gwiazdach w reakcjach ( n , y ) (p. 4.6.5). S a m o t e m p o spalania helu również zależy od masy gwiazdy. D l a mniej masywnych gwiazd s t o s u n k o w o mniejsze temperatury centralne przy dużych gęstościach powodują, że równanie stanu opisuje zdegenerowany gaz elektronowy. Takie równanie stanu nie zależy od temperatury, kurczenie jądra powoduje wzrost gęstości, a nie wzrost temperatury. Przy dużych ciśnieniach następuje oddegenerowanie materii, wzrost temperatury, zapalenie helu, dalszy wzrost temperatury na skutek reakcji termojądrowych i wskutek tego coraz większe tempo palenia helu — tzw. „błysk helowy". Spalanie helu nie zachodzi w gwiazdach o m a s a c h mniejszych od połowy masy Słońca. W gwiazdach o masach większych od 3-3,5 mas Słońca spalanie helu jest głównym źródłem energii. 7

8

5

4.8.3.3. Spalanie węgla i tlenu

Dla gwiazd o masach większych od kilku mas Słońca zachodzą p r a w d o p o d o b n i e reakcje spalania węgla: 2 3

•* Mg + n 1 2

C +

1 2

C

2 4

— 1 2

l 2

1 2

C + C +

1 2

(4.8.3-14a)

2 3

C c

2 0

Mg + y

Na + p Ne + He 4

(4.8.3-14b) (4.8.3-14c) (4.8.3-14d)

9

Dalszy wzrost temperatury (T-> 10 K) powoduje reakcję: 2 0

N e + y -+

i reakcje między d w o m a jądrami 1 2

1 2

C +

1 6

C 4-

l b

1 6

O ->

0 4-

0 oraz z 2 8

0 -

1 6

2 4

1 2

4

He

C:

Si + y

(4.8.3-16a) (4.8.3-16b)

4

M g 4- He S + y 3 2

5

o +

l b

o

-

(4.8.3-15)

3 ł

S + n

2 8

Si 4-

4

3 1

P +

D

(4.8.3-17a) (4.8.3-17b) He

(4.8.3-17c) (4.8.3-17d)

Uwolnione protony, neutrony i cząstki a. są szybko chwytane przez inne jądra. Następują dalsze reakcje, których p r o d u k t a m i są pierwiastki leżące w sąsiedztwie

żelaza w układzie okresowym. W stanie równowagi, k t ó r y tworzy się w temperaturze ok. 3 • 1 0 K, występują głównie te właśnie pierwiastki. W czerwonych olbrzymach o początkowej masie większej od około siedmiu mas słonecznych (albo około trzech m a s słonecznych przy k o ń c u cyklu spalania helu) energia jest emitowana w postaci fotonów i neutrin. Ochładza to rdzeń i olbrzym zaczyna się kurczyć. Energia grawitacyjna d o p r o w a d z a d o wzrostu temperatury (do 5 • 10 K ) i ciśnienia w warstwie zewnętrznej. W tych warunkach potężne pola fotonowe powodują fotorozpad pierwiastków typu żelaza, uwalniając hel i neutrony. Wspomnia­ ny wyżej stan równowagi jest drastycznie zależny od temperatury; gdy w temperaturze 3 • 10 K przeważają pierwiastki sąsiadujące z żelazem, w temperaturze 5 • 1 0 K, przy gęstościach rzędu 1 0 g • c m " , r ó w n o w a g a przesuwa się na korzyść helu. Jądra helu natychmiast ulegają fuzji, wytwarzając impuls cieplny przenoszący się do zewnętrznego płaszcza wodorowo-helowego, inicjujący nowe reakcje termo­ jądrowe. W wyniku tego procesu oraz z a p a d a n i a się (na skutek kurczenia rdzenia) zewnętrznych warstw gwiazdy może nastąpić eksplozja całej gwiazdy (wybuch termojądrowy znany j a k o zjawisko supernowej). Stadium supernowej jest b a r d z o krótkotrwałe. W tym stadium, w k t ó r y m następuje b a r d z o intensywne wytwarzanie neutronów, zachodzą szybkie procesy tworzenia najcięższych pierwiastków. W następnym stadium p o w y b u c h u supernowej powstają gwiazdy neutronowe. Przy dostatecznie dużej energii elektronów może nastąpić proces przechodzenia protonów w neutrony przez oddziaływania słabe (formalnie analogiczny d o wychwytu EC): p + e ~ - » n + v. Stosunek liczby p r o t o n ó w d o n e u t r o n ó w zmniejsza się prawie do zera. M o ż n a policzyć promień gwiazdy neutronowej o masie Słońca, otrzymując 12,6 k m przy gęstości 2,4- 1 0 g - c m ~ . Liczba n e u t r o n ó w stanowi 9 9 , 5 % nukleo­ nów, 0 , 5 % stanowią p r o t o n y i elektrony. Częstość o b r o t ó w takiej gwiazdy jest rzędu tysięcy n a sekundę. K o ń c o w e fazy ewolucji gwiazdy silnie zależą od masy początkowej. Gwiazdy masywne kończą swój żywot w y b u c h e m supernowej, odrzucone zostają zewnętrzne warstwy gwiazdy, pozostaje małe, supergęste j ą d r o w postaci gwiazdy neutronowej lub czarnej dziury. Procesy p o w s t a w a n i a czarnych dziur j a k o końcowe stadia ewolucji gwiazd pozostają ciągle w sferze hipotez. Gwiazdy mniej masywne nie tracą swojej masy w wyniku gwałtownej eksplozji, lecz na skutek silnych wiatrów gwiazdowych w fazie czerwonego olbrzyma. W następstwie o b n a ż o n e zostaje gorące jądro gwiazdy. Jest to faza tzw. mgławicy planetarnej (niebieski karzeł). Procesy te mogą również w odpowiednich w a r u n k a c h doprowadzić d o powstania wypalonej zimnej gwiazdy, zwanej białym karłem, bądź tworu zwanego czarną dziurą. Białe karły mają rozmiary zbliżone d o Ziemi, ale gęstość rzędu 1 0 g- cm , są więc milion razy cięższe. M a s a krytyczna (maksymalna) białego karła może być tylko o ok. 4 0 % większa od masy Słońca. Proces powstawania czarnej dziury jest długotrwały. Granicą, d o której skurczy się gwiazda, jest jej promień, przy k t ó r y m fotony będą grawitacyjnie zawracane na powierzchnię gwiazdy. Promień ten m o ż n a obliczyć ze wzoru R = 2GM/c , w którym G — stała grawitacji, M — masa gwiazdy. Dla masy Słońca 2 - 1 0 kg, promień R = 2969,4 m, gęstość rzędu 1 0 g • c m " . C z a r n a dziura nie m a możliwości emisji, 9

9

9

9

6

3

1 4

3

6

2

3 0

1 5

3

3

jest więc niewidoczna. M a s a krytyczna (minimalna) czarnej dziury w a h a się od 0,7 d o 4 m a s słonecznych. Kryteria określające, czy obiekt stanie się białym karłem, czy czarną dziurą (jeżeli bierzemy p o d uwagę tylko kryterium masy), zachodzą więc na siebie, co jest s p o w o d o w a n e nie dość d o b r y m p o z n a n i e m sił jądrowych, od których zależą procesy decydujące o ewolucji gwiazd. 4.8.3.4. Reakcje neutronowe

W gwiazdach zachodzi też inny typ procesów syntezy, zwany procesami wolnymi (s), o p a r t y n a reakcjach ( n , y), np.: 5 6

Fe(n,y)

5 7

Fe(n,y)

5 8

5 9

Fe(n,y)

Fe

5 9

Co(n,y)

6 0

6 0

Co

45dni

Ni

(4.8.3-18)

5,271at

C h o ć występowanie takiego ciągu wychwytów radiacyjnych jest powszechnie przyjęte, nie jest jasne, skąd biorą się n e u t r o n y konieczne w tych reakcjach. Być może pochodzą one z reakcji: 1 3

4

C +

H e -•

2 1

4

Ne + He -»

2 2

N e + H e ->

4

1 6

2 4

2 5

0 + n

(4.8.3-19)

Mg + n

(4.8.3-20a)

Mg + n

(4.8.3-20b)

zachodzących w t e m p e r a t u r a c h niższych w trakcie oddziaływania rdzenia z powłoką gwiazd w s t a d i u m spalania helu. Inną możliwością jest powstawanie n e u t r o n ó w podczas spalania węgla i tlenu w reakcjach (4.8.3-14) i (4.8.3-17) w t e m p e r a t u r a c h rzędu 1 0 K. W n o r m a l n y c h gwiazdach możliwości wychwytu n e u t r o n ó w kończą się przy syntezie bizmutu i p o l o n u , które są krótkożyciowymi emiterami a ( P o t = 0,3 s) i tworzą wysoką barierę dla wychwytu n e u t r o n ó w . Inaczej jest w gwiazdach supernowych o krótkiej skali czasowej. Tworzące się tu krótkożyciowe emitery a leżą blisko linii trwałości )3 i możliwe są dalsze syntezy. T a k n p . tworzy się Cf (rozpada się całkowicie przez SF) o t = 60,5 dni; stwierdzono odpowiadający temu wykładniczy zanik światła emitowanego przez s u p e r n o w e typu I. N u k l i d Cf jest p r o d u k t e m wysoce endotermicznym i magazynuje energię wyzwalaną w wybuchu supernowej. A b y zaszły syntezy, jak C f , trzeba ok. 200 wychwytów n e u t r o n ó w w 10-100 s, co wymaga strumienia 4 - 1 0 n e m albo stężenia 1 0 n e m . Ź r ó d ł e m takiej liczby n e u t r o n ó w może być rdzeń gwiazdy osiągający b a r d z o wielką gęstość; przypuszcza się, że wysokie ciśnienia powodują reakcję (patrz gwiazdy n e u t r o n o w e ) 9

2 1 2

1 / 2

2 5 4

i / 2

2 5 4

254

3 2

-

2

2 4

p + e " -> n + v

-

3

(4.8.3-21)

Potwierdzeniem występowania wieloneutronowego wychwytu ( n , y) było stwier­ dzenie pojawienia się pierwiastków E s i i o F m w p r o d u k t a c h w y b u c h u pierwszej b o m b y termojądrowej w 1952 r., w wyniku wychwytu kilkunastu n e u t r o n ó w przez jądro U (patrz p . 4.6.2.1). Granicą wychwytu n e u t r o n ó w jest proces samorzutnego rozszczepienia. 9 9

2 3 8

0

4.8.3.5. Pochodzenie pierwiastków chemicznych (nukleogeneza)

Ogólnie przyjęto, że pierwiastki chemiczne utworzone zostały w reakcjach termojądrowych oraz w następujących p o t e m rozpadach promieniotwórczych, z których kilka trwa jeszcze n a Ziemi. Pierwiastki powstałyby więc we wnętrzu gwiazd, a następnie byłyby rozproszone przez ubytki z powierzchni gwiazd i eksplozje. Jeżeli tak jest, to względne zasoby różnych nuklidów w kosmosie powinny być odbiciem ich sposobu tworzenia się w gwiazdach. W o d ó r jest najbardziej rozpowszechnionym pierwiastkiem — ok. 1 0 razy częściej występującym niż pierwiastki ciężkie. W y r a ź n e ostre m a k s i m u m obserwuje się w sąsiedztwie F e (rys. 4.19); może o n o być przypisane procesom równowagi w temp. ok. 3 • 1 0 K. 1 0

5 6

9

10 L _ i

i

l

i

i

i

i

i

i

i

i

i

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100

i

i

i

120

140

liczba masowa

i

i

160

i

iZ

i

180

200 210

A

Rys. 4.19. Rozpowszechnienie nuklidów we wszechświecie jako funkcja liczby masowej [według: A.G.W.Cameron, Aduan. Rev. Nuci. Sci., 8, 299 (1958)]

W obszarze poza tym m a k s i m u m głównym procesem nukleogenetycznym jest wychwyt n e u t r o n ó w z a r ó w n o w skali czasowej względnie wolnej, podczas spalania helu i w późniejszych stadiach ewolucji gwiezdnej, jak i w b a r d z o szybkiej skali czasowej, przy wybuchach supernowych. Rozróżnienie wolnej i szybkiej skali czasowej m o ż n a odnieść d o różnicy w strumieniu n e u t r o n ó w . P o r ó w n a j m y całkowite strumienie n e u t r o n ó w w procesach nukleogenezy i w procesach występujących na Ziemi (całkowity strumień = strumień [ n - c m • s ] • czas[s]: - 2

- 1

procesy wolne — ok. 3 • 1 0 procesy szybkie — > 1 0

2 7

2 7

n-cm"

n • cm"

wybuch termojądrowy — ok. 1 0 reaktor j ą d r o w y — ok. 1 0

2 1

2 5

2

2

(ok.10

[10

2 7

n •cm

n • cm"

2

16

1

n - c m ^ - s " ' 1000 lat)

• (1-100) s] - 2

(> 10

(ok. 1 0

1 4

3 1

• < 1 us)

• ok. 1 rok)

(4.8,3-22)

Procesy wolne (s) charakteryzują się tym, że czas wychwytu radiacyjnego (n,y) jest porównywalny z czasem r o z p a d u fi. Wytwarzanie jąder o coraz większym A prowadzi d o powstania pierwszego j ą d r a nietrwałego ze względu na rozpad fi' stosunkowo długo. Procesy szybkie (r), przy dużych strumieniach n e u t r o n ó w , zachodzą, gdy reakcje ( n , y ) są znacznie szybsze niż r o z p a d fi~. Liczba wychwytów jest znacznie większa i mogą się utworzyć b a r d z o nietrwałe j ą d r a o dużym nadmiarze neutronów. Będą się one przekształcać w jądra o wzrastającym Z przez kilka kolejnych przemian fi~. Niektóre nuklidy mogą być p r o d u k o w a n e w wolnej, a inne w szybkiej skali czasowej. P r z y k ł a d o w o G d nie może być u t w o r z o n y w wolnej skali czasowej, ponieważ droga d o utworzenia tego nuklidu prowadzi przez Gd o t = 18,5 h. Z drugiej strony D y nie może być utworzony w szybkiej skali czasowej, ponieważ bogaty w n e u t r o n y nuklid o A = 160 będzie tworzył G d , j a k o końcowy produkt rozpadu fi~. Dalszy rozpad d o Tb i D y nie zajdzie; D y jest ekranowany przez Gd. T o r i u r a n mogą być również utworzone tylko w szybkiej skali czasowej, bo wolne procesy kończą się na bizmucie. Wiele nuklidów może być j e d n a k tworzonych w obu skalach. Niektóre nuklidy nie tworzą się w wyniku wychwytu n e u t r o n ó w , n p . T e . Ich zasoby są niewielkie ( T e — 0,089% telluru). M o g ą się one tworzyć w reakcjach (p,y), ( p , n ) i ( y , n ) , w innych w a r u n k a c h niż główne reakcje nukleogenezy, np. w zewnętrznej warstwie supernowej. Również izotopy deuteru, litu, berylu i b o r u nie mogą przetrwać w obszarach spalania w o d o r u w gwieździe. Być może tworzą się w reakcjach kruszenia, wywołanych przez protony, w otaczających gwiazdy mgławicach gazowych, zawie­ rających ciężkie j ą d r a . Istnieje znana teoria powstania wrzechświata wysunięta przez G a m o w a i Alphera, zwana teorią A l p h e r a - B e t h e g o - G a m o w a lub teorią wielkiego wybuchu. Teoria ta zakłada, że na początku naszego wszechświata cała materia istniała w postaci fotonów, k w a r k ó w , leptonów i ich antycząstek w formie gigantycznego jądra o ogromnej gęstości (wykluczającej emisję promieniowania). R ó w n o w a g a termiczna w temperaturze ok. 1 0 K była o p a r t a n a kreowaniu cząstek przez fotony i tworzeniu fotonów przez anihilację cząstek. Z a k ł a d a się, że nastąpiła eksplozja. W trakcie eksplozji utworzyła się pewna liczba n e u t r o n ó w i p r o t o n ó w , a następnie neutrony przechodziły w p r o t o n y w przemianie fi (t = 12 min), osiągając stosunek ok. 3:2 dla p r o t o n ó w . Z kolei w reakcjach p r o t o n ó w z n e u t r o n a m i i innymi p r o t o n a m i , poprzez stadium utworzenia deuteru, powstał hel. Konsekwencje hipotezy wielkiego w y b u c h u wskazują na możliwość utworzenia dalszych ciężkich jąder na drodze wychwytu n e u t r o n ó w i możliwość kompletnej syntezy wszystkich pierwiastków w czasie krótszym od jednej godziny. Z drugiej strony istnieją podstawy d o twierdzenia, że opisany proces prowadzi d o utworzenia jąder nie cięższych od helu. Wtedy ok. 2 5 % eksplodującej materii przeszłoby w hel, reszta byłaby w o d o r e m . 1 6 0

1 5 9

1 / 2

ł 6 0

1 6 0

1 6 0

1 6 0

1 6 0

1 6 0

1 2 0

1 2 0

1 3

l/2

Wielkim triumfem tej teorii była jej zgodność z obserwacją zjawiska przesunięcia ku czerwieni widm odległych galaktyk, które interpretuje się efektem Dopplera. Pozwala to obliczyć szybkość ucieczki galaktyk, czyli rozszerzania się wszechświata. Przy przyjęciu tej szybkości za stałą czas ucieczki obliczono na 1 , 5 - 2 - 1 0 lat. Jednak najważniejszym d o w o d e m wielkiego w y b u c h u jest tzw. promieniowanie reliktowe, czyli promieniowanie tła. Jest to promieniowanie elektromagnetyczne wypełniające przestrzeń wszechświata, a nie pochodzące od gwiazd, galaktyk lub materii rozproszonej. R o z k ł a d widmowy tego promieniowania jest zbliżony d o rozkładu promieniowania ciała doskonale czarnego o temperaturze 2,7 K. Z pomia­ rów w przedziale fal milimetrowych i centymetrowych wynika, że gęstość promie­ niowania reliktowego wynosi 6- 1 0 J m ~ , tj. prawie o d w a rzędy więcej niż łączna średnia gęstość energii promieniowania gwiazd w galaktyce. Z obliczeń d o k o n a n y c h przy założeniu początkowej temperatury wielkiego wybuchu i rozmiarów wszechświata wynikało, że jego przestrzeń p o w i n n a być wypełniona promieniowaniem ciała d o s k o n a l e czarnego o temperaturze kilku kelwinów. F a k t , że promieniowanie reliktowe o temperaturze 2,7 K dociera d o nas ze wszystkich kierunków przestrzeni, jest najsilniejszym a r g u m e n t e m za hipotezą wielkiego wybuchu. 10

- 1 4

3

5. ODDZIAŁYWANIE PROMIENIOWANIA Z MATERIĄ. PROCESY ABSORPCJI PROMIENIOWANIA NIE PROWADZĄCE DO PRZEMIAN JĄDROWYCH Rozdział 5 został podzielony n a trzy części: 5.1. Pochłanianie promieniowania jonizującego i n e u t r o n ó w 5.2. D e t e k t o r y promieniowania jonizującego i n e u t r o n ó w 5.3. Chemia radiacyjna Treść p u n k t u 5.1 wyczerpuje w zasadzie zakres tematyczny rozdziału 5. D o d a n o j e d n a k jeszcze p u n k t 5.2 ze względu na praktyczne znaczenie p o m i a r ó w promienio­ wania, m i m o że oczywiście opis d e t e k t o r ó w p r o m i e n i o w a n i a nie wnosi nowych informacji o procesach absorpcji promieniowania. W p r o w a d z o n o również p u n k t 5.3, d o k t ó r e g o stosuje się analogiczne za­ strzeżenie. W y o d r ę b n i o n o j e d n a k ten dział z uwagi na t o , że chemia radiacyjna jest jedną z najobszerniejszych i b a r d z o ważną dziedziną chemii fizycznej, opartą w sposób niezwykle wyrazisty i pouczający n a d w ó c h zjawiskach leżących u p o d s t a w absorpcji promieniowania: jonizacji i wzbudzeniu.

5.1. Pochłanianie promieniowania jonizującego i neutronów Wszelkie promieniowanie j ą d r o w e m o ż n a wykryć tylko dzięki jego działaniu na materię. Jeżeli to działanie jest nikłe, jak w p r z y p a d k u neutrina, to wykrycie go jest b a r d z o trudne. N a tej zasadzie (oddziaływania n a materię) pracują wszystkie przyrządy służące d o p o m i a r ó w p r o m i e n i o w a n i a . T e zaś z kolei stanowią główne źródło informacji o przemianach j ą d r o w y c h . T a k więc mechanizmy oddziaływania p r o m i e n i o w a n i a z materią stanowią p o d s t a w y naszej wiedzy o strukturze materii. Cząstki elementarne o masie spoczynkowej większej od 0 i ich trwałe zespoły, j a k cząstki a i cięższe j o n y oraz fotony p r o m i e n i o w a n i a elektromagnetycznego, tracą w czasie zderzenia z materią energię i zmieniają kierunek r u c h u zgodnie z p r a w a m i zachowania energii i pędu. Zachodzące procesy m o ż n a podzielić n a d w a rodzaje: rozproszenie sprężyste, w k t ó r y m zachodzi tylko z m i a n a energii kinetycznej zderzających się elementów (4.1-1), i rozproszenie niesprężyste (4.1-4), gdy energia potencjalna n a p o t k a n e g o fragmentu [atomu (A), cząsteczki (M)] ulega zmianie w wyniku wzbudzenia lub jonizacji. Jonizacja:

A->A

+

+ e" (5.1-1)

M - M

+

+ e"

Wzbudzenie:

A -> A* (5.1-2) M -> M*

Te dwa procesy pokrywają się z procesami opisanymi w punkcie 4.1 (1), w rozdziale o reakcjach jądrowych. Ogólnie m o ż n a powiedzieć, że wszelka reakcja jądrowa wchodzi w zakres terminu „oddziaływanie promieniowania z materią". Praktyczne rozróżnienie reakcji j ą d r o w y c h od innych oddziaływań promieniowania z materią jest możliwe tylko na podstawie ilościowego określenia energii od­ działującego promieniowania oraz b a d a n i a efektów procesu (np. p r o d u k t ó w reakcji jądrowej). Reakcje jądrowe w sensie ścisłym wymagają promieniowania o dużych energiach. W tym miejscu nie będziemy się j u ż oczywiście zajmowali reakcjami jądrowymi w sensie ścisłym, które zostały opisane w rozdziale 4. Różnice między oddziaływaniem n a materię cząstek naładowanych i fotonów polegają głównie na tym, że foton najczęściej znika w procesie elementarnego oddziaływania (w szczególności dotyczy to absorpcji fotonów promieniowania widzialnego i UV, będącej przedmiotem b a d a ń fotochemii), natomiast d o zatrzymania cząstki potrzeba dużej liczby zderzeń, takiej samej dla takiego samego rodzaju cząstek i takiej samej ich energii. Przy pewnej grubości absorbenta względna przepuszczalność, w y r a ż o n a n p . przez stosunek strumienia cząstek $ d o począt­ kowego strumienia 4> , spadnie d o zera; ta grubość stanowi m a k s y m a l n y zasięg R cząstek n a ł a d o w a n y c h . W p r z y p a d k u cząstek nienaładowanych (neutronów, kwantów y), gdy d o z a a b s o r b o w a n i a wystarczy j e d n o zderzenie, a najwyżej kilka, nie m o ż n a mówić o m a k s y m a l n y m zasięgu. Absorpcja # / # o wyraża się wtedy zależnością wykładniczą, określoną wzorem (5.1.3-9). W opisie absorpcji promieniowania posługujemy się pojęciem przekroju czynnego wprowadzonego w p . 4.3. Absorpcja p r o m i e n i o w a n i a wiąże się z usuwaniem przez absorbent o grubości d x , części energii — dE padającego promieniowania o energii E. Część ta jest zależna z a r ó w n o od energii E, j a k od gęstości cząstek a b s o r b e n t a N, albo ogólniej — gęstości centrów oddziaływania w absorbencie 0

dE =

vENdx

(5.1-3a)

gdzie współczynnik a definiujemy j a k o przekrój czynny (5.1-3b)

5.1.1. Procesy absorpcji cząstek a, protonów i innych cięższych cząstek naładowanych Cząstki a, przechodząc przez materię, tracą energię głównie na skutek oddziaływań elektronowych. Rola rozpraszania i reakcji jądrowych jest w tym procesie nieznaczna, z wyjątkiem p r z y p a d k ó w dużych energii. W reakcji z elektronami orbitalnymi cząstka a o energii ok. 1 M e V powoduje w absorbencie o Z = 20 procesy jonizacji, wzbudzenia i rozproszenia. Przekroje czynne (w b a r n a c h ) dla różnych mechanizmów absorpcji wynoszą: jonizacja i wzbudzenie a t o m o w e w wyniku oddziaływania

5

z elektronami orbitalnymi a ^ 1 0 , elastyczne rozproszenie jądrowe a s$ 10, nieelastyczne rozproszenie j ą d r o w e (wzbudzenie kulombowskie) a < 1, reakcje jądrowe a ^ 0,1. W p o r ó w n a n i u z tym, dla wysokich energii, n p . p r o t o n ó w 2 G e V , energia zmniejsza się o 1 5 % na skutek reakcji jądrowych, a tylko o 3 % na skutek jonizacji. N a oddziaływania elektronowe mogą się składać, j a k mówiliśmy, wzbudzenie (5.1-2), jonizacja cząsteczek lub a t o m ó w (5.1-1) lub dysocjacja cząsteczek. M o ż n a dokładnie określić długość przebytej drogi dla cząstek naładowanych, w szczególności dla cząstek a, które są łatwo a b s o r b o w a n e i ich zasięgi są krótkie (wystarczy k a r t k a papieru lub w a r s t w a powietrza o grubości kilku cm d o z a a b s o r b o w a n i a cząstek a z r o z p a d u promieniotwórczego). N a r y s u n k u 5.1 p o d a n o liczbę cząstek ot, j a k o funkcję drogi w powietrzu dla P o (RaF). 2 1 0

1.0

\ JW

0.8

\

1

\/

k

żywa róż liczkowa • 10,1)

/\!

\

Ol

C

m %

0.4

zasięg ekstrapolowany 3,897 c m /

/

0.2 zasięg średni 3,8 42 c m /

3.5

3,6

Rys. 5.1. Liczba cząstek a jako funkcja drogi (

*

1A *

\v

\

3,7 3,8 3,9 drogo w powietrzu, cm 2 1 0

4,0

P o ) [według: M . G . H o l l o w a y , M.St.Livingston, Phys. 54, 18 (1938)]

Rev.,

T a k krótkie zasięgi cząstek a pozwalają zmierzyć absorpcję w k o m o r z e jonizacyjnej. Cząstka traci w gazie (powietrzu) wypełniającym k o m o r ę całą swą energię, m o ż n a więc oznaczyć w k o m o r z e jonizacyjnej całkowitą jonizację. Obser­ w o w a n e w k o m o r z e tory cząstek a czy p r o t o n ó w są prostoliniowe, gdyż cząstki te tracą k a ż d o r a z o w o tylko małą część swej energii, zderzając się z dużo lżejszymi elektronami. W p r z y p a d k u elektronów przelatujących przez k o m o r ę odchylenia od linii prostej są b a r d z o znaczne. Cząstki n a ł a d o w a n e tracą w przebiegu przez k o m o r ę o d 30 d o 35 eV (w szerszym przedziale od 25 d o 40 eV) ze swej energii kinetycznej na utworzenie każdej pary j o n ó w w powietrzu lub innym gazie. Energia ta musi być r ó w n a przynajmniej najniższemu potencjałowi jonizacji cząsteczki lub a t o m u gazu. W p r z y p a d k u gazów szlachetnych część energii zużyta n a jonizację jest większa niż w gazach d w u i więcej

atomowych, b o w tych ostatnich zachodzi także możliwość dysocjacji. Energia zużyta na wzbudzenie jest rzędu od kilku d o kilkunastu eV na jeden akt. Wartości energii na utworzenie pary j o n ó w (w , Wp) i potencjałów jonizacji (/) dla niektórych gazów p o d a n o w t a b . 5.4 (p. 5.2.2.1). Różnice tych wartości (w — I) wystarczają zwykle d o wzbudzenia kilku a t o m ó w lub cząsteczek d o kilku eV. Znaczna część energii cząstek a i innych j o n ó w jest przekazywana j a k o energia kinetyczna elektronom wyrzucanym z a t o m ó w lub cząsteczek w zderzeniach z cząstkami a. Średnia energia udzielana elektronom przy przejściu cząstki a przez materię jest rzędu 100-200 eV, a może dochodzić d o tysięcy eV. Te prędkie elektrony są z kolei zdolne d o jonizacji i wytwarzania wtórnych elektronów, zwanych promieniami 5. W t ó r n e elektrony również powodują jonizację, i to silniejszą niż prędkie elektrony pierwotne. M a k s y m a l n a prędkość elektronów ó jest dwukrotnie większa o d prędkości pierwotnych cząstek jonizujących: v — 2v . Przy tym założeniu można łatwo obliczyć maksymalną energię elektronów delta, E : a

s

a

3

E* = -~m vl 2 x

2

E = ^rm v 2 3

d

s

= in,-~v\ 2 4 = 4^E m

v

\ =

%— m x

4

=s 5,442- 1 0 " E

X

a

(5.1.1-1)

a

W wyliczeniu przyjęto masy spoczynkowe. Aż 6 0 - 8 0 % a k t ó w jonizacji wywo­ łanych przez cząstki a jest jonizacją wtórną. Liczba wtórnych elektronów maleje ze wzrostem energii pierwotnej cząstki jonizującej. Z faktu, że cząstki a tracą małą część energii w poszczególnych zderzeniach, wynika, że zasięgi dla cząstek o tej samej energii początkowej są takie same w wąskich granicach. Zasięgi wyznacza się, z dużą dokładnością, metodą absorpcji z użyciem a b s o r b e n t ó w stałych albo gazowych p o d różnymi ciśnieniami. Nawet jednak w p r z y p a d k u źródła o j e d n a k o w y c h energiach cząstek a zasięgi wykazują pewne fluktuacje ( 3 - 4 % rozrzutu). Stosuje się więc pojęcie średniego zasięgu; jest to maksimum tzw. różniczkowej krzywej zasięgu, powstałej ze zróżniczkowania krzywej dającej liczbę cząstek a w zależności od odległości od źródła i odłożenia pochodnych jako funkcji tej odległości (patrz rys. 5.1). Stosuje się również pojęcie zasięgu ekstrapolowanego, którego sens wyjaśnia rysunek. Zasięgi wyraża się w j e d n o s t k a c h gęstości powierzchniowej [ k g - m ~ ] , j a k również w różnych p o c h o d n y c h j e d n o s t k a c h gęstości powierzchniowej, w zależności od ośrodka absorbującego, n p . [ m g - c m ] dla a b o r b e n t ó w gazowych, [ g - c m ~ ] dla a b s o r b e n t ó w stałych. W y r a ż a się je także w j e d n o s t k a c h długości drogi przebytej przez cząstkę (cm w powietrzu, m m lub u w fazach skondensowanych). 2

- 2

2

5.1.1.1. Zdolność hamowania

Często d o określenia współdziałania n a ł a d o w a n y c h cząstek z materią stosuje się makroskopowe pojęcie h a m o w a n i a . Z d o l n o ś ć h a m o w a n i a lub spowalniania danej substancji określa się j a k o stratę energii cząstki jonizującej na jednostkę długości

przy przechodzeniu promieniowania przez tę substancję. Z d o l n o ś ć h a m o w a n i a jest więc tożsama z czynnikiem — d £ / d x we wzorze (5.1-3b). Wielkość tę wyraża się w jednostkach energii na jednostkę długości [ M e V m ] lub w j e d n o s t k a c h energii na jednostkę gęstości powierzchniowej [ M e V • k g " • m ] . Atomową zdolnością hamowania nazywa się stratę energii na drodze 1 m po­ dzieloną przez gęstość a t o m o w ą (liczba a t o m ó w - m ) i wyraża w jednostkach [ M e V • m • (liczba a t o m ó w ) ] lub [eV • m / a t o m ] . Masową zdolnością hamowania nazywa się stratę energii na drodze 1 m po­ dzieloną przez gęstość o ś r o d k a w k g m i wyraża, j a k poprzednio, w jednostkach [ M e V m k g ] . P r z y k ł a d o w o w w o d o r z e ( H ) 1 M e V m " = 1,861 • 1 0 MeVm -atom = 11,12 M e V - m k g . Względna zdolność hamowania S jest t o stosunek zdolności h a m o w a n i a danej substancji d o zdolności h a m o w a n i a powietrza, w odniesieniu d o takich samych cząstek, o takich samych energiach. Inaczej mówiąc, jest to o d w r ó c o n y stosunek grubości, które przy jednakowej gęstości atomowej dawałyby jednakowe spowolnienie cząstki: _ 1

1

2

- 3

2

- 1

2

-

2

3

- 1

ł

8

2

2

_ 1

2

_ 1

w z

d-p-A

0

gdzie d,p,A — grubość, gęstość i masa a t o m o w a substancji, d ,p ,A — te same wielkości dla powietrza, przy czym średnia m a s a a t o m o w a powietrza A = 14,4 u. Związek między energią cząstki a jej zasięgiem (— d £ / d x ) został opisany również teoretycznie (Bohr, Bethe, Bloch). Zdolność h a m o w a n i a ciężkiej cząstki ( p , d , a) jest określona wzorem: 0

0

0

Q

s

=

_ d £

=

i

dx

!

!

V n

£

5

m ir e

w którym e t o ł a d u n e k elementarny, z — liczba a t o m o w a cząstki, n — liczba a t o m ó w w jednostce objętości a b s o r b e n t a , m — m a s a elektronu, v — prędkość cząstki, B — liczba h a m o w a n i a . e

2 2

Dla prędkości nierelatywistycznych, tzn. niewielkich energii cząstki E «

——c 2m (m — masa cząstki, c — prędkość światła) liczba h a m o w a n i a jest określona przez wyrażenie e

2

B = Zln

2m v e

I

(5.1.1-4)

w którym Z oznacza liczbę a t o m o w ą a b s o r b e n t a , / — średni potencjał jonizacji i wzbudzenia obejmujący wszystkie potencjały jonizacji i wzbudzenia a t o m ó w absorbenta, określony wzorem: (5.1.1-5)

Dla dużych energii trzeba uwzględnić p o p r a w k i relatywistyczne fi = v/c we wzorze n a liczbę h a m o w a n i a B:

Przez całkowanie r ó w n a n i a (5.1.1-3) m o ż n a łatwo obliczyć zasięg, czyli długość toru R

R = | d x . Obliczamy zasięg od miejsca, gdzie energia wynosiła E, d o miejsca, gdzie o była zerowa, czyli całkujemy równanie w granicach o d E d o 0:

R =

dE

dE

, d£/dx

,

E

0

Mm.

-d£/dx

4

4n

—dv

2

ezn

(5.1.1-7)

2

gdzie ii jest energią kinetyczną ( } M P ) , dE = mv dv, a M jest masą cząstki. R ó w n a n i e (5.1.1-7) nie daje zupełnie d o k ł a d n y c h wyników i najczęściej stosuje się proste zależności empiryczne zasięgu od energii (5.1.1-8)—(5.1.1-11). Zasięg cząstek a o początkowej energii E [ M e V ] w powietrzu R (gęstość powietrza p = 1,293 k g m " ) m o ż n a obliczyć z empirycznej zależności: x

p

3

p

2

R = 0,31-10- £ p

3 / 2

2

[m] = 0,40-10" £

3

/ 2 a

2

[kg-m- ]

(5.1.1-8)

Zasięg w innych materiałach m o ż n a oszacować z zależności R = 0,173-10-^M^ z

3

2

[kg-m" ]

(5.1.1-9)

w której A jest masą a t o m o w ą a b s o r b e n t a . Absorpcja ciężkich cząstek n a ł a d o w a n y c h , takich j a k p r o t o n y , deuterony i cięższe j ą d r a , przebiega p o d o b n i e j a k absorpcja cząstek cc. Istnieje wiele empirycz­ nych wzorów wiążących zasięgi różnych cząstek w zależności od energii. Zasięg R dla dowolnego j o n u o ł a d u n k u z, masie M (odniesionej d o jednostkowej masy p r o t o n u ) i energii kinetycznej E jest związany z zasięgiem p r o t o n ó w o energii E/M w tej samej substancji absorbującej następującą zależnością: z

_ R{z,M,E)

=

M

"^T^p(E/M)

(5.1.1-10)

Zasięg d e u t e r o n u o energii 2 M e V jest d w u k r o t n i e większy od zasięgu p r o t o n u o energii 1 M e V , zasięg cząstki a o energii 4 M e V jest taki sam, j a k dla p r o t o n u 0 energii 1 M e V itd. (prędkości wszystkich trzech cząstek są takie same 1,38-10 m - s ) . M o ż n a obliczać zasięg w zależności od energii dla p r o t o n ó w , d e u t e r o n ó w 1 j o n ó w helowych o energii od 0,1 d o 1000 M e V w d o w o l n y m absorbencie, za pomocą następującego wzoru: 7

- 1

4^ R

P

w którym R

z

= 0 , 9 0 + 0,0275 Z + (0,06 - 0,0086 Z) l o g — M

oznacza zasięg w k g m

-

2

(5.1.1-11)

w substancji prostej o liczbie atomowej Z ,

R — zasięg tegoż promieniowania w powietrzu, w tych samych jednostkach, M — masę cząstki w j e d n o s t k a c h u, E — energię początkową cząstki w M e V . Wzór (5.1.1-11) m o ż n a stosować dla a b s o r b e n t ó w o Z > 10. D l a pierwiastków lżejszych zastępuje się człon 0 , 9 0 + 0,0275 Z przez 1, z wyjątkiem helu i w o d o r u , dla których wstawia się 0,82 i 0,30. G d y a b s o r b e n t jest cięższy od powietrza, lepiej zastąpić | R przez i ? + 0,01 • Z/z, gdzie z jest liczbą a t o m o w ą cząstki. W tabeli 5.1 p o d a n o zasięgi promieniowania a z P o ( £ = 7,69 MeV) w róż- ; nych substancjach. p

z

z

2 1 4

Tabela 5.1. Zasięgi promieniowania a ( P o , E = 7,69 M e V ) w różnych substancjach 2 1 4

Absorbent

Zasięg ekstrapolowany m

Powietrze Mika Lit Glin Cynk Żelazo Miedź Srebro ZJoto Ołów

6,95 • 1 0 " 3,6 • 1 ( T 12,91 • 1 0

3

2

2

10- k

5

5

- 5

5

5

- 5

- 5

g

m

-

2

8,5 10,1 6,9

1,226 2800 534 2702 7140 7860 8920 10500 19320 11340

5

- 5

4 , 0 6 - 10^ 2,28 • 1 0 " 1,87- 1 0 1,83- 1 0 " 1,92 • 1 0 " 1,40- 1 0 2,41 • 1 0

Zasięg

Gęstość kgm"

11,0 16,3 14,7 16,3 20,2 27,0 27,3

G d y substancja absorbująca nie jest pierwiastkiem, zakłada się, że absorpcja przez substancję cząsteczkową, mieszaninę a t o m ó w lub cząsteczek, stanowi sumę absorpcji wszystkich składników, zgodnie z tzw. II regułą Bragga. (I reguła Bragga mówi, że zasięg w k g - m jest proporcjonalny d o A ) Jeżeli zasięgi R , R , R ,... w kg • m~~ odnoszą się d o absorpcji promieniowania w poszczególnych pierwiastkach, to zasięg R w j e d n o r o d n e j mieszaninie tych pierwiastków w stosunkach m a s o w y c h odpowiednio w ,w ,w ,... wynosi: - 2

112

t

2

3

2

t

1

2

3

1

x -K,

w, =

w

ir -R A

X

w?

2

+

K

2

L +

+

(5 LM2)

IT " K

-

3

Wyznaczymy p r z y k ł a d o w o zasięg cząstek a o energii 20 MeV w polietylenie ( C H ) . Zasięg cząstek a w powietrzu wynosi dla podanej energii 41,3 • 1 0 " kg - m " . Zasięg w wodorze, zgodnie ze wzorem (5.1.1-11), będzie wynosił: 2

2

X

2

R

= 4 1 , 3 - 1 0 " - ^ 0 , 3 0 + 0,051 l o g - ^ = 13,9 -10

u

2

kgm"

2

zasięg w węglu: K

2

c

= 4 1 , 3 - 1 0 " - ^ 1 , 0 0 + 0,0084 l o g - ^ = 4 1 , 6 - 1 0 "

2

kgm"

2

2

Polietylen zawiera 8 5 , 6 % węgla i 14,4% w o d o r u , m a m y więc: 1

0,856

l ^ ' J i J ^

0,144

+

„ KCH,-32,310-kg- -

U ^

m

Przyjmijmy teraz, że strumień cząstek a o energii 20 M e V p a d a n a absorbent polietylenowy o grubości 15-10 ~ k g m " . Jaką energię E' będą miały cząstki a po przejściu przez tę płytkę i j a k daleko zawędrują w powietrzu? Cząstki a, p o przejściu przez polietylen o grubości 1 5 - 1 0 k g m , miałyby jeszcze w polietylenie zasięg przynajmniej 3 2 , 3 - 1 0 —15,0-10~ = 1 7 , 3 - 1 0 ~ kg- m . Przeto ich zasięg w powietrzu d a n y jest przez wzór (5.1.1-12) 2

2

- 2

- 2

- 2

2

2

- 2

10

2

17,3

0,856

0,144

i ? ' ( l + 0 , 0 0 8 4 log(E'/4))

• + -

p

R' (0,3 + 0,051 log (£'/4)) p

Tabela 5.2. Zasięg w powietrzu i w wodzie oraz średnia wartość L E T dla różnych rodzajów promieniowania Maksymalny zasięg Poz.

Promieniowanie

1

Elektrony

2

Protony

3

Deuterony

4

Cząstki a (heliony)

5

Fragmenty rozszcze­ pienia Ra(a) Po(a) Rn(a) T(/J)

6 7 8 9 10 11 12 13 14 15

2 2 6

2 1 0

2 2 2

3

35

90

S(/?) Sr(£)

32

P(/?) Y(/?) Cs(y) Co(y)

9 0

l31

60

Energia MeV

1 3 10 1 3 10 1 3 10 1 3 10 100 4,80 E\ 5,30 E[ 5,49 £ 0,018 max ' £ 0,167 E""" 0,544 max ' £ 1,71 £™* 2,25 E™' 0,66 E* 1,25 £„

m a >

m a i

w wodzie mm

w powietrzu cm 405 1400 4200 2,3 14 115 U 8,8 68 0,57 1,7 10,5

Średnia wartość LET w wodzie keV • um ~

0,24 0,20 0,19 43 21 8,3

4,1 15 52 0,023 0,14 1,2

0,088 0,72 0,0053 0,017 0,11

2,5 0,025 3,3 0,033 3,8 0,039 0,041 4,0 0,0055 0,65 31 0,32 185 1,8 7,9 770 11 1020 d = 8, 1 cm H , 0 d = 11,1 cm H Q m

2

t/2

Poz. 1 - 4 o d n o s z ą się d o przyspieszonych, m o n o e n e r g e t y c z n y c h cząstek. D l a r o z p a d u

E

i

abv>rpcj

= 1/3

1

-

34 14 190 180 92 3300 145 136 134 1,1 0,17 0,10 0,07 0,07 0,39 0,27

. D l a p t o m i e n i o w a n i a yd i

oznacza g r u b o ś ć p o ł ó w k o w ą , inaczej warstwę p o ł o w i c z n e g o o s ł a b i e n i a p r o m i e n i o w a n i a w j e d n o s t k a c h zasięgu, cm.

X!

= tn2//i

W pierwszym przybliżeniu zaniedbujemy małą wartość członów logarytmicznych w m i a n o w n i k a c h i obliczamy R' = 23,1 • 10 kg • m ~ , o d p o w i a d a to E' = 16 MeV. Z kolei m o ż e m y wprowadzić tę wartość d o r ó w n a n i a i o t r z y m a m y w drugim przybliżeniu R' = 2 2 , 2 - 1 0 " k g m i E' = 15,6 MeV. W tabeli 5.2 p o d a n o p o r ó w n a w c z o wartości zasięgów w powietrzu i wodzie dla różnych rodzajów promieniowania. 2

2

p

2

-

2

p

5.1.1.2. Oznaczanie energii naładowanych cząstek

Najdokładniejszych oznaczeń energii n a ł a d o w a n y c h cząstek (cząstek oc, p r o t o n ó w , deuteronów) d o k o n u j e się za p o m o c ą s p e k t r o m e t r ó w magnetycznych, będących odmianą s p e k t r o m e t r ó w m a s . Prędkość n a ł a d o w a n y c h cząstek poruszających się w p o l u magnetycznym p o torach kołowych określa równanie: v =

Ze m

rB

(5.1.1-13)

w k t ó r y m m oznacza masę, Ze — ładunek cząstek, r — p r o m i e ń toru, B — indukcję magnetyczną. D l a wysokich energii w p r o w a d z a się p o p r a w k ę relatywistyczną. Jeżeli ładunek elementarny jest określony w k u l o m b a c h [1 C = 1 A - l s ] , r w metrach [m], B w teslach [1 T = 1 W b - m = 1 k g - A - s ] , m a s a w [kg], to otrzymuje się prędkość w [m • s ] . B = fi H, gdzie H — natężenie pola magnetycznego, Ho — przenikalność magnetyczna próżni. Wyrażenie n a energię cząstek a m a postać: - 2

_ 1

- 2

- 1

0

E = ^rm vl 2 a

x

2

2

= 2—r B m

(5.1.1-14)

a

D o k ł a d n o ś ć m e t o d y wynosi 1 % .

1 E =4.68(Th-230) o

4.0

Rys. 5.2. W i d m o emitera a (

2 3 0

4,5 5.0 energia, MeV T h ) (z: K.H.Lieser, „Einfuhrung in die Kernchemie", V C H Verlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

Najczęściej d o identyfikacji i wyznaczania energii promieniowania a stosuje się obecnie spektrometry a, wyposażone w kryształ j a k o detektor. Szczególnie używane w spektroskopii a oraz innych cząstek, j a k p , d , t , a także w spektro­ skopii p , są tzw. detektory barierowo-powierzchniowe. Więcej szczegółów o detek­ torach stosowanych w spektrometrii jądrowej p o d a m y w p.5.2. W detektorach półprzewodnikowych wielkość impulsów jest p r o p o r c j o n a l n a d o energii cząstek. Wzorcowania przyrządu dokonuje się z użyciem emitera oc o znanej energii (patrz rys.5.2).

a)

pozostarość zasięgu, cm

3

2 pozostarość zasięgu, cm

1

0

Rys. 5.3. Jonizacja właściwa w powietrzu: a) typowa krzywa Bragga dla cząstek a, b) jonizacja właściwa wzdłuż śladów naładowanych cząstek (z: H . A . C . M c K a y , „Principles of Radiochemistry", Butterworths, L o n d o n 1971; za zgodą wydawcy)

5.1.1.3. Jonizacja właściwa

Jonizacją właściwą nazywa się zwykle liczbę p a r j o n ó w u t w o r z o n y c h w powietrzu na drodze jednostkowej (np. 1 m m ) w t e m p e r a t u r z e 288 K i p o d ciśnieniem n o r m a l n y m . D l a cząstek a i lekkich j o n ó w o energii p o n a d 1 M e V jonizacja właściwa jest w przybliżeniu odwrotnie p r o p o r c j o n a l n a d o prędkości cząstki. D l a poszczegól­ nych cząstek a m a k s i m u m jonizacji właściwej występuje w odległości ok. 3 m m od k r a ń c a zasięgu, gdzie energia cząstki wynosi o k . 0,37 M e V , a p r ę d k o ś ć 4 , 2 - 1 0 m - s . Przy dalszym obniżaniu energii jonizacja właściwa spada nagle do zera. Wykres jonizacji właściwej w zależności o d odległości od źródła promieniowania przedstawia tzw. krzywa Bragga (rys. 5.3a). W wyniku straty energii cząstki przy przejściu przez a b s o r b e n t zmniejsza się jej prędkość i w rezultacie przebywa o n a coraz dłużej w sąsiedztwie a t o m ó w absorbentu, wzrasta więc p r a w d o p o d o b i e ń s t w o oddziaływania z tymi a t o m a m i . T o tłumaczy stały wzrost liczby p a r j o n ó w u t w o r z o n y c h wzdłuż drogi cząstki. Przy końcu zasięgu, cząstki a zwykle chwytają elektrony przechodząc w H e , H e , a następnie tracą je w dalszych zderzeniach. N a ostatnich milimetrach drogi cząstek a, gdzie ich prędkość staje się p o r ó w n y w a l n a z prędkością elektronów orbitalnych w a t o m a c h absorbentu, zachodzą tysiące takich fluktuacji ł a d u n k u . Bezpośrednio za m a k s i m u m Bragga obojętne a t o m y helu tracą zdolność j o n i z o w a n i a , co obrazuje stromy spadek krzywej Bragga. Stosuje się pojęcie ekstrapolowanego zasięgu jonizacji, ekstrapolując prosto­ liniową część krzywej n a rys. 5.3a. Z wyjątkiem niskich energii, jonizacja w y w o ł a n a przez dowolną cząstkę lekką o danej prędkości jest p r o p o r c j o n a l n a d o k w a d r a t u ł a d u n k u tej cząstki z , a więc 6

- 1

+

2

14

12

10

o

6

4

2

3

4

5

6

7

8 9 £ , MeV a

Rys. 5.4. Zasięg cząstek a w powietrzu ( / ) , tkance (2), glinie(i), miedzi (4). Gęstość w g / c m odpowiednio: 0,0013; s 1,0; 2,70; 8,96 (według: W. Seelmann-Eggebert, G. Pfennig, H. Munzel, „Karlsruher Nuklidkarte", Gesellschaft fur Kernforschung m b H , Karlsruhe 1974) 3

2

jonizacja wywołana przez cząstkę a o energii E jest cztery razy (z = 4) większa niż wywołana przez p r o t o n o energii E/4, czyli o tej samej prędkości. T a k samo jonizacja właściwa wywołana przez deuteron jest b a r d z o zbliżona d o wywołanej przez p r o t o n o energii równej połowie energii d e u t e r o n u . W a r t o wspomnieć, że fragmenty rozszczepienia, które mają dużą początkową energię, mają również b a r d z o duże ładunki j o n o w e . Prowadzi to, przy ich absorpcji w materii, d o silnej jonizacji właściwej. Zasięgi wynoszą 2 - 3 cm w powietrzu i 2 - 3 mg • cm ~ w glinie. O b r a z jonizacji właściwej dla fragmentów rozszczepienia p o k a z a n o na rys. 5.3b. Jonizacją całkowitą n a z y w a m y jonizację, j a k a zaszła na całej długości zasięgu. N a rysunku 5.4 p o d a n o krzywe zasięgu cząstek a w powietrzu, tkance żywej, glinie i miedzi, j a k o funkcję energii. 2

5.1.2. Absorpcja promieniowania j9 Oddziaływanie elektronów na materię jest p o d o b n e d o oddziaływania cząstek a i innych j o n ó w — zachodzi na zasadzie zderzeń elastycznych i nieelastycznych z elektronami i j ą d r a m i o ś r o d k a absorbującego. Zasadnicza różnica wynika ze znacznie mniejszej masy elektronów (pozytonów), co pociąga za sobą częste i bardzo szybkie zmiany kierunku ruchu i prędkości, występowanie efektów relatywistycznych już przy niewielkich energiach kinetycznych i wyraźny efekt hamowania w kulombowskich polach jąder, z emisją promieniowania h a m o ­ wania. Średnia strata energii na utworzenie jednej p a r y j o n ó w w powietrzu jest dla elektronów taka sama, j a k dla cząstek a (ok. 35 eV). Jonizacja pierwotna stanowi

10000

Rys. 5.5. Krzywa zasięgu jako funkcja energii dla cząstek /? w glinie

2 0 - 3 0 % całkowitej jonizacji, resztę stanowi jonizacja w t ó r n a . D l a określonej energii prędkość elektronów jest znacznie większa od prędkości cząstek a i jonizacja właściwa jest oczywiście mniejsza. M a k s i m u m jonizacji właściwej, 770 par j o ­ nów m m " , występuje przy 146 eV, tj. przy prędkości 0,024 c, a więc przy energii d u ż o niższej, lecz przy prędkości większej niż analogiczne wartości odpowiadające m a k s i m u m n a krzywej Bragga dla cząstek a. Jonizacja w powietrzu zostaje z a h a m o w a n a , gdy energia elektronów s p a d a d o 12,5 eV (potencjał jonizacyjny cząsteczki tlenu). D l a energii wyższych od odpowiadającej m a k s i m u m jonizacji właściwej otrzymuje się płaskie m i n i m u m przy energii 1,4 M e V (przy wzroście powyżej tej energii występują efekty relatywistyczne). Zależność zasięgu cząstek fi w glinie od energii przedstawiono na rys. 5.5. 1

5.1.2.1. Przekroje czynne

Zdolność h a m o w a n i a elektronów — d £ / d x jest określona wzorem analogicznym do (5.1.1-3). Podstawiając tę zależność d o wyrażenia na przekrój czynny (5.1-3b), o t r z y m a m y jego wartość dla różnych procesów absorpcji. Przekrój czynny na jonizację a

]

2

1 er; = —— NE

e

e

2

m vt 2

Człon

4JI

e

2"

\

4

4neVJV ,/2m t; \ 1 4ne , 5—Zln — - — = -i z rZln mv \ I 1 ^m vi m vf

\

I

e

2

I

\m c

Ą

I

e

P

2

mc m = 0,910953 1 0 "

P°

podstawieniu

e = 4,803 • 10

1 0

j.e.s. ( c m

3 / 2

•g

1 / 2

•s

J

),

r

e

2 7

g, c = 1 0

1 0

cm-s

_ 1

, wynosi 0,9946• 1 0 "

c7 = 2 - ^ l n ^ ^ ^ ^ b - a t o m -

2 4

cm

2

= l barn.

1

j

(5.1.2-1)

W procesach jonizacji i wzbudzenia (reakcje z elektronami orbitalnymi) przekroje czynne dla elektronów o energii ok. 1 M e V , w absorbencie o liczbie atomowej Z s 20, są d u ż o większe od 1 0 b a r n ó w . Przy energii 0,1 M e V wynoszą dla powietrza 1700, a dla ołowiu 13 700 b. 2

Przekrój czynny na rozpraszanie elastyczne na elektronach pod kątami 6 ^ TT/4

a

re

=

Z

b • atom

1

(5.1.2-2)

Dla elektronów o energii 0,1 M e V przekrój w powietrzu wynosi 230 b, w ołowiu 2600 b . W procesach oddziaływania z elektronami orbitalnymi (5.1.2-1) i (5.1.2-2) powolne pozytony ( / J ) ulegają w 100% anihilacji. W p r z y p a d k u elektronów trzeba wziąć p o d uwagę d o d a t k o w y mechanizm straty energii przy wyższych energiach, mianowicie w s p o m n i a n e już promieniowanie hamowania, powstające gdy następuje zmiana prędkości elektronów w k u l o m b o w skich polach jąder. +

Przekrój czynny na promieniowanie hamowania (zderzenia niesprężyste)


ham

= 6 , 2 - 1 0 - * — b - atom"

1

(5.1.2-3)

Ten mechanizm straty energii jest znaczący przy wyższych energiach. Przy energii elektronów E » 1 M e V przekroje czynne dla procesów rozproszenia i emisji ciągłego promieniowania h a m o w a n i a są dużo większe od 1 b . H a m o w a n i e cząstki naładowanej jest tym większe, im większy jest ładunek jąder (Z), i tym mniejsze, im większa m a s a cząstki, stąd jasne się staje, dlaczego proces ten jest tak wyraźny przede wszystkim dla elektronów. Stosunek straty energii na promieniowanie h a m o w a n i a ( d £ / d x ) do straty energii we wszystkich pozostałych procesach absorpcji ( d £ / d x ) jest równy w przybliżeniu h a m

abs

(d£/dx)

h a m

(d£/dx)

abs

=

E Z e

800

' ' " '

gdzie £ jest energią elektronu w M e V . Stąd widać, że efekt m a istotne znaczenie e

ioV

grubość warstwy Al , mg-cm' Rys. 5.6. Krzywa absorpcji promieniowania /? ( 3 2 P ;

1,71 M e V ) (z: K.H.Lieser, „Einfuhrung in die Kernchemie", V C H Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

32

• P(1,71MeV)

0.15

^ ( 0 , 5 4 MeV)

5

S(0167MeV)

O

20

40 60 liczbo atomowa Z

80

100

Rys. 5.7. Rozproszenie wsteczne promieniowania /? o różnych energiach jako funkcja liczby Z (z: K.H.Lieser, „Einfuhrung in die Kernchemie", V C H Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

w materiałach ciężkich, takich j a k ołów. D l a energii elektronów 0,1 M e V przekrój czynny (5.1.2-3) wynosi dla powietrza 1,3 b, a dla ołowiu 170 b a r n ó w . N a r y s u n k u 5.6 przedstawiono krzywą absorpcji promieniowania fi. W i d a ć wyraźnie występowanie promieniowania h a m o w a n i a w postaci tzw. ogona fotonowego. O b o k oddziaływania promieniowania fi z elektronami, prowadzącego d o jonizacji, o r a z oddziaływania z elektrycznymi polami jąder, powodującego p o ­ wstawanie promieniowania h a m o w a n i a , występuje jeszcze zjawisko tzw. rozproszenia wstecznego, polegającego n a elastycznym odbiciu cząstek /? od jąder a b s o r b e n t a . Rozproszenie wsteczne zależy przede wszystkim od liczby atomowej Z absorbenta, następnie od energii p r o m i e n i o w a n i a fi (patrz rys. 5.7). N a tym rysunku, dla promieniowania P rozpraszanego na absorbencie o Z = 8 0 , ok. 4 0 % mierzonego promieniowania to wynik rozpraszania wstecznego. W celu wyeliminowania a u t o a b sorpcji w p r ó b c e stosuje się skrajnie cienkie w a r s t w y emitera n a k ł a d a n e na grubą warstwę a b s o r b e n t a (np. P n a platynie Z = 7 8 , złocie Z = 79). 3 2

3 2

Przekrój czynny na rozpraszanie elastyczne na jądrach

Przekrój czynny na rozpraszanie wsteczne p o d kątami 6 ^ n/2 wynosi 1

Z

2

b

<7m =

'

a

t

o

m

1

(5.1.2-5)

Dla elektronów 0,1 M e V a wynosi w powietrzu 150 b, w ołowiu 2 0 0 0 0 b. W odniesieniu d o wszystkich powyższych procesów, dla których przekroje czynne obliczono na podstawie wzoru (5.1.1-3), należy, dla dużych prędkości elektronów, p o p r a w k ę relatywistyczną (i we wzorze (5.1.1-6) zastąpić wyrażeniem m

2

(27(1 -fi ) 2

2

-l+/* )ln2 + l-j8

2

(5.1.2-6)

5.1.2.2. Promieniowanie Czerenkowa

Prędkość światła w materii (prędkość fazowa) zależy od współczynnika załamania n l

c, = cn~

(5.1.2-7)

G d y n a ł a d o w a n e cząstki poruszają się w przezroczystym o ś r o d k u (np. wodzie) z prędkościami większymi niż p r ę d k o ś ć fazowa światła {c/n) w d a n y m ośrodku, emitowane jest tzw. promieniowanie Czerenkowa. W a r u n e k prędkości cząstki t;: y ^ — n

(5.1.2-8)

W wodzie n = 1,33; c = 0,75 c. J a k widać z rys. 1.1, elektrony o energiach > 0,6 M e V poruszają się w wodzie szybciej niż światło. D l a p r o t o n ó w energia musiałaby być rzędu 100 M e V . r

jonizacja

p

»

/*>•>? e~ wtórny elektron

wzbudzona orbita elektronowa b)

wzbudzenie rozproszenie fi

hv fotony I Bremsstrahlung) _\ '

c

promieniowanie hamowania

fi rozproszenie fi

ji '

a

anihilacja pozytonu

fotonów y

wsp.zał. n=1 promieniowanie Czerenkowa

emisja światfa

prędkie

0 emisja światta

Rys. 5.8. Mechanizmy absorpcji cząstek fi (z: G.R.Choppin, J.Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

Promieniowanie Czerenkowa jest intensywnie niebieskie. Jest t o promieniowanie elektromagnetyczne, w k t ó r y m występuje składowa widzialna. Jest o n o emitowane w kształcie stożka — m o ż n a p o r ó w n a ć n a ł a d o w a n ą cząstkę ze źródłem dźwięku poruszającym się z prędkością większą niż dźwięk i pozostawiającym za sobą tzw. stożek M a c h a . Kąt a stożka zależy od n, c, v: sina = — nv

(5.1.2-9)

Pomiar kąta rozwarcia a (patrz rys. 5.8 e), za p o m o c ą tzw. liczników Czerenkowa, pozwala na określenie prędkości cząstek. Współczesne m e t o d y umożliwiają zaobser­ wowanie promieniowania C z e r e n k o w a wywołanego przez pojedyncze cząstki. Przejście naładowanej cząstki przez ośrodek wywołuje błysk światła, który jest rejestrowany n a fotopowielaczu. N a rysunku 5.8 przedstawiono schematycznie wszystkie mechanizmy, według których zachodzi absorpcja cząstek fi. 5.1.2.3. Krzywe absorpcji elektronów

Krzywe absorpcji fi, tzn. zależność aktywności o d grubości a b s o r b e n t u , wykazują w przybliżeniu wykładniczy c h a r a k t e r s p a d k u liczby cząstek i s p a d k u jonizacji właściwej. Kształt krzywej zależy j e d n a k d o d a t k o w o od postaci widma p r o m i e n i o ­ wania fi oraz — ze względu n a efekt rozproszenia — o d geometrii u k ł a d u (tzn. wzajemnego ustawienia aktywnej p r ó b k i , a b s o r b e n t u i detektora). D l a w y b r a n y c h p r z y p a d k ó w m o ż n a napisać: A

d

= A e-*

(5.1.2-10)

0

gdzie A — a k t y w n o ś ć zmierzona bez a b s o r b e n t u , A — aktywność p o przejściu przez e k r a n o grubości d, p. — współczynnik absorpcji. Stosunek współczynnika absorpcji d o gęstości p materiału absorbującego, tzw. masowy współczynnik absorpcji p,/p, jest prawie niezależny o d n a t u r y a b s o r b e n t u . Ściślej, zmienia się o n w zależności od zmian Z/A, gdzie A — liczba m a s o w a , znaczy to, że liczba elektronów na j e d n o s t k ę masy (gęstość elektronowa) określa zdolność absorpcyjną substancji w s t o s u n k u d o cząstek fi. G r u b o ś ć a b s o r b e n t u , p o t r z e b n a d o zmniejszenia aktywności d o połowy jej wartości początkowej, z w a n a jest grubością połówkową: d = 0,693//x. Częściej grubość p o ł ó w k o w ą wyraża się w g e m — r ó w n a się o n a wtedy d = 0,693p/p i zmienia j a k A/Z. Krzywe absorpcji cząstek /? i elektronów monoenergetycznych pokrywają się ze sobą tylko dla energii maksymalnej cząstek fi. K r z y w a absorpcji fi spada szybciej z uwagi na duży udział elektronów o energii niższej o d maksymalnej. W odróżnieniu od krzywej absorpcji promieniowania fi~ i fi (rys. 5.6), dla których w i d m o jest ciągłe, monoenergetyczne elektrony konwersji dają w przybliżeniu liniowy przebieg krzywej absorpcji, j a k to p o k a z a n o n a rys. 5.9. 0

d

-

l/2

u2

+

2

5000

0

100 200 grubość yrarstwy Al, mg-crn

300

2

Rys. 5.9. Krzywa absorpcji elektronów konwersji ( " B a ) (z: K.H.Lieser, „Einfuhrung in die Kernchemie", V C H Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy) 137l

5.1.2.4. Oznaczanie energii promieniowania /i

Maksymalną energię promieniowania /? oznacza się zwykle, znajdując ekstrapolacyj­ nie maksymalny zasięg (patrz rys. 5.6) i odczytując z krzywej wzorcowej (rys. 5.5) odpowiadającą m u energię. G d y d a n y jest zasięg, m o ż n a zastosować jeden z empirycznych związków wiążących zasięg z energią. Najszerzej stosowana jest reguła p o d a n a przez Feathera: R = 0,543 £ - 0 , 1 6 0

(5.1.2-11)

gdzie E jest maksymalną energią cząstki fi w M e V , a Ji — zasięgiem w glinie w g - c m ~ . Zależność (5.1.2-11) m o ż n a stosować aż d o wartości energii ok. 15 MeV. W obszarze niższych energii (poniżej ok. 0,7 M e V ) lepiej jest stosować jedną z empirycznych krzywych, wykreślonych w układzie: energia-zasięg. Używane są również zależności: 2

dla 0,03 < £ < 0,15 MeV

R = 0,150£-0,003

dla 0,15 < £ < 0,7 M e V

R = 0,407 E -

1

4

(5.1.2-12) (5.1.2-13)

Dokładniejsze wartości energii promieniowania fi m o ż n a uzyskać, stosując i w tym p r z y p a d k u spektrograf magnetyczny. Ze względu na większy niż w cząstkach p , d itp. stosunek e/m natężenie pola w spektrografie fi jest mniejsze. Z p o w o d u

dużej prędkości cząstek /? stosuje się p o p r a w k ę relatywistyczną (1.1.2-1) w wyrażeniu na prędkość cząstek (5.1.1-13): (5.1.2-14) Energia kinetyczna jest określona wzorem (1.2.2-4). Najczęściej zamiast spektrografów z płytami fotograficznymi stosuje się spekt­ rometry, w których mierzona jest liczba elektronów mających określoną energię. Otrzymuje się krzywą p o k a z a n ą n a rys. 5.10.

0

500

1000

6

1500 [l0 T-m] 2000

gęstość strumienia magnetycznego x promień krzywizny "088 Rys. 5.10. W i d m o 0

1 4 7

2T53

8U5 energia, keV

169,70

276,80

P m [według: L.Lidofsky, P.Macklin, C.S.Wu, Phys.Rev.,

7 6 , 1888 (1949)]

5.1.3. Absorpcja promieniowania elektromagnetycznego Promieniowanie y pozbawione ł a d u n k u i masy spoczynkowej oddziałuje z a t o m a m i o ś r o d k a słabo i długozasięgowo. W procesie absorpcji p r o m i e n i o w a n i a elektromagnetycznego przez materię średnia jonizacja właściwa r ó w n a jest o d 1/10 d o 1/100 wartości jonizacji wywołanej przez elektron o tej samej energii. Promieniowanie o energii 1 M e V tworzy tylko 1 parę j o n ó w n a centymetr drogi w powietrzu. Zasięgi k w a n t ó w y są znacznie większe niż cząstek /?. Jonizacja p o d wpływem p r o m i e n i o w a n i a y jest prawie wyłącznie w t ó r n a i jest wynikiem działania kilku wysokoenergetycznych pierwotnych p a r jonowych. Średnia strata energii n a utworzenie jednej p a r y j o n ó w w powietrzu jest taka sama j a k dla promieniowania fi, mianowicie ok. 35 eV. Przekazywanie energii w procesie absorpcji p r o m i e n i o w a n i a y d o k o n u j e się trzema d r o g a m i .

5.1.3.1. Efekt fotoelektryczny

Najważniejszym procesem w obszarze niskich energii k w a n t ó w jest efekt fotoelekt­ ryczny. K w a n t hv wyrzuca elektron związany w atomie lub cząsteczce i przekazuje mu energię £

kin

= hv~E

(5.1.3-1)

b

gdzie E jest energią wiązania elektronu w orbitalu a t o m o w y m . K w a n t elektromag­ netyczny zanika całkowicie w tym procesie, a powstały j o n może otrzymać pewną ilość pędu, zgodnie z p r a w e m z a c h o w a n i a pędu. Ażeby efekt fotoelektryczny zaszedł na powłoce K, foton musi mieć energię większą niż energia wiązania elektronu na powłoce K (potencjał jonizacyjny p o z i o m u K). Zjawisko zachodzi wtedy przede wszystkim na powłoce K, na powłoce L już tylko w 2 0 % , n a innych p o w ł o k a c h w jeszcze mniejszym stopniu. Z tego względu p r a w d o p o d o b i e ń s t w o absorpcji fotoelektrycznej wykazuje ostre nieciągłości przy energiach równych energiom wiązania K, L,... elektronów. b

e- fotoetektron

Niższe powłoki, na których wystąpił efekt fotoelektryczny, zapełniają się elektronami z wyższych powłok z emisją promieniowania X i elektronów Augera. Emisja ta trwa aż d o osiągnięcia przez a t o m energii stanu podstawowego. Praw­ dopodobieństwo efektu fotoelektrycznego jest największe dla najgłębszej powłoki; współczynniki absorpcji zmniejszają się dla kolejnych p o w ł o k a t o m o w y c h > UL > M m • • • P r a w d o p o d o b i e ń s t w o zależy, poza energią, od liczby atomowej absorbenta (Z). W y r a ż a je przekrój czynny 5

3

<x o c Z / £ '

5

fot

(5.1.3-2)

Efekt fotoelektryczny bywa często wykorzystywany d o oznaczania energii promieniowania y o niskiej energii ( < 1 MeV). Najczęściej mierzy się całkowitą jonizację s p o w o d o w a n ą przez fotoelektrony, używając liczników scyntylacyjnych lub proporcjonalnych, albo mierzy się energię emitowanych fotoelektronów w spek­ trometrze elektronowym. N a d m i e n i m y , że na całkowitą jonizację składa się rozległa jonizacja w t ó r n a a t o m ó w absorbentu, s p o w o d o w a n a przez fotoelektrony, elektrony Augera i fotony X. 5.1.3.2. Efekt Comptona (rozpraszanie komptonowskie)

Efekt ten występuje przy energiach y wyższych niż efekt fotoelektryczny. W tym przypadku tylko część energii fotonu jest przekazywana elektronowi. F o t o n w następstwie procesu k o m p t o n o w s k i e g o zmienia swój poprzedni kierunek, zgodnie z prawem zachowania pędu i energii. Jeżeli £ ° oznacza energię elektronu przed

wystąpieniem efektu, a E — p o nim, oraz p° i p — odpowiednie pędy elektronu, to m a m y : e

e

£°

+ hv

e

= E

0

+ hv

e

(5.1.3-3)

Energię wiązania elektronu k o m p t o n o w s k i e g o m o ż n a p o m i n ą ć w p o r ó w n a n i u z energią k w a n t u (słabo związane elektrony zewnętrzne). Energia rozproszonego fotonu i energia kinetyczna elektronu są określone następującymi wzorami: £FOT=EL

'

T^EZ

E

E?

<= «

( 5

•

-

L 3

4 )

-

— cos ę ~—, m — m a s a spoczynkowa elektronu. J a k widać ze wzoru mc ( 5 . 1 . 3 - 4 ) , ze wzrostem energii fotonów E° część energii p r z e k a z y w a n a elektronowi wzrasta. Z zasady z a c h o w a n i a energii w postaci hv = hv + E oraz ze w z o r ó w ( 1 . 2 . 2 - 4 ) i (4.7) m o ż n a obliczyć zmianę długości fali promieniowania rozproszonego w stosunku d o padającego 1

gdzie q =

0

2

0

OL

0

AA = Af ° 0

zpr

Xf = — ( 1 - cos ę) mc

-

t

E

ot

(5.1.3-5)

0

(

h \ 2 dla odbicia p o d kątem ę = 1 8 0 ° i jest V ocJ niezależna od długości fali pierwotnego p r o m i e n i o w a n i a y. Rozproszenie k o m p t o n o w s k i e na jeden elektron jest niezależne od Z i dlatego przekrój czynny przypadający na jeden a t o m jest p r o p o r c j o n a l n y d o Z . D l a energii powyżej 0 , 5 M e V jest on także w przybliżeniu p r o p o r c j o n a l n y d o odwrotności E Z m i a n a długości fali jest największa

m

Y

ffcompt oc Z/E

Y

(5.1.3-6)

Rozproszenie k o m p t o n o w s k i e maleje więc o wiele wolniej ze wzrostem energii niż absorpcja fotoelektryczna, przynajmniej przy średnich energiach d o 1 - 2 M e V ,

i nawet dla pierwiastków ciężkich (ołów), dla których efekt fotoelektryczny gra znaczną rolę także przy wyższych energiach, efekt C o m p t o n a jest zasadniczym procesem w obszarze energii od 0,6 d o 4 M e V . T a k j a k w p r z y p a d k u efektu fotoelektrycznego, efektowi C o m p t o n a towarzyszy duża jonizacja wtórna. N a podstawie p o m i a r u górnej granicy energii elektronów k o m p t o n o w s k i c h można wyznaczyć spektrometrycznie energie fotonów. 5.1.3.3. Tworzenie par

Trzecim procesem, wpływającym na absorpcję promieniowania elektromagnetycznego w materii, jest proces tworzenia p a r elektronowych, o k t ó r y m mówiliśmy j u ż przy omawianiu samorzutnych przemian j ą d r o w y c h (p. 3.2.2 i 3.3.2). Tworzenie p a r zachodzi, gdy energia E > 1,02 MeV. y

E = 1,02 M e V + £ - + £ y

e

e ł

<j

2

par

oc Z E

(5.1.3-7)

y

N a d m i a r energii p o n a d 1,02 M e V występuje j a k o E pary elektronowej. A t o m o w y przekrój czynny na tworzenie p a r wzrasta powoli ze wzrastającą energią do ok. 4 M e V , a następnie staje się prawie proporcjonalny d o l o g £ . Jest on również proporcjonalny d o Z . W obszarze wysokich energii m o ż n a wyznaczać energie kwantów y z p o m i a r ó w całkowitych energii p a r e l e k t r o n - p o z y t o n . P o utworzeniu pary następuje anihilacja pozytonu z równoczesną emisją dwóch k w a n t ó w o energii 0,51 M e V (p. 1.2.4). T o niskoenergetyczne promieniowanie w t ó r n e towarzyszy zawsze procesowi tworzenia par. N a rysunku 5.11 p o k a z a n o ślady pary elektronowej powstałej w wodorowej k o m o r z e pęcherzykowej Lawrence R a d i a t i o n L a b o r a t o r y . kin

y

2

to) •-" .

.

.— "N X

\

trzeci elektron wybity z otomu wodoru

Rys. 5.11. Ślady pary elektronowej w komorze pęcherzykowej (z: G.R.Choppin, J. Rydberg „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

*

* *

Współczynnik całkowitej absorpcji p r o m i e n i o w a n i a y jest sumą trzech współ­ czynników cząstkowych dla każdego z trzech kolejno wymienionych procesów: fi = [i, -Mcomp, +/v ol

(5.1.3-8)

A t o m o w e przekroje czynne wszystkich trzech procesów wzrastają ze wzrostem Z , z wyjątkiem efektu fotoelektrycznego przy b a r d z o niskich energiach. Z tego p o w o d u pierwiastki ciężkie są bardziej efektywnymi absorbentami promieniowania y niż lekkie i najczęściej u ż y w a n y m materiałem osłon jest ołów. Efekt fotoelektryczny występuje przy małych energiach, a z a r ó w n o ten ostatni, j a k i efekt C o m p t o n a zmniejszają się przy wzrastających energiach k w a n t ó w y. Ponieważ tworzenie par przy wzrastających energiach wzrasta — musi występować pewne m i n i m u m absorpcji dla każdego pierwiastka,przy pewnej określonej energii. T o m i n i m u m występuje n p . dla ołowiu przy 3 M e V , dla miedzi przy ok. 10 M e V , dla glinu przy 22 MeV. Ilustracją tego, co wyżej powiedziano, jest wykres współczynników absorpcji promieniowania y w ołowiu (rys.5.1.12).

Absorpcji y towarzyszy jeszcze jeden proces, nie prowadzący wszakże d o jonizacji czy wzbudzenia. Jest nim rozpraszanie koherentne (zwane też rozpraszaniem Bragga albo Rayleigha). Proces polega na z a a b s o r b o w a n i u i natychmiastowej reemisji p r o m i e n i o w a n i a y przez a t o m z nie zmienioną energią. Zmienia się tylko kierunek wiązki, tak że promieniowanie rozproszone koherentnie m o ż e d a ć obrazy interferencyjne, dzięki czemu wykorzystuje się t o zjawisko d o analizy strukturalnej materiału a b s o r b e n t u , t a k j a k promieniowanie X. P r a w d o p o d o b i e ń s t w o rozproszenia k o h e r e n t n e g o wzrasta z k w a d r a t e m liczby atomowej a b s o r b e n t u i zmniejsza się z energią p r o m i e n i o w a n i a y. D l a energii y

0,1 MeV, ok. 2 0 % całkowitego osłabienia promieniowania y w ołowiu wynika z tego zjawiska. 5.1.3.4. Pomiar energii fotonów

Absorpcja promieniowania y zachodzi zgodnie z równaniem funkcji wykładniczej: I = I -" i

oe

pd

= I —f

(5.1.3-9)

oe

gdzie p/p — m a s o w y współczynnik absorpcji, pd — gęstość powierzchniowa; di/2 = 0,693/fi — grubość p o ł ó w k o w a w k g - m . Współczynnik p określa się terminem całkowitego współczynnika osłabienia, rozróżniając osłabienie wiązki promieniowania na skutek odchylenia czy rozproszenia fotonów oraz n a skutek całkowitego pochłonięcia energii promieniowania w absorbencie. Całkowity współ­ czynnik osłabienia jest więc sumą współczynnika rozproszenia p i współczynnika absorpcji p : - 2

T

&

p = Pr + fl,

(5.1.3-10)

Aktywność mierzy się, umieszczając warstwy różnej grubości między źródłem i detektorem i wykreślając krzywą absorpcji j a k o funkcję grubości absorbentu. Grubości p o ł ó w k o w e wyznacza się z krzywej absorpcji. Z kolei m o ż n a przedstawić krzywe grubości połówkowych j a k o funkcję energii fotonów, j a k na rys. 5.13. 1000

|

100

o

1 0.1

1.0 10 100 1000 pofówkowa grubość Al, mg •cni

10000

2

Rys. 5.13. Wartości grubości p o ł ó w k o w y c h w glinie dla niskoenergetycznego promieniowania y

M e t o d ą najogólniej używaną d o p o m i a r ó w promieniowania i identyfikacji radionuklidów jest spektrometria g a m m a . Stosuje się wielokanałowe spektrometry oparte na działaniu liczników scyntylacyjnych. Dają one całkowite widmo z określonej liczby poszczególnych k a n a ł ó w . Urządzenie wzorcuje się za p o m o c ą emiterów y o znanej energii. Przykład widma y znanego r a d i o n u k l i d u C o p o k a z a n o n a rys. 5.14. W i d m o zostało zarejestrowane z użyciem kryształu N a l . Oprócz liczników scyntylacyjnych stosuje się liczniki krystaliczne (np. kryształy g e r m a n u z litem). Pozwala to na otrzymywanie bardzo ostrych widm y. D l a C o otrzymuje się d w a charakterystyczne fotopiki, odpowiadające energiom d w u k w a n t ó w y emitowanych przez wzbudzone 6 0

6 0

6 0

jądra N i . M o ż n a ocenić precyzję różnych technik p o m i a r o w y c h , porównując rys. 5.14 i rys. 5.21. Przy wysokich energiach stosowany jest tzw. s p e k t r o m e t r par. Z a s a d a działania polega na odchylaniu w polu magnetycznym elektronów i p o z y t o n ó w powstających w absorbentach z cienkich folii. Mierzy się koincydencyjnie wyłącznie elektrony i pozytony powstałe równocześnie. Energię k w a n t ó w y oblicza się z sumy energii elektronów i p o z y t o n ó w , oznaczanych z p r o m i e n i a t o r u w p o l u magnetycznym, oraz masy spoczynkowej o b u cząstek zgodnie ze wzorem (5.1.3-7). Oprócz wyżej opisanej stosowana jest również m e t o d a b a d a n i a ugięcia promieni y na kryształach i siatkach dyfrakcyjnych. Długość fali X p r o m i e n i o w a n i a związana jest z kątem ugięcia ę r ó w n a n i e m Bragga (analogicznie d o m e t o d y rentgenograficznej): A = 2dsin(p gdzie d jest stałą siatki lub sieci krystalicznej.

(5.1.3-11)

5.1.4. Absorpcja neutronów Oddziaływanie n e u t r o n ó w n a elektrony jest niezmiernie małe ze względu n a brak ładunku; z n i k o m o mała jonizacja pierwotna wywołana przez neutrony została jednak eksperymentalnie stwierdzona (przekrój czynny ^ 4 - 1 0 " b). M o ż n a to tłumaczyć d w o m a faktami: występowaniem n e u t r o n u w charakterze dipola mag­ netycznego i występowaniem n e u t r o n u częściowo w postaci p r o t o n u otoczonego chmurą ujemnych mezonów. Oddziaływanie n e u t r o n ó w na materię ogranicza się d o rozproszeń elastycznych i nieelastycznych (a < 10 b) o r a z reakcji j ą d r o w y c h typu (n,y); (n, p); (n, a); (n, 2n) i rozszczepienia (a < 1 0 b). Reakcje te zostały o m ó w i o n e w p . 4.6.5. W niektórych o ś r o d k a c h absorpcja n e u t r o n ó w jest d o pominięcia, neutrony dyfundują przez materię, j a k gdyby stanowiły rodzaj gazu poruszającego się swobodnie w o ś r o d k u . Podczas procesu dyfuzji n e u t r o n y mogą być spowolnione aż d o energii termicznych. Z p r a w zachowania energii i p ę d u wynika, że p o zderzeniu elastycznym ze stacjonarnym j ą d r e m n e u t r o n m o ż e mieć energię zawartą między energią początkową E a j a k ą ś niższą energią: 7

4

gdzie (i jest stosunkim m a s zderzających się cząstek. Wszystkie energie w tym przedziale są równie p r a w d o p o d o b n e . D l a n = 1 przedział jest od E d o 0, dla wszystkich innych wartości JX niższe energie mają jakąś skończoną wartość. Największy ubytek energii zachodzi więc przy \i = 1, tzn. że atomy w o d o r u są najbardziej efektywnymi spowalniaczami neutronów. Stąd takie materiały j a k w o d a , parafina itp. są najczęściej stosowanymi m o d e r a t o r a m i . Również deuter, beryl, węgiel są efektywnymi m o d e r a t o r a m i . Proces spowalniania trwa tak długo, aż n e u t r o n y znajdą się w r ó w n o w a d z e termicznej z otoczeniem. W y m a g a to n a ogół ok. 20 zderzeń z a t o m a m i w o d o r u (przejście przez warstwę w o d y lub parafiny o grubości 6 cm). Energie i szybkości neutronów stosują się wtedy d o rozkładu M a x w e l l a - B o l t z m a n n a . W rozkładzie tym średnia energia kinetyczna cząstki o średniej prędkości v jest określona zależnością (5.1.4-2) N a t o m i a s t z krzywej rozkładu n /n = e x p ( — E/kT) j a k o funkcji i s d l a różnych temperatur T znajdujemy najbardziej p r a w d o p o d o b n ą energię n e u t r o n u Ef (w połowie powierzchni p o d krzywą) E

Q

x

(5.1.4-3) gdzie v„ jest najbardziej p r a w d o p o d o b n ą prędkością n e u t r o n ó w . T a najbardziej p r a w d o p o d o b n a prędkość jest decydującym czynnikiem dla przebiegu reakcji

jądrowych, w tym także rozpraszania sprężystego n e u t r o n ó w . W r ó w n a n i u (5.1.4-3) T jest temperaturą neutronów. Jeżeli została osiągnięta całkowita r ó w n o w a g a termiczna, t e m p e r a t u r a T może być identyfikowana z temperaturą m o d e r a t o r a , lecz w praktyce t e m p e r a t u r a ta jest znacznie wyższa. W reaktorach jądrowych różnica wynosi na ogół 100°. W temperaturze 293,6 K (tzw. p o k o j o w a ) v jest równe 2200 m • s ; wartość ta jest często u ż y w a n a j a k o s t a n d a r d o w a . Odpowiadająca jej energia wynosi 0,0252 eV. N e u t r o n y o wyższych energiach, będące w trakcie spowalniania, stosują się również d o prostego r o z k ł a d u energii. N e u t r o n traci średnio stałą część swojej energii w każdym zderzeniu tak długo, j a k długo energia n e u t r o n u prze­ wyższa energię a t o m ó w m o d e r a t o r a . W w o d o r z e n p . następuje średnio strata około połowy energii na każde zderzenie. Stosunek AE/E jest więc stały, gdy AE oznacza średnią wartość straty energii. D l a następujących p o sobie zderzeń dogodniej jest rozważać AlnE: - 1

n

ATn£ = CN gdzie N jest liczbą zderzeń, £ — wartością A l n £ dla pojedynczego W postaci różniczkowej: d l n £ = £diV

(5.1.4-4a) zderzenia. (5.1.4-4b)

Całkując równ.(5.1.4-4b) m o ż n a p o k a z a ć , że:

Dla w o d o r u , gdzie [i — 1, £, wynosi o k o ł o jedności, dla wszystkich cięższych a t o m ó w £ jest d a n e z d o b r y m przybliżeniem przez wyrażenie: Ć=

/

2 2

x

(5.1-4-6)

Jeżeli tempo wytwarzania szybkich n e u t r o n ó w wynosi q, to liczba n e u t r o n ó w ndE, w przedziale energii (E,E + dE) w jakiejś chwili, d a n a jest przez iloczyn wartości q, czasu między zderzeniami l/v (gdzie / — średnia d r o g a s w o b o d n a , v prędkość) i liczby zderzeń dN w d a n y m przedziale energii: ndE =

***L v

(5.1.4-7)

P o podstawieniu dN z (5.1.4-4b) m a m y : al dE = (5.1.4-8) £ E Powyższy związek przedstawia podział energii n e u t r o n ó w . Trzeba zaznaczyć, że / określone jest przede wszystkim przez rozmieszczenie a t o m ó w m o d e r a t o r a i nie zmienia się z E. Istotnym czynnikiem jest dE/E, związek (5.1.4-8) zwany jest czasem &E

nv

y

„regułą dE/E". Iloczyn nv jest strumieniem n e u t r o n ó w , który może być wyrażony w n e u t r o n a c h na c m • s (wtedy n = liczba n e u t r o n ó w • c m ) . Możemy w konkluzji stwierdzić, że w obszarze interesujących nas energii spowalniany strumień n e u t r o n ó w jest proporcjonalny d o dE/E. Oczywiście istnieje cały szereg substancji, w których zamiast zderzeń elastycznych zachodzi absorpcja n e u t r o n ó w . N a ogół jednak, jeśli chodzi o szybkie neutrony, absorpcja nie powoduje znacznych zmian w ich liczbie. Z drugiej strony dla powolnych n e u t r o n ó w absorpcja m o ż e być b a r d z o wielka. Warstwa materiału 0 grubości 1 0 kg-m (1 m g - c m ) może być zupełnie „ c z a r n a " , tzn. może całkowicie a b s o r b o w a ć neutrony. Zdolność d o a b s o r b o w a n i a powolnych n e u t r o n ó w jest bardzo różna u różnych substancji. Niektóre pierwiastki, j a k tlen, są przezroczyste dla neutronów. Bor, k a d m 1 gadolin są b a r d z o silnymi a b s o r b e n t a m i , dlatego używa się ich d o kontrolowania gęstości neutronów i regulowania poziomu mocy w reaktorach jądrowych. W pierwia­ stkach tych absorpcja wytwarza b a r d z o niewielką szkodliwą radioaktywność. 2

- 2

- 3

2

- 2

5.1.5. Radionuklidy jako źródła mocy Gdy promieniowanie emitowane przez substancje promieniotwórcze jest absorbowane w materii, energia r o z p a d u promieniotwórczego przekształca się w energię cieplną. Materiały radioaktywne są więc cieplejsze od otoczenia. Substancje o wysokiej aktywności promieniotwórczej mogą mieć temperaturę dość znacznie różniącą się od otoczenia i mogą być w związku z tym użyte j a k o źródła ciepła. Trzeba pamiętać, że również Ziemia jest ogrzewana w dość znacznym stopniu przez własną promieniotwórczość naturalną. M i m o że chodzi zaledwie o rząd energii wyrażany w milidżulach na kilogram i na rok, w sumie wytwarza się 8 •10 J - r o k . N a t u r a l n e szeregi u r a n o w y i torowy oraz K składają się w r ó w n y m stopniu na ten efekt. M o ż n a obliczyć szybkość dostarczania energii cieplnej przez poszczególny radionuklid. N a przykład P o o energii r o z p a d u 5,3 M e V m a okres półtrwania 138,4 dnia, tzn. zachodzi w nim 1,66 • 1 0 r o z p a d ó w • k g • s . K a ż d y rozpad dostarcza 5,3 • 1,602 • 1 0 ~ = 8,65 • 1 0 J, a więc szybkość przekazywania ciepła lub m o c wynosi: 1 , 6 6 - 1 0 rozp. • k g " • s • 8,65 • 1 0 J • r o z p . = 1,437 • 1 0 J-s -kg = 1,437- 1 0 W - k g " . Szybkość przekazywania ciepła m o ż n a mierzyć kalorymetrycznie. M o ż n a stąd również obliczać energię r o z p a d u lub okres półtrwania. M e t o d a ta jest w praktyce stosowana głównie d o czystych emiterów a. Energia cieplna ze źródła radioaktywnego może być przetworzona w m o c za pomocą układu t e r m o p a r . Wydajność wynosi zaledwie ok. 5 % , przeto radioaktywne źródła mocy są b a r d z o kosztowne. Mają one j e d n a k pewne wyjątkowe zalety: nic nie może przeszkodzić procesowi wypromieniowywania energii, zależnemu tylko od okresu półtrwania. R a d i o a k t y w n e źródła mocy stosuje się więc w przypadkach, gdy potrzebne są niewielkie moce w t r u d n o dostępnych miejscach: n p . w sztucznych satelitach, stacjach meteorologicznych, technice p o d w o d n e j . 2 0

- 1

4 0

2 1 0

1 7

1 3

_ 1

5

_ 1

- 1 3

17

_ 1

- 1

1

1

_ 1

- 1 3

- 1

5

2 3 8

Jednym z najbardziej uniwersalnych źródeł jest P u . G e n e r a t o r y plutonowe S N A P działały i działają na licznych satelitach, n p . na satelicie Transit-4A (1961) źródło o średnicy 12 cm dostarczało przez wiele lat m o c y 3 W , n a innych satelitach działają generatory 25 W , w projekcie Apollo źródło 14 kg P u dostarczało 50 W mocy, generatory S N A P działały w Vikingu na Marsie, w Pioneerze (zdjęcia Jowisza). W projekcie Voyager mającym na celu zbadanie zewnętrznych planet źródło P u dostarcza p o n a d 400 W . Ciekawym zastosowaniem medycznym były r a d i o i z o t o p o w e stymulatory pracy serca za p o m o c ą małych impulsów elektrycznych ( < 10 mW), wszywane pacjentowi bezpośredno d o klatki piersiowej. W y m a g a n a tu jest wysoka m o c , m a ł o przenikliwe promieniowanie i wieloletnia niezawodność działania. W a r u n k i te spełnia m.in. znowu P u . S t a n d a r d o w y stymulator (tzw. pacemaker) zawiera ok. 160 m g Pu zamkniętego w kapsułce T a - I r - P t i waży ok. 170 g. W k o ń c u lat siedemdziesiątych tysiące p a c e m a k e r ó w były w użyciu w p o n a d 30 krajach. Obecnie odstąpiono o d tej techniki. W technice p o d w o d n e j , w a u t o m a t y c z n y c h stacjach meteorologicznych i latar­ niach morskich na szeroką skalę stosowany jest S r . W tabeli 5.3 zestawiono główne radionuklidy stosowane j a k o źródła mocy. 2 3 8

2 3 8

2 3 8

2 3 8

9 0

Tabela 5.3. Radionuklidy stosowane j a k o źródła m o c y

Nuklid

9 0

9 0

Sr/ Y Pm

1 4 7

238p

u

Postać

SrTi0 Pm 0 Pu0 2

3

3

2

2 4 4

6 0

Cm Co

210p 2 4 2

2

0

Cm

2 2 8 1 3 7

Cm 0

T

h

Th0

Cs

3

3

Okres t lata

1/2

28 2,62 87,5 17,6 5,3 0,38 0,45 1,9 30,1

Wytwarzanie m o c y (w cieplnych W • c m " ) 3

2,4 2,0 5,6 27

0,93 W g

-

0,55 W g 2,8 W - g

-

144 121

1

1

- 1

W-g" W g

1

-

1

-

1

1530 0,26 W g

M o c w w a t a c h ( m e g a w a t a c h ) elektrycznych W e ( M W e ) — w y d a j n o ś ć % x m o c w w a t a c h ( m e g a w a t a c h ) cieplnych

W „ ( M W J .

5.2. Detektory promieniowania jonizującego i neutronów Jak powiedzieliśmy poprzednio, wykrywanie, czyli detekcja promieniowania, jest możliwa tylko dzięki oddziaływaniu p r o m i e n i o w a n i a n a materię. Działanie detek­ torów promieniowania opiera się więc na następujących zjawiskach: 1) Jonizacja gazów. 2) Jonizacja cieczy i ciał stałych. 3) Luminescencja w ciałach stałych i ciekłych, organicznych i nieorganicznych, zwanych luminoforami.

4) Przemiany chemiczne, s p o w o d o w a n e promieniowaniem. N a pierwszym zjawisku oparte jest działanie k o m ó r jonizacyjnych, liczników proporcjonalnych i liczników G e i g e r a - M u l l e r a . N a zjawisku drugim o p a r t e jest działanie liczników półprzewodnikowych i liczników krystalicznych. N a zasadzie zjawiska luminescencji działają liczniki scyntylacyjne. D o grupy czwartej wreszcie należą klisze fotograficzne, używane j a k o detektory promieniowania, oraz emulsje jądrowe. K a ż d e promieniowanie, które chcemy zmierzyć, skierowane zostaje na objętość czynną detektora, tzn. tę jego część, w której może być zarejestrowana strata energii cząstki lub fotonu y. D o k o n u j e się p o m i a r u wielkości efektu fizycznego lub chemicznego w detektorze — efekt ten jest miarą ilości promieniowania albo ilości próbki promieniotwórczej. Zazwyczaj m o ż n a wykryć efekt wywołany przez pojedynczą cząstkę czy kwant. Detektor wskazuje więc rzeczywistą liczbę wydarzeń n w czasie t. Szybkość rejestracji będzie więc wynosiła R = ~

(5.2-1)

5.2.1. Współczynnik detekcji Mierzona przez nas wielkość jest bezpośrednio związana z czasem p ó ł r o z p a d u , można jej wobec tego używać j a k o miary ilości nuklidu promieniotwórczego zamiast rzeczywistej liczby r o z p a d ó w w próbce, którą t o liczbę m o ż n a z kolei wyliczyć. Związek między R i szybkością r o z p a d u promieniotwórczego d/Y/dż d a n y jest przez zależność R

^

dN P

(5.2.1-1)

w której p < 1 jest p r a w d o p o d o b i e ń s t w e m , że cząstka przejdzie przez objętość czynną d e t e k t o r a i zostanie zarejestrowana. Wielkość p nazywamy współczynnikiem detekcji. O wartości tego współczynnika decydują następujące czynniki: 1) U k ł a d geometryczny p r ó b k i i detektora. Współczynnik geometryczny G (przy założeniu prostoliniowego rozchodzenia się promieniowania) jest dla każdego p u n k t u próbki wyznaczony przez stosunek kąta bryłowego, pod j a k i m widać z tego p u n k t u objętość czynną detektora, d o pełnego kąta bryłowego. Współczynnik geometryczny dla całej p r ó b k i m o ż n a otrzymać przez całkowanie współczynników dla poszczegól­ nych p u n k t ó w próbki p o całej objętości p r ó b k i . Współczynnik ten byłby równy jedności, gdyby detektor otaczał p r ó b k ę ze wszystkich stron ( p r ó b k a w ś r o d k u kuli), tzn. dla geometrii 4TC. D l a małych wartości G m o ż n a w przybliżeniu przyjąć G = s /4nl , gdzie s jest powierzchnią okienka detektora, a / odległością między detektorem i próbką. 2) Wielkość p jest u w a r u n k o w a n a ubytkiem cząstek lub k w a n t ó w w zderzeniach niesprężystych w ciałach znajdujących się między p r ó b k ą a detektorem. Szczególnym 2

det

przypadkiem jest autoabsorpcja w materiale samej p r ó b k i . Występują tu więc dwa czynniki: współczynnik absorpcji w powietrzu i okienku licznika F oraz w samym preparacie F . 3) Trzeci p o w ó d małej sprawności detektora polega na tym, że nie wszystkie cząstki przechodzące przez jego objętość czynną zostają zarejestrowane. M o ż n a ten czynnik oznaczyć wielkością / określającą wpływ tzw. czasu martwego detektora, o którym będzie m o w a w następnym punkcie, na wielkość p. 4) Kolejną wielkością, którą trzeba wziąć p o d uwagę, jest współczynnik określający udział promieniowania odbitego przez podłoże p r e p a r a t u (rozproszenie zwrotne) F . 5) Wreszcie na całkowitą wartość p wpływa tzw. bieg własny detektora, polegający na tym, że wszystkie detektory wykazują obecność promieniowania, nawet gdy nie m a w pobliżu próbki promieniotwórczej. N a bieg własny, zwany tłem, składają się: — tzw. tło w sensie ścisłym s p o w o d o w a n e : a) obecnością zanieczyszczeń promieniotwórczych w materiałach, z których zrobiony jest detektor, b) obecnością zanieczyszczeń promieniotwórczych w najbliższym otoczeniu układu detekcyjnego, c) promieniowaniem kosmicznym, którego działanie jest proporcjonalne do pola poziomego przekroju detektora i w p e w n y m stopniu d o pionowego wymiaru detektora (wpływ czynników a, b, c określimy j a k o współczynnik F ); — efekty nie związane z promieniowaniem j ą d r o w y m , j a k fałszywe impulsy w liczniku, szumy we wzmacniaczach (przyrządy jonizacyjne), szumy w fotopowielaczach (liczniki scyntylacyjne) itp., określane wartością współczynnika / „ . Biorąc pod uwagę powyższe poprawki, m o ż n a określić wielkość p następującym wzorem: A

S

R

0

r =

g./A ./;./; . / ; . / , ; / „

(5.2.1-2)

Określanie współczynnika detekcji przez oznaczanie współczynników cząst­ kowych w (5.2.1-2) jest zwykle bardzo kłopotliwe i wymaga wielkiej liczby pomiarów. Najczęściej więc mierzy się aktywność względną, porównując aktywność mierzoną z aktywnością p r ó b k i standardowej. Jeżeli r i r oznaczają szybkości liczenia impulsów próbki mierzonej i standardowej, a JV i N odpowiednie liczby r o z p a d ó w , to m a m y : r. N. r, - = - T N = ^N (5.2.1-3) r N r x

X

X

5.2.2. Liczniki proporcjonalne i Geigera-Miillera Liczniki Geigera-Miillera (1928) i proporcjonalne były kiedyś najpowszechniej stosowanymi detektorami promieniowania jonizującego. Obecnie straciły na znacze­ niu na korzyść liczników scyntylacyjnych i półprzewodnikowych. Dokładniejsze

omówienie zasady ich działania jest j e d n a k wskazane ze względu n a poglądowy charakter procesów oddziaływania promieniowania w fazie gazowej. O m a w i a n e liczniki działają na zasadzie jonizacji zachodzącej w ich wnętrzu, a spowodowanej przejściem przez objętość czynną licznika jakiejkolwiek cząstki jonizującej lub fotonu. Z b u d o w a n e są najczęściej w formie walca, w którym a n o d a z cienkiego drucika metalowego osadzona jest osiowo w cylindrycznej katodzie. D o elektrod przykłada się różnicę potencjałów. Przestrzeń między elektrodami jest wypełniona gazem lub mieszaniną gazów i par. G d y n a skutek przejścia przez objętość licznika cząstek lub fotonów natępuje jonizacja, wówczas powstałe elektrony dążą p o d działaniem pola elektrycznego d o anody, j o n y d o d a t n i e d o k a t o d y . A n o d a albo k a t o d a jest podłączona przez duży opór d o źródła wysokiego napięcia. G d y ładunki z wnętrza licznika dojdą d o elektrod, na k o ń c ó w k a c h o p o r n i k a powstaje impuls napięciowy, który służy j a k o wskaźnik, że w liczniku zaszła jonizacja. Sposób podłączania licznika G - M p o k a z a n o na rys. 5.15.

Rys. 5.15. Sposoby podłączenia licznika d o źródła wysokiego napięcia

N a rysunku 5.16 przedstawiono wpływ wartości napięcia przyłożonego do elektrod na procesy zachodzące w licznikach. Wykres jest istotny dla klasyfikacji przyrządów pracujących n a zasadzie jonizacji w gazach. M o ż n a t u rozróżnić następujące fazy procesów: 1) G d y d o elektrod jest przyłożona niewielka różnica potencjałów, ruch elektronów i j o n ó w jest powolny i istnieje duże p r a w d o p o d o b i e ń s t w o rekombinacji. Wtedy oczywiście nie wszystkie powstałe elektrony dotrą d o anody. 2) Z a k r e s V -V . G d y zwiększamy różnicę potencjałów, wzrasta prędkość j o n ó w i przy pewnej wartości napięcia V wszystkie pierwotnie powstałe elektrony i j o n y dotrą d o elektrod. T r w a t o aż d o osiągnięcia wartości napięcia V (od kilkudziesięciu d o kilkuset woltów), czyli w tzw. zakresie komory jonizacyjnej. Urządzenie działa j a k o k o m o r a jonizacyjna. G d y dalej zwiększamy napięcie, wówczas przy wartości V dochodzi d o elektrod nieco więcej ł a d u n k ó w niż pierwotnie powstało — zachodzi mnożenie się ł a d u n k ó w (jonizacja wtórna). 3) Zakres V -V . Przy dalszym wzroście napięcia wzrasta stosunek liczby l

2

x

2

2

2

3

logn

ołł -2

I 0

i

f t t

ł

i I i i i i i 400 800 1200 1600

V

Rys. 5.16. Liczba j o n ó w dochodzących d o elektrod licznika w zależności od wartości przyłożonego napięcia

ł a d u n k ó w przybywających d o elektrod d o liczby ł a d u n k ó w powstałych^naLskutek jonizacji pierwotnej. W pewnym zakresie napięć o d V d o V elektrony uzyskują dostateczna energię, by przy^kpńcu drogi następowała jonizacja w t ó r n a . Zachodzi więc mnożenie ł a d u n k ó w i występuje ^proporcjonalność między liczbą ł a d u n k ó w dochodzących d o elektrod a liczbą ł a d u n k ó w pierwotnie wytworzonych w liczniku. Krzywa b w całym zakresie napięć od V d o F leży o jednostkę wyżej (100 par j o n ó w w s t o s u n k u d o 10 p a r ) . Jest t o tzw. zakres licznika proporcjonalnego. Istotą procesu w tym zakresie jest,_że.każdy elektron, dzięki jonizacjojn_w[tónrym^twoxzy własną lawinę elektronów. K a ż d ą grupę j o n ó w i e l e k t r o n ó w powstałą w wyniku pierwotnego procesu jonizacyjnego (5.1-1) lub w wyniku działania wtórnego elektronu czy fotoęlektronu, nazywamy lawiną. Urządzenie działa w tym zakresie j a k o licznik proporcjonalny. 4) Zakres V -V . Przy napięciach wyższych od V stosunek liczby ł a d u n k ó w na elektrodach d o początkowej liczby ł a d u n k ó w zależy nie tylko od napięcia, ale od wartości ł a d u n k u początkowego, tak że wartości n a krzywej b są_ mniej ..niż _10_razy większe od wartości n a krzywej a. Krzywe zbliżają się d o siebie. Dzieje się tak dlatego, że znaczne staje się oddziaływanie między k w j n a m L Ł a d u n e k przestrzenny jednej lawiny hamuje rozwój sąsiedniej. Oddziaływanie to jest większe przy wyładowaniu o stu elektronach pierwotnych niż przy dziesięciu elektronach; dlatego krzywe zaczynają się zbliżać. Odległość między krzywymi nie wynosi już 1 (skala logarytmiczna). Z a k r e s o d V d o V zwany jest zakresem ograniczonej proporcjonal­ ności. Jego początek jest nieokreślony, gdyż przy dużej jonizacji pierwotnej zakres proporcjonalności kończy się przy niższym V (krzywa e). 5) Powyżej napięcia V krzywe a,b,e pokrywają się z krzywą c. Wszelkie procesy jonizacyjne dają ten sam impuls. Wszystkie impulsy n a elektrodach mają tę z

2

3

3

4

3

3

4

3

4

2

samą wartość, niezależnie od wartości wywołującego je ł a d u n k u pierwotnego. Nawet jedna p a r a j o n d o d a t n i - e l e k t r o n wywoła całkowite wyładowanie. Inaczej mówiąc, jedjią lawina powoduje dalsze [ obejmuje całą długość licznika. Urządzenie działa jako licznik Geigera-Miillera. Jeżeli stosujemy licznik dziesięć razy dłuższy niż ten, dla którego o t r z y m a n o krzywe a,b,c,e, i poza tym identyczny, to w o m a w i a n y m zakresie napięć większych od V uzyskamy dziesięciokrotnie większy ładunek. Krzywe a, b oraz e pozostają słuszne i dla tego licznika, lecz w zakresie geigerowskim połączą się w krzywą d. 4

5.2.2.1. Procesy zachodzące w licznikach proporcjonalnych i Geigera-Miillera

Mnożenie się ł a d u n k u w licznikach proporcjonalnych zachodzi przez powstawanie w gazie wtórnych j o n ó w i elektronów n a skutek niesprężystych zderzeń pierwotnych par j o n ó w z cząsteczkami gazu. Przy istniejącym tu rozkładzie natężenia pola m o ż n a brać p o d uwagę tylko jonizację wtórną wywołaną przez elektrony. Średnia droga swobodna elektronów zależy od ciśnienia gazu. G d y energia uzyskana w czasie tej drogi swobodnej p o d działaniem pola elektrycznego jest wystarczająca d o zjonizowania cząsteczek w trakcie zderzenia, wtedy zwielokrotnia się liczba ł a d u n k ó w . Inaczej mówiąc, mnożenie ł a d u n k ó w następuje dopiero przy takim napięciu na elektrodach, jakie jest potrzebne, by energia udzielona elektronowi była wystar­ czająca d o jonizacji. Natężenie pola rośnie stopniowo coraz szybciej w kierunku a n o d y licznika i jest największe na jej powierzchni, w tym więc miejscu, w miarę zwiększania się napięcia, zacznie się jonizacja lawinowa. Rozkład pola ilustruje rys. 5.17.

Rys. 5.17. Linie sił pola elektrostatycznego między współosiowymi elektrodami cylindrycznymi

Efektywny p r o m i e ń obszaru jonizacji wzrasta w miarę wzrostu potencjału anody, bo coraz dalej od a n o d y wytwarza się pole dostatecznie silne, by zaszła jonizacja. Zwiększanie się promienia prowadzi d o udziału w jonizacji dalszych elektronów wtórnych; następuje wzrost tzw. współczynnika wzmocnienia gazowego A , zależnego od rodzaju gazu, wymiarów licznika, a przede wszystkim od napięcia. Jonizacja lawinowa zachodzi najpierw w bezpośrednim sąsiedztwie a n o d y , gdzie zaszła jonizacja pierwotna (wyładowanie lokalne na danej części anody). Impuls napięciowy zwiększa się o A F

AV=An-^

(5.2.2-1)

gdzie n — liczba pierwotnych par j o n ó w , e — ładunek elementarny, C — pojemność urządzenia. W zakresie proporcjonalności każdy elektron pierwotny wywołuje więc lawinę średnio A elektronów. Natężenie pola elektrycznego E w odległości r od ś r o d k a licznika wynosi: v

(5.2.2-2)

r ln (b/a)

a napięcie V w jakimkolwiek punkcie w odległości r o d osi licznika wynosi: r

ln (o/a) gdzie V — różnica potencjałów między a n o d ą i katodą, a — promień anody, b — promień k a t o d y (rys. 5.17). Jonizacja lawinowa zaczyna się przy napięciu p r o g o w y m V . Natężenie pola na powierzchni a n o d y wynosi wtedy: p

a ln (b/a) Przy wyższym napięciu jonizacja lawinowa m o ż e zachodzić w takiej odległości od środka licznika, w jakiej natężenie pola E = E . Jeżeli tę odległość oznaczyć przez r , to: x

p

x

£, =

V

. . „ = £ - =

r \n{b/a)

p

x

V P

a\n(b/a)

r* = a - ^

(5.2.2-5)

Współczynnik wzmocnienia gazowego A jest określony stosunkiem ł a d u n k u zebranego n a elektrodach d o pierwotnie wytworzonego w liczniku. Jeżeli n oznacza początkową liczbę elektronów dążących d o a n o d y , to liczba d o d a t k o w y c h p a r j o n ó w wytworzonych n a odcinku d r od powierzchni a n o d y będzie dn = nctdr, gdzie a określa liczbę p a r j o n ó w u t w o r z o n y c h przez elektron n a drodze jednostkowej (1 cm). Wielkość a (tzw. I współczynnik T o w n s e n d a ) jest zależna m.in. od natężenia pola E, a więc o d r . W związku z tym po scałkowaniu otrzymujemy n = n e ^ , a nie n = n e' (n — pierwotna liczba ł a d u n k ó w ) . W o b e c tego współczynnik A wynosi: d r

0

xr

0

0

r

n A = — = e x p f a d r = exp f a d r "o a

(5.2.2-6)

gdzie a promień a n o d y , r — p u n k t , w k t ó r y m zajdzie jonizacja lawinowa. Jeżeli mamy d a n e a j a k o funkcję r, możemy obliczyć współczynnik wzmocnienia gazowego. x

Często stosuje się następujący wzór na współczynnik A: (5.2.2-7) który m o ż n a uzyskać ze wzoru (5.2.2-6). W i e l k o ś ć / j e s t stałą charakterystyczną dla danego gazu, G jest liczbą cząsteczek gazu w jednostce objętości. Współczynnik wzmocnienia gazowego rośnie ze wzrostem V, G l u b / , zależy również od wymiarów licznika. Trzeba d o d a ć , że gdy zmniejszymy średnicę d r u t u (anody — 2a), współ­ czynnik A wzrośnie n a skutek zmniejszenia się V , chociaż nie wynika to ze wzoru (5.2.2-7). Napięcie progowe V zależy od ciśnienia gazu p:V = I0pa-\n(b/a). Dla dużych współczynników A otrzymuje się lepszą zgodność z doświadczeniem przy użyciu wzoru empirycznego: p

p

p

(5.2.2-8) const

2

Odstępstwa od r ó w n a ń (5.2.2-6)-(5.2.2-8) zachodzą z a r ó w n o dla dużych, jak i dla małych wartości A. Jonizacja lawinowa występuje czasem przy napięciach niższych, niżby to wynikało z r ó w n a ń . W miarę wzrostu A zwiększa się liczba zderzeń jonizujących i zgodność doświadczalnych i wyliczonych wartości A jest lepsza. Przy dużych wartościach A wzrost A z napięciem staje się szybszy, niż to wynika z p o d a n y c h zależności. Mechanizm działania liczników proporcjonalnych i G - M opiera się w zasadniczej mierze na obecności fotonów. Z kolei procesy powstawania fotonów zależą od rodzaju gazu wypełniającego licznik. Tworzy to złożony, wzajemnie zależny układ, który m o ż n a wykorzystać, regulując skład mieszaniny gazowej w liczniku. Proces tworzenia i działania fotonów m o ż n a przedstawić następująco: 1. a) Zderzenia niesprężyste a t o m ó w i cząsteczek z elektronami doprowadzają do przekazania energii dostatecznej, by zaszła fotoemisja. b) Powstałe fotony mogą wywoływać efekt fotoelektryczny na katodzie (warunek: energia fotonów > praca wyjścia elektronu z katody). Pochodzące stąd fotoelektrony biorą udział w wyładowaniu. c) Powstałe fotony mogą również wytwarzać fotoelektrony w gazie. d) Fotoelektrony b) i c) pojawiają się w bardzo krótkim czasie po elektronach pierwotnych, obserwuje się więc wzrost współczynnika A. 2. Istnieje inny czynnik wzrostu współczynnika A. Mianowicie j o n y dodatnie, zbliżając się d o k a t o d y , wyrywają elektrony z powierzchni przewodzącej k a t o d y , w wyniku czego następuje zobojętnienie. Jeżeli oznaczymy potencjał jonizacyjny cząsteczki przez / , a pracę wyjścia elektronu przez W, to energia pozostała w cząsteczce zobojętnionej wynosi I — W. Jeżeli I — W > D (energia dysocjacji), to takie cząsteczki wieloatomowe, j a k alkohol i metan, dysocjują. W gazach szlachetnych i o cząsteczkach prostych n a d m i a r energii I — W może zostać użyty na emisję fotonu albo może zostać przekazany katodzie i jeżeli / — W > W, to emitowany będzie fotoelektron. W y t w o r z o n e w ten sposób fotony i fotoelektrony będą p o w o d o w a ł y dalsze jonizacje w czasie 1 0 ~ - 1 0 ~ s p o wyładowaniu pierwotnym na zasadzie już 4

3

opisanej (1). W i d a ć stąd, że d o d a t e k gazu wieloatomowego może zasadniczo wpłynąć n a wielkość impulsów wielokrotnych. 3. N a s t ę p n y m czynnikiem,wywołującym dalsze wyładowania na skutek two­ rzenia fotonów, są a t o m y gazów szlachetnych, pozostałe p o wyładowaniach w stanach metatrwałych. Czas trwania tych stanów wynosi 1 0 " s. A t o m y te tracą nadmiar energii emitując fotony, te z kolei wytwarzają fotoelektrony w gazie lub na katodzie. M o ż e również wystąpić przekazanie energii stanu metatrwałego a t o m o m lub cząsteczkom p potencjale jonizacyjnym mniejszym o d potencjału stanu metatrwałego, c o prowadzi d o jonizacji tych cząsteczek. A t o m y metatrwałe wracają d o stanu p o d s t a w o w e g o , a uwolnione elektrony mogą zwiększyć wzmocnienie gazowe. W zależności od tego, czy chcemy zwiększyć, czy zmniejszyć wzmocnienie gazowe, możemy, j a k w s p o m n i a n o , posłużyć się różnymi wypełnieniami liczników (patrz tabela 5.4). 4

Tabela 5.4. Charakterystyka radiacyjna detektorów gazowych

Gaz

Hel 1

Ubytek energii na utworzenie pary jonowej, eV w"

w"

41,3

46,0

Neon Argon

35,4 26,4

26,3

Ksenon

22,1 36,5 34,8 30,8 33,8

Potencjał jonizacji / eV 24,6

Część energii użyta na wzbudzenie w —I ~19

21,6 15,8

14 11

21,3 36,4 36,4 32,2 35,1

12,1 15,4 15,6 12,2

10 21 20 19

-

12,6 13,8 13,1 10,6

-

Napięcie robocze V

Czynnik gaszący i licznik

1500 3250 360 1000

C H OH (C H ) 0 Br G - M C H OH octan amylu metylal C0 G-M 2

5

2

5

2

2

2

5

2

H N,

2

o

2

Powietrze

o

2

^1000 1300 proporcjo­

-

nalny H 0 2

co

2

CH C H OH 4

2

5

1

29,6 33,0 27,3 24,8

34,2 29,1 32,5

17 20 15 14-22

2000 3000

W liczniku — w mieszaninie z a r g o n e m .

Gazy j e d n o - i d w u a t o m o w e są praktycznie przezroczyste dla fotonów o energiach wystarczających d o uwolnienia fotoelektronów z k a t o d y . W gazach tych więc wartość A wzrasta gwałtownie ze wzrostem napięcia. Niektóre gazy wieloatomowe, j a k metan, p a r y etanolu, pochłaniają fotony, same ulegając rozpadowi. W ich obecności obserwuje się więc wzrost A bardziej zgodny z równaniem (5.2.2-7).

Rola gazów szlachetnych w zwiększaniu wzmocnienia gazowego została wymieniona w p . 3. Z uwagi na łatwość ich wzbudzenia d o stanów metatrwałych są one stałym składnikiem wypełnień liczników z dodatkiem innego gazu o odpowiednio niższym potencjale jonizacyjnym. Zasadniczą różnicą między zakresem działania licznika G - M i proporcjonalnego jest występowanie wyładowania n a całej długości a n o d y w zakresie geigerowskim, a na niewielkiej części a n o d y (w miejscu powstawania jonizacji pierwotnej) w zakresie proporcjonalności. Ani elektrony, ani j o n y d o d a t n i e nie mogą s p o w o d o w a ć rozprzestrzenienia się wyładowania n a całą długość d r u t u , poruszają się one bowiem prostopadle d o a n o d y . Odpowiedzialne za to są fotony emitowane przy zderzeniach w pobliżu anody. Fotoelektrony powstałe zgodnie z p . 3 już w 1 0 " s p o emisji fotonów przybywają w okolicę a n o d y i powodują powstanie dalszych jonów, elektronów i fotonów, nawet w obecności pochłaniających fotony gazów wieloatomowych (par organicznych); zachodzi wtedy wyzwalanie fotoelektronów w zjawisku fotoelektrycznym. Spowodują one rozszerzenie się ł a d u n k u przestrzennego j o n ó w i elektronów w bezpośrednim sąsiedztwie. Ponieważ fotony odpowiedzialne za emisję fotoelek­ tronów są rozprzestrzeniane we wszystkich kierunkach, więc ten właśnie fakt tłumaczy rozprzestrzenianie się wyładowań wzdłuż a n o d y . Tysiące lawin wywołanych przez poszczególne fotoelektrony powodują ciągły wzrost ł a d u n k u w zakresie geigerowskim. G ł ó w n ą rolę odgrywają fotoelektrony z katody, ponieważ większość fotonów jest wysyłana przez wzbudzone atomy, których liczba n jest dużo większa niż liczba zjonizowanych a t o m ó w ttj. W a r u n e k działania licznika w zakresie geigerowskim m a postać 8

a

A — Qw^\

(5.2.2-9)

gdzie A — współczynnik wzmocnienia gazowego, Q — wydajność k w a n t o w a katody w elektronach na 1 kwant, w — p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że jeden wzbudzony atom wyemituje jeden k w a n t . Czasami w a r u n e k (5.2.2-9) pisze się prościej: sA > 1

(5.2.2-10)

gdzie e oznacza p r a w d o p o d o b i e ń s t w o powstania, dzięki zjawisku fotoelektrycznemu, następnej lawiny odniesione d o jednego j o n u dowolnej lawiny, A — j a k poprzednio, czyli liczbę j o n ó w w pierwszej lawinie pochodzącej od jednego elektronu. Wartości £ są rzędu 1 0 " i zależą od natury i ciśnienia gazu w liczniku; jeżeli d o wyładowania przyczyniają się fotoelektrony z katody, to wartości e zależą również od c h a r a k t e r u powierzchni katody. Aby ta nierówność były spełniona, musi istnieć przynajmniej jeden fotoelektron zdolny d o spowodowania następnej lawiny. D o p ó k i zależność (5.2.2-10) jest spełniana w odniesieniu d o j o n ó w dowolnej lawiny, d o p ó t y będą p o w s t a w a ć dalsze lawiny. Zasadnicza różnica między zakresem geigerowskim a zakresem proporcjonalności polega n a tym, że w tym ostatnim w a r u n e k ten nie jest nigdy spełniony, chociaż efekt fotoelektryczny może p o w o d o w a ć powstawanie nowych ł a d u n k ó w . 5

W y ł a d o w a n i e lawinowe zgodne z w a r u n k a m i (5.2.2-9) i (5.2.2-10) nie jest ciągłe, przerwanie wyładowania zachodzi następująco: W miarę wzrostu liczby j o n ó w d o d a t n i c h otaczających a n o d ę — a przypomi­ namy, że c h m u r a j o n o w a (dodatni ładunek przestrzenny) tworzy się w pobliżu anody bardzo szybko i w czasie mniejszym niż 1 us otacza całą a n o d ę — maleje natężenie pola przy anodzie. C h m u r a d o d a t n i e g o ł a d u n k u przestrzennego pozostaje dość długo w pobliżu anody, n a skutek niewielkiej ruchliwości j o n ó w dodatnich. C h m u r a ta stanowi więc j a k b y trzecią, d o d a t n i o n a ł a d o w a n ą elektrodę, tak znacznie zmniejszającą natężenie pola w obszarze bezpośrednio przylegającym d o anody, że współczynnik A będzie malał dla kolejnych lawin, w miarę wzrostu d o d a t n i e g o ładunku przestrzennego. Elektrony nie mogą j u ż w znaczniejszy sposób przyczynić się do powstawania lawiny i kolejne lawiny będą c o r a z mniejsze. Jeżeli oznaczymy przez N(n) liczbę j o n ó w w n-tej lawinie, to w miarę wzrostu « , e - / V ( « ) - > l , a następnie, gdy w wyniku dalszego zmniejszania się iloczyn £ • N(n) < 1, przestaną powstawać dalsze lawiny. Następuje wygaszenie wyładowania. 5.2.2.2. Czas martwy i czas powrotu do stanu pierwotnego

Po wygaszeniu wyładowania c h m u r a j o n ó w d o d a t n i c h przesuwa się d o k a t o d y i natężenie pola elektrycznego przy anodzie wzrasta d o poprzedniej wartości. Wzrost rozpoczyna się przy anodzie i przesuwa się d o k a t o d y . G d y wszystkie j o n y dodatnie zbiorą się na katodzie, natężenie pola we wszystkich p u n k t a c h licznika powróci d o wartości normalnej, odpowiadającej początkowemu napięciu licznika. Współczynnik wzmocnienia gazowego wzrasta przy tym od zera d o wartości pierwotnej. Istnieje krytyczna odległość r , n a jaką muszą się przesunąć j o n y d o d a t n i e , aby współczynnik A osiągnął A > 1 i aby w następstwie z n o w u mogły być liczone impulsy. Czas, w j a k i m j o n y d o d a t n i e przebywają odległość r , nazywa się czasem martwym licznika r ; licznik w tym czasie jest nieczuły na przechodzące przez niego cząstki. Zależność między promieniem krytycznym r a przepięciem licznika V — V jest następująca: kr

kr

d

kr

V -V m

r

kr

p

=

= r exp(-(F b

m

(5.2.2-11)

2q\n(r /r ) b

m

-

p

kr

V,)/2q) )/: p

gdzie V — napięcie początkowe (progowe), V — napięcie robocze licznika, q — ładunek c h m u r y jonowej na jednostkę długości, r — p r o m i e ń k a t o d y . Bezpośrednio p o zakończeniu okresu m a r t w e g o , współczynnik A jest mniejszy niż normalnie i wobec tego procesy jonizacyjne wywołują mniejsze impulsy na elektrodach. W miarę wzrostu współczynnika wzrasta wielkość następnego impulsu i gdy j o n y d o d a t n i e przybędą d o k a t o d y , następne wyładowanie będzie tej samej wielkości co poprzednie. Czas p o okresie m a r t w y m , w k t ó r y m współczynnik urasta do wartości normalnej, nazywa się czasem powrotu do stanu pierwotnego t . Obie te wielkości są zwykle rzędu kilkuset us ( t rzędu n p . 20-300 us). Im wyższe napięcie p

m

b

T

d

na liczniku, tym szybszy p o w r ó t d o n o r m a l n e g o natężenia pola i tym krótszy czas martwy. Ze wzrostem dodatniego ł a d u n k u przestrzennego zwiększa się czas martwy. W licznikach z d o d a t k i e m alkoholu t ^ 300-400 u s , w licznikach chloro­ wcowych t = 100 u s . Przy wyższych szybkościach liczenia (np. > 1 0 imp • m i n " ) trzeba w p r o w a d z a ć dość znaczne p o p r a w k i ze względu na czas martwy licznika. Jeżeli prawdziwą szybkość liczenia oznaczymy przez / , a mierzoną przez to liczba nie policzonych impulsów wynosi: A

4

1

d

2

I - I' =

I' t - j —

1—

(5.2.2-12)

I t

d

N a rysunku 5.18 przedstawiono liczbę nie policzonych impulsów j a k o funkcję szybkości liczenia dla różnych czasów martwych.

\ \

nie p o i c z o n e

s

\ i\

_

szybkc ś ć — \ ^ - ' '- l i c z e n i a ( / )

zmierzono ^ s z y b k o ś ć liczę nia

0

1

;-/')

impulsy

p ra w d z i w a

2

l/TN

3

5

i

Rys. 5.18. O z n a c z a n i e czasu m a r t w e g o z krzywej r o z p a d u krótkożyciowego r a d i o n u k l i d u »/. K.II.Licscr. „ E i n f u h r u n g in die K e r n c h e m i e " , V C H Yerlagsgesellschaft, W c i n h e i m 1980; za zgodą \v\duv\c>)

Im większa częstość impulsów, tym mniejszy średni efektywny c/a^ martwy licznika. Za pomocą pomiaru dwóch próbek (A i B) o zbliżonych aktywnościach oblicza się często czas martwy z następujących wzorów: I'\ . _ ! _ .

I'I +

''a =

,

'

o . 2..2-13)

- 1

gdzie r, — szybkość liczenia (liczba i m p u l s ó w j e d n o s t k a c z a s u ) dla p r ó b k i A, r — szybkość liczenia dla próbki B, r — szybkość liczenia dla p r ó b e k A i B mie­ rzonych łącznie 2

3

= ^"r^ r | - r\ -

(5-2-2-15)

r\

5.2.2.3. Zapobieganie powtarzaniu się wyładowań

G d y d o d a t n i a c h m u r a j o n o w a dotrze d o k a t o d y , wówczas przy zobojętnianiu na katodzie mogą p o w s t a w a ć fotony i elektrony, które są w stanie s p o w o d o w a ć powtórne wyładowanie, i taki proces mógłby się p o w t a r z a ć dowolnie długo. Istnieją trzy zasadnicze m e t o d y zapobiegania t e m u zjawisku. 1) Z a p o m o c ą powstałego przy wyładowaniu ł a d u n k u obniża się napięcie na liczniku poniżej p r o g u geigerowskiego. Jeżeli ten stan zostanie u t r z y m a n y d o czasu, kiedy nastąpi wyładowanie ostatniego ł a d u n k u , t o wyładowanie nie powtórzy się aż do następnego procesu jonizacyjnego. W a r u n k i e m przerwania wyładowania jest:

gdzie q — ładunek powstały przy wyładowaniu, C — całkowita pojemność układu, R — opór, przez który przepływa p r ą d licznika, V — napięcie przyłożone z zasilacza wysokiego napięcia, V — napięcie p r o g o w e . Pojemność C p o w i n n a być j a k najmniejsza, zwykle zaś nie może być mniejsza o d 1 0 F . W t e d y otrzymuje się R = 1 0 Q, nie możemy więc rejestrować b a r d z o dużej liczby impulsów w jednostce czasu, gdyż zgubimy znaczną część wskutek długiego czasu martwego. Dlatego m e t o d a ta jest r z a d k o stosowana. 2) Użycie u k ł a d u elektronicznego sprzężonego z zasilaczem napięcia licznika. U k ł a d ten zmniejsza napięcie n a liczniku d o wartości mniejszej od V na czas nieco większy niż s u m a t i t . Częstość impulsów m o ż e być dość duża (ok. 100 s ) przy nieznacznych tylko stratach. P o d a n e wyżej m e t o d y są m e t o d a m i gaszenia zewnętrznego. Trzeba tu j e d n a k wyraźnie podkreślić, że w istocie wyładowanie wygasza się n a skutek wzrostu chmury j o n ó w dodatnich, j a k to było powiedziane poprzednio, zewnętrznie zapobiega się tylko p o w t a r z a n i u wyładowania, gdy j o n y d o d a t n i e dotrą d o k a t o d y . Istnieje również sposób wewnętrznego zapobiegania t e m u procesowi, opisany niżej. 3) Gaszenie wewnętrzne — liczniki samogaszące. M e t o d a polega na d o d a w a n i u d o właściwego gazu wypełniającego (gazu szlachetnego) pewnej ilości p a r organicz­ nych (patrz t a b . 5.4) i niedopuszczaniu dzięki temu d o wyzwalania się n a katodzie wtórnych elektronów o r a z n a absorpcji fotonów w p a r a c h n a tak krótkich odległościach, że nie powodują one wyzwalania fotoelektronów z k a t o d y . Powstałe p

- 1 1

9

p

_ 1

d

r

w liczniku pierwotne j o n y d o d a t n i e będą się składały z j o n ó w p a r organicznych i j o n ó w gazu szlachetnego. N i e k t ó r e j o n y organiczne mają dużą skłonność do dysocjacji; n a d m i a r energii pozostałej p o zobojętnieniu zostanie zużyty na dysocjację powstałej cząsteczki, a nie na wyzwalanie fotonów czy elektronów z katody. D o d a t n i e j o n y gazu szlachetnego mogą podlegać z dużym p r a w d o p o d o b i e ń s t w e m wymianie jonizacyjnej. Proces ten jest możliwy zawsze wtedy, gdy energia jonizacji gazu szlachetnego jest większa niż energia jonizacji pary organicznej (np. hel — 24,6 eV, neon — 21,6 eV, a r g o n — 15,8 eV, etanol — 11,3 eV). Powstałe przy wymianie jony organiczne wędrują d o k a t o d y , gdzie w małej odległości od powierzchni ( 1 0 cm) mogą wyzwalać elektrony i się zobojętniać. Ponieważ energia zużyta na wyzwolenie elektronu jest przeważnie mniejsza niż energia uwalniana przy zobojętnieniu cząsteczki (energia jonizacji), cząsteczka będzie miała d o dyspozycji pewien n a d m i a r energii (energia wzbudzenia). Im bardziej złożone są cząsteczki wzbudzone, tym bardziej jest p r a w d o p o d o b n e , że energia wzbudzenia będzie zużyta na dysocjację, a nie będzie e m i t o w a n a w postaci promieniowania. Istnieje wiele kombinacji p a r organicznych z gazami szlachetnymi, stosowanych do wypełniania liczników G - M (tab. 5.4). P a r ę organiczną nazywa się czynnikiem gaszącym. Zamiast p a r organicznych m o ż n a stosować także inne gazy wieloatomowe 0 potencjale jonizacyjnym niższym o d potencjału gazu szlachetnego, aby mogła nastąpić w y m i a n a ł a d u n k u . Jeżeli cząsteczka nieorganiczna m o ż e się rozpaść n a katodzie, to także powoduje powstrzymywanie wtórnych wyładowań. Te w a r u n k i spełniają np. następujące gazy: N H , 0 , C l , B r . Szczególnie nadają się d o tego chlorowce; cząsteczki tlenu 1 chlorowców dysocjują na atomy, p o czym następuje rekombinacja, ale promieniowanie rekombinacyjne leży w mniej energetycznej części widma, nie uwalnia przeto zazwyczaj fotoelektronów z katody. W przypadku amoniaku zachodzi reakcja N H ^ -> NH2" + H . Szczególną zaletą w p r z y p a d k u wyżej wymienionych wypełnień jest stabilność charakterystyki liczników, są to tzw. liczniki wieczne. Pary organiczne są nietrwałe i podczas każdego wyładowania dysocjuje na katodzie nieodwracalnie pewna część jonów organicznych. Zazwyczaj liczniki wypełnione p a r a m i organicznymi wystarczają do zmierzenia 1 0 - 1 0 impulsów. Wszystkie gazy w licznikach wiecznych mają silną tendencję do tworzenia jonów ujemnych przez wychwytywanie pierwotnych elektronów. Ponieważ prędkość jonów ujemnych jest dużo mniejsza niż prędkość elektronów, przeto powstają opóźnienia rzędu kilkuset us między jonizacją pierwotną a rozpoczęciem jonizacji lawinowej przy anodzie. G d y j o n y ujemne znajdą się przy anodzie, silne pole elektryczne wyrywa z nich elektrony i wzmocnienie gazowe zachodzi w zwykły sposób. Opóźnienie wyklucza użycie takich liczników t a m , gdzie trzeba znać moment pierwotnej jonizacji, w u k ł a d a c h koincydencyjnych itp. - 7

3

2

2

2

8

9

5.2.2.4. Charakterystyka licznika Geigera-Miillera

Napięcie p r o g u geigerowskiego V jest, tak s a m o j a k w przypadku licznika proporcjonalnego, zależne od różnych czynników: od wartości / , średnicy anody, p

średnicy k a t o d y , ciśnienia cząstkowego czynnika gaszącego (szczególnie pochłania­ jącego fotony) itp. G d y napięcie na liczniku wzrośnie p o n a d napięcie progowe, częstość impulsów wzrasta szybko d o wartości niezależnej od napięcia. Przy dalszym zwiększaniu napięcia częstość impulsów wzrasta z n o w u b a r d z o s t r o m o i przy nieznacznie wyższym napięciu zachodzi już wyładowanie ciągłe. Ilustruje to rysunek 5.19.

ploteau

przyfożone napięcie — Rys. 5.19. Charakterystyka licznika Geigera-Miillera

Płaska część wykresu nosi nazwę plateau. Nachylenie jej nie p o w i n n o przekraczać kilku setnych procenta n a 1 wolt. Nachylenie to wywołują niżej wymienione czynniki. 1) Pewien niewielki wrost wydajności licznika ze wzrostem napięcia, ze wzrostem V bowiem wzrasta objętość czynna licznika aż d o k o ń c ó w a n o d y . Liczniki powinny być raczej długie i cienkie, aby wyeliminować znaczenie k o ń c ó w d r u t u . 2) Ze wzrostem napięcia wzrasta liczba w y ł a d o w a ń pasożytniczych. a) Ze wzrostem napięcia zwiększa się ładunek c h m u r y j o n ó w dodatnich, zwiększa się p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że niektóre j o n y gazu szlachetnego dotrą d o anody, nie wymieniwszy ł a d u n k u z cząsteczką gazu gaszącego (p. 5.2.2.1; s. 268) i wyrzucą elektron z k a t o d y . Efekt ten maleje, a więc plateau się wydłuża ze wzrostem ciśnienia cząstkowego gazu gaszącego. M o ż n a też w tym celu starać się zwiększyć pracę wyjścia z k a t o d y . b) I n n y m czynnikiem powodującym fałszywe wyładowania jest obecność zanieczyszczeń tworzących j o n y ujemne, j a k tlen i p a r a w o d n a . J o n ujemny może wywołać wyładowanie, gdy przybywa d o a n o d y p o dłuższym o d t czasie po dojściu d o a n o d y głównej masy elektronów. P o ż ą d a n e jest usunięcie substancji wytwarzających j o n y ujemne, j a k powietrze i w o d a . Jeśli w p r o w a d z a się gazy silnie elektroujemne, j a k chlorowce, to w takich ilościach, aby mieć pewność, że wszystkie pierwotne elektrony zostaną schwytane w celu utworzenia j o n ó w ujemnych. Ponieważ wszystkie j o n y ujemne posuwają się razem d o anody, więc nie wywołują fałszywych impulsów. '* Wszystkie wyżej wymienione zjawiska zachodzą w czasie m a r t w y m i czasie powrotu do stanu pierwotnego, dlatego gdy używamy zewnętrznych urządzeń gaszących, plateau są bardziej płaskie i dłuższe. Istnieją także jeszcze inne mechanizmy wywołujące fałszywe impulsy. d

5.2.3. Liczniki scyntylacyjne Jednymi z ważniejszych i szeroko rozpowszechnionych przyrządów do detekcji i p o m i a r ó w promieniowania jonizującego są liczniki scyntylacyjne. W licznikach tych rejestruje się impulsy świetlne (scyntylacje), pojawiające się w wyniku od­ działywania promieniowania na ośrodek luminezujący. Licznik scyntylacyjny składa się ze scyntylatora, w k t ó r y m cząstki lub kwanty promieniowania wywołują błyski luminescencyjne, fotopowielacza przekształcającego te błyski w impulsy elektryczne o r a z z u k ł a d u elektronicznego d o rejestracji impulsów. W scyntylatorze część energii padających cząstek lub kwantów zmienia się na energię wzbudzenia materiału scyntylatora. Większa część tej energii zmienia się n a energię cieplną. Pozostała część w b a r d z o k r ó t k i m czasie przechodzi do o ś r o d k a aktywnego scyntylatora i t a m zamienia się na energię świetlną. Wydajność świetlna scyntylatora, będąca stosunkiem liczby fotonów emitowanych d o energii utraconej przez cząstkę w scyntylatorze, zależy od p a r a m e t r ó w fizycznych scyn­ tylatora, ale także od rodzaju p r o m i e n i o w a n i a i jego energii. Wymogi d o b o r u scyntylatorów są więc bardzo różne, p r z y k ł a d o w o d o rejestracji cząstek a stosuje się warstwy luminoforów (np. Z n S - A g lub C d S - A g ) nanoszone na okienko foto­ powielacza, d o rejestracji przenikliwego promieniowania y materiały o dużej gęstości (np. a k t y w o w a n y talem jodek N a l - T l ) . M e c h a n i z m przetwarzania energii promieniowania jonizującego na impulsy świetlne w scyntylatorze jest złożony. Cząstka jonizująca traci swoją energię zgodnie ze; schematami (5.1-1 i 5.1-2). Powstałe elektrony wywołują dalszą jonizację i wzbudzenia. Zjonizowane i w z b u d z o n e p r o d u k t y osiągają, p o wielu przejściach bezpromienistych, taki stan wzbudzony, z którego może nastąpić emisja luminescencji.

stany singletowe

stany trypletowe

Diagram Jabłońskiego

Dla zobrazowania procesów zachodzących we wzbudzonej cząsteczce luminezującej będącej centrum luminescencji w scyntylatorze organicznym, posłużymy się schema­ tem ze s. 275 (diagram Jabłońskiego), na k t ó r y m p o k a z a n o przejścia elektronowe z niektórych wzbudzonych stanów singletowych (S) i trypletowych ( 7 ) d o stanu podstawowego ( S ) . Dezaktywacja stanów wzbudzonych może zachodzić promieniście lub bezpromieniście. Z procesów bezpromienistych należy tu wymienić, zaznaczone na schemacie, procesy wewnętrznej konwersji oraz przejścia interkombinacyjne. Zgodnie z regułą Kashy jedynie przejścia z najniższych stanów wzbudzonych S (fluorescencja) oraz Ti (fosforescencja) mogą następować z emisją promieniowania. Te d w a ostatnie procesy, a właściwie głównie zjawisko fluorescencji, są wykorzystywane w scyn­ tylatorach organicznych. W ś r ó d scyntylatorów organicznych m o ż n a wyróżnić kryształy organiczne, co p r a w d a o niskiej wydajności, ale z uwagi na krótki czas zaniku fluorescencji, o dużej czasowej zdolności rozdzielczej (przejście od s t a n u w z b u d z o n e g o d o niższego (podstawowego) s 1 0 " s). D o tej kategorii należą również scyntylatory ciekłe; składają się one z rozpuszczalnika (np. toluen, ksylen), którego cząsteczki pobierają energię wzbudzenia i w z n i k o m o k r ó t k i m czasie przekazują ją cząsteczkom substancji rozpuszczonej (np. difenylooksazol, tetrafenylobutadien). Naczynia wypełnione takim scyntylatorem mogą mieć dużą objętość i kształt d o g o d n y dla danego doświadczenia. Stosuje się również scyntylatory z tworzyw sztucznych, drobiny luminezujące są tu rozpuszczone w polimerze. Aktywowane kryształy lub proszki krystaliczne należą do kategorii scyntylatorów nieorganicznych. Mechanizm luminescencji w tych kryształach wyjaśnia się za pomocą modelu pasmowego. W wyniku wzbudzenia pojawiają się swobodne elektrony w paśmie przewodnictwa, a ich rekombinacją z dziurami (patrz p . 5.2.4), bezpośrednio lub z udziałem p o z i o m ó w zlokalizowanych, tłumaczy się emisję promieniowania. Charakterystyczną cechą takich scyntylatorów jest duża wydajność świetlna, mają one j e d n a k mniejszą od scyntylatorów organiczynch czasową zdolność rozdzielczą (czas zaniku 10 ~ s). W licznikach scyntylacyjnych promieniowanie luminescencyjne jest kierowane na fotokatodę powielacza. F o t o n y wyzwalają z f o t o k a t o d y elektrony. Te za pomocą pola elektrostatycznego są kierowane na tzw. d y n o d ę , gdzie wyzwalają elektrony wtórne. Te z kolei są kierowane na następną d y n o d ę itd., aż przez kolejne stopnie dochodzą d o a n o d y . Jeżeli współczynnik emisji wtórnej każdej d y n o d y wynosi m, to przy n stopniach współczynnik wzmocnienia G = m". Całkowita liczba elektronów na wyjściu wynosi w przybliżeniu: 0

x

1 1

6

Z = yNrjG

(5.2.3-1)

gdzie y — czułość k w a n t o w a fotokatody (0,01-0,35), N — liczba padających k w a n t ó w świetlnych, n — część elektronów docierająca d o pierwszej d y n o d y (od 2 0 % d o 100%). Zalety i przydatność m e t o d y scyntylacyjnej polegają na następujących czyn­ nikach:

1) Czułość detekcji, szczególnie w p r z y p a d k u twardych fotonów, jest b a r d z o wysoka w p o r ó w n a n i u n p . z licznikiem G - M z uwagi na dużą absorpcję w scyn­ tylatorze. 2) Bardzo duża szybkość liczenia i czasowa zdolność rozdzielcza umożliwiają p o m i a r y przy odstępach czasu 1 0 " s. 3) Możliwe są selektywne p o m i a r y i, p o d o b n i e j a k w liczniku proporcjonalnym, otrzymywanie widma energetycznego emitera. 4) Liczniki scyntylacyjne są b a r d z o trwałe. 5) Liczniki scyntylacyjne, dzięki innej zasadzie działania, m o ż n a łatwiej d o ­ stosować d o specjalnych w a r u n k ó w b a d a ń niż liczniki G - M (objętość czynna od kilkuset litrów d o m m ) . 1 0

3

5.2.4. Liczniki półprzewodnikowe Obecnie coraz szerzej, szczególnie w spektrometrii jądrowej, stosowane są detektory w fazie stałej, zwane również półprzewodnikowymi detektorami krys­ talicznymi. Najpowszechniej s t o s o w a n y m materiałem półprzewodzącym, tak j a k w zwykłych diodach półprzewodnikowych typu p i n, jest krzem. O p ó r właściwy materiałów półprzewodzących (krzem = 1 0 o m o m e t r a [ Q - m ] , g e r m a n = 0,6 Q • m) stawia je pomiędzy typowymi przewodnikami, j a k miedź (10 ~ Q m ) , a izolatorami (kwarc 1 0 Q - m ) . W czystym krzemie prawie wszystkie elektrony znajdują się w paśmie walencyjnym i są związane z a t o m a m i krzemu energią 1,11 e V . Kryształ krzemu jest prawie nieprzewodzący. Jeżeli elektronowi walencyjnemu dostarczyć energię 1,11 e V , przechodzi on d o p a s m a p o z i o m ó w energetycznych nie związanych z określonymi a t o m a m i krzemu. Elektron porusza się łatwo w tym paśmie przewodnictwa i kryształ przewodzi prąd elektryczny. Zgodnie z maxwellowskim rozkładem energii istnieje zawsze pewna liczba elektronów, które mają energię wystarczającą d o przebywania w paśmie przewodnictwa. Dlatego występuje pewne niewielkie wewnętrzne przewodnictwo czystego krzemu. W diamen­ cie luka energetyczna między p a s m e m walencyjnym a p a s m e m przewodnictwa wynosi 7 eV, co powoduje, że nie m a elektronów w paśmie przewodnictwa i diament jest izolatorem. 3

8

1 2

Energia p o t r z e b n a d o przesunięcia elektronów d o p a s m a przewodnictwa może być d o s t a r c z o n a przez promieniowanie jonizujące, przy czym jest o n a większa od teoretycznej (np. średnio w krzemie nie 1,1 eV, lecz 3,5 eV) ze względu na wzbudzenie kryształu pochłaniające część energii. Elektron wyrzucony z p a s m a walencyjnego pozostawia puste miejsce, czyli „ d z i u r ę " . T a k więc akt jonizacji tworzy parę: elektron-dziura; ta ostatnia musi być t r a k t o w a n a j a k o ładunek d o d a t n i ; p o przyłożeniu napięcia dąży o n a d o k a t o d y , a elektron d o anody. Krzem ma 4 elektrony walencyjne, fosfor 5, a ind 3. Jeżeli wprowadzimy niewielką ilość fosforu do krzemu, a t o m y fosforu zastąpią a t o m y krzemu w sieci krystalicznej. K a ż d y z nich m a n a d m i a r jednego elektronu. Te elektrony n a d m i a r o w e nie są wprawdzie swobodne, ale b a r d z o słabo związane, tak że wystarczy energia 0,04 eV, żeby je przenieść d o p a s m a przewodnictwa. Fosfor w tym układzie

nazywamy materiałem donorowym. K r z e m zawierający niewielką ilość materiału d o n o r o w e g o (zanieczyszczenie) nazywamy krzemem typu n, ze względu na n a d m i a r ładunku ujemnego. Jeżeli n a t o m i a s t d o struktury krystalicznej krzemu wprowadzimy atomy indu, uzyskamy efekt przeciwny, w paśmie walencyjnym powstaną dziury. Taki materiał n a z y w a m y akceptorowym albo krzemem typu p. D o d a t e k k o n t r o l o ­ wanych ilości a t o m ó w zanieczyszczeń dostarcza d o u k ł a d u nośników ładunku i zapewnia p o ż ą d a n e właściwości materiałów półprzewodnikowych. Szczególnie interesujący efekt daje kombinacja d w u k a w a ł k ó w krzemu typu pin. Powierzchnia ich zetknięcia nazywa się złączem p-n. N a złączu p-n dziury przechodzą d o materiału typu n i odwrotnie. W rezultacie n a połączeniu tworzy się warstwa z u b o ż o n a w nośniki ł a d u n k u , gdyż dziury wypełniają się elektronami. Prąd może być przewodzony tylko w kierunku n -> p; jeżeli napięcie przyłożymy tak, że ujemny biegun połączymy z obszarem typu p, a d o d a t n i z « , t o wzrasta wysokość bariery, o p o r n o ś ć jest b a r d z o wielka i kryształ nie przewodzi p r ą d u . W a r s t w a z u b o ż o n a jest objętością czynną licznika. Istotny dla zastosowania półprzewodników j a k o d e t e k t o r ó w promieniowania jądrowego jest duży ładunek przestrzenny warstwy zubożonej. P a r y e l e k t r o n - d z i u r a tworzone na skutek wejścia cząstki p r o m i e n i o w a n i a w objętość czynną są szybko zbierane na elektrodach. Podczas przenoszenia ł a d u n k u przez kryształ odtwarzają się początkowe warunki (ładunek przestrzenny). W tym sensie działanie licznika półprzewodnikowego jest p o d o b n e d o działania k o m o r y jonizacyjnej. Trzeba j e d n a k w y p u n k t o w a ć zasadnicze różnice między o b u tymi rodzajami detekcji. D o zalet należy t o , że licznik półprzewodnikowy: 1) wymaga tylko 3,5 eV n a utworzenie 1 p a r y j o n ó w ( k o m o r a jonizacyjna 35 eV), 2) ze względu n a brak powolnych j o n ó w dodatnich zbiera ładunki dużo szybciej, 3) w y m a g a d u ż o niższego napięcia (zwykle mniej niż 100 V), 4) m a d u ż o wyższą zdolność h a m o w a n i a . D o m a n k a m e n t ó w należy zaliczyć b r a k możliwości mnożenia j o n ó w w wyniku wtórnej jonizacji. Ł a d u n e k w liczniku p ó ł p r z e w o d n i k o w y m jest określony zależnością Aą=

19

16 • 10-

1

E r, wibs

(5.2.4-1)

przy czym strata energii £ < E cząstki, n — efektywność zbierania jest zwykle b a r d z o bliska 1, wartość w wynosi 3,5 eV dla krzemu i ok. 2 eV dla germanu. J a k widać, sygnał jest przy stałym n wprost proporcjonalny d o energii zaabsorbowanej w detektorze. Ponieważ energia tworzenia pary jest dużo mniejsza niż w licznikach gazowych i scyntylacyjnych, więc w k a ż d y m akcie absorpcji jest uwalniane więcej elektronów, co daje lepszą statystykę i wyższą rozdzielczość energii. Jest to szczególnie użyteczne dla spektroskopii, chociaż dokładność jest mniejsza niż w spektroskopii m a s . Oprócz d e t e k t o r ó w półprzewodnikowych o złączu dyfuzyjnym (domieszki w p r o w a d z a n e d o płaszczyzn kryształu przez dyfuzję w wysokiej temperaturze) stosowane są tzw. detektory barierowo-powierzchniowe, w których j e d n a tylko a b s

k i n

utleniona powierzchnia krzemu t y p u n, p o k r y t a cienką warstwą złota, tworzy tlenkową warstwę typu p 0,1 um). D e t e k t o r y te są używane głównie w spektro­ skopii a i fi oraz d o p o m i a r ó w zdolności h a m o w a n i a dEjdx cząstek o wysokiej energii. Średnica czułej warstwy zubożonej jest mniejsza od 10 m m , a grubość mniejsza od 2 m m ; ta ostatnia jest wystarczająca, by zatrzymać elektrony o energii mniejszej od 1,5 M e V , p r o t o n y < 20 M e V , cząstki A. < 80 MeV. W spektroskopii a i fi stosuje się próżnię między detektorem i źródłem promieniowania. W b r a k u próżni strata energii dla cząstek A. wynosi ok. 1 keV na 100 P a na 1 cm odległości między źródłem i detektorem. Absorpcja w okienku detektora dla cząstek A 6 M e V jest mniejsza niż 6 keV. M o ż n a otrzymać rozdzielczość wynoszącą ok. 30 keV pełnej szerokości, mierzonej w połowie m a k s i m u m , dla cząstek cc 6 M e V lub cząstek fi 0,6 M e V . W detektorach składających się z kilku całkowicie zubożonych cienkich (20 um) warstw m o ż n a mierzyć całkowitą energię kinetyczną. Cząstki o masie A i ł a d u n k u Z m o ż n a identyfikować za p o m o c ą zależności (5.2.4-2)

2

E^azAZ dx

N a rysunku 5.20 p o k a z a n o hipotetyczny rozkład p r o t o n ó w , deuteronów i trytonów, których względne natężenia zapisano w funkcji E • dE/dx.

J

.v

J

l

DX Rys. 5.20. Wykres względnego natężenia cząstek dla p , d , t jako funkcji E • dE/dx w teleskopie dwudetektorowym, gdzie pierwszy detektor zapisuje dE/dx, a drugi E (z: G.R.Choppin, J.Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

Cząstki o wysokiej energii mogą p o w o d o w a ć , poza jonizacją w krysztale, przemieszczenie a t o m ó w detektora w sieci krystalicznej. Takie uszkodzenia radiacyjne w krysztale ograniczają czas życia d e t e k t o r a d o ok. 1 0 G y . W cienkiej warstwie powierzchniowej detektorów barierowych prawdopodobień­ stwo oddziaływania y jest tak małe, że nie nadają się one d o spektroskopii y. Grubą warstwę czynną m o ż n a utworzyć przez wprowadzenie a t o m ó w litu do kryształu krzemu t y p u p (tzw. detektory dryfowane litem). Lit nie zajmuje w krysztale miejsca a t o m ó w krzemu, lecz umieszcza się między węzłami sieci. Stanowi on, ze względu na 4

+

łatwość jonizacji Li -»• Li , zanieczyszczenie d o n o r o w e . Lit jest dryfowany z jednej strony kryształu, tak że jego stężenie po stronie wejściowej jest duże, a p o t e m sukcesywnie zmniejsza się aż d o drugiego k o ń c a kryształu. Kiedy przyłożymy napięcie d o takiego kryształu, z biegunem d o d a t n i m p o stronie bogatej w lit, utworzymy w detektorze trzy obszary: jeden typu p, wewnętrzny (ang. intrinsic) i obszar typu n (detektory p-i-ri). W części środkowej (wewnętrznej) elektrony d o n o r a (Li) neutralizują początkowe zanieczyszczenia a k c e p t o r o w e typu p. Ten wewnętrzny obszar jest czuły na promieniowanie jonizujące. Głębokość d e t e k t o r ó w dochodzi d o 20 m m (średnica < 50 m m ) , co pozwala na pochłanianie promienio­ wania y. Ze względu na dużą ruchliwość a t o m ó w litu w temperaturze pokojowej kryształy te przechowuje się w niskich t e m p e r a t u r a c h (zwykle 77 K ) , nawet gdy nie są w użyciu. Detektory dryfowane litem dzielą się na krzemowe Si(Li) i g e r m a n o w e Ge(Li). G e r m a n ma większą liczbę a t o m o w ą i gęstość niż krzem, dlatego jest bardziej przydatny d o spektrometrii y. N a przykład dla p r o m i e n i o w a n i a X 60 keV m o ż n a uzyskać w detektorze Si(Li) wydajność 5 % , a w p o r ó w n y w a l n y m G e (Li) nawet 100%. Liczniki Si(Li) są szczególnie p r z y d a t n e w analizie fluorescencyjnej X. Oba typy detektorów dają znakomitą rozdzielczość ok. 1,71 eV pełnej szerokości w połowie m a k s i m u m dla y 1,33 M e V . N a rysunku 5.21 p o r ó w n a n o wyniki otrzymane na detektorach: scyntylacyjnym i Ge(Li). Wydajność detekcji w licznikach półprzewo­ dnikowych jest mniejsza, stanowi normalnie 1 0 - 2 0 % , maksymalnie d o 3 0 % . I |1.17MeV

11.33 NteV

S~\

detektor Na 1 (Tl) 1.75"» 2"

* \

\f detektor Ge(Li) 105Cm - "ITNRRT 2

V.,

Ę

\

\

V

\,< 0.8

Rys. 5.21. W i d m o

energetyczne

0.9

6 0

Co

1,0

1.1 1,2 energia, MeV

zmierzone

w

liczniku

1,3

1.4

1,5

scyntylacyjnym

i

liczniku

Ge(Li)

(z: G.R.Choppin, J.Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon B o o k s Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

Istota dryfowania litem krzemu i germanu polega na kompensowaniu zanieczysz­ czeń akceptorowych typu p obecnych zwykle w czystym materiale. Obecnie, kiedy czystość g e r m a n u m o ż n a podnieść d o 1 0 : 1 w p o r ó w n a n i u z dawniejszą 1 0 : 1 , dryfowanie litem staje się zbędne. W d o d a t k u takie wewnętrzne detektory germanowe nie wymagają chłodzenia w tym stopniu, co dryfowane litem; chłodzenie jest tu czynnikiem zwiększającym rozdzielczość. 1 3

1 1

5.2.5. Liczniki neutronów Niektóre p r o d u k t y reakcji j ą d r o w y c h z udziałem n e u t r o n ó w stosuje się d o detekcji samych n e u t r o n ó w . N a przykład prędkie neutrony powodują wybicie p r o t o n ó w z parafiny, przy czym otrzymuje się 7 p r o t o n ó w na 1 0 n e u t r o n ó w o energii 1 MeV. Przy innych energiach stosunek p r o t o n ó w d o n e u t r o n ó w jest prawie proporcjonalny d o energii n e u t r o n ó w . Energia najszybszych p r o t o n ó w jest r ó w n a energii padającego neutronu. Jonizację wywołaną przez cząstki a i p r o t o n y z reakcji (n, a) i (n, p) mierzy się bardzo często w k o m o r a c h jonizacyjnych i licznikach proporcjonalnych wypełnionych gazowym B F . P o m i a r sprowadza się d o detekcji cząstek a z reakcji B ( n , a ) L i . Przekrój czynny wynosi aż 3837 b,Q = 2,78 MeV. Stosuje się również reakcję z L i . Liczniki b o r o w e ( B F ) lub ciekłe scyntylatory z b o r e m używa się dla n e u t r o n ó w o energiach d o 0,1 M e V . Kryształy j o d k u litu a k t y w o w a n e europem stosuje się do wyższych energii. M o ż n a używać również ciekłych scyntylatorów z k a d m e m i gadolinem, b a r d z o dobrymi absorbentami n e u t r o n ó w . Zachodzi wówczas emisja promieniowania y o energii 9 M e V . Przy objętości scyntylatora dostatecznie dużej, by całe promieniowanie zostało z a a b s o r b o w a n e , m o ż n a otrzymać b a r d z o dobre wydajności liczenia. P r o d u k t y rozszczepienia m o ż n a b a d a ć w k o m o r a c h jonizacyjnych, wyłożonych substancją rozszczepialną i p o d d a n y c h działaniu źródła neutronów. Są t o liczniki o p a r t e na procesie rozszczepienia, tzw. fission counters. D o wykrywania n e u t r o n ó w m o ż n a również stosować reakcje wychwytu neu­ tronów, prowadzące d o powstawania radioaktywnych substancji. Przykładem może być reakcja 4

1 0

7

3

6

3

1 0 3

Rh(n,y)

1 0 4

Rh^

1 0 4

Pd

(5.2.5-1)

42 s

Elektrony z ^ - r o z p a d u tworzą przepływ p r ą d u w k o m o r z e jonizacyjnej (detektor /J-prądowy). D e t e k t o r y te charakteryzują się czasem opóźnienia zależnym od okresu półtrwania u t w o r z o n e g o jądra. I n n y m przykładem jest reakcja C o ( n , y) C o , w której powstają wtórne elektrony w wyniku absorpcji k w a n t ó w y pochodzących z wychwytu. Nie występuje tu czas opóźnienia, n a t o m i a s t liczniki oparte na wychwycie y mają ograniczony czas życia zależny od przekroju czynnego a (dla R h i C o , cr wynosi odpowied­ nio 146 b i 37 b). 5 9

5 0

1 0 3

5 9

(n
(n
5.2.6. Urządzenia przeliczające W połączeniu z licznikami stosuje się specjalne układy przeliczające, chodzi bowiem o t o , by wyznaczyć częstość pojawiania się na wyjściu licznika b a r d z o ostrych impulsów napięciowych. W tym celu potrzebne są przedwzmacniacze i wzmacniacze impulsów oraz urządzenia liczące impulsy zachodzące w d a n y m czasie: przeliczniki,

albo urządzenia wskazujące od razu średnią częstość impulsów: integratory. Przy bardzo dużych aktywnościach stosowane są układy redukujące liczbę impulsów o stały czynnik. Występuje o g r o m n a r ó ż n o r o d n o ś ć urządzeń elektronicznych służących tym celom, pracujących w s k o m p u t e r y z o w a n y c h s t a n d a r d o w y c h ze­ społach. W najprostszym p r z y p a d k u liczników G - M nie jest potrzebny wzmacniacz, nie jest również potrzebny wielokrotny r e d u k t o r ( > 100) ze względu na czas m a r t w y ograniczający liczbę impulsów. Nie jest również w y m a g a n y b a r d z o d o k ł a d n y stabilizator napięcia (p. 5.2.2.4). D o p o m i a r ó w niewielkich aktywności, zbliżonych d o tła, stosuje się specjalne obwody elektroniczne zawierające d w a detektory. D e t e k t o r y mogą być połączone tak, że rejestrują sygnał tylko wtedy, gdy o b a są czynne w tym samym czasie (obwód koincydencyjny), lub odwrotnie, gdy tylko jeden z nich jest czynny w d a n y m czasie (obwód antykoincydencyjny). Dzięki takiemu urządzeniu n o r m a l n e tło fi, y detektora może być obniżone o czynnik > 100. W rozwiniętej technice koincydencji stosuje się energoczułe detektory pozwalające na selektywny p o m i a r promieniowania. Pomiary koincydencyjne ji,y stosuje się d o oznaczania bezwzględnej aktywności próbek, w których bezpośrednio p o rozpadzie fi następuje emisja y. P o d s t a w o w y m narzędziem d o detekcji promieniowania jądrowego są analizatory wielokanałowe identyfikujące rodzaj promieniowania i precyzyjnie określające energię cząstek i k w a n t ó w y. Pozwala t o n a jakościowe i ilościowe oznaczanie nuklidów promieniotwórczych.

5.2.7. Statystyka pomiarów K a ż d a liczona szybkość r o z p a d ó w czy pojawiania się p r o d u k t ó w reakcji j ą d r o w y c h jest obarczona błędem statystycznym, tym mniejszym, im większa jest liczba policzonych impulsów. Dla radionuklidów wystarczająco długożyciowych, dla których okres półtrwania t jest większy o d czasu p o m i a r ó w , średnia wartość x szybkości liczenia d a n a jest wyrażeniem: 1 / 2

X ) + X 2 + X3 + X

1

. . . + X„

=

n

(5.2.7-1)

n

Odchylenie s t a n d a r d o w e a wynosi:

(5.2.7-2)

n-\ 2

Jeżeli n jest dostatecznie duże (n » 1), obliczamy a j a k o tzw. wariancję: 2

= x —X

(5.2.7-3)

Dla n -» oo stosuje się rozkład Poissona prawdopodobieństwa wystąpienia wartości x:

^( ) = i31. -

1

(5.2.7-4) xl Dla dużych wartości x (x » 1) niesymetryczny rozkład Poissona pokrywa się z symetrycznym rozkładem Gaussa: X

e

O b a rozkłady p o k a z a n o na rys. 5.22.

0

2 -2<J

A

6

-Id 0 odchylenie standardowe

8 +10

x

10 +2tf

Rys. 5.22. Rozkłady Poissona i Gaussa dla wartości x = 5

Zgodnie z rozkładem G a u s s a p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że wynik pomiaru leży w zakresie odchylenia s t a n d a r d o w e g o a {a ^ | x — x | ) , wynosi 0,683. Jeżeli chce się mieć większą pewność, trzeba dopuścić większy przedział odchylenia standardowego, a więc przy p r a w d o p o d o b i e ń s t w i e 0,955 wartość 2cr, tzn. 2
(5.2.7-6)

Jeżeli przy pojedynczym pomiarze policzono x impulsów, to w przybliżeniu (x = x) a s ± ^/x

(5.2.7-7) 4

A więc przy wyniku p o m i a r u wynoszącym 1 0 impulsów odchylenie standardowe wynosi 100, czyli 1% mierzonej wartości.

Aby o t r z y m a ć p o p r a w n ą wartość aktywności, należy wprowadzić p o p r a w k ę na tło. Jeżeli policzono x±a impulsów z p r ó b k i i x ±a dla tła, to 0

•Vpr = ( x - * o ) ± \ A

0

2

+
(5.2.7-8)

Jeżeli p r ó b k a była liczona w czasie At, a tło w czasie At , to szybkość liczenia R Q

W pracach doświadczalnych d o błędów statystycznych dochodzą błędy pomia­ rowe ( p o m i a r ó w wielkości mechanicznych, elektrycznych itp.). Jeżeli wielkość / j e s t funkcją zmiennych a, b , d o których odnoszą się odchylenia s t a n d a r d o w e a , a , itd., to odchylenie s t a n d a r d o w e w / wynosi a

+

+

-

<

5

2

b

7

' ' "

1

0

)

Dla iloczynu a • b i ilorazu a/b m a m y f=(a-b)-(l±s)

i

/=(a/ft)-(l±s)

gdzie

m

Dla funkcji a

i log a m a m y m

m 1

f=a ±m-a - -<7

i

a

/ = l o g a + — ( 5 . 2 . 7 - 1 2 ) 2,303a

Testem dla sprawdzenia, czy błąd p o m i a r ó w wielkości / m a gausowski rozkład, jest obliczenie wartości x ze wzoru: 2

2

i

(F-FI)

f(k-D

(5.2.7-13)

w k t ó r y m n jest liczbą p o m i a r ó w , k jest liczbą stopni swobody, tzn. n + liczba zmiennych niezależnych. Wielkość x p o w i n n a mieć wartość 0,5-1,0, jeżeli d o p a s o ­ wanie gausowskie przekracza 5 0 % . Zależność (5.2.7-13) jest ogólnie ważna; dla prostych p r z y p a d k ó w zastępuje się / liczbą impulsów x w d a n y m przedziale czasowym, a k = n. 2

5.3. Chemia radiacyjna Dziedziną opartą na oddziaływaniu p r o m i e n i o w a n i a z materią, k t ó r a rozwinęła się niebywale w ostatnich dziesięcioleciach i stała się jedną z p o d s t a w o w y c h dyscyplin fizykochemicznych, jest chemia radiacyjna. C h e m i a radiacyjna jest jedną z najstar-

szych gałęzi nauki o promieniotwórczości i początków jej trzeba szukać w pierwszych odkryciach Roentgena i Becąuerela (1895) oraz w pracach Piotra i Marii Curie i Debierne'a (1901-1910). Pierwszym okresem u m i a r k o w a n e g o rozwoju chemii radiacyjnej jest dwudziestolecie 1920-1940, związane głównie z p r a c a m i Linda, pierwszego systematycznego b a d a c z a w tej dziedzinie, oraz Frickego, którego b a d a n i a n a d radiolizą wodnych r o z t w o r ó w związków nieorganicznych zachowały do dziś swe p o d s t a w o w e znaczenie. Właściwym okresem szybkiego rozwoju chemii radiacyjnej jest okres od 1940 r. d o chwili obecnej, ze względu na znane odkrycia w dziedzinie nukleoniki i możliwość praktycznego zastosowania wyników. M o t o r e m szybkiego rozwoju chemii radiacyjnej były przede wszystkim prace n a d techniką r e a k t o r ó w j ą d r o w y c h i występująca w związku z tym konieczność z b a d a n i a wpływu promieniowania n a materiały służące do b u d o w y r e a k t o r ó w i na media w nich stosowane. Z biegiem czasu podjęto coraz szersze b a d a n i a podstawowe. Obecnie literatura dotycząca chemii radiacyjnej jest bardzo bogata.

5.3.1. Źródła promieniowania w chemii radiacyjnej Chemia radiacyjna zajmuje się oddziaływaniem n a materię promieniowania jonizu­ jącego, z a r ó w n o k o r p u s k u l a r n e g o , j a k i rentgenowskiego czy g a m m a . Promieniowa­ nie to odznacza się s t o s u n k o w o dużą energią od 50 eV (praktycznie od 1 keV) do kilkunastu MeV, m o ż n a więc nazwać chemię radiacyjną chemią promieniowania wysokoenergetycznego. Jest to j e d n a z cech, które różnią ją od fotochemii.Promieniowanie cząstek naładowanych (a, fi i inne) nazywamy promieniowaniem jonizującym bezpośrednio, promieniowanie cząstek nienaładowanych i fotonów (n,y) — promie­ niowaniem jonizującym pośrednio. Ź r ó d ł a promieniowań stosowanych w chemii radiacyjnej dzielą się na dwie zasadnicze grupy: źródła izotopowe i urządzenia elektryczne wytwarzające promie­ niowanie jonizujące. Wśród tych ostatnich zasadniczą rolę odgrywają akceleratory elektronów.

5.3.1.1. Źródła izotopowe

Ź r ó d ł a izotopowe są stosowane najczęściej w postaci urządzeń radiacyjnych typu „Gammacell", o s t o s u n k o w o małej pojemności k o m o r y napromieniania, oraz w postaci k o m ó r radiacyjnych dysponujących dużą przestrzenią w polu napromie­ niania. W praktyce w tych urządzeniach radiacyjnych jest stosowane wyłącznie promieniowanie y. Źródłem jest izotop k o b a l t u C o , którego schemat r o z p a d u p o d a n o na rys. 3.17 i 5.14. Praktyczną zaletą stosowania tego radioizotopu jest długi czas życia ( £ = 5,27 lat) i wysoka energia k w a n t ó w (śr. 1,25 MeV). Innym izotopowym źródłem promieniowania y stosowanym w chemii radiacyjnej, choć znacznie rzadziej, jest C s (J = 30 lat, E = 0,661 MeV). Emisja y zachodzi 6 0

1/2

1 3 7

1 / 2

7

z metatrwałego

1 3 7

Ba:

1 3 7

Cs—>

1 3 7 m

Ba—>

1 3 7

B a (rys. 3.9b). Aktywności występujące

w źródłach izotopowych sięgają dziesiątków tysięcy kiurów (Ci), a więc są rzędu setek terabekereli (TBq). D o celów radiacyjnych wykorzystuje się również promieniowanie y z reaktorów jądrowych. Zachodzi tu j e d n a k p r a w d o p o d o b i e ń s t w o zaktywowania napromienia­ nego materiału n e u t r o n a m i z reaktora. By tego uniknąć, stosuje się tzw. pętle radiacyjne polegające n a tym, że źródłem p r o m i e n i o w a n i a y jest czynnik, który napromienia się w reaktorze i który wraca d o pomieszczenia napromieniania radiacyjnego (np. stopiony sód, w k t ó r y m powstaje y-aktywny N a o t = 14,9 h, rys. 3.17). G ó r n ą granicą stosowanych w chemii radiacyjnej energii promieniowania elektromagnetycznego jest wartość, przy której zaczynają występować efekty jądrowe; dla promieniowania y wartość ta wynosi praktycznie p o n a d 10 MeV. Źródła y o znaczeniu u ż y t k o w y m dostarczają k w a n t ó w o energii niższej od 3 M e V . Stąd szeroko rozpowszechnione wśród laików obawy co d o bezpieczeństwa eksperymentów w tej dziedzinie nie mają podstaw. Dwie reakcje fotojądrowe o niskim p r o g u (4.6.6-1) i (4.6.6-2), zachodzące na deuterze i berylu, stanowią wyjątek, ponieważ wymagają tylko 2,23 i 1,67 MeV energii k w a n t ó w y. Mogłyby więc przebiegać p o d wpływem promieniowania y wspomnianego N a o energii 2,75 M e V ( i = 15 godzin). J e d n a k nuklid ten nie m a znaczenia j a k o trwałe źródło promieniowania, a pętle radiacyjne używane są rzadko. N a t o m i a s t reakcje (4.6.6-1) i (4.6.6-2) nie zachodzą p o d wpływem promie­ niowania y z C o , dla którego hv = 1,17 i 1,33 M e V . W dużo mniejszym zakresie stosuje się w chemii radiacyjnej również promienio­ wanie fi i <x. Ź r ó d ł e m promieniowania a są takie radionuklidy, j a k Po, Rn, R a . Najczęściej stosowanym źródłem p r o m i e n i o w a n i a fi jest S r i tryt ( H ) . Stront dostarcza promieniowania o b a r d z o różnych energiach: 2 4

1/2

2 4

1 / 2

6 0

2 1 0

2 2 6

9 0

9 0

S

r

_ ^ 9 0

Y

_ ^ 9 0

Z

r

2 2 2

3

(5.3.1-1)

W pierwszym przejściu (t = 28,5 lat) energia m a k s y m a l n a fi wynosi 0,546 MeV (średnia 0,19 M e V ) , w drugim ( t = 64,1 h) odpowiednio 2,27 i 0,93 M e V . Tryt ( £ = 12,346 lat) dostarcza 18 keV energii maksymalnej fi (średnia 5,5 keV). 1/2

1 / 2

1/2

5.3.1.2. Urządzenia elektryczne wytwarzające promieniowanie jonizujące

W tej grupie źródeł promieniowania należy wymienić lampy rentgenowskie. Mają one j e d n a k w chemii radiacyjnej ograniczone zastosowania. Obecnie zasadniczym źródłem promieniowania, w szczególności w podstawo­ wych b a d a n i a c h mechanizmów reakcji radiacyjnych we wczesnych stadiach, są akceleratory elektronów. Najszerzej stosuje się akceleratory liniowe z wędrującą falą oraz akceleratory transformatorowe. Zaletą tych urządzeń jest możliwość dobierania

p a r a m e t r ó w mających znaczenie dla procesu radiacyjnego, j a k energia i natężenie strumienia cząstek oraz ciągle bądź impulsowe dostarczanie energii d o układu. W szczególności techniki badawcze o p a r t e n a tym drugim sposobie zaznaczyły się w zasadniczy sposób we współczesnej chemii radiacyjnej. Nieco szerzej akceleratory cząstek n a ł a d o w a n y c h opisano w p . 6.1.

5.3.2. Absorpcja energii promieniowania w układzie W punkcie 5.1 omówiliśmy p o d s t a w o w e mechanizmy absorpcji promieniowania w materii. Cząstki n a ł a d o w a n e tracą energię głównie w procesach jonizacji i wzbudzenia, choć trzeba uwzględniać także efekty anihilacji przy / ? i promienio­ wanie h a m o w a n i a przy wyższych energiach. W chemii radiacyjnej najczęściej zaniedbujemy te dwa ostatnie procesy. Dawką zaabsorbowaną D n a z y w a m y ilość energii promieniowania zaabsor­ b o w a n ą n a jednostkę masy +

ńF

D =

(5.3.2-1)

dm

1

D a w k ę mierzymy w J • k g " , jednostką dawki jest grej (Gy)

lGy=U-

kg"

1

(5.3.2-2)

Ogólnie d o t ą d używaną jednostką dawki jest również r a d 1 r a d = 0,01 J - k g

- 1

(5.3.2-3)

1 G y = 100 radów. Dawniej definiowano rad j a k o absorpcję energii w ilości 100 e r g - g " . Szybkość dawkowania, albo moc dawki, określamy w G y s (r • h " ) . Symbolem L E T oznaczamy energię z a a b s o r b o w a n ą w materii na jednostkę długości drogi naładowanej cząstki 1

_ 1

1

ńF

LET =

(5.3.2-4)

dx

wyrażoną w dowolnych j e d n o s t k a c h energii n a jednostkę długości. Wartości L E T w wodzie dla różnych cząstek i energii p o d a n o w tabelach 5.2 i 5.5. L E T odnosi się d o energii zaabsorbowanej w materii, natomiast zdolność h a m o w a n i a S, określona wzorami (5.1-3b) i (5.1.1-3), odnosi się d o straty energii pocisku (cząstki); między tymi wielkościami istnieje związek: d£

s t r

d£

a b s

"dT" = "ST

+

£

"

(5

3

2

--"

5)

Różnica £ odnosi się d o straty energii na promieniowanie elektromagnetyczne, tzn. w p r z y p a d k u cząstek n a ł a d o w a n y c h n a promieniowanie h a m o w a n i a . D l a cząstek pochodzących z r o z p a d u promieniotwórczego E ^ 0. W p r z y p a d k u gdy rozpatruje h v

hv

Tabela 5.5. Średnie wartości L E T i odległości między gniazdami w wodzie

Cząstka

Energia MeV

LET keV • um "

5 10 20 5 5 10 0,01 0,03 0,05 0,1

9,60 5,75 3,30 1,41 8,17 4,59 1,67 0,98 0,54 0,42 0,19 0,21 0,22

a

d P e

1,0 5,0 10,0

Średnia odległość między gniazdami nm

1

1,07 1,79 3,03 7,05 12,00 21,60 43,50 102,00 185,00 238,00 525,00 476,00 455,00

się całkowitą u t r a t ę energii cząstki wzdłuż jej t o r u , wartość L E T jest identyczna z wartością zdolności h a m o w a n i a cząstki w d a n y m o ś r o d k u . Skrót L E T pochodzi o d angielskiego Linear Energy Transfer — liniowe przenoszenie energii. Szybkość u t r a t y energii jest proporcjonalna d o gęstości elektronowej o ś r o d k a i zwiększa się, gdy cząstka zwalnia. Cięższa cząstka charak­ teryzuje się większym L E T . Szczególnie wyraźnie widać zasadniczą rolę L E T w ilościowej interpretacji różnic między reakcjami s p o w o d o w a n y m i przez np. prędkie elektrony i ciężkie cząstki p , d, oc. L E T określamy praktycznie, dzieląc różnicę energii cząstki w d w ó c h p u n k t a c h toru przez odległość tych p u n k t ó w LET = —

(5.3.2-6) x

Dla promieniowania a i FI L E T zwiększa się wzdłuż t o r u . Pojęcia dawki zaabsorbowanej oraz L E T m o ż n a zastosować z całą ścisłością tylko d o cząstek bezpośrednio jonizujących, tzn. d o cząstek n a ł a d o w a n y c h . Dla określenia absorpcji cząstek jonizujących pośrednio, j a k y czy neutrony, stosuje się inne wielkości. Powiedzmy, że takie cząstki mają, przy wejściu d o rozważanej przez nas objętości materii, energię E . P o absorpcji p e w n a część energii £ zostanie przekształcona w energię kinetyczną n a ł a d o w a n y c h cząstek na odcinku d x . Definiu­ jemy współczynnik przenoszenia energii j a k o 0

^

t r

= 4 - - ^ Ł dx Q

1

Em" ]

(5-3.2-7)

Jeżeli pominiemy promieniowanie h a m o w a n i a związane z absorpcją wtórnych n a ł a d o w a n y c h cząstek, u t w o r z o n y c h w p o c z ą t k o w y m procesie absorpcji, to E jest energią z a a b s o r b o w a n ą £ i z (5.3.2-7) otrzymujemy: tT

a b s

AT?

1

" • - - I R - ^ R

5

-

[

M

"

1

]

(

5

3

2

-

'

8

)

E dx Przez analogię d o definicji dawki zaabsorbowanej (5.3.2-1) dla cząstek bezpośrednio jonizujących zdefiniowano wielkość zwaną kerma dla cząstek jonizujących pośrednio: K e r m a jest ilorazem d £ przez dm, gdzie dE jest sumą początkowych energii kinetycznych wszystkich n a ł a d o w a n y c h cząstek uwolnionych przez cząstki jonizujące pośrednio w elemencie objętości d a n e g o materiału, a dm jest masą materii w tym elemencie: 0

t r

tT

1

X = -^[J-kg" ] dm

(5.3.2-9)

K e r m a może być w y r a ż o n a z a r ó w n o w r a d a c h , j a k i w grejach (5.3.2-2) i (5.3.2-3). M o c kermy dK/dt wyrażamy analogicznie j a k szybkość d a w k o w a n i a . Dla monoenergetycznego promieniowania, dla którego 6 jest gęstością stru­ mienia energii w J m - s wszystkich cząstek wchodzących d o absorbenta, m a m y 0

-

2

_ 1

K =

(5.3.2-10)

1

E N TPQ

IT

Jeżeli na wejściu gęstość strumienia p r o m i e n i o w a n i a y o energii E wynosi <£ , to # o = @o ' E i z równania (5.3.2-8) otrzymujemy y

0

y

1

K = ^ E N TP~ 0

Y

(5.3.2-11)

3

- 3

gdzie T jest czasem ekspozycji, P — gęstością [kg • m ] . W praktyce dla fotonów w przedziale energii 100 k e V - 2 M e V , gdzie istotne jest rozproszenie k o m p t o n o w s k i e i tworzenie wysokoenergetycznych elektronów, nadal powszechnie stosowane jest pojęcie L E T d o określenia straty energii, j a k również używa się określenia „dawka p r o m i e n i o w a n i a " zamiast kermy.

5.3.3. Mikroniejednorodny rozkład energii zaabsorbowanej w układzie Charakterystyczną cechą u k ł a d ó w będących przedmiotem b a d a ń radiacyjnych jest mikroniejednorodność rozkładu zaabsorbowanej w nich energii. Ten niejednorodny rozkład jest funkcją wyższych energii promieniowania stosowanego w chemii radiacyjnej, w przeciwieństwie n p . d o fotochemii, gdzie absorpcja promieniowania zachodzi mniej więcej równomiernie w całym układzie. W układach, o których mowa, skupiska energii pojawiają się na ogół w oddzielonych od siebie miejscach. D l a gazów widać to wyraźnie w k o m o r z e Wilsona — na torach jonizacyjnych widać nieregularnie rozmieszczone skupiska rozprzestrzeniającej się energii w postaci tzw. śladów. N a ślad taki składa się 3-5 j o n ó w i 1,5-2 pierwotnie wzbudzonych cząsteczek n a każdy jon. Ten obraz śladu ekstrapolujemy d o układów skondensowanych,

zakładając, że n a torze prędkiego elektronu pojawią sie w nieregularnych odstępach dodatnie j o n y M z reakcji (5.1-1) oraz wzbudzone cząsteczki M* z reakcji (5.1-2). Powinno to nastąpić w wyniku rezonansowego przekazywania energii przy „mijaniu" cząsteczek o ś r o d k a przez cząstkę jonizującą. Schemat śladu przedstawiono na rys. 5.23. N a określenie zagęszczonych skupisk kilku zjonizowanych i kilku wzbudzonych cząsteczek, rozrzuconych nieregularnie wzdłuż toru, przyjął się termin gniazda lub węzły (ang. spurs). Ich powstawanie w pewnym miejscu toru prędkiego elektronu pierwotnego tłumaczy się tym, że powstające w wyniku jonizacji w tym miejscu w t ó r n e elektrony, d u ż o słabsze energetycznie, powodują dużo większą jonizację i wzbudzenie lokalne (większe p r a w d o p o d o b i e ń s t w o utraty energii w t ó r n e g o elektronu na rzecz cząsteczek w naj­ bliższym sąsiedztwie). Jeżeli elektron w t ó r n y otrzymał większą energię, tworzy odgałęziony tor własny, zwany torem ó. +

Bremsstrahlung ślad rozgałęziony

ślad wtórnego elektronu o o energii * 100 eV

kolumna jonizacji wzdłuż pierwotnego śladu pocisk jonizujący gorący atom ślad wtórnego elektronu 10-100eV (około 1-3 par jonowych i 3-10 wzbudzonych atomów na 5 nm długości toru ) Rys. 5.23. Ślad utworzony przez cząstkę jonizującą w fazie skondensowanej. Odległość między parami j o n ó w utworzonymi wzdłuż śladu wynosi ok. 1000 nm dla promieniowania y, 500-100 nm dla szybkich elektronów, ok. 1 n m dla wolnych elektronów ( ^ 1 0 0 eV) i cząstek a. N a każdą parę j o n ó w powstaje również kilka wzbudzonych a t o m ó w (z: G.R.Choppin, J.Rydberg, „Nuclear Chemistry. Theory and Applications", Pergamon Books Ltd., Oxford 1980; za zgodą wydawcy)

Oczywiście, im większa jest wartość L E T , tym mniejsze są wzajemne odległości między kolejnymi gniazdami. D l a cząstek a, tzn. przy d u ż y m L E T , gniazda zlewają się, tworząc tzw. kolumny. Struktury torów dla fotonów i cząstek j8 także różnią się od siebie. Elektrony pozostawiają w gnieździe średnio ok. 100 eV energii. Energia ta wystarcza na powstanie 3-4 p a r j o n ó w (33 eV/para). Początkowa średnica gniazd wynosi więc tylko kilka n a n o m e t r ó w . D a n e o odległości między gniazdami w zależności od L E T zawiera tabela 5.5. Oprócz pojęcia gniazd operuje się w chemii radiacyjnej pojęciem tzw. roju, czyli większego skupiska cząsteczek zjonizowanych i wzbudzonych. O ile gniazda tworzą elektrony w t ó r n e przekazujące energię d o 100 eV, o tyle roje tworzą elektrony wtórne przekazujące energię 100-500 eV. Przy tych energiach elektron jest uwięziony

w polu elektrycznym dodatniego j o n u macierzystego i nie może opuścić obszaru, w k t ó r y m powstał. N a t o m i a s t elektrony wtórne o energiach 500-5000 eV wyzwalają się z zasięgu j o n u d o d a t n i e g o i tworzą własne tory. Są to tzw. tory krótkie ze względu na małe s t o s u n k o w o energie; charakteryzują się one dużymi wartościami L E T .

100

50

10keV 100 keV 1MeV energia elektronów pierwotnych

10MeV

Rys. 5.24. Procentowy udział gniazd, rojów i torów krótkich w absorpcji energii elektronów w wodzie [według: A . M o z u m d e r , J.L.Magee, Radiat. Res., 2 8 , 203 (1966)]

N a rysunku 5.24 p o k a z a n o udział o m a w i a n y c h efektów w zależności od energii elektronów pierwotnych.

5.3.4. Procesy radiacyjne Chociaż podstawą wszelkich efektów radiacyjnych jest pochłonięcie energii promie­ niowania, czego następstwem jest zajście procesów pierwotnych (5.1-1) i (5.1-2), to r ó ż n o r o d n o ś ć stanów materii i rodzajów substancji p o d d a w a n y c h napromienio­ waniu czyni z chemii radiacyjnej dziedzinę niezwykle r o z b u d o w a n ą i skomplikowaną. Przegląd procesów radiacyjnych, wśród których procesy dekompozycji, zwane radiolizą, stanowią jedną z ważniejszych części, musi być z konieczności bardzo pobieżny. N a wstępie zdefiniujemy, ważne dla ilościowego ujęcia przemian radiacyj­ nych, pojęcie wydajności radiacyjnej. Wielkością G, czyli wydajnością radiacyjną, n a z y w a m y liczbę ulegających reakcji lub wytworzonych cząsteczek, albo innych indywiduów chemicznych, na 100 eV pochłoniętej energii promieniowania. Jeżeli p o d a n e jest n p . oznaczenie G ( H ) , to użycie nawiasu oznacza, że wydajność została bezpośrednio eksperymentalnie zmierzona. Pierwotnymi p r o d u k t a m i radiolizy są jony, elektrony, wzbudzone cząsteczki i rodniki. Ich dezaktywacja może nastąpić przez reakcje z otoczeniem, emisję fotonów, dysocjację, przekształcenie wewnętrzne. Czas życia wzbudzonych indywiduów może się zmieniać; im jest dłuższy, tym większe p r a w d o p o d o b i e ń s t w o rozproszenia energii wzbudzenia poprzez zderzenia, a nie przez rozpad wzbudzonego indywiduum. Bardzo przybliżoną skalę czasową procesów radiacyjnych p o d a n o w tab. 5.6. 2

Tabela 5.6. Przybliżona skala czasowa w chemii radiacyjnej Czas, s

n r

HT

18

Elektron 1 M e V przechodzi przez cząsteczkę

10"

16

Cząstka 1 M e V przechodzi przez cząsteczkę Elektron 5 eV przechodzi przez cząsteczkę Wzbudzenie i jonizacja cząsteczki Zakończenie pierwotnych procesów jonizacji i wzbudzenia Reakcje jonowo-cząsteczkowe w cieczach i ciałach stałych Czas oscylacji i rotacji cząsteczki (średni czas życia poziomu) Czas między zderzeniami cząsteczkowymi w cieczach i ciałach stałych Powstają produkty rodnikowe i elektrony u w o d n i o n e (solwatowane) Reakcje jonowo-cząsteczkowe w gazie 0,1 M P a Czas między zderzeniami cząsteczkowymi w gazie 0,1 M P a Czas emisji promieniowania stanów singletowych (fluorescencja) Czas życia elektronu solwatowanego (uwodnionego) Rekombinacja wolnych rodników, powstanie produktów cząsteczkowych, reakcje rodnikowo-cząsteczkowe Napromieniowany układ dochodzi d o równowagi chemicznej Emisja promieniowania ze stanów trypletowych (fosforescencja, fluorescencja opóźniona)

1

i o 1

Rodzaj procesu

6

10 10

-

4

-

10"

1

5

1

3

12

10" 1 0 10 - 9 10 - 8 1 0 ~ - 10" 10 - 7 7

10 10

5

-6 -3

P o d s t a w o w y m problemem chemii radiacyjnej w jej historycznym rozwoju było i pozostaje d o dziś zagadnienie oddziaływania pierwotnych p r o d u k t ó w radiolizy, głównie powstającego w w y n i k u absorpcji energii e l e k t r o n u o r a z cząsteczki wzbudzonej. Zasadnicze trudności w b a d a n i a c h tych procesów wynikały z niemierzalnie krótkiego czasu, w j a k i m one zachodzą ( 1 0 ~ - 1 0 ~ s). K o ­ nieczność sprawdzenia teoretycznych założeń i z b u d o w a n y c h na nich modeli doprowadziła d o powstania nowoczesnych technik p o m i a r o w y c h , umożliwiających badania w czasach rzędu 1 0 ~ s. Pobieżny z konieczności, w r a m a c h chemii jądrowej, c h a r a k t e r informacji dotyczących chemii radiacyjnej nie pozwala n a dokładniejsze omówienie stosowanych w niej m e t o d badawczych. Wymienimy tylko kilka najważniejszych m e t o d , koniecznych d o zrozumienia opisu p r o d u k t ó w radiolizy. 1 6

1 5

1 2

5.3.4.1. Metody badawcze chemii radiacyjnej

Najważniejszymi aktualnie m e t o d a m i są, j a k się wydaje, radioliza impulsowa oraz badania w niskich temperaturach. Radioliza impulsowa polega n a dostarczeniu do u k ł a d u energii w czasach rzędu mikrosekund (us = 1 0 ~ s), n a n o s e k u n d (ns = 1 0 ~ s), a ostatnio pikosekund (ps = 1 0 ~ s). Służą d o tego w s p o m n i a n e już liniowe akceleratory elektronów (patrz p . 6.1.5). U t w o r z o n e w impulsach p r o d u k t y radiolizy muszą być zaobser­ wowane również w odpowiednio krótkich czasach (np. d o b a d a n i a reakcji wolnych rodników wystarczają impulsy mikrosekundowe, w p r z y p a d k u pierwotnych procesów jonizacji konieczne są impulsy pikosekundowe). Detekcja powstałych p r o d u k t ó w 6

1 2

9

o d b y w a się m e t o d a m i szybkiej analizy spektrofotometrycznej, polarografii i konduktometrii, p o m i a r u widm E P R specjalną techniką (metoda stroboskopowa). M e t o d a b a d a ń w niskich t e m p e r a t u r a c h jest niejako alternatywna d o metody impulsowej. Krótkożyciowe p r o d u k t y pierwotne m o ż n a b a d a ć albo techniką bardzo szybką (jak wyżej), albo zwalniając lub stabilizując zachodzące szybkie procesy. Stosując temperaturę ciekłego a z o t u (77 K ) , a ostatnio ciekłego helu (4,2 K) otrzymuje się układy z a m r o ż o n e , tzw. matryce (np. szkliwa organiczne), w których m o ż n a używać n o r m a l n y c h (stacjonarnych) m e t o d pomiarowych, j a k spektrofoto­ metria, spektroskopia E P R , radioluminescencja i inne. Badania najkrócej żyjących indywiduów, wymagające złożonej i kosztownej techniki pikosekundowej, mogą być p r o w a d z o n e w odpowiednio niższej temperaturze helowej. Wzrost temperatury matrycy o d p o w i a d a przejściu d o coraz wolniejszych procesów radiacyjnych w tab. 5.6; o d p o w i a d a to użyciu coraz wolniejszej techniki impulsowej (np. mikrosekun­ d o wej). D o najnowocześniejszych m e t o d badawczych chemii radiacyjnej należy połącze­ nie techniki impulsowej z techniką niskich temperatur. W szczególności połączenie radiolizy impulsowej o możliwie najkrótszych impulsach z zamrożeniem układu do temperatury ciekłego helu pozwoli zapewne na zbadanie najwcześniejszych procesów radiacyjnych, j a k n p . reakcji pierwotnego elektronu z otoczeniem. Oprócz m e t o d impulsowych i kriochemicznych stosuje się w chemii radiacyjnej wszystkie ważniejsze m e t o d y analityczne fizykochemii. Trwałe produkty radiolizy b a d a się najczęściej m e t o d a m i spektrometrii absorpcyjnej i emisyjnej. Krótkożyciowe indywidua pośrednie, rodniki i cząsteczki wzbudzone b a d a się, obok radiolizy impulsowej, metodą fotolizy błyskowej. Procesy emisji światła ze stanów wzbudzo­ nych i rekombinacji b a d a się mierząc radioluminescencję. Badania wolnych rodników przeprowadza się metodą spektrometrii mikrofalowej ( E P R ) , a badania jonów i procesów j o n o w y c h , szczególnie w fazie gazowej, metodą spektrometrii mas. 5.3.4.2. Procesy związane z jonizacją pierwotną

Utworzenie elektronu w p i e r w o t n y m akcie jonizacji (5.1-1) wiąże się z ogromną różnorodnością jego oddziaływań w zależności od ośrodka, w którym elektron powstał. W szczególności w fazach skondensowanych, w których powstały elektron jest zlokalizowany w mniej lub bardziej głębokich studniach potencjału (tzw. pułapkach), występuje wiele zagadnień stanowiących aktualnie szeroko rozbudowaną podstawową p r o b l e m a t y k ę chemii radiacyjnej. Należą d o nich badania lokalizacji elektronu w zależności od struktury pułapki, wzajemnego oddziaływania elektronu z cząsteczkami tworzącymi pułapkę, przechodzenia elektronu przez barierę potencjału w wyniku tunelowania, rozpraszania energii wzbudzenia przy przejściu z pułapek energetycznie wyższych d o niższych. Wiążą się z tym badania matryc, w szczególności w p r z y p a d k u elektronu, polarnych i amorficznych (cieczy i szkieł), procesów transportu w różnych fazach, kinetyki procesów w układach polarnych i niepolarnych. D o c h o d z ą d o tego b a d a n i a reakcji elektronów uwodnionych i solwatowanych, stanowiące od d a w n a jeden z głównych ośrodków zainteresowania chemii radiacyjnej,

oraz od niedawna b a d a n i a reakcji tzw. elektronów suchych, o czasie życia rzędu 10" s. Od pewnego czasu główna uwaga badaczy w chemii radiacyjnej skierowana jest na proces jonizacji pierwotnej, a w mniejszym stopniu na proces wzbudzenia, i na procesy j o n o w e w ogóle w większym stopniu niż n a r o d n i k o w e (choć są one ze sobą związane). 1 2

5.3.4.3. Wzbudzenie cząsteczki

Jednym z podstawowych procesów pierwotnych jest wzbudzenie cząsteczki (5.1-2). N a r y s u n k u 5.25 p o d a n o diagram energii potencjalnej cząsteczki d w u a t o m o wej w p o d s t a w o w y m oraz pierwszym i drugim w z b u d z o n y m stanie elektronowym M, M*, M " . Stan podstawowy jest zwykle singletem (antyrównoległy spin elektronów walencyjnych), stany wzbudzone mogą być singletowe albo trypletowe (równoległy

odlegfość mie,dzyatomowa Rys. 5.25. Diagram energii potencjalnej dla cząsteczki dwuatomowej w różnych stanach wzbudzonych

spin elektronów walencyjnych). Linie poziome n a diagramie są związane z p o d poziomami energii oscylacyjnej stanu elektronowego, przy czym najniższy p o d p o z i o m dla każdego s t a n u elektronowego jest p o d s t a w o w y m (zerowym) poziomem os­ cylacyjnym. Jeżeli energia oscylacyjna uzyskana przez cząsteczkę w wyniku zderzenia z jakąś cząstką m a wartość G , powstałe oscylacje prowadzą d o dysocjacji cząsteczki. Może to zajść w czasie 1 0 " s (tab. 5.6). Strzałka z p o z i o m u G d o p o z i o m u E oznacza przeniesienie cząsteczki od stanu p o d s t a w o w e g o d o nowego stanu, w k t ó r y m cząsteczka jest w z b u d z o n a zarówno elektronowo, j a k oscylacyjnie. Ten p o d w ó j n y stan wzbudzenia oznaczamy M*. Energia oscylacyjna może być u t r a c o n a w zderzeniu z otaczającymi a t o m a m i n

1 3

t

2

M* + B ^ M* + B v

k i n

(5.3.4-1)

1 1

Proces ten zachodzi również szybko, w 1 0 " s. W ślad za tym zderzeniem cząsteczka może emitować foton i przejść z p o z i o m u E d o G . Czas tego procesu zależy od tego, czy stan M* cząsteczki jest singletowy, czy trypletowy. Stan singletowy dezaktywuje się przez fluorescencję w czasie 10 s, trypletowy wymaga 1 0 - 1 0 s d o zajścia fosforescencji (patrz diagram w p. 5.2.3). W następstwie tej emisji cząsteczka może przejść z poziomu G d o p o z i o m u G tracąc energię oscylacyjną w d o d a t k o w y m zderzeniu t

2

8

_ 5

2

M

v

+ C -> M + C

l 5

(5.3.4-2)

k i n

Oznaczenia B i C wskazują, że cząsteczki (albo atomy) B i C otrzymały w zderzeniu energię w postaci kinetycznej. Drugi stan wzbudzenia (M** na rys. 5.25) działa odpychająco. Jeżeli cząsteczka jest w z b u d z o n a d o tego stanu, co łatwo może nastąpić w wyniku oddziaływania z wysokoenergetycznym pociskiem, cząsteczka bezzwłocznie dysocjuje (w 1 0 " s). Początkowo cząsteczka jest w z b u d z o n a lokalnie przy pewnym wiązaniu. Energia wzbudzenia rozkłada się szybko na całą cząsteczkę; jeżeli przekroczy o n a energię któregoś z wiązań, to właśnie wiązanie zostanie przerwane. W czą­ steczce organicznej n p . p r a w d o p o d o b i e ń s t w o dysocjacji jest większe dla wiązania nasyconego niż nienasyconego ze względu na różnicę w energiach wiązania. W reakcji kin

k i n

1 3

CH —C—CH 3

3

C H C O ' + CH' 3

3

(5.3.4-3)

O przerwane jest najsłabsze wiązanie, chociaż pierwotne wzbudzenie występuje przy wiązaniu C = 0 . W z b u d z o n e cząsteczki mogą tworzyć jony w zderzeniach: +

M* + D - > ( M ) * + D ^

(5.3.4-4)

7

Ten proces, zachodzący w czasie ok. 1 0 " s, zwany jest również przeniesieniem elektronu. W p o d o b n y sposób reagują a t o m y i rodniki. W z b u d z o n e cząsteczki mają krótki czas życia i na skutek zderzeń oraz dysocjacji tworzą wolne rodniki, które mają d u ż o dłuższe czasy życia. Z uwagi na bogactwo i złożoność materiału dotyczącego procesów radiacyjnych przedstawimy je b a r d z o s k r ó t o w o na j e d n y m tylko przykładzie radiolizy wody.

5.3.5. Radioliza wody Badania nad radioliza wody i r o z t w o r ó w wodnych stanowią najwcześniejszą i najbardziej może r o z b u d o w a n ą część tematyczną chemii radiacyjnej. Radioliza roztworów wodnych jest ściśle związana z radioliza czystej wody. Jedną z charakterystycznych cech chemii promieniowania wysokoenergetycznego jest, w odróżnieniu od fotochemii, z n i k o m e oddziaływanie tego promieniowania z substancją rozpuszczoną. Zasadniczo promieniowanie jest absorbowane przez

rozpuszczalnik, występujący zwykle w nadmiarze; dopiero pierwotne i wtórne p r o d u k t y powstałe na skutek tej absorpcji powodują zmiany w substancji rozpusz­ czonej. J a k więc widać, nie m o ż n a oddzielać zagadnienia radiolizy r o z t w o r ó w wodnych od pierwotnych p r o d u k t ó w radiolizy czystej wody, których reakcje z rozpuszczonymi substancjami są właśnie treścią pojęcia radiolizy roztworów wodnych. Ścisły związek między radioliza czystej wody a radioliza r o z t w o r ó w wodnych można zilustrować na przykładzie stosowanej w chemii radiacyjnej metody zmiataczy. Zmiatacze lub akceptory są to substancje w p r o w a d z a n e d o układu, związki nieorganiczne i organiczne, które reagują z pierwotnymi i wtórnymi (pośrednimi) p r o d u k t a m i radiolizy wody. M o ż n a wymienić b a r d z o liczne przykłady zmiataczy rodników, j a k S 0 , 0 , F e C l , chlorowce, C l " , B r " , I " , trwałe wolne rodniki, j a k N O , difenylopikrylohydrazyl ( D P P H ) , węglowodory nienasycone. Przykładem reakcji zmiatania r o d n i k ó w jest n p . 2

2

3

B r " + O H -> Br + O H "

i

Br + H - > B r " + H

+

(5.3.5-1)

Stosuje się również szeroko zmiatacze jonów, j a k amoniak, węglowodory aromatyczne i wiele innych związków organicznych, zmiatacze elektronów, j a k N 0 i chlorowce. Przykładem zmiatania elektronu jest z n a n a reakcja 2

ea, + N 0 + H

+

2

-> O H + N

(5.3.5-2)

2

D o d a w a n i e zmiataczy d o u k ł a d u i określanie ilościowe przemian, j a k i m ulegają, pozwala na określanie wydajności radiacyjnych j o n o w y c h , r o d n i k o w y c h i cząstecz­ kowych, co daje często zasadnicze informacje o procesie radiolizy. Szereg ustaleń dotyczących radiolizy czystej wody uzyskano, badając układ z d o d a t k i e m zmiatacza, a więc roztwór w o d n y . Najważniejszym procesem pierwotnym w wodzie p o z a a b s o r b o w a n i u energii promieniowania jest jonizacja: H O —* H 0 z

+

2

+ e"

(5.3.5-3)

1 6

zachodząca w b a r d z o k r ó t k i m czasie 1 0 " s. U t w o r z o n e elektrony pierwotne powodują powstawanie elektronów wtórnych (promieniowanie d). Mniej niż p o ł o w a elektronów w t ó r n y c h m a energię dostateczną ( > 1 0 e V ) d o s p o w o d o w a n i a procesów jonizacji i wzbudzenia cząsteczek wody (potencjał jonizacyjny w o d y 12,6 eV). Elektron, oddalając się od j o n u macierzystego H 0 , ulega termalizacji (traci energię d o p o z i o m u kT, tzn. dla T = 293 K d o 0,025 eV), a następnie procesowi uwodnienia w czasie 0 , 2 - 1 0 " s +

2

1 2

e - + n H

2

0 ^ e

a

-

(w rozpuszczalnikach organicznych czas solwatacji jest dłuższy, = 1 0 " nolu i = 2 • 1 0 " s w etanolu). 1 1

(5.3.5-4) 1 1

s w meta­

W mniejszym stopniu może wystąpić proces rekombinacji, jeżeli stermalizowany elektron pozostał w polu oddziaływania kulombowskiego j o n u H 0 +

2

H O

+

+ e " -+ H 0 *

a

(5.3.5-5)

2

D u ż o większe znaczenie niż proces (5.3.5-5) m a szybka ( 1 0 cyjna reakcja j o n u macierzystego z wodą H 0

+

2

+ H 0 -.• H 0 2

+

- 1 4

- 1 3

-10

s) k o n k u r e n ­

+ OH

3

(5.3.5-6)

+

Uwodnienie j o n u H 0 zachodzi w tym s a m y m czasie, co reakcja (5.3.5-4). Ten sam proces tworzenia j o n ó w w o d o r o w y c h (hydroniowych) i r o d n i k ó w hydro­ ksylowych występuje w fazie gazowej (para w o d n a ) . Elektron u w o d n i o n y e~ jest j e d n y m z głównych czynników redukujących w n a p r o m i e n i o w a n y m układzie w o d n y m . M o ż e on reagować z wodą: 3

e

a q + H 0 -> H + O H

-

k = 16 d n ^ - m o r ^ s "

2

Elektron uwodniony reaguje b a r d z o szybko z H 0

1

(5.3.5-7)

+

3

e" + H 0 3

+

-» H + H 0

fc

2

= 2-10

1 0

3

dm -mol

_ 1

-s-

1

(5.3.5-8)

Istnienie elektronu u w o d n i o n e g o zostało eksperymentalnie u d o w o d n i o n e na drodze b a d a ń zależności p r o d u k t ó w radiolizy od p H i różnorodnych p o m i a r ó w metodą E P R i radiolizy impulsowej. Pierwszego bezpośredniego d o w o d u dostarczyli Boag i H a r t w 1962 r., posługując się metodą impulsową. D o układu dostarczono krótki impuls (2 us), natychmiast p o przerwaniu impulsu mierzono widmo absorp­ cyjne w paśmie od 500 do 800 nm. Badania przeprowadzono w wodzie i w roztworach wodnych. Stwierdzono występowanie m a k s i m u m w okolicy 715 nm; istniały dostateczne d o w o d y na to, by m a k s i m u m to przypisać elektronowi uwodnionemu. W i d m o p o k a z a n o n a rys. 5.26. Interesującym problemem chemii radiacyjnej jest możliwość reagowania elek­ t r o n u przed procesem hydratacji (5.3.5-4), czyli reakcje elektronów suchych. M i m o CM 1.0 -

0,8 -

0,6 -

0,4 -

0.2 -

i

i

i

i

200

400

600

800

i

» .

1000 nm

Rys. 5.26. W i d m o absorpcyjne elektronu uwodnionego

bardzo krótkiego czasu życia suchego elektronu (rzędu u ł a m k ó w pikosekund) istnieją przekonujące d o w o d y n a występowanie takich reakcji. D r u g i m o b o k jonizacji procesem pierwotnym, k t ó r e m u j e d n a k nie przypisuje się obecnie większej roli w radiolizie wody, jest wzbudzenie cząsteczki: H 0 —* H 0 * 2

(5.3.5-9)

2

Cząsteczki w z b u d z o n e mogą p o w s t a w a ć w p i e r w o t n y m procesie radiolizy w tym samym ( 1 0 ~ s) czasie, co jonizacja. W mniejszej mierze mogą się tworzyć w reakcji (5.3.5-5). W p r z y p a d k u gdy energia wzbudzenia cząsteczki jest wyższa od jej pierwszego potencjału jonizacyjnego, może wystąpić alternatywnie d o jonizacji tzw. stan nadwzbudzony: 1 6

H 0 ~* H 0" 2

(5.3.5-10)

2

Cząsteczki n a d w z b u d z o n e mogą ulec autojonizacji: H 0 " -> H O 2

z

+

+ e"

(5.3.5-11)

Możliwe jest również oddziaływanie z cząsteczką w stanie p o d s t a w o w y m , z wy­ tworzeniem dwóch stanów singletowych lub trypletowych, p o j e d n y m na każdej cząsteczce. Należy zaznaczyć, że powstawanie stanów trypletowych w radiolizie wody nie zostało definitywnie stwierdzone. D o procesów pierwotnych radiolizy w o d y należy również tworzenie nietrwałego wzbudzonego i n d y w i d u u m anionowego: H O + e " —* ( H C T ) * z

(5.3.5-12)

2

W z b u d z o n e w reakcjach (5.3.5-9) i (5.3.5-5) cząsteczki wody rozpadają się na rodniki H 0 * - + H + OH

(5.3.5-13)

2

Jednak w głównej mierze w o d ó r a t o m o w y i rodnik O H tworzą się z p r e k u r s o r ó w jonowych (5.3.5-6) - (5.3.5-8). W śladach (węzłach), szczególnie przy n a p r o m i e n i o w a n i u o wysokim L E T , gdy ślady są gęste, zachodzi cały szereg reakcji przejściowych p r o d u k t ó w radiolizy między sobą, zanim mają one możliwość wydyfundowania ze śladu. e~ + e" ^

H

e -+H^°»H a

2

2

1 0

+ 2 OH"

k = 0,5 • 1 0

+ OH-

k = 2,5-10

e~ + O H —* O H -

k = 3-10

1 0

3

1

dm • mol" • s"

1 0

3

1

dm -mor -s-

dm^mol

- 1

-s"

1

1

1

(5.3.5-14)

(5.3.5-15)

(5.3.5-16)

Pierwotne p r o d u k t y r o d n i k o w e radiolizy w o d y , rodniki H i O H , reagują ze sobą również w śladach, łącząc się według trzech możliwych schematów: H + OH->H 0

k = 3,2- 1 0

2

H + H ^ H

k

2

OH + O H ^ H

2

0

1 0

3

• mol"

1

• s"

= U-lO^dn^-mor^s"

jfe = 0 , 5 - 1 0

2

dm

1 0

3

1

dm -mor -s

1

(5.3.5-17)

1

(5.3.5-18)

_ 1

(5.3.5-19)

W k a ż d y m gnieździe lub węźle tworzy się kilka p a r j o n o w y c h , w większości nie więcej niż dwie pary. Powstające z nich oraz w z b u d z o n y c h cząsteczek H 0 * rodniki w liczbie kilku p a r a) reagują ze sobą, b) opuszczają gniazdo, dyfundując d o całej masy u k ł a d u . W p r z y p a d k u b) p r a w d o p o d o b i e ń s t w o łączenia się z sobą jest coraz mniejsze, wzrasta n a t o m i a s t p r a w d o p o d o b i e ń s t w o reakcji z w t ó r n y m i p r o d u k t a m i radiolizy i cząsteczkami substancji rozpuszczonej. Zachodzą więc dwie możliwości: 2

a) w gniazdach

H 0 -.• ^ H

b) poza gniazdami

H 0 -• H + OH

2

+ ^H 0

2

2

(5.3.5-20)

2

(5.3.5-21)

2

Konsekwencją tego m e c h a n i z m u jest p o d s t a w o w a zależność stechiometryczna między wydajnością radiacyjną r o z k ł a d u w o d y a rodnikowymi i cząsteczkowymi wydajnościami p r o d u k t ó w : G-H O = G 2

H

+ 2GH

2

= G

O H

+ 2GH O 2

(5.3.5-22)

2

W r ó w n a n i u ( 5 . 3 . 5 - 2 2 ) symbolem G o z n a c z o n o sumę wydajności G + G , co jest często stosowane z uwagi na reakcje ( 5 . 3 . 5 - 7 ) i ( 5 . 3 . 5 - 8 ) . Trzeba również zwrócić uwagę, że z p r a w a z a c h o w a n i a ł a d u n k u pierwotna wydajność j o n ó w w o d o r o w y c h musi być r ó w n a pierwotnej wydajności elektronów u w o d n i o n y c h H

GH O 3

+

= G

H

E S Q

(5.3.5-23)

E A Q

Migracja p r o d u k t ó w radiolizy z gniazda zachodzi w drodze dyfuzji, od wartości współczynników dyfuzji zależy więc większa lub mniejsza wydajność p r o d u k t ó w p o z a gniazdem. Współczynnik dyfuzji dla wynosi 4 , 9 ( 4 , 5 ) - 1 0 m s , dla r o d n i k a O H tylko 2 - 1 0 m s , n a t o m i a s t dla H — 8 - 1 0 " m - s . N a ogół nie uzyskuje się dużych wydajności wolnych rodników. Oczywiście większe wydajności uzyskuje się w fazie gazowej. Również zwiększenie gęstości jonizacji wpływa na zmniejszenie wydajności rodnikowych, im bowiem większe L E T , tym większe lokalne stężenie r o d n i k ó w , tym większe wydajności radiacyjne p r o d u k t ó w cząstecz­ kowych, a mniejsze rodnikowych. - 9

- 9

2

_

1

9

2

2

_

1

_ 1

O b r a z ten p o t w i e r d z o n o stosując m e t o d ę zmiatania. Rodniki reagują ze zmiataczami w gniazdach i p o z a gniazdami. Przebieg reakcji zależy od stężeń o b u reagentów: a) W gniazdach stężenie r o d n i k ó w jest większe. Powstające w gniazdach rodniki są zmiatane przed połączeniem się ich w cząsteczki H i H 0 . Stąd m a m y obniżenie 2

2

2

wydajności radiacyjnych p r o d u k t ó w cząsteczkowych H i H 0 . Obniżenie to m o ż n a w pewnych p r z y p a d k a c h opisać zależnością ilościową: 2

G L = Gg - f c - [ s ]

2

2

1 / 3

(5.3.5-24)

gdzie G oznacza wydajność radiacyjną p r o d u k t ó w cząsteczkowych w obecności zmiatacza, G ° — analogiczną wydajność w nieobecności zmiatacza, [s] — stężenie zmiatacza, k — stałą wyznaczaną doświadczalnie dla d a n e g o u k ł a d u . Podaliśmy przykładowo jedną z wielu zależności określających wydajność i kinetykę reakcji ze zmiataczami, dobieranych empirycznie lub wynikających z założonych modeli. b) Poza gniazdami reakcje r o d n i k ó w ze zmiataczami powodują wzrost radiacyj­ nych wydajności p r o d u k t ó w cząsteczkowych, gdyż zmiatacze, reagując z r o d n i k a m i , utrudniają reakcje tych ostatnich z p r o d u k t a m i cząsteczkowymi zgodnie z reakcjami (5.3.5-32), (5.3.5-33), (5.3.5-35). Stosując m e t o d ę zmiataczy m o ż n a określić wydajność pierwotnych p r o d u k t ó w radiolizy wody. Przebadanie dużej liczby u k ł a d ó w pozwoliło określić mniej więcej zgodne wartości wydajności. D l a p r o m i e n i o w a n i a y o energii 1,25 MeV i L E T = 0,2 eV • n m wynoszą o n e w roztworze k w a ś n y m o p H 0 - 1 : - 1

, w >

G

° 4,55

G

" 3,65

o

G , ,

" 2,95

"°' 0,80

0,45

(5.3.5-25)

G w tabeli jest całkowitą wydajnością r o d n i k ó w H ( G = 0,50) i elektronów uwodnionych ( G = 3,15). N i e k t ó r e źródła podają G - = 3,2; G = 2,9; G = 0,4. Po przeliczeniu z równ. (5.3.5-22) otrzymujemy G _ o = 4,5. W p r z y p a d k u radiolizy czystej w o d y wydajności są niższe: H

e ą

Hz

O H

H z

G

g

e a „

2,7

G

h

0,55

G

O H

2,7

Gh o

H 2

2

0,45

G

H o

(535

+

3

2

0,71

26)

2,7

Wydajność elektronu u w o d n i o n e g o zmierzona metodą pikosekundowej radiolizy impulsowej wynosi 4,1 (w czasie 20 ps). M o ż n a stąd wnosić, że będący prekursorem e ~ elektron suchy musi się tworzyć z większą wydajnością. Wydajność radiacyjna tlenu w radiolizie w o d y jest niewielka. W wodzie zawierającej rozpuszczony tlen wszystkie elektrony u w o d n i o n e i a t o m y w o d o r u przereagują z tlenem: a

e q-l-0 ->0 a

2

H + 0 H0

^ H 0

2

+± H

2

10

+

k = 2-10

2

10

k = 2-10

2

+ 0

3

dm -mol 3

dm -mol

_ 1

_ 1

-s -s

- 1

(5.3.5-27)

_ 1

(5.3.5-28) (5.3.5-29)

2

Reakcja r o d n i k ó w nadtlenkowych między sobą daje nadtlenek w o d o r u i tlen, reakcja zachodzi też z 0 (dysproporcjonowanie): 2

2 H 0 H0

2

2

H

+ 0

2

2

0

2

+ 0

+ H

+

6

3

_ 1

8

3

_ 1

k = 10 d m - m o l

2

—• H 0 2

2

+ 0

2

k = 10 d m - m o l

1

(5.3.5-30)

_ 1

(5.3.5-31)

s" s

Rodniki hydroksylowe z wodorem OH + H 0 2

2

mogą

-> H 0

2

reagować z a r ó w n o

8

+ H 0

7

2

2

2

1

3

wodoru,

1

1

k = 4,5-10 dm • mol" • s"

2

Elektrony u w o d n i o n e reagują szybko z H 0 e~ + H 0

3

k = 4,5-10 d m - m o l " - s "

2

OH + H - » H + H 0 2

z nadtlenkiem

OH + O H "

jak

(5.3.5-32) 1

(5.3.5-33)

2

* = 1,2 • 1 0

1 0

3

1

dm • mol" • s"

1

(5.3.5-34)

Również a t o m y w o d o r u reagują z nadtlenkiem w o d o r u H + H 0 2

2

-» O H + H 0 2

8

k = 1,6-10 d n ^ - m o l "

1

s"

1

(5.3.5-35)

Radiacyjny rozkład n a d t l e n k u w o d o r u może przebiegać dalej przez kolejne procesy rodnikowo-cząsteczkowe (5.3.5-32) oraz reakcję: H0

+ H 0

2

2

2

-> H 0 + O H + 0 2

2

(5.3.5-36)

Bardzo istotny jest wpływ p H na przebieg wielu reakcji radiolizy. Z m i a n a p H wpływa n a stopień hydrolizy j o n o w y c h substancji rzpuszczonych, na dysocjację H , H 0 i O H . N a ogół ze wzrostem p H występuje spadek wydajności rodnikowych i cząsteczkowych. Nie jest to j e d n a k potwierdzone we wszystkich p r z y p a d k a c h eksperymentalnych i wielu a u t o r ó w stwierdza niezależność wydajności cząstecz­ kowych od p H . Przykładem zasadniczego znaczenia środowiska w radiolizie wody jest reakcja (5.3.5-7). Badając układ buforu o c t a n o w e g o stwierdzono, że stosunek G - / G wzrasta od 0 przy p H = 1 przez 0,35 przy p H = 4,6 d o bardzo dużych wartości przy p H > 12. D a ł o to a s u m p t d o postulowania reakcji odwrotnej d o (5.3.5-7): 2

2

e

H + O H " -.. e~ + H 0 2

7

3

- 1

q

H

(5.3.5-7a)

- 1

Stała szybkości k = 2,3 • 1 0 d m - m o l - s . Reakcja ta pozwala stwierdzić w roztworach silnie alkalicznych obecność elektronu u w o d n i o n e g o bez uciekania się d o techniki impulsowej. Została o n a z b a d a n a przez G o r d o n a i H a r t a n a drodze napromieniania y ( C o ) w o d n e g o r o z t w o r u N a O H nasyconego w o d o r e m . W czasie napromieniania mierzono absorpcję i stwierdzono pojawianie się p a s m a absorpcji przy ok. 700 n m . Krzywa absorpcji jest identyczna z widmem o t r z y m a n y m na drodze radiolizy impulsowej (rys. 5.26). 6 0

5.3.5.1. Modele radiolizy wody

Obecnie istnieje b a r d z o wiele modeli radiolizy wody, których zgodność z danymi doświadczalnymi uzyskiwanymi w n a p r o m i e n i o w a n y c h układach wodnych jest różna. Rozwój b a d a ń teoretycznych następował przez lat kilkadziesiąt; próby

stworzenia teorii radiolizy w o d y były p o d e j m o w a n e już od początku lat pięć­ dziesiątych. P u n k t e m wyjścia wszystkich koncepcji był proces pierwotny (5.3.5-3):

H 0 2

H 0 2

+

+ e

-

Próby teorii, o których m o w a , stawiały zasadnicze pytanie — czy niskoenergetyczne elektrony, o energii niższej o d potencjału jonizacji H 0 , wybite z cząsteczki w akcie pierwotnej jonizacji, oddalają się poza zasięg działania sił kulombowskich j o n u macierzystego, czy też pozostają w polu tego oddziaływania? W wielkim skrócie przedstawimy d w a najwcześniejsze modele radiolizy, model Samuela i Magee oraz model L e e - G r a y a i Platzmana. 2

Model Magee

Graniczna wartość zasięgu sił elektrostatycznych j o n u macierzystego wynosi ok. 20 nm. Elektrony o energii d o kilkunastu eV tracą energię głównie w zderzeniach niesprężystych (strata ok. 4 % energii n a zderzenie). Elektrony te spowalniają się do prędkości termicznych w zasięgu działania sił elektrostatycznych j o n u macierzystego już na odcinku kilku n m . Czas spowolnienia wynosi 1 0 ~ s, tzn. że w tym czasie następuje rekombinacja elektronu z macierzystą cząsteczką. W z b u d z o n e cząsteczki wody ulegają rozpadowi według schematu (5.3.5-13). R o d n i k i łączą się w gnieździe (węźle) lub w wyniku dyfuzji wychodzą poza jego obręb. Wszystkie przemiany chemiczne są wynikiem oddziaływania H i O H . Trwałą konkluzją m o d e l u S a m u e l a - M a g e e jest r o d n i k o w y charakter procesu tworzenia jednego z najważniejszych pośrednich p r o d u k t ó w radiolizy wody, w o d o r u a t o m o w e g o H , zgodnie z reakcjami (5.3.5-5), (5.3.5-9), (5.3.5-13). 1 3

Model Platzmana

Elektron traci energię p o c z ą t k o w o na jonizację cząsteczek wody, a gdy jego energia spadnie poniżej potencjału jonizacyjnego w o d y (12,6 eV), poprzez p o w o d o w a n i e wzbudzeń oscylacyjnych i rotacyjnych cząsteczek wody, które mija w swym ruchu. Elektron dochodzi d o energii termicznych w czasie 1 0 " s, w odległości większej niż 5 nm od j o n u macierzystego — otoczony przez spolaryzowane cząsteczki wody. Elektron nie m o ż e być n a p o w r ó t chwycony przez j o n macierzysty, może natomiast w tym stadium, w czasie 1 0 " s, być wychwycony przez cząsteczkę wody, dając elektron u w o d n i o n y ea . M i m o że sugerowany przez P l a t z m a n a mechanizm polaryzacji cząsteczek H 0 nie znalazł doświadczalnego potwierdzenia, to j a k widać, koncepcja elektronu uwodnionego wyprzedziła jego doświadczalne wykrycie. Z modelu P l a t z m a n a wynika j o n o w y c h a r a k t e r procesu tworzenia wodoru atomowego H, zgodnie z reakcją (5.3.5-8) lub z udziałem elektronu stermalizowanego e,;™: 1 3

1 1

q

2

e

term

+

+ H 0 3

-» H 0 -* H + H 0 3

(5.3.5-37)

2

Z a r ó w n o proces rodnikowy, j a k i j o n o w y dają te same p r o d u k t y H i O H . Zasadniczą różnicą o b u przedstawionych modeli jest założenie, że rodniki H i O H , powstałe w następstwie a k t u tej samej pierwotnej jonizacji, są według P l a t z m a n a oddzielone jeden od drugiego (atomy w o d o r u rozmieszczone w znacznie większych odległościach od t o r u niż rodniki O H ) , podczas gdy według Magee znajdują się b a r d z o blisko (w k a ż d y m gnieździe j e d n a k o w a liczba a t o m ó w H i rod­ ników O H ) . Rozkład przestrzenny r o d n i k ó w H i O H w o b u modelach przedstawiono n a rys. 5.27.

Należy zaznaczyć, że w r a m a c h teorii L e e - G r a y a i P l a t z m a n a koncepcja Lee różniła się od koncepcji P l a t z m a n a co d o odległości, na którą elektron o d d a l a się od j o n u H 0 (15 n m ) i bliższa była schematu (5.3.5-12). +

2

5.3.5.2. Radioliza wodnych roztworów związków nieorganicznych

Radiolizę w o d n e g o r o z t w o r u związku nieorganicznego przedstawimy n a przykładzie jednego z najbardziej znanych u k ł a d ó w radiacyjnych, tzw. dozymetru Frickego. U k ł a d Frickego, tzn. kwaśny r o z t w ó r soli żelaza(II), stanowi od lat podstawę dozymetrii chemicznej, służącej d o oznaczania zaabsorbowanej dawki promieniowa­ nia. R o z p a t r z y m y d w a warianty m e c h a n i z m u reakcji radiacyjno-chemicznych w roztworze Frickego: w obecności i w nieobecności tlenu. a) W obecności tlenu (roztwór nieodgazowany) zachodzi reakcja Fe

2 +

+ O H -»• F e

3 +

+ OH~

(5.3.5-38a)

Reakcja ta jest d o b r y m przykładem przeniesienia elektronu. M o ż n a ją zgodnie z (5.3.4-4) następująco: 2 +

3 +

O H + ( F e ( H 0 ) ) * -> O H " + ( F e ( H 0 ) ) * 2

6

2

H 0 2

6

napisać

(5.3.5-38b)

Następnie: 2 +

Fe

+ H 0 2

H + 0 2 +

Fe

2

3 +

-• Fe

2

-> H 0

(5.3.5-28) 3 +

+ HOJ

2

H0

+ H

2

(5.3.5-39)

2

+ H 0 -» F e +

+ OH + OH"

-> H

0

2

(5.3.5-40) (5.3.5-41)

2

Proste obliczenie stechiometryczne wydajności radiacyjnej utleniania F e w zależności o d wydajności rodnikowych i cząsteczkowych daje: G^ iF

G

= G

)

( H Ł )

+ 2G

OH

= G

+ 3G

Hi02

2 +

do F e

3 +

(5.3.5-42)

H

(5.3.5-43)

H 2

b) W nieobecności tlenu (roztwór kolejno wymrażany i odgazowywany) zachodzą reakcje: +

+

H + H ->H

Fe

2 +

Fe

2 +

Fe

2 +

G

(

F

+ H

+ 2

3

+ H 0

+

)

= G

Gh) = G (

3 +

- Fe

+ OH + F e 2

e

(5.3.5-44)

2

2

H

+ G

O

3 +

_

+ OH+ OH"

+ 2G

H

(5.3.5-45)

2

+ OH

-»Fe

2

+ G

H

+ H

3 +

H z

o

(5.3.5-46)

2

(5.3.5-47)

H 2

Eksperymentalnie m o ż n a łatwo określić G 3 (zazwyczaj spektrofotometrycznie przy długości fali 3 0 4 n m ) , dalej G h ) (wodór nie bierze udziału w reakcji w obecności tlenu) i G H o >- Stąd m o ż n a obliczyć wydajności rodnikowe. Mając n p . d o dyspozycji jedynie wartości G 3 = 15,6 i G 3 ^ = 8 , 3 , m o ż n a obliczyć przynajmniej G , otrzymując G = 3 , 6 5 — zgodnie z wartością p o d a n ą w ( 5 . 3 . 5 - 2 5 ) . J a k widać z przedstawionego mechanizmu, przebieg reakcji jest różny w zależ­ ności o d obecności lub b r a k u tlenu. Różnica polega w szczególności n a roli rodnika H 0 , tworzącego się w reakcji ( 5 . 3 . 5 - 2 8 ) w obecności powietrza. W e d ł u g licznych a u t o r ó w rodnik ten tworzy się w śladach o b o k H i H 0 , j a k o s t o s u n k o w o trwały, według reakcji ( 5 . 3 . 5 - 3 2 ) . D o w o d u n a to dostarcza badanie u k ł a d u F e z dodatkiem n a d m i a r u j o n ó w miedzi C u bez d o s t ę p u tlenu. W i a d o m o , że C u nie reaguje z O H i H 0 . Zachodzą następujące reakcje: (

(

(

2

F

e

+

)

2

2

(

H

F

e

+

)

TLEN

(

F

e

+

TLENU

)

H

2

2

2

2

2 +

2 +

2

2 +

2

Fe

2 +

+ OH -• F e

Fe

2 +

+ H 0 2

2

-+ F e

Cu

2 +

+ H -.• C u

Cu

2 +

+ H 0

2

3 +

+

+ OH 3 +

+ OH+ OH~

+ H

Cu

+

-

+

+ H

(5.3.5-48) +

+ 0

2

(5.3.5-49)

Cu

+

G

3

( F e

3 +

+ Fe

+ )

= G

2

H

2 +

H2

(5.3.5-50)

2

+ Fe

+ 2 G o —G

O H

Go ) = G o (

-» C u

2

—G o

H

H

(5.3.5-51)

2

(5.3.5-52)

2

Powstawanie cząsteczkowego tlenu w układzie odpowietrzonym może tu być d o w o d e m innego s p o s o b u p o w s t a w a n i a H 0 niż w reakcji (5.3.5-28). M o ż e on p o w s t a w a ć jedynie w śladach w reakcji (5.3.5-32), b o poza śladami występuje zbyt duża konkurencja reakcji (5.3.5-38) i (5.3.5-39). Zgodnie z tym, przy zastosowaniu promieniowania y o t r z y m a n o wartości G 3 + ) i G , odpowiednio 0,64 i 0,02, a przy użyciu promieniowania a z P o — wartości 2,1 i 0,23. Zależność G 3 + od L E T jest w n o r m a l n y m dozymetrze F e / F e odwrotna. Wydajność F e zależy, zgodnie ze wzorami (5.3.5-42) i (5.3.5-46), głównie od wydajności rodnikowych i zmienia się odwrotnie niż gęstość jonizacji. D a n e przedstawiono w tab. 5.7. 2

(C

( F e

2)

2 1 0

2 +

3 +

F e

3 +

Tabela 5.7. Wydajność radiacyjna F e i Ce promieniowania 3 +

Promieniowanie a D D p X X X P

2 1 0

+

+

LET

Po 10 M e V 15 M e V

ł

5,2 9,7 10,6 13,0 13,6 14,2 14,6 15,5 15,5 15,5 15,5

3

0,9

3 2

1 3 1

0,2

6 0

dla kilku rodzajów

G(Fc' )Oj

90 8

T (50 keV) (100 keV) (200 keV) P y Cs y Co e" 1 0 M e V

3 +

(5,3)

3,2

(12,7)

2,8 2,8

(15,0) (14,8)

2,7

(15,6)

2,3

Drugim, szeroko s t o s o w a n y m dozymetrem chemicznym cer(IV)-cer(III). J o n y C e utleniane są tu tylko przez O H

jest

układ

3 +

Ce Ce Ce Ce

3 +

+ + + +

4 +

4 +

4 +

G(Ce

3 +

>

=

4 +

O H -> C e + OH" H -» C e + H H 0 Ce + H0 + H H0 Ce + H + 0 3 +

+

3 +

2

2

2

3 +

+

2

G

H

2

+

2

GH O 2

2

—

G o H

+

(5.3.5-53) (5.3.5-54) (5.3.5-55) (5.3.5-56) (5.3.5-57)

O b e c n o ś ć lub nieobecność tlenu cząsteczkowego nie m a w tym p r z y p a d k u znaczenia, gdyż ewentualnie zajdzie reakcja H + 0 -»• H 0 zamiast (5.3.5-54), ale za to 2

2

zwiększy się udział reakcji ( 5 . 3 . 5 - 5 6 ) . J a k widać, w p r z y p a d k u b r a k u tlenu GH O = G o ) . Jeżeli d o bilansu ( 5 . 3 . 5 - 5 7 ) p o d s t a w i m y wartości G = 3 , 6 5 ; H O = 0,80i G = 2 , 9 5 przyjęte z ( 5 . 3 . 5 - 2 5 ) i p o r ó w n a m y otrzymaną w a r t o ś ć 2 , 3 0 z oznaczoną doświadczalnie wartością 2 , 4 0 , to widzimy, że przebieg procesów został założony p o p r a w n i e . 2

2

(

2

H

G

2

2

O H

5.3.6. Radioliza związków organicznych W niniejszym punkcie nie o m a w i a m y szerzej procesów radiacyjnych w u k ł a d a c h organicznych. Ogromnej liczbie związków organicznych i ich b a r d z o różnym właściwościom o d p o w i a d a wielka r ó ż n o r o d n o ś ć m e c h a n i z m ó w radiacyjnych. Szczup­ łość miejsca nie pozwala na pobieżne nawet ich przedstawienie. P o d a m y tylko kilka szkicowych informacji o radiolizie organicznej w p o r ó w n a n i u z radioliza wody. P o d wpływem promieniowania tworzą się w u k ł a d a c h organicznych, tak j a k w wodzie, nietrwałe p r o d u k t y j o n o w e i r o d n i k o w e . P r o d u k t y te, w przeciwieństwie d o sytuacji w wodzie, reagują z cząsteczkami tworzącymi n a p r o m i e n i a n y układ. N a g r o m a d z a n i e się p r o d u k t ó w radiolizy powoduje dalsze ich reakcje i znacznie komplikuje o b r a z procesów. W szczególności śledzenie efektów torowych, typowych dla wody, nie jest możliwe w u k ł a d a c h organicznych. Są one również znacznie bardziej czułe n a obecność wszelkich zanieczyszczeń. W y m i e r n y m czynnikiem uzmysławiającym różnicę między u k ł a d a m i organicz­ nymi a wodą, jest odległość, w której elektron powstały w akcie pierwotnej jonizacji może uciec z pola oddziaływania j o n u macierzystego. W tej odległości r energia kinetyczna elektronu kT r ó w n a jest energii kulombowskiej oddziaływania j o n u macierzystego: kT= e /(e r ), gdzie e jest względną przenikalnością elektryczną (stałą dielektryczną) o ś r o d k a . Większość cieczy organicznych m a przenikalność elektryczną znacznie mniejszą od wody, dlatego odległość r = e /(e kT) jest dla nich znacznie większa. N a przykład dla w ę g l o w o d o r ó w , j a k C H , C ( C H ) , ( C H ) , r wynosi ok. 3 0 n m , gdy dla w o d y jest rzędu 1 n m . Spośród różnych rodzajów związków organicznych s t o s u n k o w o najlepiej p o z n a n a została radioliza w ę g l o w o d o r ó w alifatycznych i reakcje ich p r o d u k t ó w rodnikowych i j o n o w y c h , w p o r ó w n a n i u n p . ze związkami aromatycznymi, które odznaczają się dużą odpornością n a działanie promieniowania. Najogólniej mechanizm działania p r o m i e n i o w a n i a jonizującego n a węglowodór R H m o ż n a przedstawić następująco: c

2

r

c

r

2

c

r

6

6

3

4

2

6

c

r~» R H " -> R + H (R' + H ) itp. 2

R

H

.

(5.3.6-1)

—> R H

+

+ e~ -»• RH* + elektrony solwatowane, j o n y i ich fragmenty, p r o d u k t y reakcji jonowo-cząsteczkowych 1 8

1 6

Pierwotne procesy wzbudzenia i jonizacji zachodzą w czasie 1 0 ~ - 1 0 ~ s, procesy rekombinacji i r o z p a d u cząsteczki wzbudzonej w czasie 1 0 ~ - 1 0 s. Wydajności 1 3

- 7

radiacyjne tworzenia j o n ó w i cząsteczek wzbudzonych w procesach pierwotnych są mniej więcej takie same (G = 3-4). Stany w z b u d z o n e bezpośrednio R H " są na ogół różne i wyższe od stanów wynikłych z rekombinacji RH*. Jednym z podstawowych p r o d u k t ó w radiolizy związków organicznych jest a t o m w o d o r u H . Generalnie w węglowodorach nasyconych i nienasyconych ulegają zerwaniu wiązania C — H (łatwiej) i C — C . Charakterystyczne jest zachodzenie polimeryzacji (głównie dimeryzacji). M e c h a n i z m polimeryzacji m o ż e być rodnikowy lub jonowy, j a k n p . w metanie, gdzie wydajność polimeryzacji nie zależy od d o d a t k u zmiataczy r o d n i k ó w . Polimeryzacja zachodzi także w innych związkach, j a k alkohole, oraz w związkach aromatycznych. Radiolizę najprostszego węglowodoru nasyconego, m e t a n u , m o ż n a opisać następującymi schematami: r o d n i k o w y m i j o n o w y m . Zgodnie z tym, co powiedziano poprzednio, schematy te dotyczą jedynie wczesnych stadiów procesu radiolizy. Wydajność pierwotnych p r o d u k t ó w j o n o w y c h ( G j o n o w y c h ) wynosi ok. 3,6. Stosunek częstości występowania procesów wzbudzenia d o procesów jonizacji wynosi 0,63-0,8; m o ż n a stąd oszacować wydajność wzbudzenia G = 2,5. Mechanizm rodnikowy: par

w z b

(5.3.6-2)

C H 4 —• C H 4

.

^

ch;

(5.3.6-3a)

CHj + H

-i

(5.3.6-3b)

C H ' + H* 3

H + H -»• H

(5.3.6-4) 2

H* + C H -> C H j + H 4

CH

+ CH

3

-

3

C H 2

(5.3.6-6) 6

W wyniku radiolizy powstają również rodniki C H

CH* + C H -> C H* -» C H 4

CHj + C H

2

5

C H

2

2

H + C H ^C H 2

4

CHj + CH

2

2

2

6

3

i CH'

+ H

(5.3.6-7) (5.3.6-8) 1

1

fccsS-K^dm^mor ^-

5

(5.3.6-9) (5.3.6-10)

6

.-•C H + H J L^CH + CH 4

4

2

4

C H'

4

2

C H

2

(5.3.6-5) 2

(5.3.6-1 la)

2

3

(5.3.6-1 lb)

Szybkość reakcji a t o m o w e g o w o d o r u z m e t a n e m (5.3.6-5) zależy wykładniczo o d temperatury, w niższych t e m p e r a t u r a c h jest niewielka. Oprócz reakcji (5.3.6-4) i (5.3.6-9) a t o m y H mogą reagować z różnymi r o d n i k a m i .

Mechanizm

jonowy:

Głównymi p r o d u k t a m i j o n o w y m i w widmie m a s są jony: C r U (47%), C H

+

(40%) i C H ^ (7,5%)

3

[-•CHi; + e " C H --». C H 4

+ 3

+ H + e"

-^CH^ + H CHJ CH

+ 3

+ CH

4

+ CH

4

(5.3.6-12)

(2H) + e~

2

CH

(5.3.6-13)

+

+ CH

5

(5.3.6-14) /c = 7 , 4 - 1 0

3

+

-> ( C H ) -> C H 2

7

u

2

+

+ H

5

dn^-moP^s

k = 10

2

1 2

- 1

(5.3.6-15) 1

dm^mol" ^

- 1

(5.3.6-16)

Reakcje j o n u C H ^ nie są pewne, lecz stwierdzono rodnik CH" w większej ilości niż C H * , więc zapewne: 2

2

5

CH

+ 2

+e-^CH

(5.3.6-17)

2

Jony powstałe w reakcjach (5.3.6-15) i (5.3.6-16) ulegają neutralizacji reagują z m e t a n e m CWt C H 2

C H 2

+ e" + 5

+

+ H

3

+ e " -» C H 2

+ CH

5

CH

4

-» C H 3

(5.3.6-18)

2

+ H

4

+ 7

bądź

(5.3.6-19)

+ H

(5.3.6-20)

2

Wydajność trwałego p r o d u k t u C H jest dość znaczna G = 0,36. Reakcja (5.3.6-19), zachodząca poprzez pośredni w z b u d z o n y C H*;, wydaje się przeważająca, lecz stwierdzono również w niewielkim stopniu proces: 3

8

2

C H ^ + e " -» C H j 2

(5.3.6-21)

2

W o d ó r cząsteczkowy powstaje, oprócz reakcji jonowo-cząsteczkowej i neu­ tralizacji, także w reakcji (5.3.6-4) (sumaryczne G = 5,7), a jeden z głównych p r o d u k t ó w cząsteczkowych, etan (G = 2,2), powstaje w reakcji (5.3.6-6). Z etylenu powstaje głównie polimer, tylko b a r d z o niewielkie ilości etylenu pozostają w fazie gazowej p o n a p r o m i e n i o w a n i u (G = 0,004): (Hi)

CH

2

= CH

2

-* — C H — C H — 2

(5.3.6-22)

2

Wydajność przejścia etylenu w polimer wynosi G _ q , = 2,1. Wydajności radiacyjne wyższych w ę g l o w o d o r ó w są mniejsze: dla n - C H G = 0,11; dla i - C H G = 0,04; dla w ę g l o w o d o r ó w C - C G = 0,03. W b a d a n i a c h procesów j o n o w y c h w radiolizie m e t a n u z zastosowaniem m e t o d y deuterowania stwierdzono, że wydajność j o n u C H wynosi 1,9. Całkowitą wydajność rodników metylowych określono n a G = 3,3. Przy założeniu, że doświadczalnie oznaczone rodniki C H powstają tylko w reakcjach (5.3.6-1 l b ) i (5.3.6-15), otrzymuje się wydajność r o d n i k ó w metylowych z procesów wzbudzenia G — 1,4. P o d o b n i e oszacowano G = 1,4 z reakcji (5.3.6-3a), G = 0,9 z reakcji (5.3.6-13) oraz całkowitą wydajność radiacyjną a t o m ó w H z tych oraz innych procesów j a k o G s 4 . (

H 4 )

4

4

1 0

5

6

4

3

H

H

H

1 0

5.3.7. Dozymetria promieniowania W punkcie 5.3.5 wymieniliśmy, j a k o przykładowe wodne układy radiolityczne, dozymetry: żelazowy i cerowy. Obecnie p o d a m y kilka d o d a t k o w y c h informacji o m e t o d a c h dozymetrii promieniowania jonizującego. Z a d a n i e m dozymetrii jest określanie ilości promieniowania zaabsorbowanej przez układ. M e t o d y dozymetryczne dzielimy na: a) absolutne — bezpośrednio doświadczalnie mierzymy ilość absorbowanej energii (dawkę); b) pośrednie — polegające na pomiarze stężenia określonych p r o d u k t ó w radiolizy w wybranych układach, które to stężenie jest proporcjonalne d o pochłoniętej dawki. D o m e t o d dozymetrii absolutnej należą: 1) M e t o d a kalorymetryczna — polegająca na prawie całkowitym przejściu energii promieniowania w energię cieplną. Energię wyznacza się na podstawie p o m i a r ó w wzrostu t e m p e r a t u r y ciała stałego lub cieczy kalorymetrycznej. Średni wzrost temperatury jest niewielki, chociaż lokalne gradienty temperatury mogą być znaczne (na tym fakcie opiera się tzw. teoria „gorących p u n k t ó w " , mająca tłumaczyć chemiczne i biologiczne skutki promieniowania). 2) M e t o d a jonizacyjna — polegająca n a oznaczaniu p r ą d u jonizacyjnego wytworzonego przez promieniowanie w polu między elektrodami komory jonizacyjnej (patrz p. 5.2.2). M e t o d a dozymetrii pośredniej (chemicznej) polega na zastosowaniu układów chemicznych, przede wszystkim o p i s a n e g o wyżej r o z t w o r u Frickego. Stosuje się roztwór jonów Fe o stężeniu 1 0 ~ mol • d m (dopuszczalne 1 ( T - 1 0 - m o l - d m " ) w 0,4 mol • d m " H S 0 (zawartość tlenu ok. 2 - 1 0 " m o l d m ~ ) . Przyjmuje się, że zachodzi utlenienie 15,6 j o n ó w F e n a 100 eV pochłoniętej energii ( G 3 + = 15,6). Mierzy się liniowy przyrost stężenia F e w funkcji czasu napromieniania (czyli w funkcji pochłoniętej dawki). Stężenie Fe oznacza się spektrofotometrycznie przy długości fali 304 nm. Molowy współczynnik absorpcji wynosi 2100 d m • m o l • c m w 293 K i wzrasta o 0 , 7 % n a 1 K (2174 dla 296,8 K ) . O d t w a r z a l n o ś ć wyników tej metody sięga 0 , 1 % . W szczególnych p r z y p a d k a c h należy roztwór dozymetryczny dotlenić, przepu­ szczając przezeń czysty tlen. M e t o d y dozymetryczne wymienione wyżej pozwalają mierzyć d w a rodzaje wielkości charakteryzujących ilość energii stosowanego promieniowania. Dawkę ekspozycyjną mierzy się m e t o d a m i jonizacyjnymi. Jest to miara ilości promieniowania jonizującego ustalana z jego zdolności d o jonizowania i stosuje się ją tylko do promieniowania elektromagnetycznego y i X. Jednostką dawki ekspozycyjnej jest k u l o m b na kilogram 2 +

2

4

3

3

- 3

3

4

2

4

3

2 +

3

+

F e

3 +

3

1 C-kg"

1

- 1

1

= 1 k g " -s- A

- 1

(5.3.7-1)

W praktyce wciąż jeszcze stosowana jest j e d n o s t k a nie należąca d o u k ł a d u SI, rentgen (R). Jest to d a w k a promieniowania y lub X o energii od 0,05 d o 3 MeV,

która w wyniku oddziaływań pierwotnych i w t ó r n y c h (elektrony d) wytwarza w 1 kg suchego powietrza 1,61 • 1 0 p a r j o n ó w . Definicją rentgena jest 1 5

4

1 R = 2,58 1 0 " C - k g " 3

1

(5.3.7-2) 1

co o d p o w i a d a zaabsorbowanej energii 8,8 • 1 0 ~ J • k g " (0,88 rad, 0,0088 G y ) , przy przyjęciu, że n a utworzenie p a r y j o n ó w zużywa się 34 eV energii. W p r z y p a d k u absorpcji w wodzie 1 R o d p o w i a d a 0,93-0,98 r a d ó w . Dawkę zaabsorbowaną mierzy się m e t o d a m i kalorymetrycznymi i chemicznymi. Jej definicję i j e d n o s t k i p o d a n o w p . 5.3.2. O d p o w i e d n i k i e m 1 R dla p r o m i e n i o w a n i a k o r p u s k u l a r n e g o jest fizyczny równoważnik rentgena 1 rep. O d p o w i a d a on dawce (np. promieniowania a lub /?), z którą związana jest absorpcja energii r ó w n a absorpcji p r o m i e n i o w a n i a elektromagnetycznego w ilości 1 R. P r o b l e m a t y k a dozymetryczna budzi szczególne zainteresowanie w aspekcie wpływu promieniowania na organizmy żywe i p o w o d o w a n y c h nim uszkodzeń radiacyjnych. Najważniejsze efekty radiacyjne zachodzą n a poziomie k o m ó r k i . Występują tu d w a procesy: oddziaływanie p r o d u k t ó w radiolizy w o d y (głównego składnika k o m ó r e k s 7 0 % ) i bezpośrednie oddziaływanie p r o m i e n i o w a n i a na elementy b u d o w y k o m ó r k i . O b a te procesy p r o w a d z ą d o poważnych uszkodzeń biologicznych wtedy, gdy z a a t a k o w a n a zostaje cząsteczka D N A w jądrze k o m ó r k i . Rozmiar uszkodzenia wiąże się z wartościami L E T promieniowania przedstawionymi w tab.5.2. Nie występują t a m n e u t r o n y — dodajmy więc, że ich absorpcja w wodzie polega głównie n a zderzeniach z a t o m a m i w o d o r u , a więc ich działanie radiacyjne jest identyczne z jonizacją p o w o d o w a n ą przez p r o t o n y . P r o d u k t y j o n o w e powodują mniejsze szkody w jądrze k o m ó r k i niż r o d n i k o w e ; te ostatnie, j a k O H i inne p r o d u k t y utleniające, mogą prowadzić d o zerwania wiązania między dwiema helisami D N A . Z b a d a n o b a r d z o wiele uszkodzeń D N A : mniejszych, gdy przerwane jest j e d n o z p a s m składających helisę, większych, gdy uszkodzeniu ulegają d w a p a s m a . Z n a n e m e c h a n i z m y s a m o n a p r a w c z e D N A (np. zawarte w k o m ó r c e n a t u r a l n e zmiatacze r o d n i k ó w ) usuwają większość uszkodzeń radiacyjnych w tym pierwszym p r z y p a d k u ; gdy w wyniku zwiększonej gęstości jonizacji następuje podwójne przerwanie (ang. double strand break), mechanizmy naprawcze mylą się i zwiększa się p r a w d o p o d o b i e ń s t w o mutacji k o m ó r k o w y c h . Trzeba zaznaczyć, że podwójne przerwanie m o ż e zachodzić także przy niskim L E T , w kilku procentach, w p o r ó w n a n i u z 10-20%) przy wysokim L E T . G d y rozpatruje się działanie p r o m i e n i o w a n i a n a układy biologiczne, określenie jednoznacznych wielkości fizycznych pozwalających n a ilościowe p o r ó w n y w a n i e uszkodzeń radiacyjnych staje się trudne. R o z m i a r uszkodzenia biologicznego zależy od wielu czynników, takich j a k rodzaj i energia promieniowania, szybkość d a w ­ kowania, rodzaj n a p r o m i e n i o w a n e g o o r g a n i z m u żywego lub części ciała, wiek i stan zdrowia osobnika. Szczególne znaczenie m a , czy źródło p r o m i e n i o w a n i a znajduje się na zewnątrz, czy wewnątrz organizmu; n p . zewnętrzne napromieniowanie X lub y jest dla człowieka bardzo niebezpieczne, ze względu n a przenikliwość, w p o r ó w n a n i u z promieniowaniem a, które nie przenika przez zewnętrzną, m a ł o wrażliwą, warstwę skóry. N a t o m i a s t j a k o źródło wewnętrzne promieniowanie a jest szczególnie

niebezpieczne. Bardzo wiele czynników wchodzących w grę uniemożliwia ustalenie ścisłej relacji między określoną ilością promieniowania a określoną ilością czy rozmiarem efektów biologicznych. W celu uwzględnienia różnic w skuteczności biologicznej różnych rodzajów promieniowania powstało pojęcie względnej skuteczności biologicznej (wartość R B E ) j a k o współczynnika, przez który p o m n o ż o n a d a w k a w r a d a c h daje tzw. d a w k ę R B E w j e d n o s t k a c h rem D a w k a RBE(rem) = D ( r a d ) • R B E

(5.3.7-3)

Najważniejszym składnikiem wartości R B E jest L E T promieniowania. D l a L E T < 3,5 k e V u m (Y, twarde promieniowanie X ) m o ż n a przyjąć R B E = 1. Wtedy 1 rem = 1 rad. Promieniowania o wysokim L E T mogą być wielokrotnie skuteczniej­ sze, jeżeli chodzi o p o w o d o w a n i e uszkodzeń biologicznych, niż promieniowanie o niskim L E T . W p r z y p a d k u n p . szybkich n e u t r o n ó w d a w k a w rem może być od 10 d o 20 razy wyższa niż w r a d a c h (tab.5.8). W p r o w a d z o n o również współczynnik jakości promieniowania Q, przez który określa się równoważnik dawki H _ 1

H [ S v ] = DQN

(5.3.7-4a)

- 1

Jednostką H jest 1 Sv (siwert) = 1 J - k g = 1 Gy. Wielkość N zawiera w sobie wszystkie czynniki, które muszą być b r a n e p o d uwagę w praktyce ochrony przed promieniowaniem, tj. czynniki ważące ze względu n a wrażliwość na promieniowanie, znaczenie fizjologiczne różnych o r g a n ó w itp. Wielkość TY jest określona przepisami; w 1977 r. M i ę d z y n a r o d o w a Komisja O c h r o n y Radiologicznej ( I C R P ) określiła N = 1. W tym p r z y p a d k u więc r ó w n o w a ż n i k d a w k i H = d a w k a R B E o r a z współczynnik Q = wartość R B E . W tabeli 5.8 p o d a n o wartości tych wielkości dla różnych źródeł promieniowania. Tabela 5.8. Wartość Q i równoważniki dawki H dla wyszczególnionych zaabsorbowanych dawek różnych rodzajów promieniowania LET keV • um " w wodzie « 3,5 RS 7 « 14 w 53 w 140 > 175

1

Q (RBE)

1 2 3 10 20 20

Zaabsorbowana dawka promieniowania lub fluencja neutronów

X, a , j ? : l G y (100 rad) wysokoenergetyczne e" : 1 G y (100 rad) neutrony termiczne: 1 0 cm neutrony prędkie (1 M e V ) : 3 - 1 0 c m " naturalne cząstki a: 1 G y (100 rad) jony o wysokiej energii: 1 Gy (100 rad) 1 1

- 2

9

2

Równoważnik H (dawka R B E )

= = = =

1 2 1 1 = 20 = 20

Sv Sv Sv Sv Sv Sv

(100 rem) (200 rem) (100 rem) (100 rem) (2000 rem) (2000 rem)

Charakterystyczne dla trudności w ustalaniu biologicznych skutków promienio­ wania są częste zmiany koncepcji dawki biologicznie efektywnej. O d 1990 r. obowiązuje ( I C R P ) d a w k a r ó w n o w a ż n a , H , określona przez T

tf [Sv] T

= Lw D R

(5.3.7-4b)

TR

gdzie w — radiacyjny czynnik ważący (ang. radiation weighting factor), D — średnia d a w k a z a a b s o r b o w a n a przez t k a n k ę T w wyniku absorpcji promieniowania R, Hj — d o r. 1990 zwało się równoważnikiem d a w k i , H. S u m o w a n i e o d b y w a się po wszystkich źródłach, z których n a p r o m i e n i o w a n y jest obiekt. Wartości czynnika w przedstawiono w t a b . 5.9. R

TR

R

Tabela 5.9. Radiacyjny czynnik ważący, w

L E T w wodzie eV- n m ^

Rodzaj i energia promieniowania

1

0,2-35 0,2-1,1 20 50

130

R

(ICRP 1990)* Czynnik ważący Wr

fotony y i X elektrony > 5 keV powolne neutrony < 10 keV średnie neutrony 0 , 1 - 2 M e V szybkie neutrony 2 - 2 0 M e V protony > 2 M e V cząstki a ^ 5 M e V wysokoenergetyczne jony

* W e d ł u g : G. C h o p p i n , J.O. Lilienzin, J. R y d b e r g ,

„Radiochemistry and

1 1 5 20 10 5 20 Nuclear

C h e m i s t r y " , B u t t e r w o r t h - H e i n e m a n n , Oxford 1995.

P o d a m y orientacyjnie kilka danych dotyczących dawek dopuszczalnych, za­ znaczając jednocześnie, że d a n e na ten temat u różnych a u t o r ó w oraz n o r m y przyjęte urzędowo w różnych krajach różnią się między sobą. M a k s y m a l n e dopuszczalne dawki roczne p r o m i e n i o w a n i a przenikliwego wahają się od 0,1-1 rem dla kobiet w wieku reprodukcyjnym d o 3 rem dla pozostałych. Dawki różnią się bardzo w zależności od części ciała p o d d a n e j ekspozycji. D a w k i roczne dla przeciętnego dorosłego mężczyzny w p r z y p a d k u ekspozycji zawodowej wynoszą: 30-50 rem (kość, skóra, tarczyca), 5-15 rem (źrenice, gonady, organy związane z produkcją krwi), 15 rem (inne). D a w k i dopuszczalne dla kończyn wynoszą 20 rem kwartalnie i 50-75 rem rocznie. W szczególnych p r z y p a d k a c h dawki dopuszczalne sa znacznie wyższe. N a przykład dla k o s m o n a u t ó w przewiduje się w lotach krótkotrwałych (do 30 dni) dawki od kilkudziesięciu d o stu kilku­ dziesięciu rem, a w lotach długotrwałych — rzędu setek rem. Moc dawki (dozy) promieniowania y w zależności od aktywności źródła promieniowania m o ż n a określić za p o m o c ą wzoru: D _

IA y

(5.3.7-5)

t w którym D oznacza d a w k ę promieniowania w rentgenach [ R ] , t — czas w godzinach, D/t — m o c dozy, szybkość d a w k o w a n i a w R h " , r — odległość o d p u n k t o w e g o źródła promieniowania w metrach, A — a k t y w n o ś ć źródła w kiurach [ C i ] , l 1

y

— stałą jonizacyjną emiteru y — m o c standardowej dawki ekspozycyjnej określoną wzorem (5.3.7-5). W y m i a r e m stałej I jest R • m • C i ~ • h " . Zwykle trzeba wprowadzać p o p r a w k ę na osłabienie wewnętrzne promieniowania w próbce (autoabsorpcję w próbce): 2

1

1

y

gdzie ^ — aktywność rzeczywista źródła [Bq, Ci], A — aktywność zmierzona [ B q , C i ] , / — grubość źródła w cm, n — współczynnik absorpcji promieniowania w materiale źródła. Inna przybliżona zależność dla dawki zaabsorbowanej, pozwalająca obliczyć szybkość d a w k o w a n i a promieniowania y w r a d a c h n a godzinę w odległości 1 metra o d p u n k t o w e g o źródła promieniowania y o aktywności A [Ci] p o p r

D[rad • h"*] = 0 , 6 4 £ n , E

y i

(5.3.7-7)

gdzie n jest udziałem r o z p a d ó w , w których emitowane są kwanty y o energii E (udziałem k w a n t ó w o poszczególnych /-tych energiach). Zależność ta jest najlepiej spełniana dla E między 0,1 a 3 M e V . t

yi

y

6. AKCELERATORY CZĄSTEK I REAKTORY JĄDROWE

6.1. Akceleratory cząstek i źródła neutronów D o przeprowadzania reakcji jądrowych p o t r z e b n e są silne strumienie cząstek bombardujących. Są nimi głównie, j a k to przedstawiono w rozdz. 4, n a ł a d o w a n e cząstki, takie j a k p r o t o n y , deuterony, trytony, cząstki a, inne lekkie j ą d r a , lżejsze i cięższe jony. Z n a ł a d o w a n y c h cząstek najczęściej stosowane j a k o pociski bywają protony, p o t e m d e u t e r o n y i cząstki a. D o r o k u 1932 jedynym źródłem cząstek były reakcje j ą d r o w e p r z e p r o w a d z a n e z użyciem substancji będących naturalnymi emiterami cząstek a, n p . reakcje (oe,p), przy czym cząstki a pochodziły z Po, R a i p o c h o d n y c h . Obecnie reakcje te mają znaczenie raczej historyczne, poza reakcją ( a , n) zachowującą rolę laboratoryj­ nego źródła n e u t r o n ó w . Źródłem strumieni cząstek n a ł a d o w a n y c h o b a r d z o dużych natężeniach i ener­ giach, stosowanych szeroko w reakcjach jądrowych, są akceleratory, czyli przy­ spieszacze cząstek. Celem przyspieszenia jest dostarczenie pociskom takiej energii, by mogły przekroczyć barierę kulombowska. W y m a g a n a energia wzrasta z ładunkiem jądra tarczy i pocisku (4.4-6). Obecnie akceleratory j a k o źródła p r o m i e n i o w a n i a dla p r z e p r o w a d z a n i a r u t y n o ­ wych reakcji j ą d r o w y c h nie stanowią centrum zainteresowania. N a plan pierwszy wysunęła się ich rola w fizyce cząstek elementarnych. B u d o w a nowych urządzeń przyspieszających cząstki d o o g r o m n y c h energii stała się warunkiem sine ąua non poznania struktury wszechświata. 2 1 0

2 2 6

6.1.1. Klasyfikacja akceleratorów Akceleratory klasyfikuje się w zależności od: 1) Rodzaju przyspieszanych cząstek: a) akceleratory elektronów, b) akceleratory p r o t o n ó w , c) akceleratory cząstek a, ciężkich j o n ó w itp. 2) Kształtu t o r u przyspieszanych cząstek: a) akceleratory liniowe, b) akceleratory cykliczne (kołowe). 3) M e t o d y przyspieszania: a) akceleratory o napięciu stałym (np. van de Graaffa), b) akceleratory o napięciu wysokiej częstości (cykliczne i liniowe),

c) akceleratory o napięciu i n d u k o w a n y m (np. betatron). 4) Maksymalnej osiąganej energii (ostatnio d o tysięcy GeV). Najczęściej stosowanym podziałem jest podział n a akceleratory liniowe i kołowe (cykliczne). Schemat klasyfikacji ważniejszych typów akceleratorów jest następujący: A. Akceleratory liniowe I. Akceleratory elektrodynamiczne wysokiego napięcia 1. Akceleratory k a s k a d o w e 2. Akceleratory transformatorowe II. Akceleratory elektrostatyczne wysokiego napięcia 1. Aceleratory van de Graaffa a) j e d n o s t o p n i o w e b) typu t a n d e m 2. Akceleratory wirnikowe III. Akceleratory liniowe wysokiej częstości 1. Akceleratory elektronów (impulsowe) 2. Akceleratory j o n ó w B. Akceleratory kołowe I. Cyklotrony II. Synchrocyklotrony III. Cyklotrony ze zmiennym gradientem stałego pola magnetycznego IV. Synchrotrony 1. Synchrotrony elektronowe 2. Synchrotrony p r o t o n o w e V. Betatrony Już z tej uproszczonej i nie obejmującej wszystkich rodzajów przyspieszaczy klasyfikacji widać, j a k r o z b u d o w a n a jest współczesna dziedzina przyspieszania cząstek. Dlatego o m ó w i m y p r z y k ł a d o w o tylko kilka najbardziej klasycznych urządzeń przyspieszających. Przedtem p o d a m y kilka informacji o źródłach cząstek naładowanych.

6.1.2. Źródła cząstek naładowanych W technice przyspieszania cząstek n a ł a d o w a n y c h stosuje się wiązki elektronów i j o n ó w , które są wytwarzane w różny sposób. Wspólnymi wymaganiami w stosunku d o źródeł przyspieszanych cząstek są: odpowiednie uformowanie wiązki i często wstępne przyspieszenie przed przekazaniem d o k o m o r y akceleratora. Wiązka powinna mieć duże natężenie, mały kąt rozwarcia (apertura) i wysoką trwałość. 6.1.2.1. Źródła elektronów

Elektrony wytwarza się na powierzchni żarzonej k a t o d y , n p . z d r u t u wolframowego. Przy średnicy 1 m m , T= 2600 K, otrzymuje się prąd 0,8 A z powierzchni 1 c m przez ok. 4000 godzin. Ze wzrostem temperatury natężenie p r ą d u rośnie szybko, lecz trwałość k a t o d y zmniejsza się o rząd szybciej. Stosuje się więc również trwalsze, 2

żarzone pośrednio, k a t o d y tlenkowe, analogiczne d o l a m p elektronowych. K a t o d a , zakończona zwierciadłem skupiającym elektrony w wiązkę wyjściową, umieszczona jest w obudowie pełniącej rolę a n o d y ; różnica napięcia między nimi przyspiesza elektrony d o energii rzędu od kilku d o kilkudziesięciu keV. W niektórych źródłach elektronów między k a t o d ą i a n o d ą występuje d o d a t k o w a elektroda sterująca (polaryzowana ujemnie względem katody), pozwalająca regulować natężenie i aperturę wiązki elektronów. 6.1.2.2. Źródła jonów

Zasada uzyskiwania d o d a t n i c h j o n ó w jest p r o s t a . Jest nią działanie elektronów na atomy w fazie gazowej, o czym mówiliśmy wielokrotnie w p . 5.2, czyli m e t o d a jonizacji zderzeniowej. W p r z y p a d k u j o n ó w pierwiastków stanowiących ciała stałe, otrzymanie j o n ó w w fazie gazowej m o ż n a zrealizować różnymi m e t o d a m i . M o ż n a , ogrzewając, odparowywać a t o m y metalu i jonizować je w fazie gazowej bądź o d p a r o w a ć metal z ogrzewanej powierzchni j u ż w postaci j o n u , gdy energia jonizacji a t o m u jest mniejsza od pracy wyjścia elektronu. Stosuje się również m e t o d ę polegającą n a bezpośrednim b o m b a r d o w a n i u powierzchni ciała stałego strumieniem wysokoener­ getycznych cząstek, w wyniku czego z zimnej powierzchni są emitowane d o d a t n i e bądź ujemne jony. Działanie większości źródeł stosowanych w akceleratorach cząstek jest o p a r t e na procesie jonizacji zderzeniowej. G a z lub p a r a z pieca, w k t ó r y m następuje odparowanie, p o r u s z a się p r o s t o p a d l e d o wiązki elektronów pierwotnych, wiązka j o n ó w jest e m i t o w a n a p r o s t o p a d l e d o płaszczyzny zderzenia i przyspieszana d o d a t k o w y m napięciem. G a z jest starannie o d p o m p o w y w a n y , aby w akceleratorze zachować wysoką próżnię. Źródło j o n ó w umieszcza się w słabym polu magnetycznym, powodującym lepsze ogniskowanie wiązki elektronów, a nie wpływającym n a ruch jonów. Lepsze ogniskowanie zwiększa natężenie wiązki j o n ó w . Szeroko stosowane źródła plazmowe, o p a r t e na tej samej zasadzie jonizacji zderzeniowej, różnią się p a r a m e t r a m i pracy i rozwiązaniami technicznymi. M o c żarzenia k a t o d y jest tu o wiele większa, występuje wyładowanie łukowe, konieczne jest intensywne chłodzenie. Istotna jest różnica w natężeniu wiązki j o n ó w ; o ile w klasycznym źródle j o n ó w z polem magnetycznym wynosi o n o ok. 10 m A , to w tzw. d u o p l a z m o t r o n i e (źródle p l a z m o w y m z polem magnetycznym) od 1 m A d o ok. 300 m A dla j o n ó w H , D , T , N i gazów szlachetnych. W p l a z m o t r o n a c h m o ż n a również generować impulsy j o n o w e o m i n i m a l n y m czasie trwania rzędu us. O d m i a n y d u o p l a z m o t r o n ó w , zwane źródłami gorącymi, w k t ó r y c h t e m p e r a t u r a w k o m o r a c h grzewczych jest rzędu tysięcy K, służą d o produkcji j o n ó w Z n , A g , C d , P b , H g , C u , B i itp. N a koniec trzeba zauważyć, że każdy akcelerator jest źródłem j o n ó w , a uzyskane w nim przyspieszone cząstki mogą być użyte d o dalszego przyspieszania. Przykładem może tu być otrzymywanie ciężkich j o n ó w metodą strippingu elektronowego w akceleratorach typu t a n d e m opisanych w p . 6.1.4.

6.1.3. Generator Cockrofta-Waltona Pierwszym historycznie typem akceleratora był generator kaskadowy Cockrof­ t a - W a l t o n a z 1932 r., który posłużył d o przyspieszenia p r o t o n ó w dla reakcji (4.4-13) L i ( p , a ) H e . Należy on d o grupy urządzeń A.I.l w podanej na wstępie klasyfikacji. Przyrząd składa się z zestawu jednostek prostowniczych (kondensatorów i prosto­ wników) w układzie Greinachera, pozwalającego na wielokrotne mnożenie napięcia szczytowego pojedynczej kaskady k o n d e n s a t o r - p r o s t o w n i k (rys. 6.1). Poszczególne jednostki odpowiadają napięciu 200 kV. Napięcie n a wyjściu generatora jest wielokrotnością liczby stopni, tzn. jednostek, n p . 1000 kV w generatorze pięciostop­ niowym. Energia przyspieszanych cząstek wynosi 7

4

£kin =

2

^-mv

= nzeV

(6.1.3-1)

gdzie ze jest ładunkiem przyspieszanej cząstki (całkowita wielokrotność ł a d u n k u elementarnego w C), V — potencjałem elektrycznym [V], n — liczbą stopni przyspieszania. W j e d n o s t o p n i o w y m przyspieszaczu C o c k r o f t a - W a l t o n a n = 1. Uzyskiwane energie dochodzą d o 4 M e V dla p r o t o n ó w przy większej liczbie stopni przyspieszania (np. n = 20 dla 4 MeV). Akceleratory takie pracują w wielu układach przyspieszających j a k o wstępne stopnie przyspieszenia, np. w synchrotronie p r o t o n o w y m źródłem j o n ó w jest

p

Transformator o napięciu uzwojenia wtórnego u C-kondensatory,

P-prostowniki

Rys. 6.1. Schemat układu Greinachera

akcelerator C o c k r o f t a - W a l t o n a , n a s t ę p n y m stopniem akcelerator liniowy, który dopiero wstrzeliwuje przyspieszone p r o t o n y (ciężkie jony) d o obiegu synchrotronu. Obecnie akceleratory k a s k a d o w e są stosowane najczęściej j a k o generatory neutronów. Zwykle b o m b a r d u j e się tarcze trytowe lub deuterowe wiązką deuteronową, otrzymując n e u t r o n y z reakcji ( d , n ) (p. 4.6.4). Przy napięciu 100 kV i prądzie j o n o w y m 0,5 m A otrzymuje się ok. 1 0 n s o energii 14 MeV. Po spowolnieniu n e u t r o n ó w d o energii termicznych (0,025 eV) na m o d e r a t o r z e w o d n y m lub parafinowym uzyskuje się strumień n e u t r o n ó w termicznych 1 0 n-cm~ • s . I n n y m zastosowaniem technicznym jest napromienianie materiałów wielkocząs­ teczkowych (polimeryzacja, modyfikacja). Uzyskuje się dość duże wydajności napromieniania folii, rzędu 1 0 m m i n . Akceleratory k a s k a d o w e d o tych celów są wytwarzane seryjnie przez firmy francuskie i szwajcarskie. 1 0

-

1

8

2

_ 1

2

2

_ 1

6.1.4. Akcelerator van de Graaffa Działanie tego akceleratora polega n a zastosowaniu maszyny elektrostatycznej do otrzymywania wysokich napięć. Wysokie napięcie jest otrzymywane i utrzymywane n a kuli n a skutek ciągłego przenoszenia ł a d u n k ó w z posuwającego się pasa do wnętrza wydrążonej kuli (pudło metalowe). K u l a ładuje się tak długo, aż strata ł a d u n k ó w przez wyładowanie wzdłuż izolatora zrównoważy liczbę ł a d u n k ó w dostarczanych przez p a s . Napięcie uzyskiwane w ten s p o s ó b między dwiema kulami może dochodzić d o milionów woltów. N o w s z e generatory elektrostatyczne mają

Ł

* * * * * * * *

r

. puste pudto metalowe

\ -zbiornik na H ( D )

5

zdejmowanie ładunku..

2

2

- źródło jonów

— obudowa ciśnieniowa pas transmisyjny -

źródto stałego napięcia (10-30 kV)

II

- rura przyspieszająca (wyładowcza I

motor transmisji

pompa wysokiej próżni

- tarcza Rys. 6.2. Schemat akceleratora van de Graaffa (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie",VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

tylko jedną elektrodę, n a ł a d o w a n ą względem ziemi. Schemat akceleratora van de Graaffa p o k a z a n o na rys. 6.2. Wszystkie przyrządy tego typu zawierają rurę przyspieszającą; przyłożone napięcie wytwarza pole elektryczne wzdłuż rury. R u r a jest z b u d o w a n a z sektorów, między którymi może występować potencjał od kilku d o kilkuset kV. Często stosuje się kształt cylindra, a nie kuli. Aby przeszkodzić w y ł a d o w a n i o m uniemożliwiającym osiąganie coraz wyższych napięć, stosuje się zwiększone ciśnienie (rzędu kilku M P a ) różnych gazów izolujących z uwagi na to, że potencjał przebicia jest funkcją ciśnienia. Stalowa szczelna o b u d o w a jest wypełniona azotem, m e t a n e m , w o d o r e m , freonem lub S F . Nie stosuje się aktualnie wypełniania powietrzem ze względu na złe w a r u n k i izolacyjne. Przez zastosowanie w akceleratorach van de Graaffa zasady tzw. t a n d e m u (A.II.l.b) m o ż n a przy tym samym napięciu wyjściowym podwoić lub potroić energię p r o t o n ó w lub deuteronów. Dzieje się tak dzięki zmianie ł a d u n k u cząstki w trakcie procesu przyspieszania. Wiązka d o d a t n i c h j o n ó w ze źródła j o n ó w znajdującego się n a zewnątrz akceleratora przechodzi przez k a n a ł z gazem p o d niskim ciśnieniem. W wyniku oddziaływania z cząstkami gazu j o n y przyłączają p o d w a elektrony. T a k wytworzone j o n y ujemne są odchylane w analizatorze magnetycznym, tak że tylko j o n y o określonym stosunku e/m wchodzą d o rury przyspieszającej. Jony te są przyspieszane d o potencjału elektrody dodatniej, utrzymywanego przez zwykły układ ładowania akceleratora van de Graaffa (elektroda ujemna jest uziemiona). Wewnątrz elektrody j o n y ujemne przechodzą przez nowy kanał „zdzierający" (gaz lub cienka folia metalowa), gdzie są p o z b a w i a n e elektronów i przeładowywane na j o n y dodatnie. P o wyjściu z kanału j o n y te mogą być dalej przyspieszane w drugiej rurze akceleracyjnej. W ten sposób wytworzone napięcie U jest wykorzystywane d w u k r o t n i e d o n a d a n i a cząstkom energii 2eU . Wielostopniowe akceleratory typu t a n d e m pozwalają przyspieszać p r o t o n y d o 20 M e V i cząstki a d o 30 MeV, jeżeli potencjał przyspieszający sięga 10 M V , a jony ciężkie O , C " , F " , C l " d o energii rzędu kilkudziesięciu MeV. Najwyższa uzyskana energia wynosiła 60 M e V w p r z y p a d k u , gdy jony jednoujemne w pierwszym stadium zostały przeładowane na j o n y pięciododatnie w drugim stadium (1 • 10 + 5 • 10 = 60 MeV). Energia wiązki w akceleratorach van de Graaffa jest b a r d z o precyzyjnie określona. Prąd / w a m p e r a c h [A] w początkowej wiązce / cząstek • s ~ zależy od ładunku cząstki ze w k u l o m b a c h [C] 6

0

0

n +

+

+

+

1

0

/ = zel o

(6.1.4-1)

6.1.5. Akceleratory liniowe wysokiej częstości W urządzeniach tych nie stosuje się wysokiego napięcia odpowiadającego końcowej energii j o n ó w , lecz wielostopniowe przyspieszanie za pomocą stosunkowo małych różnic potencjałów. Stosuje się układ wielu coraz dłuższych elektrod cylindrycznych, ułożonych liniowo, z przyłożonym oscylującym polem elektrycznym, zsynchronizo-

rura próżniowo

źródło jonów

E-CD C

przyspieszenie

elektrody cylindryczne

D (

tarcza

generator częstości radiowych A/2

Rys. 6.3. Schemat akceleratora liniowego

wanym z ruchem cząstek. N a rysunku 6.3 przedstawiono schemat akceleratora liniowego tego typu. Generator wysokiego napięcia daje maksymalne napięcie V (6.1.3-1) przykładane do elektrod poprzez częstość radiową w ten s p o s ó b , że elektrody zmieniają znak napięcia przy stałej wysokiej częstości. Cząstki przybywają d o luki między elektrodami w fazie zgodnej z częstością radiową, mianowicie wyjściowa elektroda m a ten sam znak co ł a d u n e k cząstki, natomiast elektroda wejściowa przeciwny; cząstki są więc przyspieszane przy przejściu przez lukę. N a każdej luce elektrodowej uzyskuje się wzrost energii równy iloczynowi ł a d u n k u i napięcia, dla n przejść między elektrodami uzyskuje się wzrost energii zgodny ze wzorem (6.1.3-1). Wewnątrz cylindrycznej elektrody nie zachodzi przyspieszenie, ponieważ występuje t a m stałe napięcie. Ze względu na rosnącą prędkość przyspieszanych cząstek i stałą częstość oscylacji elektrody muszą być coraz dłuższe (L„). D o p i e r o przy wysokich energiach cząstek efekt relatywistyczny powoduje, że długości elektrod cylindrycznych ustalają się. Związek między długością elektrody L„ a długością fali elektromagnetycznej k określony jest czasem przejścia cząstki o prędkości v od p u n k t u A d o B L„/v = A/2c

(6.1.5-1)

G d y v -> c, wówczas oczywiście L„ -»• A/2 (do stałej wartości). Ten system pozwala przyspieszać p r o t o n y i elektrony d o energii kilkuset MeV. Elektronowy akcelerator liniowy w Stanford dostarcza elektronów o energii 40-45 GeV. Długość tego akceleratora wynosi 3 k m , średnica rury przyspieszającej ok. 0,1 m. Przy energii elektronów 40 G e V ich p r ę d k o ś ć wynosiła 0,9999999997 c, a masa była 4 0 0 0 0 razy większa od spoczynkowej (masa a t o m u N a ) . Powyższy liniowy akcelerator elektronów (p. A . I I I . l klasyfikacji) należy d o akceleratorów wysokiej częstości z wędrującą falą, w odróżnieniu od akceleratorów liniowych z falą stojącą, stosowanych d o przyspieszania p r o t o n ó w lub ciężkich j o n ó w (A.III.2), lecz również elektronów. Wędrująca fala elektromagnetyczna powstaje w falowodzie, gdy o p o r n o ś ć falowodu na jego końcu powoduje pochłanianie energii rozchodzącej się fali bez

odbicia. W e k t o r pola elektrycznego fali porusza się z prędkością fazową wzdłuż osi akceleratora. Jeżeli elektron porusza się synchronicznie, tzn. z prędkością równą prędkości pola przyspieszającego, to podlega on stale przyspieszaniu w kierunku osi falowodu. Prędkość fazowa może być większa od prędkości światła, wtedy prędkość cząstki jest mniejsza od prędkości fazowej. Prędkość fazową w falowodzie m o ż n a regulować przez zastosowanie u k ł a d u przesłon. D o p a s o w a n i e prędkości fali d o prędkości elektronów jest łatwiejsze niż d o p a s o w a n i e d o prędkości ciężkich j o n ó w . Elektrony wchodzące d o akceleratora muszą mieć energię kilkuset keV, aby mogły podlegać dalszemu przyspieszeniu. Istotną cechą akceleratorów tego typu jest brak ograniczenia energii przyspieszanych cząstek. Napięcie zasilające wysokiej częstości od 1000 d o kilku tysięcy M H z jest generowane w specjalnych lampach, m a g n e t r o n a c h i klistronach. M o c nowoczesnych klistronów wynosi w j e d n y m impulsie od kilku d o 30 M W . M o c taką m o ż n a osiągnąć w b a r d z o krótkich czasach impulsów. Czasy te nie przekraczają 1 us, a mogą być znacznie krótsze. Klistron pracujący n a częstości 3000 M H z wykonuje w czasie 1 us 3000 d r g a ń o pełnej mocy. Impuls taki m o ż e być powtarzany, n p . 1000 razy w ciągu 1 s. W punkcie 5.3 mówiliśmy o znaczeniu techniki impulsowej dla chemii radiacyjnej. O m a w i a n y właśnie typ akceleratorów liniowych zapewnia możliwość stosowania impulsów od m i k r o s e k u n d o w y c h d o pikosekundowych.

6.1.6. Akceleratory cykliczne 6.1.6.1. Cyklotron

Najbardziej z n a n y m akceleratorem jest cyklotron. Zachodzi w nim również przyspieszanie wielokrotne za pomocą pola częstości radiowych. Z a s a d ę działania cyklotronu p o k a z a n o n a rys. 6.4. Pole magnetyczne zmusza j o n y d o poruszania się po spirali. Pole elektryczne zmienia swój kierunek w tym czasie, w k t ó r y m cząstka trafia na szczelinę między tzw. d u a n t a m i (elektrody półkoliste). Prędkości są coraz większe i jon (cząstka n a ł a d o w a n a ) opisuje półkola o coraz większych promieniach. Podczas każdego

(duanty)

Rys. 6.4. Schemat cyklotronu (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

przelotu przez szczelinę j o n nabywa energię kinetyczną równą iloczynowi ładunku j o n u przez różnicę potencjałów między d u a n t a m i . Prędkość kątowa nie zależy od promienia toru i prędkości j o n ó w ; czas p o t r z e b n y d o obiegu półkola jest stały dla j o n ó w o tym samym stosunku e/m. Jon porusza się p o torze kołowym o promieniu r p o d wpływem pola magnetycz­ nego o natężeniu H, przyłożonego prostopadle d o płaszczyzny cyklotronu (płasz­ czyzny toru) (6.1.6-la)

HZe

gdzie m — m a s a j o n u , Ze — d o d a t n i ładunek j o n u , v — prędkość j o n u . Prędkość kątowa wynosi
(6.1.6-lb)

m

T a k więc cząstki a mają taką samą prędkość j a k deuterony, czyli mają energię dwa razy od nich większą. Kształt pola magnetycznego w cyklotronie sprawia, że ogniskowanie jest b a r d z o dobre, wiązka wychodząca p o k r y w a zazwyczaj powierzch­ nię tarczy mniejszą od 1 c m . Wyrywanie j o n ó w o d b y w a się za pomocą elektrody odchylającej, zwanej deflektorem, naładowanej d o wysokiego potencjału ujemnego. Energie uzyskiwane przez cząstki p o d a n e są r ó w n a n i e m (6.1.6-1) opisującym ruch j o n u w p o l u magnetycznym 2

mv

= RHZev

v =

RHZe

, , , (6.1.6-2)

m

gdzie R jest promieniem najbardziej zewnętrznego toru. Energię przyspieszanego j o n u m o ż n a również określić wzorem 1

"Kin

2

mv

= ZeV

(6.1.6-3)

^

w którym V oznacza napięcie czynne. E

kin

1 = -m 2

2

2

2

2

RHZe m

T

= ZeV

2

,

2

V=-

2

1 RH 2

m

Ze

. (6.1.6-4)

l £

c

AS

Wyrażenie (6.1.6-4) określa potrzebne napięcie czynne V. Energie, d o jakich mogą być przyspieszone cząstki w cyklotronach, są ograni­ czone relatywistycznym przyrostem masy (1.2.2-1). Prędkość kątowa w p r z y p a d k u relatywistycznym wynosi

=^ f l 4 )

ł

(6.1-6-5) m \ c) maleje więc ze wzrostem prędkości liniowej w obszarze relatywistycznym. Jony potrzebują na przebycie drogi w jednym duancie więcej czasu od stałego okresu ffl

z

0

oscylacji pola elektrycznego, osiągają za p ó ź n o szczelinę między d u a n t a m i i nie są przyspieszane. Trudności powstałe ze względu na efekt relatywistyczny w klasycznym cyklo­ tronie (B.I) zostały usunięte w urządzeniach innego typu. Okres potrzebny n a przebycie przez j o n o prędkości kątowej co drogi w j e d n y m duancie musi być równy połowie okresu T oscylacji przykładanego napięcia: T

K

1

co

2

co

T

2n

(6.1.6-6)

stąd częstość obiegu v 1 H v = — = —T 2n

Ze

H = —• m 2n

Ze

( • 1 m \ 0

2

i> \ i ) c ) Y

(6.1.6-7)

Jeżeli n a skutek efektu relatywistycznego częstość obiegu j o n u się zmniejsza (gdy v -* c), to może to być s k o m p e n s o w a n e n a d w ó c h drogach: a) przez zmniejszenie częstości v przykładanego pola elektrycznego (częstość napięcia przyspieszającego); b) na drodze zwiększania natężenia pola magnetycznego, tak żeby stałość iloczynu H • (1 — / ? ) zapewniała synchroniczność urządzenia. N a zasadzie a) działają urządzenia zwane synchrocyklotronami, cyklotronami z m o d u l o w a n ą częstością lub fazotronami (p. B.II klasyfikacji). N a zasadzie b) działają urządzenia zwane s y n c h r o t r o n a m i (B.IV). 2

1 / 2

6.1.6.2. Synchrocyklotron

Pierwszy synchrocyklotron powstał w Berkeley w 1946-1947 r. (klasyczny cyklotron Lawrence'a i Livingstona w 1930 r.). Przyspieszał on p r o t o n y d o energii 350 MeV, d e u t e r o n y d o 200 M e V i cząstki a d o 400 MeV, a następnie w 1957 r. p r o t o n y do 730 MeV, deuterony d o 460 M e V . W następnych latach z b u d o w a n o ok. 20 synchrocyklotronów, z których synchrocyklotron C E R N w Genewie dostarczał p r o t o n ó w o energii 600 M e V , synchrocyklotrony w Z S R R osiągały energie 680 M e V ( D u b n a ) i 1 G e V (Leningrad). W tym ostatnim urządzeniu częstość napięcia przyspieszającego na początku cyklu m a wartość 29 M H z , a p o d koniec cyklu 13,1 M H z . Prędkość zmniejszania się częstości wynosi początkowo 3 M H z m s , a zmniejsza się d o 0,5 M H z - m s Jest to d o b r a ilustracja metody zmniejszania częstości v. - 1

6.1.6.3. Synchrotron

W metodzie synchrotronowej przyspieszane cząstki poruszają sie p o orbicie o stałym promieniu, przy zmiennym w czasie p o l u magnetycznym H = f(t). Cząstki są w tych urządzeniach przyspieszane w szczelinach (rezonatorach) zasilanych napięciem wysokiej częstości, p o d o b n i e j a k w akceleratorach liniowych i cyklotronach. W zależności od tego, czy przyspieszane są elektrony, czy cięższe cząstki, pojawiają

się znaczne różnice. Elektrony uzyskują prędkości bliskie c już przy niewielkich energiach, dlatego w synchrotronach elektronowych częstość obiegu jest mniej więcej stała w trakcie cyklu przyspieszenia, a w konsekwencji częstość napięcia przyspieszającego może być również stała. W s y n c h r o t r o n a c h p r o t o n o w y c h , z uwagi na t o , że p r ę d k o ś ć p r o t o n ó w lub ciężkich j o n ó w rośnie powoli w szerokich granicach, konieczne jest wprowadzenie również zmiennej częstości przyspieszającego napięcia zasilającego szczeliny (rezonatory). W synchrotronie r ó w n o w a g a między częstością v i polem magnetycznym H może być zilustrowana zależnościami (6.1.6-4) i (6.1.6-7), p o wyeliminowaniu z nich masy cząstki. Otrzymujemy: E ,„ = k

(6.1.6-8)

2

nR vHZe

Pierwszy s y n c h r o t r o n p r o t o n o w y p o w s t a w a ł w Anglii w latach 1947-1953. Początkowo energia p r o t o n ó w wynosiła 0,9 GeV. Obecnie największe urządzenia przyspieszające dają energię cząstek rzędu setek G e V na zasadzie jednoczesnego zwiększania indukcji magnetycznej i m o d u l o w a n i a częstości pola elektrycznego. M o ż n a wymienić akceleratory p r o t o n ó w o energii 76 G e V w Sierpuchowie ( W N P ) i 500 G e V w L a b o r a t o r i u m Fermiego w Batawii ( U S A ) . W Europejskim C e n t r u m Badań Jądrowych w Genewie ( C E R N ) pracuje jeden z większych s y n c h r o t r o n ó w protonowych, wytwarzający w k o ń c u lat siedemdziesiątych 1 0 p • s o energii 400 GeV. Średnica urządzenia wynosi 2,2 km. Czas wstrzeliwania wstępnie przy­ spieszonych (do 10 GeV) p r o t o n ó w wynosi 23 s, czas przyspieszania 9 s. W k a ż d y m kolejnym cyklu energia zwiększa się o 2,5 MeV. Indukcja magnetyczna wynosi 1,8 T, zużycie mocy 50 M W . Koszt urządzenia wynosił w 1975 r. 2 miliardy d o l a r ó w . Znacznie wyższe energie m o ż n a uzyskać, wykorzystując zderzenia cząstek przyspieszanych w d w u przeciwnie skierowanych strumieniach, stosując technikę skrzyżowanych pierścieni akumulacyjnych ( I S R ) . U n i k a się tu straty energii wynika­ jącej z zachowania m o m e n t u p ę d u przy zderzeniu szybkiej cząstki z nieruchomą tarczą. Kiedy bowiem energia cząstki przyspieszanej, n p . p r o t o n u , przewyższa energię spoczynkową cząstek tarczy, wówczas traci się większą część energii n a ruch wspólnego ś r o d k a masy dwóch cząstek, tylko nieduża jej część p r z e k a z y w a n a jest układowi cząstek względem siebie zasadniczemu dla tworzenia nowych struktur (masa n o w o powstających cząstek). W p r z y p a d k u zderzających się cząstek o tej samej masie, ta energia użyteczna rośnie proporcjonalnie d o pierwiastka kwad­ 1 3

ratowego z energii osiąganej przez akcelerator E

2

ś m

- 1

2

s mc ^J E/mc

. I t a k n p . dla

synchrotronu p r o t o n o w e g o o energii 400 G e V w układzie laboratoryjnym,energia w układzie środka masy wynosi 28 GeV. Przy zbliżaniu się d o prędkości światła wykorzystanie energii w układzie środka m a s y p o g a r s z a się coraz bardziej. Dla protonów o energii rzędu TeV wyniosłoby o n o ok. 4 % . Technika I S R polega na tym, że dwie przeciwne wiązki krążą w dwu położonych obok siebie pierścieniach lub w j e d n y m pierścieniu j e d n a n a d drugą. Z a d a n i e m pierścienia jest wytworzenie wiązek o możliwie dużej gęstości. W tym celu zmusza się wiązki d o wielokrotnego przechodzenia j e d n a przez drugą, w tzw. obszarze wzajemnych oddziaływań. Energia użyteczna uzyskiwana przy zderzeniu czołowym

cząstek z przeciwnych wiązek jest szczególnie duża, gdy wykorzystuje się efekty relatywistycznego wzrostu masy cząstek, wtedy E ^ E . Jak widać z porów­ im

2

nania pierwiastków, przy zderzeniu d w u wiązek przyspieszonych d o energii 20 GeV każda, otrzymuje się efekt, d o uzyskania którego przy normalnej technice trzeba by przyspieszyć p r o t o n y d o energii, w układzie laboratoryjnym, ok. 400 GeV. W C E R N uzyskano energię zderzeniową 1700 GeV. M e t o d a pierścieni a k u m u ­ lacyjnych obejmuje przyspieszanie różnego rodzaju cząstek. Prace nad nią trwają od końca lat pięćdziesiątych i mają zasadnicze znaczenie dla wykorzystywania promie­ niowania akcelerowanego w b a d a n i a c h struktury materii. Oprócz s y n c h r o t r o n ó w p r o t o n o w y c h (B.IV.2) działają również wspomniane synchrotrony elektronowe. Największe z nich to synchrotron w H a m b u r g u o średnicy 100 m, przyspieszający elektrony do energii 7,5 GeV, synchrotron w Bonn — średnica 22 m, energia 2,5 GeV, synchrotron Uniwersytetu Cornell (USA) — średnica 200 m, energia 10 GeV. Uważa się, że energia 10 G e V jest górną granicą przyspieszania elektronów, głównie ze względów ekonomicznych, gdyż dalsze zwiększanie energii wymaga znacznego powiększania promienia synchrotronu. 6.1.6.4. Betatron

Betatron jest rodzajem transformatora, w k t ó r y m uzwojenie wtórne jest zastąpione przez strumień elektronów biegnących w rurze próżniowej. Przyspieszenie pod wpływem siły elektromotorycznej działa wzdłuż orbity, a energia elektronów zwiększa się przez indukcję dzięki stale wzrastającemu zmiennemu polu magnetycznemu p r o t o p a d ł e m u d o orbity. Inaczej mówiąc, energia elektronów wzrasta na skutek zmian strumienia magnetycznego sterującego orbitą ( d $ / d t ) . Siła działająca na elektron wynosi: d(mi;) dt

e d# = eE = _ _ • _ 2nr dt

, , . 6.1.6-9a) n

gdzie e — ładunek elementarny, E — natężenie pola elektrycznego, r — promień t o r u elektronu. A b y elektron pozostał na torze kołowym o promieniu r, musi zwiększać się jednocześnie gęstość strumienia indukcji B. Obowiązuje warunek określony w równ. (6.1.6-1): d(mv) ——dt

dB = re —— dt

(6.1,6-9b)

= 2*r*-^ dt

(6.1.6-10)

M a m y więc z równ. (6.1.6-9 a i b): ^

dt

Elektrony są inicjowane w chwili, w której gęstość strumienia indukcji zaczyna wzrastać od wartości zerowej.

2 5 2

(„wyzwalacz"), k t ó r y m jest zwykle C f . Są to w y g o d n e urządzenia stosowane w neutronografii, analizie aktywacyjnej itp. N e u t r o n y o najwyższych energiach otrzymuje się przez b o m b a r d o w a n i e tarcz litowych i trytowych deuteronami. Generalnie wszystkie neutrony otrzymywane z reakcji jądrowych są n e u t r o n a m i prędkimi. Ich wydajność przedstawia rys.6.5. N e u t r o n y termiczne otrzymuje się w r e a k t o r a c h j ą d r o w y c h (p. 6.2). Osiąga się w nich strumienie rzędu 1 0 n • c m " • s ~ i większe (ostatnio d o 1 0 - 1 0 n - c m • s ~ ) . Wydajności n e u t r o n ó w w niektórych reakcjach p r z e p r o w a d z a n y c h za pomocą akceleratorów przedstawiono w t a b . 6.3. 1 2

2

TABELA 6 . 3 .

Reakcja 7

7

2

3

3

4

Li (p, n) Be D (d, n) H e H (d, n) H e Be (d, n) B Be (y, n) Be U (y, prod. rozszcz.)

9

9

1 0

8

1 uA = 6,24- 1 0

12

1

1 5

1 6

- 2

Ł

Wydajność neutronów z reakcji w akceleratorach

Q, MeV

Tarcza

-1,64 3,27 17,6 3,79 -1,67 -5,1

Li (sól) D 0 (lód) H w Ti Be (metal) Be (metal) U (metal) 2

3

Wydajność 10 7 10 2 10 2 10 10 10

7

7

7

1 0

9

1 1

ns" ns" ns" ns" ns" ns"

1

1

1

1

1

1

_ 1

uA uA" uA" uA uA"' uA

1

1

_ 1

_ 1

dla dla dla dla dla dla

2,3 MeV H 1,0 MeV D 0,1 MeV D 7,0 MeV D 10 MeV e~ 40 MeV e"

+

+

+

+

pojedynczo naładowanych jonów na sekundę.

6.2. Reaktory jądrowe Opis r e a k t o r ó w jądrowych został umieszczony w niniejszym rozdziale, poświęconym źródłom cząstek bombardujących, ze względu n a t o , że reaktory są najważniejszym źródłem n e u t r o n ó w . Znaczenie r e a k t o r ó w j ą d r o w y c h wybiega j e d n a k daleko poza reakcje p o w o d o w a n e przez neutrony i przede wszystkim dotyczy dostarczania energii, o czym nadmienialiśmy w p. 4.7.1. Wszystkie reaktory pracują n a zasadzie reakcji rozszczepienia (p. 4.7), przy czym materiałem rozszczepialnym, wyłącznie s t o s o w a n y m w praktyce, jest uran i pluton. Rozwiązania techniczne przyjęte w celu prowadzenia reakcji rozszczepienia są bardzo różne i często skomplikowane. Stąd wynika wielka różnorodność reaktorów jądrowych. N a wstępie więc p o d a m y zarys klasyfikacji reaktorów. R e a k t o r y klasyfikuje się n a ogół w zależności od: a) prędkości n e u t r o n ó w (termiczne, prędkie); b) paliwa (uran wzbogacony, naturalny, pluton, mieszanina U i Pu itp.); c) m o d e r a t o r a (grafit, H 0 , D 0 ) ; d) układu, jaki tworzy paliwo z m o d e r a t o r e m ( niejednorodny, n p . pręty u r a n o w e w D 0 lub graficie, j e d n o r o d n y , np. wzbogacony u r a n w postaci roztworu wodnego); e) chłodziwa (gaz, w o d a , ciekły metal); f) przeznaczenia (wytwarzanie mocy, otrzymywanie materiałów rozszczczepialnych lub izotopów, cele badawcze — zastosowania te n a ogół nie wykluczają się wzajemnie). Najistotniejsze w określeniu typu r e a k t o r a jest podanie materiału m o d e r a t o r a (w p r z y p a d k u r e a k t o r ó w termicznych) i s p o s o b u chłodzenia. Posługując się tym 2

2

2

Tabela 6.2. Wydajność neutronów w źródłach berylowych

Źródło neutronów

Wydajność neutronów (liczba neutronów na 1 s i gigabekerel ns^GBą" )

t2 V

1

210

2,0

226

Po/Be Pb/Be Ra/Be Ac/Be Th/Be Pu/Be Am/Be RaBeF,t Sb/Be (y, n)

227

228

239

241

226

l24

138,4 22,3 1600 21,8 1,9 24400 433 1600 60

dni lat lat lat lat lat lat lat dni

6,76 6,22 3,51 4,86 6,76 2,43 7,29 6,49 2,7-13,5

• 10 • 10 • 10 • 10 • 10 • 10 • 10 • 10 • 10

4

4

5

5

5

5

4

4

4

z berylu lub D 0 , w s p o m n i a n e w opisie reakcji fotojądrowych. Wydajności n e u t r o n ó w w różnych prostych źródłach berylowych przedstawia tabela 6.2. D o radioaktywnych źródeł n e u t r o n o w y c h należy nuklid | | C f o półokresie 2,62 lat, emitujący neutrony w wyniku samorzutnego rozszczepienia. Wydajność wynosi 5 • 10 n • s • g . To proste i wydajne źródło jest j e d n a k dość drogie. Obecnie weszły w życie multiplikatory n e u t r o n ó w . Składają się z naczynia z wysoko wzbogaconym u r a n e m ( U ) oraz ze źródła n e u t r o n ó w inicjujących 2

2

1 2

- 1

- 1

2 3 5

0,1

02

0,4 0J5 0y81

2

4

6 810

20

energio deuteronów , MeV 9

1 0

Rys. 6.5. Wydajność neutronów w reakcji Be(d,n) B jako funkcja energii deuteronów (gruba tarcza berylowa) (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

Pierwsze b e t a t r o n y powstały w latach 1940-1942, dostarczając elektronów o energii d o 20 MeV. W dużych urządzeniach osiąga się energię d o ok. 500 MeV. Granica osiągalnej energii jest określona przez wypromieniowanie energii AE p o d wpływem przyspieszenia dośrodkowego. Straty wzrastają proporcjonalnie d o czwartej potęgi stosunku energii nabytej przez elektrony d o energii spoczynkowej (E = mc) 2

0

\ 3

r

0

1

moc J

gdzie E — całkowita energia elektronu. Promieniowanie h a m o w a n i a z b e t a t r o n ó w rozkłada się w zakresie od podczer­ wieni d o nadfioletu. W synchrotronach elektronowych uzyskuje się większe wartości hv. W tabeli 6.1 przedstawiono dla p o r ó w n a n i a kilka d a n y c h na ten temat. n

Tabela

6.1. Promieniowanie hamowania w niektórych akceleratorach cyklicznych

Akcelerator Betatron śr. 0,594 m Synchrotron elektronowy

Energia elektronów 50 MeV 60 MeV 70 MeV 30 60 200 350 450 l 1,5 2,3 4

MeV MeV MeV MeV MeV GeV GeV GeV GeV

Długość fali prom. elektromagnetycznego 700 nm 400 nm 250 nm światło widzialne światło ciemnoczerw. światło białe 7 nm ~ 5—7 nm (?) kilka nm (?) < 1 nm < 1 nm 0,1 nm

W p r o m i e n i o w a n i u h a m o w a n i a z s y n c h r o t r o n ó w występują duże natężenia sięgające 1 0 f o t o n ó w s " • n m dla energii 1,5 G e V i ok. 1 0 fotonów dla energii ok. 2 GeV. J a k widać, synchrotrony elektronowe są w a ż n y m źródłem miękkiego promieniowania X. 2 0

1

- 1

2 1

6.1.7. Źródła neutronów J a k o źródła n e u t r o n ó w m o ż n a wymienić reakcje j ą d r o w e oparte na naturalnych i sztucznych radionuklidach oraz reakcje j ą d r o w e p r z e p r o w a d z a n e za p o m o c ą akceleratorów. D o pierwszych należą substancje promieniotwórcze — emitery a i y, które w mieszaninie z pierwiastkami lekkimi stanowią źródła n e u t r o n ó w , n p . n a t u r a l n e emitery a w mieszaninie z berylem albo sztuczne emitery y otoczone ekranem

schematem, wymienimy najczęściej współcześnie spotykane rodzaje reaktorów, podając w nawiasie powszechnie stosowane skróty nazw w języku angielskim. 1. Reaktory grafitowe: a) chłodzone wodą ( L W G R ) b) chłodzone gazem ( G C R ) c) chłodzone gazem — w y s o k o t e m p e r a t u r o w e ( H T G R ) 2. R e a k t o r y lekkowodne ( L W R ) ( m o d e r a t o r H 0 ) : a) chłodzone wrzącą wodą ( B W R ) b) ciśnieniowe — chłodzone wodą ( P W R ) 3. R e a k t o r y ciężkowodne ( H W R ) ( m o d e r a t o r D 0 ) : a) chłodzone wodą ( H 0 ) ( H W L W R ) b) chłodzone wrzącą ciężką wodą ( B H W R ) c) chłodzone gazem ( H W G C R ) d) ciśnieniowe — chłodzone ciężką wodą ( P H W R ) 4. Prędkie reaktory powielające ( F B R ) : a) chłodzone gazem ( G C F B R ) b) chłodzone ciekłym metalem ( L M F B R ) Obecnie p o n a d 8 0 % czynnych r e a k t o r ó w , dostarczających p o n a d 9 0 % energii, należy d o typu 2 i 3d, w czym ok. 6 0 % stanowią reaktory P W R . 2

2

2

6.2.1. Reakcja łańcuchowa J a k j u ż powiedziano w opisie reakcji rozszczepienia (p. 4.7), j e d n o j ą d r o U ( U ) emituje w wyniku tej reakcji średnio 2,5 n e u t r o n ó w . W i d m o ener­ getyczne tych n e u t r o n ó w leży w szerokich granicach 0,05-17 M e V , j e d n a k średnia wartość energii n e u t r o n ó w wynosi 2,0 + 0,1 MeV, z a r ó w n o dla U, j a k i dla P u . N e u t r o n y te są zbyt prędkie, by k o n t y n u o w a ć reakcję roz­ szczepienia jąder U , natomiast p o ich spowolnieniu d o prędkości termicznych wywołują nowe rozszczepienia, m n o ż ą c liczbę n e u t r o n ó w i przyspieszając coraz bardziej proces. W ten s p o s ó b powstaje reakcja łańcuchowa, która, niekon­ trolowana, doprowadziłaby d o zaniku całego U w sposób wybuchowy. Przy­ pomnijmy, że rozszczepienie jednego j ą d r a U wyzwala 200 M e V energii, a więc 3 , 2 - 1 0 " J; 1 m o l a t o m ó w U daje 3,2 • 1 0 " • 6,02 • 1 0 = 1,93 • 1 0 J, a 1 kg U — 8,21 • 1 0 J ( S 2 - 1 0 kcal), co o d p o w i a d a energii w y b u c h u 2 0 0 0 0 ton T N T . N a przebieg reakcji łańcuchowej m a wpływ wiele czynników; niektóre z nich wpływają hamująco na rozwój reakcji, inne przyspieszają jej przebieg. Są to: niewielki przekrój czynny u r a n u U na rozszczepienie n e u t r o n a m i prędkimi (rys. 6.6), rozszczepianie tymi n e u t r o n a m i (pochodzącymi z rozszczepienia) jąder U , stanowiących główny składnik n a t u r a l n e g o u r a n u (przekrój czynny również mały), pochłanianie n e u t r o n ó w termicznych przez U z wytworzeniem, w wyniku przemian samorzutnych, P u , który z kolei ulega rozszczepieniu n e u t r o n a m i prędkimi i powolnymi, pochłanianie n e u t r o n ó w przez inne substancje zawarte w reaktorze, ucieczka n e u t r o n ó w przez powierzchnię. Poprzez regulowanie tych 2 3 5

2 3 6

2 3 5

2 3 9

2 3 5

2 3 5

2 3 5

1 1

2 3 5

2 3 6

1 3

1 1

1 0

2 3 5

2 3 8

2 3 8

2 3 9

2 3

1 3

wszystkich czynników m o ż n a przeprowadzać k o n t r o l o w a n ą lub wybuchową reakcję łańcuchową, przy czym istotą rzeczy jest zachowanie korzystnego bilansu n e u t r o n ó w . Wytwarzanie n e u t r o n ó w w układzie r e a k t o r o w y m zależy od objętości układu, p r a w d o p o d o b i e ń s t w o ucieczki n e u t r o n ó w zależy od wielkości powierzchni. Im większe są rozmiary układu, tym mniejsze p r a w d o p o d o b i e ń s t w o , by ucieczka n e u t r o n ó w i ich straty przez absorpcję przewyższyły przyrost ich liczby na skutek reakcji łańcuchowej. Istnieją pewne rozmiary krytyczne, przy których liczba d o d a t k o w y c h n e u t r o n ó w wytwarzanych przez rozszczepienie jest r ó w n a liczbie neutronów pochłanianych bez s p o w o d o w a n i a rozszczepienia i u t r a c o n y c h przez ucieczkę — wtedy możliwa jest k o n t r o l o w a n a reakcja łańcuchowa. W klasycznych j u ż dziś typach r e a k t o r ó w s t o s o w a n o najpierw U i naturalny uran oraz u r a n wzbogacony w U . W n a t u r a l n y m uranie nie m o ż n a zrealizować reakcji łańcuchowej na n e u t r o n a c h prędkich pochodzących z rozszczepienia (2,5 n o energii 2 M e V ) . N a przeszkodzie temu stoi duży udział rozproszenia niesprężystego, zmniejszającego prędkość n e u t r o n ó w , oraz wychwyty radiacyjne, tak że tylko mały ułamek n e u t r o n ó w może brać udział w rozszczepieniu U , a zawartość rozszczepialnego U jest b a r d z o m a ł a (0,72%). Rozszczepienie U mogą p o w o d o w a ć n e u t r o n y o dowolnej energii, dlatego najwcześniej powstałe b o m b y a t o m o w e i reaktory funkcjonowały na tym właśnie izotopie u r a n u , w k t ó r y m rozszczepienie inicjowały n e u t r o n y prędkie z S F . M o ż n a natomiast przeprowadzić reakcję łańcuchową n a n a t u r a l n y m uranie przy za­ stosowaniu m o d e r a t o r ó w (grafit, D 0 ) spowalniających neutrony d o prędkości termicznych, ze względu n a dostatecznie duży przekrój czynny u r a n u naturalnego n a rozszczepienie n e u t r o n a m i termicznymi (na n a t u r a l n y m U pracuje kilka reaktorów, np. Wylfa, Anglia; Bruce 1, K a n a d a ) . 2 3 5

2 3 5

2 3 8

2 3 5

2 3 5

2

6.2.2. Współczynnik rozszczepienia 2 3 5

W r e a k t o r a c h termicznych u r a n U szczepienia i wychwytu radiacyjnego " 2 3 5

U + n

t e r r a

!

zużywany jest głównie w reakcjach roz­

p r o d u k t y rozszczepienia + vn

>

Vj>

„

(6.2.2-1)

Wydajność n e u t r o n ó w na j e d n o rozszczepienie v wynosi 2,42 dla termicznego rozszczepienia U . P r a w d o p o d o b i e ń s t w o , że wychwycony n e u t r o n daje wkład d o rozszczepienia, wynosi 2 3 5

*

gdzie er = a

a +<j ; f

a =

y

_J5L_ = _ ! _

=

(6.2.2-2)

— .

Liczba n e u t r o n ó w wytwarzanych na każdy wychwycony neutron r, =

v

- J — = v * . 1+ a rj

(6.2.2-3) a

Współczynnik r\ zwany jest współczynnikiem rozszczepienia lub wydajnością neu­ t r o n ó w na absorpcję; jest to liczba prędkich n e u t r o n ó w emitowanych w wyniku jednego a k t u wchłonięcia n e u t r o n u termicznego przez uran. Wstępnym wymaganiem odnośnie do reakcji łańcuchowej jest, by n > 1. Przy energiach termicznych rj jest największe dla U , w p r z y p a d k u neutronów prędkich — dla Pu. Dla mieszaniny izotopów trzeba stosować m a k r o s k o p o w y przekrój czynny t i Ey oraz analogiczną wielkość a = 2T /27 . Dla naturalnego u r a n u ( U r j = 582 b , a = 99 b ; U f j , = 2,70 b): 2 3 3

2 3 9

f

y

f

2 3 5

2 3 8

y

f

% = 0,72% • 582b = 4,19b; 27 = 7,582 b ; a

2% = 0,72% • 99 b + 9 9 , 2 8 % • 2,7 b = 3,392 b

27 /27 = 0,55; f

a

r\ = 0,55 • 2,42 = 1,33

6.2.3. Współczynnik powielania Stosunek liczby n e u t r o n ó w dwóch kolejnych generacji biorących udział w procesie rozszczepienia, czyli inaczej mówiąc, liczba rozszczepień wywołanych w U przez drugie pokolenie n e u t r o n ó w , przypadająca n a j e d n o rozszczepienie U przez n e u t r o n y pierwszego pokolenia, nazywa się współczynnikiem powielania k. Współczynnik powielania k definiujemy następująco: 2 3 5

2 3 5

^

liczba n e u t r o n ó w 2 generacji liczba n e u t r o n ó w 1 generacji

(6 2 3 1)

G d y k > 1 — liczba n e u t r o n ó w 2 generacji przekracza liczbę n e u t r o n ó w zużytych, strumień n e u t r o n ó w i liczba rozszczepień rośnie, rośnie m o c reaktora, r e a k t o r jest nadkrytyczny; gdy k = 1, reaktor jest krytyczny; gdy k < 1, reaktor jest podkrytyczny (subkrytyczny). Ze względu na ucieczki n e u t r o n ó w z r e a k t o r a stosowane są dwa rodzaje współczynnika powielania: k odnosi się d o reaktora o „nieskończonych" rozmiarach, tj. przy w a r u n k u gwarantującym b r a k ucieczek, k , odnosi się d o reaktora o skończonych rozmiarach (rzeczywistego). Związek między tymi współczynnikami zapisuje się w postaci x

p

*„r = * . / t

(6-2.3-2)

gdzie A jest współczynnikiem b r a k u ucieczek. W celu eliminacji ucieczek i zmniejszenia rozmiarów krytycznych reaktora otacza się układ reakcyjny reflektorem, k t ó r y m są materiały m o d e r a t o r o w e , n p . dla termicznych n e u t r o n ó w — grafit, H 0 , D 0 , beryl (BeO), a dla n e u t r o n ó w prędkich najczęściej żelazo. D l a d o b r e g o reflektora grafitowego m o ż n a przyjąć A = 1. D o bliższego określenia współczynnika k m o ż n a dojść, rozpatrując bilans neutronów w reaktorze termicznym n a u r a n n a t u r a l n y , z m o d e r a t o r e m grafitowym. P o m o c n y w tym będzie rys. 6.7. 2

2

neutrony termiczne

neutrony prędkie (liczba te )

I liczba ve ( 1 - / , ) ]

moderator neutrony termiczne [ liczba VE{1-If)p] straty (liczba ve(1-/,rpt1-/,)f. elementy paliwowe

Rys. 6.7. Współczynnik powielania k neutronów w reakcji łańcuchowej 2 3 5

Jeżeli j ą d r o U uległo rozszczepieniu przez termiczny neutron, to otrzymujemy v neutronów prędkich. M a ł a ich część może s p o w o d o w a ć rozszczepienie U. Całkowita liczba n e u t r o n ó w prędkich wzrasta d o vs, gdzie e > 1 jest współczynnikiem powielania dla neutronów prędkich, zwanym też współczynnikiem rozszczepiania n e u t r o n a m i prędkimi. W a r t o ś ć współczynnika e zależy od m o d e r a t o r a ; dla natural­ nego u r a n u i grafitu e s 1,03. Jeżeli początkowa liczba wychwyconych przez u r a n 2 3 8

n e u t r o n ó w wynosi N

0

N v£ 0

= 100 i nie m a ucieczek (A = 1), to m a m y obecnie = 100 • 2,42 -1,03 = 249 nowych n e u t r o n ó w

(6.2.2-3)

Z a k ł a d a m y , że ucieczki są i ułamek / liczby vs n e u t r o n ó w ucieka z reaktora przed spowolnieniem d o energii termicznych — pozostałe neutrony w liczbie ve(l zostają spowolnione n a a t o m a c h m o d e r a t o r a . W zakresie energii 1-10* eV występują z n a n e wielkie piki rezonansowe dla wychwytu radiacyjnego (rys. 4.9). D o minimalizowania strat w związku z wychwytem dąży się poprzez fizyczne rozdzielanie elementów paliwowych i m o d e r a t o r a . Prędkie n e u t r o n y są spowolniane głównie w m o d e r a t o r z e ; liczba zderzeń koniecznych do spowolnienia jest niewielka, grają tu rolę lekkie a t o m y m o d e r a t o r a . Jest mało p r a w d o p o d o b n e , żeby neutrony zostały wychwycone w paliwie przed spowolnieniem d o energii termicznych, inaczej mówiąc p r a w d o p o d o b i e ń s t w o przejścia przez obszar pików rezonansowych jest w rozważanym reaktorze duże. Jeżeli nazwiemy p prawdopodobieństwem uniknięcia wychwytu radiacyjnego, to ułamek ve{l — l )p unika wychwytu, a ułamek ve(l — / ) ( l — p) zostaje wychwycony i daje n p . Pu. W a r t o ś ć czynnika p w naszym reaktorze wynosi ok. 0,9. Jeżeli pominiemy ucieczki, liczba n e u t r o n ó w osiągających obszar energii termicznych wyniesie r

s

f

2 3 9

N vep = 249 • 0,9 = 224

(6.2.3-4)

0

2 3 5

Z liczby n e u t r o n ó w spowolnionych niektóre dyfundują bez pochłaniania w U; jeżeli ich ułamek wynosi /,, t o ich liczba na j e d n o rozszczepienie U wynosi: v£(l-/ )p/ . Pozostaje liczba ve(l —/ )p(l —/,) n e u t r o n ó w termicznych. Te neutrony mają duży przekrój czynny na wychwyt radiacyjny dla wszystkich w zasadzie atomów, część ich jest więc wychwycona w materiałach r e a k t o r a i m o d e r a t o r a , tak że z podanej wyżej liczby n e u t r o n ó w termicznych ulega pochłonięciu w uranie ułamek / . U ł a m e k / nosi nazwę współczynnika wykorzystania neutronów termicznych, ułamek (1 —j) zostaje zaabsorbowany w moderatorze lub materiałach konstrukcyjnych r e a k t o r a . Liczba n e u t r o n ó w mogących p o d t r z y m a ć reakcję łańcuchową wynosi: 2 3 5

r

t

r

ve(l-Z )p(l-/ )/ f

W naszym p r z y p a d k u / s to m a m y N vspf 0

(6.2.3-5)

t

0,9, jeżeli więc nie m a ucieczek, tzn. l

i / = 0,

= 224• 0,9 = 202 n e u t r o n y

(6.2.3-6)

(

t

d o s p o w o d o w a n i a rozszczepienia. M u s i m y teraz uwzględnić p r a w d o p o d o b i e ń s t w o rozszczepienia
a

k =
t p

(6.2.3-7)

t

Podstawiając współczynnik rozszczepienia t] z równ. (6.2.2-3), m a m y k = r,epf(l-l )(l-l ) r

t

(6.2.3-8)

W a r u n k i e m koniecznym d o ustabilizowania reakcji rozszczepienia jest k = 1. Jeżeli k > 1, liczba n e u t r o n ó w wzrasta w każdej generacji, przebieg reakcji łań­ cuchowej m a charakter rozbieżny, układ jest nadkrytyczny i stwarza niebezpieczeństwo wybuchu. G d y k < 1, łańcuch jest zbieżny, u k ł a d podkrytyczny zdąża d o przerwania reakcji łańcuchowej p o ograniczonej liczbie generacji. Jeżeli założymy graniczne rozmiary r e a k t o r a (oo) i b r a k ucieczek n e u t r o n ó w , l[ i I, = 0, to współczynnik powielania k określony jest tzw. wzorem czteroczynnikowym: x

fcoo =

mpf

(6.2.3-9)

Liczba pierwotnych 100 n e u t r o n ó w wzrasta dla t] = 0,5498 v = 1,33 d o 202-0,55 = 111 n e u t r o n ó w termicznych

(6.2.3-10)

drugiej generacji, zdolnych s p o w o d o w a ć rozszczepienie paliwa jądrowego. Współ­ czynnik powielania wynosi k = 1,11. W p r z y p a d k u r e a k t o r a n a czysty U współczynnik powielania dla n e u t r o n ó w prędkich s i p r a w d o p o d o b i e ń s t w o ucieczki przed wychwytem rezonansowym p są praktycznie r ó w n e 1, wtedy 2 3 5

K = nf

(6.2.3-11)

W praktyce buduje się reaktory o współczynniku k większym o kilka procent (do 2 0 % ) od jedności (tzw. z a p a s reaktywności). A b y uniknąć rozbieżności łańcucha, w p r o w a d z a się d o u k ł a d u automatycznie sterowane pręty sterownicze ze stali borowej, k a d m o w e j lub hafnowej. Bardzo duży przekrój czynny B, C d , H f na wychwyt n e u t r o n ó w termicznych zapewnia szybką regulację strumienia. Substancje o szczególnie d u ż y m < 7 zwane są truciznami reaktorowymi albo neutronowymi. Należą d o nich, oprócz wymienionych b o r u i k a d m u , także samar, a w szczególności gadolin. Izotop gadolinu G d , stanowiący 1 6 % naturalnego gadolinu, m a przekrój czynny f j = 254000 b. Wprowadzenie nawet niewielkich ilości trucizny szybko zmniejsza współczynnik powielania. Substancje te w p r o w a d z a się nie tylko w postaci p r ę t ó w sterowniczych, ale również j a k o d o d a t e k w elementach paliwowych, n p . G d 0 w r e a k t o r a c h B W R a l b o kwas b o r o w y d o d a w a n y do pierwotnego obiegu chłodzenia w r e a k t o r a c h P W R . Trucizny n e u t r o n ó w stosuje się również w postaci rozpuszczalnej, n p . j a k o a z o t a n y G d , C d w procesie przeróbki paliwa wypalonego w celu zabezpieczenia kontroli krytyczności. ( N ; ) L )

1 5 7

n e u t r t e r m

2

3

6.2.4. Niektóre dane o reaktorach termicznych Jednym z ważniejszych zastosowań r e a k t o r ó w jest wykorzystanie powstającego w nich strumienia n e u t r o n ó w d o p r z e p r o w a d z a n i a reakcji j ą d r o w y c h t y p u ( n , y ) , ( n , p ) itp. d o produkcji radioizotopów n a skalę przemysłową. Jeszcze większe znaczenie m a zastosowanie r e a k t o r a j a k o źródła energii (elektrownie jądrowe, n a p ę d y statków). P o d a m y w skrócie kilka d a n y c h ważniejszych ze względu n a te zastosowania.

Średni czas życia x n e u t r o n u w reaktorze jest to czas zużywany średnio przez n e u t r o n y n a wykonanie jednego pełnego cyklu n e u t r o n o w e g o . W reaktorach termicznych T wynosi 1 0 " - 1 0 ~ s, w prędkich — 1 0 " - 1 0 s, w broniach jądrowych, będących szybkimi homogenicznymi r e a k t o r a m i , jest jeszcze krótszy 1 ( T - 1 0 ~ s. Dla każdego cyklu liczba neutronów jest zwiększana przez współczynnik k . Ponieważ d o p o d t r z y m a n i a reakcji łańcuchowej zostaje zużyty jeden neutron, liczba n e u t r o n ó w w reaktorze zmienia się w czasie zgodnie z równaniem 3

8

4

6

- 7

9

pj

dt

x

w k t ó r y m N jest całkowitą liczbą n e u t r o n ó w w reaktorze, a K — wkładem z nierozszczepieniowego, tzn. stałego źródła n e u t r o n ó w . Otrzymujemy trzy różne rozwiązania tego r ó w n a n i a kinetycznego. a) W p r z y p a d k u r e a k t o r a subkrytycznego k < 1 pr

1

N(t) = Kx(l-k )~

(6-2.4-2)

pT

Liczba n e u t r o n ó w jest zależna wprost od stałego źródła n e u t r o n ó w . R e a k t o r działa j a k o wzmacniacz (powielacz) n e u t r o n ó w — powielenie wzrasta z k . b) W p r z y p a d k u r e a k t o r a nadkrytycznego fe > 1 pT

pr

N(t) = ( n o - ^ ^ ^ - h U k t ^ - I ) -

1

(6.2.4-3)

gdzie N jest liczbą n e u t r o n ó w w czasie t = 0. Przy K = 0 równanie sprowadza się d o postaci 0

(

N{t) = N e ^

_ 1 ,

0

T

(6.2.4-4)

Strumień n e u t r o n ó w wzrasta wykładniczo. We wszystkich reaktorach K > 0 ze względu na tworzenie n e u t r o n ó w w s a m o r z u t n y c h rozszczepieniach w U albo w innych reakcjach. Zwykle w rozpoczynających pracę reaktorach w p r o w a d z a się d o d a t k o w e źródło n e u t r o n ó w , aby ułatwić start. Powszechnie stosowane jest źródło S b - B e , gdzie S b ( t ^ = 60 dni i d w a stany metatrwałe 20 min, 1,6 min) tworzy się w reakcji S b ( n , y ) , wykorzystując neutrony z reaktora. Z kolei neutrony są emitowane w reakcji ( y , n ) n a berylu. Stosuje się również źródła A m ( s f i y)-Be. G d y reaktor osiągnie pożądaną m o c , obniża się k d o 1 za pomocą prętów sterowniczych. c) W p r z y p a d k u r e a k t o r a ściśle krytycznego /c = 1 2 3 8

1 2 4

1 / 2

1 2 3

2 4 1

pT

pr

N{t) = N + Kt 0

(6.2.4-5)

Zależność (6.2.4-5) sugeruje, że liczba n e u t r o n ó w rośnie powoli z czasem, lecz wyraz Kt jest zwykle d o pominięcia. W praktyce reaktorowej przyjęto używać terminów reaktywność r i nadmiar reaktywności Ak zdefiniowanych przez

(6.2.4-6)

Ak = k„ — 1 = rk, r

Ponieważ w p o p r a w n i e pracującym reaktorze fc jest bliskie 1, m a m y r — Ak. Stalą czasowa r e a k t o r a , albo okres r e a k t o r a , jest zdefiniowana przez pr

T

T

T

„

.

.

G d y strumień n e u t r o n ó w wzrasta w reaktorze n a d k r y t y c z n y m , wyraz r ( k — 1 ) staje się mały w p o r ó w n a n i u z JV i równanie (6.2.4-3) m o ż n a uprościć: pr

0

N =

(6.2.4-8)

N e'"*°™t 0

I m mniejsza jest stała czasowa t^t, tym szybciej wzrasta strumień n e u t r o n ó w i m o c reaktora. Przy T = 1 0 " i k = 1,1; Afe = 0,1 i f = 1 0 " . Dla k = 1,05, ( = l s , T = 1 0 " s, stała czasowa = 2 •10" i N = Ne = N • 1 0 . Dla dłuższych t S 1 s liczba n e u t r o n ó w wzrasta o czynnik e = 1 0 co 10 s, co jest jeszcze d u ż o za szybkie dla bezpiecznej kontroli r e a k t o r a . W równaniu (6.2.4-1) r jest średnim czasem życia dla natychmiastowych n e u t r o n ó w . N i e k t ó r e p r o d u k t y rozszczepienia rozpadają się przez emisję neu­ t r o n ó w (np. K r p o c h o d n y B r z t = 56 s, a także wiele innych izotopów k r y p t o n u , B r , R b , Sr). O d k r y t o dużą liczbę p r o d u k t ó w rozszczepienia emitujących n e u t r o n y , wszystkie o k r ó t k i c h czasach p ó ł t r w a n i a . T e opóźnione n e u t r o n y (patrz rozdz. 3) mają niższe energie kinetyczne (ok. 0,5 MeV) niż n e u t r o n y natychmiastowe i występują w ilości < 1 % całkowitej liczby n e u t r o n ó w z roz­ szczepienia (ich udział wynosi 0 , 2 8 % dla U , 0 , 6 5 % dla U i 0,21% dla P u ) . Jeżeli uwzględni się te o p ó ź n i o n e n e u t r o n y , to efektywny czas życia n e u t r o n ó w wynosi 3

2

pr

conse

3

pr

2

50

2 1

0

0

1 0

4

c o n s t

8 7

8 7

1 / 2

2 3 3

2 3 5

2 3 9

(6.2.4-9) gdzie jSj jest ułamkiem n e u t r o n ó w , które są opóźnione ze stałą r o z p a d u k\. Sumowanie daje średni czas życia opóźnionych n e u t r o n ó w . D l a U wartość ta wynosi 0,084 s. Wtedy r = 1 0 " + 0 , 0 8 4 . Ponieważ czas życia n e u t r o n ó w określa stałą czasową reaktora, o p ó ź n i o n e n e u t r o n y wydłużają okres r e a k t o r a o czynnik prawie równy 100; ułatwia to znacznie kontrolę r e a k t o r a . Stała J e ™ , zależy od Ak, tak że jeżeli Ak > fi, o p ó ź n i o n e n e u t r o n y nie są zdolne wywierać decydującego wpływu n a okres r e a k t o r a i szybkość produkcji n e u t r o n ó w zależy tylko od n e u t r o n ó w natychmiastowych. T a k i r e a k t o r nazywa się natychmiastowo-krytyczny. Bronie j ą d r o w e są natychmiastowo-krytyczne z Ak > 1, dając W < 1 0 " s [masy krytyczne wynoszą: U ok. 16 kg, U ( 9 4 % ) ok. 50 kg, P u ok. 16 k g ] . N a t o m i a s t reaktory dostarczające energię (zarówno termiczne, jak szybkie) zwane są opóźniono-krytycznymi. Jeżeli w termicznym reaktorze u r a n o w y m Ak ^ fi(k ^ 1,0065), to r = 13 s dla T = 0,084 i równanie (6.2.4-8) pokazuje, że liczba n e u t r o n ó w , a więc i m o c , podwaja się co ok. 10 s. Zwykle utrzymuje się wartość fc < 1,0065 i czas podwojenia m o c y staje się o d p o w i e d n i o dłuższy. 2 3 5

3

ef

8

2 3 3

2 3 9

pT

con5t

pr

e f

2 3 5

R e a k t o r y charakteryzują się między innymi mocą, tzn. liczbą rozszczepień zachodzących w nich w jednostce czasu. Jeżeli każdemu rozszczepieniu towarzyszy wyzwolenie 200 M e V energii = 3,2- 1 0 " J ( W - s ) , t o 3,1 • 1 0 rozszczepień• s " dostarcza mocy 1 W g " U odpowiadającej energii 8,2 1 0 W - s = 2,3- 1 0 k W h = 1 M W • dzień; l k g U rozszczepiony w ciągu 1 dnia dostarcza mocy 1000 M W . Często używa się wielkości zwanej strumieniem neutronów

1

1 0

2 3 5

1

1 0

4

2 3 5

2

2

1

f

^[cm" - " ]= S

J

JV[cm

[

\

S

z

J

]cr[cm ] F[cm ]

J—i -*- -^ cm

=

NtrV

s

(6.2.4-10)

3

w której N jest liczbą rozszczepialnych jąder w c m , a — przekrojem czynnym n a rozszczepienie, V — objętością r e a k t o r a . M o c r e a k t o r a w watach wyrazi się więc wzorem: 1

FTs" !

aN
Średni strumień n e u t r o n ó w w reaktorze pracującym przy mocy 1 M W na 1 tonę uranu wynosi 3 • 1 0 n • c m " • s ~ . Strumieniem całkowitym nut nazywa się całkowitą liczbę n e u t r o n ó w przypadających n a j e d n o s t k ę powierzchni substancji poddanej n a p r o m i e n i o w a n i u w ciągu czasu t. Fluencją n a z y w a m y liczbę cząstek przechodzących przez jednostkę powierzchni (m , cm ). 1 2

2

2

l

2

6.2.5. Powielanie substancji rozszczepialnych i reaktory na neutrony prędkie W r e a k t o r a c h termicznych pracujących na n a t u r a l n y m uranie zachodzi, jak widzieliś­ m y w p . 4.7, proces regeneracji paliwa zwany konwersją, polegający na tym, że U przekształca się częściowo w rozszczepialny Pu: 2 3 8

2 3 9

/(

235TJ)

23

8 T J ( n

^ 239JJ

239

239p

N p

u

(6.2.5-1)

2 3 9

Pluton P u nie jest jedynym materiałem rozszczepialnym tworzącym się w reaktorze, gdyż w wyniku wychwytu radiacyjnego powstaje z niego Pu, a z niego z kolei rozszczepialny ' P u . Szereg wychwytów radiacyjnych zachodzących w plutonie przedstawia się następująco: 2 4 0

2 4

239p

u

240p j ^ l 241p 29% 25%

| rozszcz.71 %

u

2 4 2

u

4 rozszcz.75%

P u —i

2 4 3

P u -» ...

(6.2.5-2)

Wydajność regeneracji paliwa jest określona współczynnikiem konwersji C C = ri-l-s

(6.2.5-3)

gdzie J określa straty n e u t r o n ó w w procesach innych niż rozszczepienie i reakcje wychwytu prowadzące d o tworzenia w paliwie jąder rozszczepialnych. Jeżeli przyjmiemy C = 0,8, co jest p o p r a w n e dla r e a k t o r a ciężkowodnego, rozszczepienie stu jąder U prowadzi d o tworzenia się 80 nowych jąder Pu i Pu. Możliwość rozwoju energetyki jądrowej zależy przede wszystkim od dostępności i niskich kosztów materiałów rozszczepialnych. Rozwiązanie tego zagadnienia stało się możliwe i jest obecnie realizowane dzięki zastosowaniu powielania paliw rozszczepialnych. Istotą rozwiązania jest wykorzystanie charakterystycznej dla procesu rozszczepienia właściwości jądrowej, mianowicie faktu, że na j e d n o roz­ szczepienie p r z y p a d a emisja, średnio, więcej niż d w ó c h n e u t r o n ó w . Już w p o d a n y m przykładzie (6.2.5-1) m a m y d o czynienia z pewną odmianą regeneracji paliwa, b o z 2,5 n e u t r o n ó w powstałych z U jeden zostaje zużyty n a podtrzymanie łańcucha rozszczepienia, drugi idzie n a wytworzenie nowego roz­ szczepialnego j ą d r a P u , które zastępuje zużyte U i pozostaje średnio 0,5 n e u t r o n u n a wytworzenie następnych jąder P u , które teoretycznie stanowią już czysty zysk w sensie nadwyżki materiału rozszczepialnego. G d y b y cały materiał rozszczepialny, początkowy i wytworzony, mógł zostać przerobiony, byłoby możliwe, przy założeniu C = 0,8, otrzymanie pięć razy większej mocy, niż m o ż n a przewidywać dla początkowej tylko ilości U . Jednak w rzeczywis­ tości proces ten jest b a r d z o m a ł o wydajny, straty n e u t r o n ó w n a skutek ucieczki i bezużytecznej absorpcji są zbyt duże. W szczególności gra tu rolę duży przekrój czynny n a wychwyt n e u t r o n ó w w p r o d u k t a c h rozszczepienia. N a d m i e ń m y , że reaktory z wartościami C bliskimi 1 zwane są r e a k t o r a m i przetwarzającymi albo konwertorami, a z C znacznie mniejszymi od 1 — spalającymi, n p . reaktory łekkowodne o C < 0,6. Sprawa przedstawia się d u ż o lepiej w p r z y p a d k u nieco innego rodzaju regeneracji paliwa, zwanej reprodukcją. W procesie (6.2.5-1) mieliśmy d o czynienia z U , który nazwiemy substancją rozszczepialną I, z U , który nazwiemy substancją paliworodną, i z P u — substancją rozszczepialną II. Cykl nazwaliśmy procesem konwersji. O t ó ż w procesie reprodukcji z substancji rozszczepialnej II otrzymujemy również substancję rozszczepialną II w ilości większej niż ta, k t ó r a uległa zużyciu. W praktyce znaczenie mają d w a cykle reprodukcji: 2 3 5

2 3 9

2 4 1

2 3 5

2 3 9

2 3 5

2 3 9

2 3 5

2 3 5

2 3 8

2 3 9

/(

2 3 9

P u ) ->

2 3 8

/ ( 2 3 3 J J ) _> 2 3 2

T

h

(

n

W cyklach (6.2.5-4) i (6.2.5-5) nuklidy a U i T h paliworodnymi. 2 3 8

2 3 2

2

U(n,y)

>

y

)

2 3 9

3

9

U ^ '

2 3 3

Pu i

J

h

_ ^

2 3 3

2

3

9

N p

233p

a

2

3

9

P u

233JJ

(6.2.5-4) (6.2.5-5)

U są substancjami rozszczepialnymi,

Wielkością, k t ó r a decyduje o możliwości powielania (zwanego często roz­ m n a ż a n i e m ) , jest liczba n e u t r o n ó w powstających w wyniku wchłonięcia jednego n e u t r o n u przez substancję rozszczepialną r\, a nie liczba n e u t r o n ó w emitowanych przy jednym rozszczepieniu v. Powielanie więc zależy od współczynnika rozszczepienia rj (6.2.2-3). Jeżeli weźmiemy w a r t o ś ć p o d a n ą w (4.7-7) dla P u i neutronów termicznych v = 3 oraz wartości przekrojów czynnych z t a b . 4.3:
f

a

y

747 3

2

" = -i062- =

'"

J a k widać, wynik jest tylko nieznacznie większy od 2, a więc tylko bardzo niewielka część n e u t r o n ó w może być użyta n a rzeczywiste mnożenie paliwa, gdyż z 2 neutronów jeden idzie n a p o d t r z y m a n i e łańcucha, drugi n a reprodukcję zużytego j ą d r a Pu. Stopień powielania jest więc w reaktorach termicznych równy zeru lub bliski zera. Stosunek fT /
f

2 3 5

a

2 3 8

2 3 3

2 3 9

2 3 3

2 3 5

2 4 1

2 3 5

2 3 9

a

2 3 9

U235

U-238

0

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

energia neutronów, MeV

Rys. 6.8. Stosunek
a

2 3 8

4,0 3,6 3,2 2,8 2A 2,0

U-235

f U-238

Ł-

1,2 0,8 0,4

1 3

4

energia

5

6

7

10

neutronów, MeV 2 3 5

2 3 8

Rys. 6.9. Współczynnik rozszczepienia jako funkcja energii neutronów dla U i U (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

n e u t r o n ó w nie tylko dla cyklów r e p r o d u k c y j n y c h , ale t a k ż e i dla u k ł a d u U -» P u , w k t ó r y m zachodzi konwersja. J e d n a k dla procesu w reaktorze prędkim główne znaczenie m a cykl reprodukcyjny (6.2.5-4). W rozwoju technologii r e a k t o r ó w na n e u t r o n y prędkie leży więc przyszłość energetyki jądrowej. W tym miejscu należy j e d n a k podkreślić, że r e a k t o r y prędkie nie mają wyłączności, jeżeli chodzi o powielanie paliwa. Wszystkie reaktory, dla których C > 1, są reaktorami powielającymi, zwanymi p o angielsku breeders. Rozróżniamy d w a typy breederów. Nuklidy U, U, Pu, P u charakteryzują się wszystkie wartością współczynnika rj > 2. W p r z y p a d k u n e u t r o n ó w termicznych współczynnik r\ jest największy dla U , w p r z y p a d k u n e u t r o n ó w prędkich — dla P u . T a k więc dzielimy breedery n a termiczne r e a k t o r y powielające, o p a r t e n a przejściu T h -y U , i prędkie reaktory powielające, o p a r t e n a przejściu U -» Pu. W praktyce nie zrealizowano breederów termicznych opartych n a U , lecz tylko breedery prędkie. W tych ostatnich centralny rdzeń plutonowy, w k t ó r y m zachodzą rozszczepienia, jest otoczony przez zewnętrzną warstwę U , wychwytującą n e u t r o n y z wy­ tworzeniem nowego P u . Warstwa U jest z kolei o t o c z o n a reflektorem z żelaza. Wychwyty n e u t r o n ó w n a P u tworzą p a l i w o r o d n y P u i rozszczepialny Pu oraz dalsze procesy tego rodzaju (6.2.5-2). W silnym strumieniu n e u t r o n ó w wszystkie te p r o d u k t y ulegają z czasem rozszczepieniu, tak że p o dłuższym czasie cały U zostaje zużyty w produkcji energii. W praktyce z a k ł a d a się 7 0 % wykorzystania U . Daje to średnio 100 razy więcej energii, niż m o ż n a uzyskać z rozszczepienia samego U . T e n czynnik 100-krotnego zwiększenia produkcji energii kwalifikuje u r a n j a k o najpoważniejsze źródło energetyczne aktualnie dostępne n a Ziemi. 2 3 5

2 3 9

2 3 3

2 3 5

2 3 9

2 4 1

2 3 3

2 3 2

2 3 9

2 3 3

2 3 8

2 3 9

2 3 3

2 3 8

2 3 9

2 3 8

2 3 9

2 4 0

2 4 1

2 3 8

2 3 8

2 3 5

Współczynnik konwersji C (6.2.5-3) dla prędkich reaktorów przedstawia się następująco: C =

n

— 1 +e'—p'—A'

powielających

(6.2.5-6)

gdzie e' jest wkładem jąder paliworodnych d o wytwarzania neutronów, a straty n e u t r o n ó w s — p' + A' we wzorze (6.2.5-3) składają się z ubytku n e u t r o n ó w n a skutek pasożytniczej absorpcji (p ) i n a skutek ucieczek {A'). Przykładowo: r

2 3 9

Rdzeń ( P u ) Płaszcz ( U ) Całość 2 3 8

n 2,56

— 2,56

e' 0,27 0,10 0,37

C 0,63

A' 1,15 0,032 0,032

P' 0,049 0,020 0,069

— 1,83

N e u t r o n y zbiegłe z rdzenia zostają wychwycone w warstwie zewnętrznej, co daje wartość współczynnika konwersji większą niż w jakimkolwiek innym układzie rozszczepialnym. O ile w r e a k t o r a c h typu L W R , H W R i G C R produkcja roz­ szczepialnego p l u t o n u wynosi od 0,2 d o 0,4 kg n a jeden m e g a w a t elektryczny (M We) w ciągu roku, to w reaktorze L M F B R ilość ta wynosi od 0,7 d o 1 kg. Poza zasadniczą przewagą r e a k t o r ó w prędkich występuje jeszcze wiele innych zalet eksploatacji tych reaktorów. W r e a k t o r a c h prędkich nie spowalnia się n e u t r o n ó w . Absorpcja n e u t r o n ó w prędkich w materiałach konstrukcyjnych reaktora i p r o d u k t a c h rozszczepienia jest niewielka. Materiały konstrukcyjne m o ż n a dobierać bez uwzględniania przekrojów czynnych na neutrony, ponieważ są one niewielkie. W y m a g a n y jest mały zapas reaktywności, co pozwala n a sterowanie r e a k t o r e m za pomocą b a r d z o małej liczby prętów. A b y zachować wysoką energię n e u t r o n ó w , unika się stosowania materiałów spowalniających j a k o chłodziw. Nie stosuje się H O ani chłodziw organicznych — stosuje się sód i inne ciekłe metale. R e a k t o r może p r a c o w a ć w wysokiej temperaturze, co zmniejsza koszty u k ł a d u o d p r o w a d z a n i a ciepła. Czas życia elementów paliwowych jest b a r d z o długi, stąd niskie koszty cyklu paliwowego. Pluton i u r a n stosowane w r e a k t o r a c h prędkich mogą występować w bardzo różnych postaciach, najczęściej j a k o tlenki P u 0 i U 0 . W następnym punkcie o m ó w i m y nieco szerzej problem paliwa jądrowego. z

2

2

6.2.6. Paliwo jądrowe W aktualnej praktyce r e a k t o r ó w energetycznych stosuje się j a k o paliwo uran, najczęściej wzbogacony d o kilku procent (2-3) w izotop U . Tor T h w układzie powielającym rozszczepialny U oraz mieszaniny Pu + U , j a k o dodatek w paliwie mieszanym z U stosuje się na razie głównie w reaktorach prototypowych i częściowo w nielicznych szybkich breederach. Uzyskanie paliwa reaktorowego jest zadaniem s k o m p l i k o w a n y m , n a które składa się wiele procesów. Przynajmniej dwa z nich są na tyle zasadnicze, że wymagają p o d a n i a podstawowych informacji: wzbogacanie naturalnego u r a n u w izotop U oraz produkcja z u r a n u , t o r u czy p l u t o n u elementów paliwowych o d p o r n y c h n a temperaturę i promieniowanie. 2 3 5

2 3 3

2 3 9

2 3 5

2 3 5

2 3 2

2 3 8

6.2.6.1. Wzbogacanie uranu

We wstępie wspominaliśmy o różnych m e t o d a c h rozdzielania izotopów n a podstawie efektów izotopowych. W p r z y p a d k u izotopów u r a n u najistotniejsze są metody, w których rozdzielenie zależy wprost od różnicy m a s , a nie od stosunku m a s izotopów, ten ostatni bowiem jest dla U i U bliski jedności. Największe znaczenie mają tu metody dyfuzji gazowej i odwirowywania. W celu uzupełnienia obrazu o m ó w i m y również kilka innych m e t o d , choć nie są one znaczące dla przemysłowego otrzymywania wzbogaconego u r a n u . Wspólne dla wszystkich m e t o d rozdziału i z o t o p ó w jest pojęcie współczynnika podziału a zdefiniowane j u ż we wstępie. Zazwyczaj j e d n a elementarna operacja daje bardzo niewielkie wzbogacenie (a = 1), stosuje się więc wielokrotne rozdzielanie w przeciwprądzie (zwiększa się liczbę „ p ó ł e k " , j a k w destylacji kolumnowej). Jeżeli x jest liczbą półek, to całkowity współczynnik podziału: 2 3 5

2 3 8

x

a = a

(6.2.6-1)

c

Najczęściej buduje się układy rozdzielające z wielu jednostek rozdzielających, połączonych między sobą tak, że pierwsze stopnie składają się z większej liczby jednostek rozdzielających tej samej wielkości, następne stopnie z mniejszej liczby. W ten sposób powstaje k a s k a d o w y układ rozdzielający przedstawiony n a rys.6.10. I

ł* I t*

A

I t*

»* 11 l J

1 J

1 stopień

2 stopień

I

A

——

A ~V i i

JL.

A

1

__B_

l

A

l A i

i 3 stopień "1

/4-frakcja wzbogacona B-frakcja zubożona

Rys. 6.10. Kaskada rozdzielcza złożona z wielu jednostek rozdzielających (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy)

6.2.6.2. Dyfuzja gazowa

Istota m e t o d y polega na efekcie stwierdzonym przez A s t o n a w 1930 r. n a układzie N e / N e , szybszej dyfuzji lżejszych izotopów przez przegrody p o r o w a t e . Zgodnie z p r a w e m G r a h a m a szybkość dyfuzji gazu przez m e m b r a n ę p o r o w a t ą jest odwrotnie 2 0

2 2

p r o p o r c j o n a l n a d o pierwiastka k w a d r a t o w e g o z masy cząsteczkowej, gdy średnica p o r ó w jest b a r d z o m a ł a w p o r ó w n a n i u ze średnią drogą swobodną cząsteczki: D oc 1 / ( M )

1/2

(6.2.6-2)

Początkowy współczynnik podziału 112

a = {M /M ) 1

(6.2.6-3)

2

Jest to słuszne wtedy, gdy gaz dyfunduje d o próżni. Współczynnik a zmniejsza się z czasem, gdyż ciśnienie składnika lżejszego w mieszaninie dyfundującej maleje szybciej niż składnika cięższego. W p r a k t y c e ogranicza się prowadzenie dyfuzji d o połowy całkowitej ilości gazu. P r z y k ł a d o w o dla u k ł a d u C H / C H a = 1,03; 1 2

1 3

4

4

p o c z

fli/2 = 1»02.

M e t o d a dyfuzji gazowej była od d a w n a stosowana d o rozdzielania izotopów u r a n u w postaci UF / UF ( O a k Ridge i P a d u c a h , U S A ) . Teoretyczny współczynnik podziału dla tego u k ł a d u wynosi 1,0043. P o m i m o b a r d z o wysokich kosztów produkcji (2-3 M W h na 1 kg u m o w n e g o paliwa j ą d r o w e g o określanego w j e d n o s t k a c h S W U (ang. separatwe works units)) m e t o d a jest w dalszym ciągu szeroko stosowana w wielu krajach, a ilość p r o d u k o w a n e g o paliwa jest rzędu kilkudziesięciu M k g S W U rocznie. 2 3 5

2 3 8

6

6

6.2.6.3. Metoda odwirowywania

M e t o d a wirówkowa polega na g r o m a d z e n i u się, p o d wpływem siły odśrodkowej, cząsteczek gazu lub pary zawierających cięższy izotop n a ścianach walca, a cząsteczek zawierających lżejszy izotop — przy osi. W metodzie tej wykorzystuje się prąd gazu k u dołowi w pobliżu ścianek, k u górze w pobliżu osi o b r o t u . Współczynnik a jest t u zależny od różnicy m a s , a nie o d ich stosunku. Istotę m e t o d y m o ż n a p o k a z a ć , stosując wzór barometryczny: ^

=

Z i

7 o T •^Pl-(M -M )gh/RT] 1

(6.2.6-4)

2

P1/P2 — stosunek ciśnień cząstkowych d w u gazów n a wysokości h i zerowej, M i M — masy cząsteczkowe, g — przyspieszenie ziemskie, R — stała gazowa. Analogicznie dla wirówki o promieniu r i prędkości kątowej co (v = rco) m a m y : t

2

Pito

Pi(0)

2

2

•exp[-(M -M )
2

Stąd współczynnik podziału a = El^L j Rl^L ynosi Piir) P (0) ( v • AM \ \ 2RT )

(6.2.6-5)

W

2

2

a

=

e

X

P

(6.2.6-6)

gdzie AM — różnica m a s cząsteczkowych, v — prędkość liniowa wirowania na obwodzie r o t o r a wirówki. Ponieważ v rośnie z odległością od osi o b r o t u , więc

a rośnie ze zwiększeniem średnicy wirówki. W y m a g a n i a stawiane materiałom konstrukcyjnym ograniczają j e d n a k rozmiary wirówek (ok. 0,5 x 1 m). Ponieważ współczynnik a jest zależny od różnicy AM, m e t o d a jest szczególnie p r z y d a t n a w p r z y p a d k u izotopów ciężkich. P o p o k o n a n i u dużych trudności a p a r a t u r o w y c h m e t o d a wirowania stała się jedną z najbardziej rozpowszechnionych na świecie w aspekcie wzbogacania u r a n u . Współczynnik a w p r z y p a d k u izotopów u r a n u sięga 1,10-2,00 na stopień; wzboga­ cenie u r a n u od 0 , 7 % d o 3 % w y m a g a tylko 10 stopni, gdy dyfuzja gazowa ok. 1200. Zużycie mocy jest mniejsze od 7 % zużycia w dyfuzji gazowej. M e t o d a wymaga j e d n a k b a r d z o wielkiej liczby pojedynczych wirówek z uwagi n a ich małe rozmiary. Poszczególne wielkie zakłady u r a n o w e produkują tą metodą od kilku d o 1 0 kg paliwa ( S W U ) rocznie. 7

6.2.6.4. Metoda elektromagnetyczna

M e t o d a jest o p a r t a na zasadzie spektrografii m a s (rys. 6.11). Wiązki j o n ó w izotopowych są odchylane w polu magnetycznym, każda wzdłuż innego toru. Ruch j o n ó w jest określony wzorem (5.1.1-13). Cząstki o tym samym stosunku masy d o

Rys. 6.11. Zasada metody elektromagnetycznej (spektrograf mas Aslona)

ładunku (M/Ze) zbierają się u wylotu tej samej paraboli. Nie stosuje się oczywiście w tym p r z y p a d k u pojęcia współczynnika podziału. Uzyskuje się wprawdzie niewielkie ilości (rzędu 1 g dziennie), lecz b a r d z o czystych izotopów. Zaletą metody jest możliwość uzyskiwania równocześnie kilku izotopów. M o ż n a ją stosować d o wszystkich pierwiastków, lekkich i ciężkich — j e d y n y m warunkiem jest lotność pierwiastków lub ich związków. M i m o ilościowych ograniczeń metody była ona stosowana na skalę techniczną w O a k Ridge i dała d o b r e wyniki w wytwarzaniu czystego U w czasie II wojny światowej. Wielkie separatory elektromagnetyczne, zwane kału tronami, zostały następnie użyte d o produkcji gramowych ilości trwałych izotopów większości pierwiastków. Osiągana czystość przekracza 9 9 , 9 % . 2 3 5

6.2.6.5. Dyfuzja termiczna

Jeżeli gazowa mieszanina izotopów zostanie umieszczona w naczyniu, którego część jest cieplejsza niż reszta, to lżejsze cząsteczki gromadzą się w obszarze wyższej temperatury. W praktyce stosuje się system rur pionowych, coraz cieńszych,

ogrzewanych wewnątrz i chłodzonych z zewnątrz. Stosowano n p . rury o średnicy 8,4 m i wysokości p o n a d 30 m z centralną nicią metalową (drut platynowy 0,4 mm) grzaną, wykorzystując konwekcję cieplną d o wytworzenia stałego prądu gazu. M e t o d ę tę m o ż n a stosować d o substancji w roztworze, a także d o czystych cieczy. W O a k Ridge zastosowano ją d o ciekłego U F , uzyskując u r a n wzbogacony w U( UF / U F ) . M e t o d a ta nie m a j e d n a k w p r z y p a d k u u r a n u większego praktycznego znaczenia. Schemat metody p o k a z a n o na rys. 6.12. 6

2 3 5

2 3 5

2 3 8

6

6

gorgcy drut

M,

Mi

zimna ściana

t I

M,

M

7

Rys. 6.12. Termodyfuzyjna rura rozdzielcza (masa cząsteczkowa M > M ) (z: K.H.Lieser, „Einfiihrung in die Kernchemie", VCH Yerlagsgesellschaft, Weinheim 1980; za zgodą wydawcy) 2

t

Dyfuzja termiczna jest metodą znacznie lepszą od dyfuzji przez ścianki porowate. Istota m e t o d y jest o p a r t a na tzw. efekcie Soreta. G d y wytwarza się gradient t e m p e r a t u r y w początkowo j e d n o r o d n e j mieszaninie ciekłej, powoduje t o w wyniku dyfuzji powstanie gradientu stężeń. Różnica stężeń w strefach o temperaturze T i T wynosi: Ac =

17

MM X

_

2

3 ' M,+M

2

cic

2

l n

9,15-8,25c!C

n 2

T T

(6.2.6-7)

c — stężenie składnika M ,c — stężenie składnika M . Współczynnik podziału jest określony przez wyrażenie Ł

x

2

2

4

K-(M!-M )

AT '

2

exp

3

(6.2.6-8)

5/3

Mi + M

T

2

* m

w k t ó r y m T to t e m p e r a t u r a średnia, AT— gradient temperatury, K— stała zależna o d a p a r a t u r y i w a r u n k ó w pracy. Stosuje się również inną przybliżoną zależność: m

Ina = R

105 7

118

M —M M +M 1

x

2

2

ln-

T,

(6.2.6-9)

Współczynnik dyfuzji termicznej R zależy od rodzaju gazu i mieści się w przedziale od 0 d o 0,75. Metodą tą o t r z y m a n o w stanie czystym C 1 , C 1 , N e , K r , K r , O , N (w tym p r z y p a d k u rury miały wysokość 82 m). Proces trwa długo, od kilku tygodni d o kilku miesięcy. W stanie ciekłym m o ż n a metodę tę stosować tylko d o wzbogacenia frakcji i to z małą wydajnością, gdyż proces jest w tym p r z y p a d k u 10 —10 razy powolniejszy. O b o k w z m i a n k o w a n e g o u k ł a d u U F rozdzielano tą metodą układy D 0/H 0 i C H /C D . T

3 5

3 7

2 2

8 4

8 6

l s

1 5

4

5

6

2

2

6

6

6

6

6.2.6.6. Metody rozdziału istotne dla procesu fuzji izotopów wodoru

Wprawdzie nie możemy jeszcze przy o m a w i a n i u r e a k t o r ó w jądrowych mówić o reaktorach opartych na reakcji termojądrowej, niemniej warto wspomnieć 0 uzyskiwaniu materiałów kluczowych dla tego procesu, tzn. deuteru i trytu. D e u t e r występujący w lekkiej wodzie wydziela się głównie m e t o d a m i elektrolizy 1 wymiany izotopowej. Tryt uzyskuje się prawie wyłącznie z reakcji L i ( n , a ) H ; konieczny d o tej reakcji materiał tarczowy L i uzyskuje się, rozdzielając izotopy litu również metodą elektrolizy. 6

3

6

6.2.6.7. Metoda elektrolityczna

M e t o d a ta, stosowana głównie d o izotopów w o d o r u , jest o p a r t a na kinetycznym efekcie izotopowym. Różnice w szybkościach dysocjacji p r o t o n u H i d e u t e r o n u D w wodzie oraz w szybkościach zobojętniania u w o d n i o n y c h j o n ó w powodują, że na katodzie w fazie gazowej wydziela się więcej lżejszego izotopu w o d o r u , a deuter gromadzi się w roztworze. P r o w a d z ą c proces wielostopniowo, otrzymuje się d o 9 9 % D 0 . Współczynnik wzbogacenia jest określony przez: +

+

2

(6.2.6-10)

Wielkość ( D / H ) oznacza stosunek molowy deuteru d o w o d o r u . W zależności od w a r u n k ó w współczynnik a zmienia się od 3 d o 12; średnio wynosi na ogół 5-6. Całkowity współczynnik podziału odpowiadający pełnemu przebiegowi elektrolizy określa wzór (6.2.6-1). N a rysunku 6.13 p o d a n o zawartość deuteru podczas elektrolizy. J a k widać, żeby otrzymać 1 litr ciężkiej wody o zawartości 9 9 % a t o m o w y c h deuteru (x' = 0,99) ze zwykłej w o d y (x = 1,4 • 1 0 ~ ) przy a = 5, trzeba przeprowadzić elektrolizę 1,65 • 1 0 litrów wody. Ponieważ stężenie elektrolitu (zwykle stosuje się N a O H , K O H , elektrody niklowe) byłoby przy takiej koncentracji za duże, prowadzi się u

4

D

5

h— 1 * 1

~77t&—i /ce=5

80

4

">D=1j66•10*

x =ą33-10" / x0=1,66-1O" [woda w z b o / 1 woda gacona w / r a t u r a l n a ) ^ £ 6 0 , rjcijtcr'

1

D

(woda natural TO)

:8 «

1 8 20 1

30000

60000

90000

120000 150000 180000

zmniejszenie objętości

-rf-

Rys. 6.13. Zawartość deuteru w elektrolitach jako funkcja zmniejszenia objętości na skutek elektrolizy [według: E.W.Washburn, H.C.Urey, Proc. Nat. Acad. Sci. USA, 18,496 (1932)]

elektrolizę stopniowo, zmniejszając n a każdym stopniu objętość o 1/10. Metodę tę stosuje się także d o w o d o r o t l e n k u litu L i O H . - HCl ( 3 % )

KOH 13%)

przestrzeń katodowa (wzbogacanie w K ) 3 9

elektrody platynowe

Rys. 6.14. Rozdzielanie izotopów potasu na podstawie różnic w szybkościach poruszania się w polu elektrycznym [według: A.K.Brewer, S.L.Madorsky, J.W.Westhaver, Science (New York), 104, 156 (1946)]

O d m i a n ą m e t o d y elektrolitycznej jest wędrówka j o n ó w . Zasada tej, również kinetycznej, metody polega na różnicach w ruchliwościach jonów izotopowych (np. K i K ) . Jeżeli zawartość j o n ó w jednego izotopu jest znacznie mniejsza niż drugiego i ich stężenie wynosi p o cząt k o wo c , to stężenie c w trakcie ruchu ku elektrodzie w miejscu osiągniętym w czasie / wynosi: 3 9

4 1

0

t

*

=

Co +

2

(6

' W * "

- •

}

gdzie Aw — różnica ruchliwości dwu j o n ó w izotopowych, D — współczynnik dyfuzji. Wzbogacenie c,/c zmniejsza się ze wzrostem dyfuzji, a wzrasta ze wzrostem natężenia prądu i drogi przebytej przez jony. Stosuje się tu także zasadę przeciwprądu przez ciągłe d o d a w a n i e roztworu elektrolitu przepływającego w kierunku o d w r o t n y m do ruchu j o n ó w , tak by tylko lżejszy j o n mógł przesuwać się ku elektrodzie. Schemat metody p o k a z a n o n a rys. 6.14. Praktyczne znaczenie m a m e t o d a elektrolizy soli stopionych o p a r t a tak samo na różnicy w poruszaniu się j o n ó w izotopowych. Efekt izotopowy m o ż n a przedstawić wyrażeniem 0

A

j

w

M

(6.2.6-12)

M

w którym, jak wyżej, w jest ruchliwością, a m — masą j o n ó w . M e t o d ę stosowano d o rozdzielenia izotopów miedzi, srebra i cynku. Rozdzielano również w ten s p o s ó b izotopy litu, przeprowadzając elektrolizę stopionego chlorku litu w temp. 923 K między elektrodami węglowymi. P o 8 dniach (300 amperogodzin) stężenie L i w przestrzeni katodowej wzrastało z 7,4 d o 2 0 % a t o m o w y c h . 6

6.2.6.8. Metoda destylacji frakcjonowanej i wymiany izotopowej

Metody destylacyjne są oparte na różnicy prężności par lub p u n k t ó w wrzenia. N a przykład p u n k t wrzenia ciężkiej wody leży o 1,4 K wyżej niż p u n k t wrzenia H 0 . Współczynnik podziału zależy od prężności p a r p i p obu izotopowo czystych cząsteczek 2

t

a

r\r' /at* \ (Ayjv )

=

2

=

2

— p

c

(6.2.6-13) 2

Jeżeli indeksem 1 oznaczymy składnik bardziej lotny, to a > 1. Dla u k ł a d u H 0-H 0 a = 1,007. Dla u k ł a d u H 0 - H D O w t e m p . 293 K m a k s y m a l n y współczynnik podziału wynosi a = P H O / P H D O = 1,076. Rozdział mieszaniny doskonałej n a podstawie rozróżnialnej lotności jej skład­ ników określa zależność Rayleigha: 1 6

2

1 8

2

2

m a x

Z

\ —Y°\1

X l

/

»

fl

'

V

V °

V " X

'

1

(6.2.6-14)

w której x? jest udziałem m o l o w y m trudniej lotnego składnika w mieszaninie na początku operacji rozdziału, x — udziałem tego składnika p o przejściu mieszaniny od objętości V d o objętości V, a — współczynnikiem podziału. Z zależności (6.2.6-14) widać, że pełny rozdział (x -*• 1) może być osiągany tylko asymptotycznie x

0

t

N a ogół stosuje się zasadę przeciwprądu w k o l u m n a c h deflegmacyjnych. Wydajność tej m e t o d y jest b a r d z o mała; stosuje się ją, gdy d o dyspozycji pozostaje duża ilość niedrogiej mieszaniny izotopowej, n p . przy wzbogacaniu C O w C przez destylację w niskich temperaturach. Przykładowo, aby otrzymać przez proste o d p a r o w a n i e 1 mg wody z podwójną zawartością O (wzbogacanie w O od x? = 0,002 d o x = 0,004), przy współ­ czynniku podziału a = 1,006, trzeba by o d p a r o w a ć ok. 1 0 ton w o d y d o objętości 1 ul. O wiele wydajniejsza termodynamicznie od destylacji w normalnych tem­ p e r a t u r a c h jest n i s k o t e m p e r a t u r o w a destylacja w o d o r u i tlenu. Dla w o d o r u w temp. 23 K współczynnik podziału wynosi P H / P H D = 1,6. M e t o d ę wymiany izotopowej zainicjował Urey, wykorzystując wzbogacanie fazy ciekłej w jeden z izotopów kosztem fazy gazowej, dzięki temu, że wartość stałej równowagi reakcji wymiany w układzie niejednorodnym odbiega od jedności. M e t o d a jest zbliżona d o destylacji frakcjonowanej, również z zastosowaniem układu deflegmacyjnego i półek. W y m i a n a deuteru zachodzi według schematu HD + H 0 ^ H + HDO. 1 3

l s

l s

x

4 0

2

2

2

6.2.6.9. Elementy paliwowe w reaktorach

J a k wspomnieliśmy, paliwo r e a k t o r o w e musi występować w postaci odpornej na wysoką temperaturę ( > 1300 K) i promieniowanie. Z a r ó w n o uran, jak pluton w postaci metalicznej mają zbyt niskie p u n k t y topnienia (U = 1400 K , Pu = 900 K ) i występują w różnych postaciach alotropowych, co powoduje niestabilność wymiarową i p o d a t n o ś ć n a korozję. Dlatego najczęściej stosuje się paliwo w postaci pastylek ceramicznych U 0 , P u 0 T h 0 o rozmiarach 1 cm średnicy i 1 cm wysokości. O p r ó c z pastylek stosuje się również elementy kuliste, ziarna, czasem zamiast tlenków stosuje się węgliki ( U C ) . Paliwo ceramiczne jest znacznie wytrzymalsze na temperaturę i promieniowanie, m a j e d n a k w p o r ó w n a n i u z paliwem metalicznym zbyt małą przewodność cieplną, co powoduje wysokie gradienty temperatury (ok. 100 K • m m " ) i może doprowadzić d o topienia paliwa w centrum rdzenia przy temperaturze n a powierzchni poniżej p u n k t u topnienia. Przewodność cieplną zwiększa się, sprasowując paliwo d o dużych gęstości (np. ok. 11 g- c m dla U 0 ) . W cyklach reprodukcyjnych stosuje się elementy paliwowe z mieszaniny tlenków u r a n u i p l u t o n u ( < 5 % P u 0 w reaktorach lekkowodnych, ^ 1 5 % w szybkich breederach) w postaci stałych roztworów. W r e a k t o r a c h ciężkowodnych używa się również mieszanych tlenków u r a n u i toru. Paliwa metaliczne zamyka się w koszulkach z glinu, m a g n e z u lub ich stopów, pastylki ceramiczne w stali nierdzewnej, lub koszulkach ze stopów cyrkonu (np. Zr 4- 1,5% Sn + 0 , 3 % C r , N i , Fe). Chroni to przed korozją, a w szczególności zapobiega skażeniu środka chłodzącego przez p r o d u k t y rozszczepienia powstałe w elemencie paliwowym. Rodzaj osłony zależy zasadniczo od temperatury chłodziwa, np. cyrkon stosuje się w t e m p e r a t u r a c h 570-670 K , w temperaturach wyższych na cyrkonie 2

2

2

1

- 3

2

2

wytwarza się w o d ó r z H 0 , tak więc przy t e m p e r a t u r a c h p a r y wyższych od 670 K stosuje się stal nierdzewną (Fe + 1 8 % C r + 8 % N i ) . Konieczne jest przy tym uwzględnienie przekrojów czynnych n a wychwyt n e u t r o n ó w ; wynoszą one 0,23 b dla Al, 0,18 b dla stopu Z r i aż 3 b dla stali. W celu uzyskania dobrego przewodnictwa cieplnego między paliwem a m a t e ­ riałem osłaniającym stosuje się materiały wiążące, n p . ciekły sód, sproszkowany grafit. Materiał koszulek musi być nie tylko o d p o r n y n a korozję wywołaną chłodziwem (co groziłoby skażeniem chłodziwa przez p r o d u k t y rozszczepienia), nie może także reagować z paliwem ani materiałem wiążącym. Ze względu n a to, że koszulki p o w i n n y być j a k najcieńsze, materiał powinien wykazywać dużą wy­ trzymałość mechaniczną. W wysokotemperaturowych reaktorach chłodzonych gazem elementy paliwowe stanowią pręty lub kulki grafitowe wypełnione ziarnami paliwa w postaci tlenków lub węglików. Te ostatnie p o k r y t e są kilkoma warstwami grafitu i węgliku krzemu. Jak widać, d o b ó r materiału osłaniającego elementy paliwowe i ich w y k o n a n i e jest w a ż n y m i t r u d n y m problemem. Nic więc dziwnego, że koszt paliwa jest wysoki i sięga 2 0 % całości kosztów produkcji energii w reaktorach. W prędkich r e a k t o r a c h powielających przewiduje się znaczne obniżenie udziału k o s z t ó w paliwa. 2

6.2.7. Problem energetyczny a reaktory jądrowe Od wielu lat aż d o chwili obecnej trwają spory n a temat rozwoju energetyki jądrowej. Istotą sporu jest brak pewnych informacji co d o zasobów energetycznych świata pochodzących ze źródeł naturalnych (węgiel, r o p a , gaz ziemny, u r a n ) . Opierając się na danych pochodzących z różnych źródeł, m o ż n a z grubsza oszacować pokrycie z a p o t r z e b o w a n i a energetycznego, oczywiście w dość szerokich granicach. W tym celu trzeba najpierw określić globalne zużycie energii. Jest o n o b a r d z o zróżnicowane w zależności od p o z i o m u cywilizacyjnego i stopnia uprzemysłowienia danego kraju. W p r o g n o z a c h globalnych przyjmuje się wartość zużywanej mocy n a głowę ludności (pc) od 2 d o 5 k W , d o r o k u 2000 i p o nim. Daje t o globalne zapotrzebowanie na energię przy populacji rzędu 10 miliardów w granicach 20-60 T W , a więc średnio rzędu 1 0 J n a rok (milion petadżuli/rok). Utrzymuje się trend wzrostu zużycia energii: w okresie 1970-90 zużycie energii elektrycznej wzrosło w krajach rozwiniętych o 9 0 % , w krajach rozwijających się — pięciokrotnie. Przewidywany wzrost w latach 1990-2010 wyniesie o d p o w i e d n i o p o n a d 2 % i prawie 6 % rocznie. Z a s o b y energetyczne, z a r ó w n o aktualnie eksploatowane, j a k i możliwe d o ekonomicznej eksploatacji, ocenia się w tych samych j e d n o s t k a c h ( 1 0 PJ) na­ stępująco: węgiel — 12-50, węglowodory (ropa + gaz) — 10-35, u r a n przerabiany w prędkich r e a k t o r a c h powielających 50-280. Z a s o b y tego samego u r a n u p o d kątem przerobienia go w reaktorach termicznych są nikłe. Zestawienie to jest przekonywające, jeżeli chodzi o przewagę prędkich breederów nad innymi sposobami p r o d u k o w a n i a energii, lecz w sumie pesymistyczne. Z a p a s 2 1

6

konwencjonalnych surowców energetycznych, pokrywający zapotrzebowanie globalne p o 2000 roku na okres kilkudziesięciu lat, zwiększa się dzięki zastosowaniu prędkich breederów jedynie d o ok. 200 lat. Rozwiązaniem dalszym pozostaje tylko fuzja. Obecnie działa n a świecie p o n a d 400 siłowni jądrowych w 30 krajach, kilkadziesiąt znajduje się w budowie. Ogólna p r o d u k o w a n a m o c wynosi ok. 350 G W e , co pokrywało 1 7 % światowego zapotrzebowania na energię elektryczną w r o k u 1990. Dla ilustracji skali rozwoju energetyki dodajmy, że ilość energii elektrycznej wytworzonej na świecie w 1985 r. w elektrowniach jądrowych, wynosząca 1400 T W h , o d p o w i a d a ilości energii elektrycznej wyprodukowanej we wszystkich elektrowniach świata w roku 1954. Krajem relatywnie najbardziej z a a w a n s o w a n y m w energetyce jądrowej jest Francja, gdzie 43 duże siłownie j ą d r o w e wodno-ciśnieniowe, 4 reaktory grafitowo-gazowe i 2 prędkie reaktory powielające pokrywają p o n a d 7 0 % krajowego zapotrzebowania n a energię elektryczną. W e Francji działa od r o k u 1986 największy prędki breeder na świecie o mocy 1200 M W e . W roku 1992 udział energii elektrycznej z siłowni jądrowych w niektórych krajach wynosił: Belgia 6 0 % , Bułgaria p o n a d 3 0 % , Czechy p o n a d 2 0 % , Finlandia ok. 3 0 % , Niemcy p o n a d 3 0 % , Rosja p o n a d 10%, Słowacja 5 0 % , Szwajcaria ok. 4 0 % , Szwecja p o n a d 4 0 % , U S A p o n a d 2 0 % , Węgry p o n a d 4 0 % . Wracając d o dyskusji energetycznej, trzeba w niej pamiętać o kilku faktach empirycznych: a) energetyka j ą d r o w a jest bezpieczna przy normalnej procedurze technologicznej (Czernobyl jest kontrprzykładem); b) staje się o n a bardzo niebez­ pieczna wobec narastających antagonizmów współczesnego społeczeństwa masowego; c) gdy wyłania się problem globalnego n i e d o b o r u energetycznego, problem bez­ pieczeństwa ulega marginalizacji.

LITERATURA

1. Blatt J.M., Weisskopf V.F., „Theoretical Nuclear Physics", J.Wiley, N e w Y o r k 1952. 2. Brodski A., „ C h e m i a i z o t o p ó w " , P W N , W a r s z a w a 1958. 3. Broszkiewicz R., „Chemiczne metody dozymetrii promieniowania jonizującego", W N T , W a r s z a w a 1971. 4. C h o p p i n G . R . , R y d b e r g J., „ N u c l e a r Chemistry. T h e o r y and A p p l i c a t i o n s " , P e r g a m o n Books Ltd., Oxford 1980. 5. C h o p p i n G.R., Liljenzin J.O., R y d b e r g J., „ R a d i o c h e m i s t r y a n d N u c l e a r " Chemistry, B u t t e r w o r t h - H e i n e m a n n Ltd, Oxford 1995. 6. Ciborowski S., „ C h e m i a radiacyjna związków n i e o r g a n i c z n y c h " , P W N , W a r s z a w a 1962; „ C h e m i a radiacyjna związków organicznych", P W N , W a r ­ szawa 1966. 7. D a w y d o w S.A., „Teoria j ą d r a a t o m o w e g o " , P W N , W a r s z a w a 1962. 8. Haissinsky M . , „ C h e m i a j ą d r o w a i jej z a s t o s o w a n i a " , P W N , W a r s z a w a 1959. 9. M c K a y H . A . C . , „Principles of R a d i o c h e m i s t r y " , Butterworths L o n d o n 1971. 10. K a p ł a n J., „ F i z y k a j ą d r o w a " , P W N , W a r s z a w a 1957. 11. K r o h J., „ W o l n e rodniki w chemii radiacyjnej", P W N , W a r s z a w a 1967. 12. Lieser K . H . , „Einfiihrung in die K e r n c h e m i e " , Verlag Chemie, Weinheim 1969. 13. Niesmiejanow A.B., „ R a d i o c h e m i a " , P W N , W a r s z a w a 1975. 14. Scharf W., „Akceleratory cząstek n a ł a d o w a n y c h i ich z a s t o s o w a n i a " , P W N , W a r s z a w a 1978. 15. Seelmann-Eggebert W., Pfennig G., Miinzel H., K a r l s r u h e r N u k l i d k a r t e , Gesellschaft fur Kernforschung m b H , K a r l s r u h e 1974. 16. Siuda A., Foryś M., „ C h e m i a a t o m ó w gorących", Wiedza Powszechna, Warszawa 1976. 17. Sobkowski J., „ C h e m i a j ą d r o w a " , P W N , W a r s z a w a 1981. 18. Starodubcew S.W., R o m a n o w A . M . , „ P r z e m i a n y j ą d r o w e a p o w ł o k a elektro­ n o w a " , P W N , W a r s z a w a 1963. 19. Strzałkowski A., „ W s t ę p d o fizyki j ą d r a a t o m o w g o " , P W N , W a r s z a w a 1979. 20. Zagórski Z.P., Z a g ó r s k a I., „ D o ś w i a d c z a l n a chemia radiacyjna", Postępy Techniki Jądrowej, T.I, II Warszawa 1963, T.III W a r s z a w a 1964. 21. Zieliński M., „Efekty izotopowe w chemii", P W N , W a r s z a w a 1979.

Prace zbiorowe: 22. „ C h e m i a radiacyjna" (pod redakcją Jerzego K r o h ) , P W N , W a r s z a w a 1970.

23. „Handbook of Radiation Chemistry" (pod redakcją Yoneho Tabata), C R C Press, Boca Raton 1991. 24. „Radiochemia" (pod redakcją A.N.Murina, W.E.Niefiedowa, W.P.Szwedowa), P W N , Warszawa 1964. 25. „Wybrane zagadnienia chemii radiacyjnej" (pod redakcją Jerzego Kroh), P W N , Warszawa 1986. 26. „Technika radiacyjna" (pod redakcją Jerzego Kroh), W N T , Warszawa 1976. 27. „Zastosowanie nuklidów promieniotwórczych w chemii" (pod red. J.Sobkowskiego), P W N , Warszawa 1989.

SKOROWIDZ

Absorpcja neutronów 257 i nast. - promieniowania 232 i nast. - - cięższych cząstek naładowanych 233-242 - ^ 243 i nast. , krzywe 243, 245, 248, 249 , oznaczanie energii 249, 250 , przekroje czynne 244-246 - - , dawka 287-289, 309-313 - - , efekt cieplny 259 - - elektromagnetycznego 250 i nast. , efekt Comptona 251, 252 , - fotoelektryczny 251 , pomiar energii 255, 256 , tworzenie par 253 - - , procesy pierwotne 232, 233, 289, 290, 292 - - , przekrój czynny 233 - - , przenoszenie energii (LET) 287, 288 - - w gazach 265 i nast. - - w licznikach półprzewodnikowych 277-280 scyntylacyjnych 275, 276 - - , zasięg 234 i nast. - - , zdolność hamowania cząstek naładowanych 235-237 adsorpcja substancji promieniotwórczych 14 akceleratory 314 i nast. - cykliczne 321-326 - , klasyfikacja 314, 315 -liniowe 317-320 - - wielkiej częstotliwości 319-321 aktywność promieniotwórcza 96 - właściwa 115 alfa cząstki patrz rozpad a analiza emanacyjna 21 antycząstki 40-42 - , anihilacja 42 antyproton 188 atomu model 27 i nast. - Bohra 29 i nast. - - Rutherforda 28 atomy mionowe 221 Bariera kulombowska 70, 127 i nast., 172-175 bariony 34-36

barn (jedn.) 169 Batemana wzór patrz rozpad promieniotwórczy bekerel (jedn.) 110 betatron 325 biologiczne efekty promieniowania 310-312 Blatta-Weisskopfa zależność 151-153 bomba wodorowa 221 bozony 44 i nast. Bragga krzywa 241, 242 breedery 340 - prędkie 340 - termiczne 340 Breita-Wignera wzór 182, 197-199 Bremsstrahlung patrz promieniowanie hamowa­ nia de Broglie'a zależność 31, 195 Chemia gorących atomów 21-24 - jądrowa 11 i nast. - pierwiastków promieniotwórczych 13, 14, 185 - produktów rozszczepienia 18-20 - radiacyjna 12, 284 i nast. — , dozymetria 303, 309 i nast. - - , metody badawcze 292, 293 — , procesy radiacyjne 291 i nast. — , rozkład zaabsorbowanej energii 289-291 - tarcz 18-20 ciężka woda 219, 328, 329, 346 ciężkie jony 316, 318 Comptona efekt 251 i nast. curie (jedn.) 110, 111 cyklotron 321 czas martwy (licznika) 270, 271 - półrozpadu patrz okres półrozpadu cząstki a, absorpcja 233 i nast. - - , LET 239, 288 - w reakcjach jądrowych 183-186 cząstki ft, absorpcja 243 i nast. - - , LET 239, 288 — , - , mechanizmy 247 - elementarne 32 i nast. — , klasyfikacja 33-35 i nast. - dziwne 40

cząstki naładowane (energia w polu magnetycznym) 34, 35, 240, 321 i nast. Dawka ekspozycyjna 309 - promieniowania 287, 309 i nast. - zaabsorbowana 287, 310 defekt masy 50 detekcja promieniowania 260 i nast. - , statystyka liczenia 282-284 - , urządzenia przeliczające 281, 282 - , współczynnik 261, 262 detektory 260 i nast. - Czerenkowa 247, 248 - , liczniki neutronów 281 - , - półprzewodnikowe 277-280 - , - proporcjonalne i GM 262 i nast. - , - - , czas martwy 270-272 - , — , współczynnik wzmocnienia gazowego 265 i nast. - , - scyntylacyjne 275-277 deuterony, proces D - D 193, 218 - , - D-T 218 - , powodowane reakcje 183 i nast. - , stan związany dwu nukleonów 65 diagram Jabłońskiego 275 diagramy Feynmana 193 dozymetria promieniowania 309 i nast. - , dozymetr cerowo-cerawy 305 - , - Frickego 303-305, 309 dyfuzja patrz rozdzielanie izotopów dynoda 276 dziwność 40 Efekt Comptona 251 i nast. - fotoelektryczny 251 - pairingu 74 - symetrii 73 - Szillarda-Chalmersa 21 i nast. - tunelowania 127 i nast., 175 - Zeemana 32, 60 efekty izotopowe 16, 17 - relatywistyczne 36-39, 97 elektron uwodniony patrz radioliza wody elektronowolt 49 elektrony, absorpcja 243 i nast. - Augera 139. 148 - delta 235, 290 - dodatnie patrz pozytony - konwersji 146 i nast. - , moment magnetyczny 58 para elektron-dziura 278 - , tworzenie par 134, 135, 148, 253 - , wychwyt 138

elementy paliwowe w reaktorach 349, 350 energetyczny problem 350, 351 energia cząstek naładowanych 240 - Fermiego (poziom Fermiego) 87 - masowa 36 i nast., 165 i nast. - , nieoznaczoność 64, 176, 181 - odrzutu P 137 - - y 145, 146, 157 - , oznaczanie 240, 249, 250, 255, 279 - progowa reakcji jądrowych 167 - , przenoszenie patrz absorpcja promieniowania, LET - rotacji 53 - , rozkład w reakcjach jądrowych 172 i nast. - wiązania 48 i nast. - wzbudzenia 174 Fala de Broglie'a 31, 195 Feathera reguła 249 fermi (jedn.) 51 fermiony 44 i nast. fluencja 337 fluorescencja 275 i nast., 294 i nast. Frickego dozymetr patrz dozymetria funkcja falowa 31,43 - antysymetryczna 43—46 - symetryczna 43 - wzbudzenia 172, 176 i nast., 197 fuzja patrz reakcje termojądrowe G (wydajność radiacyjna) 291 gamma rozpad patrz przemiana y Gamowa-Tellera reguły wyboru 143 i nast. Geigera liczniki patrz detektory Geigera-Nuttala reguła 125-127 grej (jedn.) 287 grubość połówkowa patrz absorpcja promienio­ wania Hadrony 39 Heisenberga relacja 64, 176, 181 hel, energia wiązania 49 hiperony 34-36 hipoteza wielkiego wybuchu 230 Izobary 47 izomeria jądrowa 154-158 izomery 48, 154 i nast. - , rozdzielanie 157, 158 - rozszczepieniowe 215, 216 izospin 63, 88 izotony 48 izotopy 47

- , częstość występowania 78 - , rozdzielanie 16 i nast., 341 i nast. Jabłońskiego diagram 275 jądra, energia wiązania 48-50, 72 i nast. - , hiperjądra 48 - , klasyfikacja 47, 48 - osłonięte 48 - , wyznaczanie momentu jądrowego 60 - zwierciadlane 47 jądro, gęstość nukleonów 51 - , kwadrupolowy moment elektryczny 58, 89 - , ładunek 51 - , moment magnetyczny 58 - , - pędu 53-57 - , parzystość 61, 62 - , promień 51 - , rozkład nukleonów 50-52 - , stany metatrwałe 48 - złożone 176 i nast. — , czas życia i szerokość poziomu 181 jonizacja 232 i nast., 293 - właściwa 241-243 Kalutron 344 kataliza mionowa patrz zimna fuzja kerma (jedn.) 289 koincydencyjna metoda 113 kolektywny model jądra patrz modele jądrowe konwersja wewnętrzna y 146-148 - paliwa w reaktorach 203, 337 i nast. krzywe Sargenta 133, 134 krytyczność patrz reaktory jądrowe kulombowska bariera 70, 127, i nast., 172-175 kwarki 46, 47 Leptony 39 LET 288 (patrz też absorpcja promieniowania) liczba atomowa 47 - barionowa 36 - izotopowa 47 - leptonową 41, 42 - masowa 47 - neutronowa 47 liczby kwantowe 32, 55 - magiczne 77 i nast. - parzyste nukleonów 74 liczniki promieniowania patrz detektory linia trwałości /? 117, 118 Ładunek atomu 27 i nast. - jądra 28, 50 i nast. - , prawo zachowania 162

- , przenoszenie (elektronu) 295 - , rozkład w jądrach 51, 52 łańcuchy rozszczepieńiowe 204 Magneton Bohra i jądrowy 58 masa atomowa 48 i nast. - krytyczna patrz reakcja rozszczepienia - relatywistyczna 36 i nast. metoda wskaźników promieniotwórczych 21 mezony 33 i nast., 64, 65 mion 41 model atomu 27 i nast. - - Bohra 29, 30 — , liczby kwantowe 32 - - Rutherforda 28 - j ą d r a 68-90 - gazu Fermiego 87, 88 - kolektywny 89 - kroplowy 71-76 w reakcjach jądrowych 176 i nast. - - powłokowy 77-86 - radiolizy wody 301-303 - reakcji rozszczepienia 212 i nast. moderatory 328 i nast. moment jądrowy 54 i nast. — , wyznaczanie 60 - kwadrupolowy elektryczny 58 - magnetyczny 58 - pędu 53 i nast. - całkowity atomowy 60 - cząstki 53, 54 - - jądra 56, 57 — , kwantowanie 55 - orbitalny 53 i nast. — , precesja 58, 59 - spinowy 53 i nast. - - , sprzężenie 56, 57 multipolowość 149 i nast.

20,

Nadmiar reaktywności (w reaktorach) 335 i nast. neutrino 41, 135-137 neutrony 33 i nast., 47 i nast. - , detekcja 281 - , klasyfikacja 194 - natychmiastowe 205 - opóźnione 119, 205, 206, 336 - prędkie w reaktorach powielających 339 i nast. - , reakcje w gwiazdach 228 - , samorzutny rozpad 131, 132 - termiczne 194 i nast., 333 i nast. - w reakcjach jądrowych 194 i nast. - w reaktorach termicznych 334-337

neutrony .współczynnik powielania w reaktorach 331-334 - , źródła 326-328 nieoznaczoności zasada patrz Heisenberga relacja nośniki 14, 19 nukleogeneza 229 i nast. nukleonów momenty pędu 53 i nast. Oddziaływania bezpośrednie 165, 183-193 okres półrozpadu 96 — , oznaczanie 113, 114 Oppenheimera-Phillipsa proces patrz reakcja O-P Pairing 74, 215 paliwo jądrowe 24, 338 i nast., 350 — , otrzymywanie 341 i nast. para elektron-pozyton 134, 135, 148, 253 parzystość 61 pasmo przewodnictwa 277 plazma 219 - , zamknięcie bezwładnościowe 220 pomiary promieniowania patrz detekcja postulat Diraca 134, 135 postulaty Bohra 29 potencjał jądrowy 67, 68 - - , studnia 69-71 powstawanie pierwiastków patrz nukleogeneza pozyton 40 i nast., 134, 135 pożyto ni um 42 półprzewodniki patrz detektory prawa zachowania 162, 163 prawo rozpadu promieniotwórczego 95 i nast. — , zastosowanie do określenia wydajności reakcji jądrowych 107 - wykładnicze wymiany izotopowej 15, 16 precesja 58 promieniotwórczość, jednostki 110-112 - naturalna 91 i nast. — , równowaga promieniotwórcza 102-105 — , szeregi promieniotwórcze 91-94, 101 i nast. - sztuczna 183 - , średni czas życia nuklidu 97 promieniowanie (patrz też rozpad, przemiana) - Czerenkowa 247, 248 - hamowania 245, 246. 326 - reliktowe 231 - tła 262 - w licznikach (detektorach) 262 protony 33 i nast. - opóźnione 119 - , powodowane reakcje 186-188 przejścia wzbronione, dozwolone patrz rozpad /?, y przekrój czynny 168-172, 208-210, 233

- cząstkowy, całkowity 171 — , funkcje wzbudzenia 172 — , obliczanie 168 i nast. - różniczkowy 171 — , wzór Breita-Wignera 182 przemiana y 145-158 — , energia 145, 146 — , izomeria 154 i nast. — , konwersja wewnętrzna 146-148 — , reguły wyboru 150-153 — , schematy przejść 151 — , tworzenie par 148 — , teoria (multipolowość promieniowania y) 149, 150 przemiany promieniotórcze a patrz rozpad ot - P patrz rozpad /J - y patrz przemiana y - samorzutne 116 i nast. , definicja 116 , kryterium energetyczne 116 i nast. Rad (jedn.) 287 radiochemia 12 i nast. radioizotopy, wytwarzanie 20 radiokoloidy 14 radioliza impulsowa 292 - wody 295 i nast. — , elektron uwodniony 296-298 - - , modele 301-303 - związków organicznych 306 i nast. reakcja a-neutron 184, 185 — , otrzymywanie nowych pierwiastków 186 - a-proton 183 - fuzji 216 i nast. - kontrolowana 218 i nast. - - , plazma 219, 220 - - , zimna fuzja 221, 222 - Oppenheimera-Phillipsa (O-P) 189 - rozszczepienia 203 i nast., 329 i nast. - - , energia 206-208 — , izomery rozszczepieniowe 215, 216 — , łańcuchy rozszczepieniowe 204 — , parametr rozszczepialności 213 — , produkty 203 i nast. — , przekrój czynny 208 i nast. - - , teoria 212-216 — , współczynnik rozszczepienia 331 - wychwytu radiacyjnego 187, 196 i nast. reakcje jądrowe 161 i nast. — , bariera kulombowska 172-175 - bezpośrednie 189 i nast. — , - diagramy Feynmana 192

185,

— , bilans energetyczny 165 i nast. - dwuciałowe 161, 182 i nast. - - . j ą d r o złożone (teoria Bohra) 176-182 — , klasyfikacja 163-165 - - k r u s z e n i a 164, 188, 210, 211 - - niskoenergetyczne 187 - powodowane przez elektrony 201, 202 neutrony 194-199 protony 186 i nast. przekrój czynny 168-172 , - wzór Breita-Wignera 182, 198 rezonans 176 i nast., 197-199, 201 rozproszenie niesprężyste 163, 164 . - sprężyste 163 wydajność produktu radioaktywnego 107 - wysokich energii 188, 189 - fotojądrowe 199-201 - termojądrowe 216 i nast. - w gwiazdach 222-231 reaktory jądrowe 328 i nast. (patrz też reakcja rozszczepienia) - - , klasyfikacja 329 — , krytyczność 330, 334-336 - - , moderatory 257, 328, 332 i nast. — , paliwo jądrowe 341 i nast., 349 - powielające (breedery) 340 — , powielanie paliwa (konwersja, reprodukcja) 203, 337-341 — , reakcja łańcuchowa 329 i nast. - termiczne 329 i nast., 334-336 , współczynnik powielania neutronów 331-334 — , trucizny 334 rentgen (jedn.) 309-310 retencja 23, 24 rezonans 176 i nast., 197-199 - „gigantyczny" 200, 201 rozdzielanie izotopów 16 i nast., 341 i nast. - - , destylacja frakcjonowana 348, 349 - - , elektroliza 346-348 - uranu 341 i nast. , dyfuzja gazowa 341, 342 , - termiczna 344—346 , metoda elektromagnetyczna 344 , - odwirowywania 343, 344 - - , wymiana izotopowa 349 -izomerów 157, 158 rozkład Gaussa 283 - Poissona 283 - statystyczny 45, 46 rozpad promieniotwórczy, prawo 95 i nast. - rozgałęziony 108-110 — , równowaga promieniotwórcza 102-105 — , samorzutna emisja nukleonów 117-119

—, -a —, —, —, - -, —,

wzór Batemana 106 119-130 definicja 116 energia 123-126 reguła Geigera-Nuttala 126 schematy 123-125 teoria (efekt tunelowy) 127 i nast. 130-145 — , definicja 116 — , efekt (warunek) energetyczny 131 — , energia odrzutu 137, 138 — , hipoteza neutrino 135 — , linia trwałości p 117, 118 — , krzywe Sargenta 133, 134 — , łańcuchy rozszczepieniowe 204 — , postulat Diraca 134 — , przejścia dozwolone i wzbronione (reguły wy­ boru) 143-145 — , schematy 132-135 — , teoria (równanie Fermiego) 139 i nast. — , wychwyt elektronu 138, 139 - - , wykresy Kurie 141, 142 - y patrz przemiana y rozproszenie koherentne 254 - komptonowskie 251, 252 - sprężyste i niesprężyste 163, 244-246 - wsteczne 246 równanie Rutherforda 28 - Schródingera (równanie falowe) 31 - Weizsackera 72-76 Samorzutne rozszczepienie (SF) 158-160 — , kryterium energetyczne 159 schematy rozpadu patrz rozpad a,/J, przemia­ na y scyntylator patrz detektory siły jądrowe 62-68 - niecentralne 65-68 - oddziaływania (klasyfikacja) 39, 40 spalanie helu,wodoru patrz reakcje termojądrowe spin 53 i nast. sprzężenie Russela-Saundersa 56 - spin-orbita 57, 67 stany izomeryczne (metatrwałe) 48 - wirtualne 177 i nast. - wzbudzone 48 - związane 157, 178 statystyka 42-46 - pomiarów 282 i nast. stosunek żyromagnetyczny 59 stripping 183 i nast. strumień cząstek 168 i nast. symetria 41

synchrocyklotron 323 synchrotron 323-325 szybkie reaktory powielające patrz reaktory Ślady patrz chemia radiacyjna Tarcze 18 i nast., 161 tło patrz promieniowanie tła transuranowe pierwiastki 13, 185, 186, 194 trucizny reaktorowe (neutronowe) 334 tunelowy efekt 127 i nast. Wartość Q reakcji jądrowych 166, 167 widma /?, y patrz rozpad - nadsubtelne (hfs) 60 - subtelne 60 wskaźniki promieniotwórze patrz metoda wska­ źników współczynnik detekcji 261, 262 współkrystalizacja substancji promieniotwórczych 14 współstrącanie 14, 20 wychwyt elektronu 138, 139 - radiacyjny 196 i nast.

wydajność radiacyjna (G) 291 wykresy Kurie 141, 142 wymiana izotopowa 14-16 wzbudzenie cząsteczki 275, 276, 294, 295 - , funkcja 172, 176 i nast. - j ą d r a 172 i nast., 176 i nast. - w wyniku absorpcji promieniowania 233 wzmocnienie gazowe patrz detektory wzór Breita-Wignera 181, 182, 197, 198 - czteroczynnikowy 334 - półempiryczny 72-76 Zakaz Pauliego 45 zamknięcie plazmy patrz reakcja fuzji Zeemana efekt 32, 60 zimna fuzja 221 związki znakowane 20, 21 Źródła cząstek naładowanych 315, 316 - mocy 259, 260 - neutronów 326-328 - promieniowania 285 - - akceleratorowe 286, 314 i nast. - - izotopowe 285, 286

PODSTAWOWE STAŁE

Prędkość światła w próżni Stała Plancka

Stała Boltzmanna

c h

8

= = = = = =

- 1

2,997925-10 m - s 6,62618-10" J s [ = 6,62618- 1 0 " erg-s = 4,13570-10" eV-s; fi= h/2n = 1,054589-10" Js] 1,380662- 1 0 " J K " \_k = R/N^ = 8,61735- 1 0 " e V K = 1,38054- 1 0 e r g - K ; l/k = 11604,5 K - e V " ] = JV -e = 9,64 846-10 C - m o l " = 6,02204-10 m o r = Jv -fe = 8,31441 J - m o l ^ - K " IR = 0,082057 l a t m - m o l ^ - K " = = 1,9872 cal m o l " - K " ]

k

34

2 7

15

3 4

2 3

1

5

_ 1

_ 1 6

_ 1

ł

Stała Faradaya Liczba Avogadra Stała gazowa

F N R

4

1

A

23

A

1

1

A

1

1

Objętość molowa gazu doskonałego

3

V

- 1

= 0,0224138 m - m o l [RT /p , = T = 273,15 K, p = 1 atm]

m

0

0

Jednostka masy atomowej Masa spoczynkowa wodoru Masa spoczynkowa Masa spoczynkowa Masa spoczynkowa

1

u

0

0

27

= 1,660566-10"

kg = 931,5016 MeV

atomu protonu neutoronu elektronu

Ładunek elementarny Ładunek właściwy elektronu Promień Bohra Moment magnetyczny elektronu Moment magnetyczny protonu Magneton Bohra Magneton jądrowy Stała Rydberga Stała struktury subtelnej

m m m m

H

p

n

e

2 7

= = = =

1,67356-10" kg = 1,0078253 u 1,672649-10" kg = 1,0072765 u 1,674954-10" kg = 1,0086650 u 0,910953-10" ° kg = 0,000548580 u = = 0,5110034 MeV = 1,602189- 1 0 " C [ = 4,803 - 1 0 " j.e.s.] = 1,7588-10 C - k g " [ = 1,7588-10 C - g " ] = 0,529177-10" m [a„ = a / 4 7 t R ] 27

27

3

1 9

e e/m a

1 0

11

1

1

10

0

x

= 9,28483-10" fi

J-T"

1

26

1

1

G

1,410617-10" J - T " [1 J - T " = 10 erg G s " ] 9,27408-10" J T " 5,05082-10" J - T " 1,097373-10 m " [R^hc = 13,6058 eV] 137,0360 [ a = n c e / 2 h ; n — przenikalność próżni = 4 i t - 1 0 " H m " ] = 6,6720-10" N m - k g "

g

= 9,80665 m - s "

p

MB H R a" N

K 1

= = = = = =

24

3

1

24

1

27

1

7

1

- 1

2

0

7

Stała grawitacji Przyspieszenie ziemskie (standardowe)

8

11

2

2

0

1

2